L’aménagement forestier peut jouer un rôle dans la lutte contre les changements climatiques en augmentant le stockage de carbone dans la biomasse végétale et les produits du bois ainsi qu’en substituant des matériaux à empreinte carbone plus élevée par le bois. Cette étude visait à déterminer quelle stratégie d’aménagement écosystémique dans la sapinière à bouleau blanc de l’Est de la forêt boréale québécoise peut y contribuer. Ont été simulés sur une période de 199 ans : un scénario de référence représentant une coupe totale à 50 ans, deux scénarios avec révolution plus longue (70 et 80 ans), un scénario avec coupe partielle et un autre sans intervention (conservation). La comparaison des scénarios s’est faite sur la base de bilan de carbone en tonne de CO2e et sous l’approche du forçage radiatif, prenant en considération la distribution temporelle des émissions. Par rapport au scénario de référence, les scénarios à longue révolution et, dans une moindre mesure, la coupe partielle apportent de plus grands bénéfices au climat en augmentant les stocks de carbone en forêt et le ratio de produits de longue durée résultant des récoltes. Les produits du bois sont un élément clé de l’étude : les actions permettant de rallonger leur durée de vie et d’augmenter leur effet de substitution ont un impact majeur sur le bilan total et démontrent l’importance de les inclure dans l’évaluation. L’étude a aussi soulevé les besoins d’augmenter les connaissances par rapport à la dynamique de carbone dans les vieilles forêts, l’influence des changements climatiques sur celles-ci ainsi que sur la croissance des arbres, l’évolution du carbone dans le sol et des patrons de perturbations naturelles. L’effet induit par un scénario d’aménagement sur la vulnérabilité du peuplement face aux effets des changements climatiques pourrait également affecter sa performance d’atténuation du climat et devrait être testé ultérieurement. / Management of the world’s forests can play a role for climate change mitigation by increasing CO2 storage in vegetation biomass and harvested wood products, and by displacing CO2-intensive materials such as steel or concrete. This study aimed to determine how management of boreal forest stands can contribute to climate change mitigation in the context of ecosystem-based management. The study was based on the comparison of different strategies applied to a balsam fir-white birch stand in the Eastern boreal forest of Quebec (Canada). We simulated five scenarios over a 199- year period at the stand level: a reference scenario involving clearcut at 50-year intervals, and four 12 alternative scenarios clearcut with longer rotation length (70 and 80 years), partial cut, and a no harvest scenario. Overall, scenarios with longer clearcut rotations and, to a lesser extent, partial cut resulted in a higher potential to mitigate climate change. The substitution effect of wood products was revealed as a key aspect, suggesting that wood product manufacturing and utilisation on the markets, and not only forest management, need to be carefully considered.

Aethina tumida Murray (Coleoptera: Nitidulidae) ou petit coléoptère de la ruche (CR) est un ravageur des colonies d’abeilles domestiques, Apis mellifera L., récemment introduit au Canada. Sa phénologie est méconnue dans les climats tempérés et les moyens de lutte développés pour le capturer et le détruire n’ont pas été testés au Canada. Ce projet de recherche comporte deux volets : 1) déterminer l’effet de facteurs édaphiques sur le développement de la pupe du CR; et 2) déterminer l’efficacité relative de pièges intra-colonie et leur impact sur la productivité de la colonie. Les résultats démontrent qu’un sol presque à saturation diminue significativement le taux de survie de la pupe et influence le sexe ratio des adultes émergents tandis qu’un sol sec augmente la durée de pupaison de plusieurs jours. De plus, les pièges testés réduisent significativement les populations de CR dans la colonie sans nuire à sa productivité. L’efficacité relative des pièges est cependant variable en fonction de plusieurs facteurs. Cette étude contribue à une meilleure compréhension de la phénologie du CR en climat tempéré et permet une utilisation rationnelle des moyens de lutte disponibles. / The small hive beetle (SHB), Aethina tumida Murray, is an invasive pest of honey bees, Apis mellifera L., recently introduced in Canada. The economic loss that would result from SHB spreading across the country is significant. SHB phenology has been poorly studied under temperate climates. Moreover, traps for monitoring and capturing this pest have never been tested in Canada. This project had two main objectives: 1) to determine the effects of temperature and water content of soil on the survivorship and development time of SHB pupa; and 2) to determine the effectiveness of three models of in-hive traps as well as their impact on colony productivity. Results shown that wet soils decreased survival rate by half and influenced sex ratio of emerging adults, while dryer soils increased duration of pupation by several days. The in-hive traps tested effectively reduced SHB population without affecting colony productivity. This study contributes to a better understanding of the phenology of the SHB in temperate climates and provides new knowledge to inform appropriate use of available control methods.

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La carbonatation minérale dans les résidus miniers est un moyen sûr et permanent de séquestrer le CO2 atmosphérique. C’est un processus naturel et passif qui ne nécessite aucun traitement particulier et donc avantageux d’un point de vue économique. Bien que la quantité de CO2 qu’il soit possible de séquestrer selon ce processus est faible à l’échelle globale, dans le cadre d’un marché du carbone, les entreprises minières pourraient obtenir des crédits et ainsi revaloriser leurs résidus. À l’heure actuelle, il y a peu d’informations pour quantifier le potentiel de séquestration du CO2 de façon naturelle et passive dans les piles de résidus miniers. Il est donc nécessaire d’étudier le phénomène pour comprendre comment évolue la réaction à travers le temps et estimer la quantité de CO2 qui peut être séquestrée naturellement dans les piles de résidus. Plusieurs travaux de recherche se sont intéressés aux résidus miniers de Thetford Mines (Québec, Canada), avec une approche principalement expérimentale en laboratoire. Ces travaux ont permis d’améliorer la compréhension du processus de carbonatation, mais ils nécessitent une validation à plus grande échelle sous des conditions atmosphériques réelles. L’objectif général de cette étude est de quantifier le processus de carbonatation minérale des résidus miniers sous des conditions naturelles, afin d’estimer la quantité de CO2 pouvant être piégée par ce processus. La méthodologie utilisée repose sur la construction de deux parcelles expérimentales de résidus miniers situées dans l’enceinte de la mine Black Lake (Thetford Mines). Les résidus miniers sont principalement constitués de grains et de fibres de chrysotile et lizardite mal triés, avec de petites quantités d’antigorite, de brucite et de magnétite. Des observations spatiales et temporelles ont été effectuées dans les parcelles concernant la composition et la pression des gaz, la température des résidus, la teneur en eau volumique, la composition minérale des résidus ainsi que la chimie de l’eau des précipitations et des lixiviats provenant des parcelles. Ces travaux ont permis d’observer un appauvrissement notable du CO2 dans les gaz des parcelles (< 50 ppm) ainsi que la précipitation d’hydromagnésite dans les résidus, ce qui suggère que la carbonatation minérale naturelle et passive est un processus potentiellement important dans les résidus miniers. Après 4 ans d’observations, le taux de séquestration du CO2 dans les parcelles expérimentales a été estimé entre 3,5 et 4 kg/m3/an. Ces observations ont permis de développer un modèle conceptuel de la carbonatation minérale naturelle et passive dans les parcelles expérimentales. Dans ce modèle conceptuel, le CO2 atmosphérique (~ 400 ppm) se dissout dans l'eau hygroscopique contenue dans les parcelles, où l'altération des silicates de magnésium forme des carbonates de magnésium. La saturation en eau dans les cellules est relativement stable dans le temps et varie entre 0,4 et 0,65, ce qui est plus élevé que les valeurs de saturation optimales proposées dans la littérature, réduisant ainsi le transport de CO2 dans la zone non saturée. Les concentrations de CO2 en phase gazeuse, ainsi que des mesures de la vitesse d'écoulement du gaz dans les cellules suggèrent que la réaction est plus active près de la surface et que la diffusion du CO2 est le mécanisme de transport dominant dans les résidus. Un modèle numérique a été utilisé pour simuler ces processus couplés et valider le modèle conceptuel avec les observations de terrain. Le modèle de transport réactif multiphase et multicomposant MIN3P a été utilisé pour réaliser des simulations en 1D qui comprennent l'infiltration d'eau à travers le milieu partiellement saturé, la diffusion du gaz, et le transport de masse réactif par advection et dispersion. Même si les écoulements et le contenu du lixivat simulés sont assez proches des observations de terrain, le taux de séquestration simulé est 22 fois plus faible que celui mesuré. Dans les simulations, les carbonates précipitent principalement dans la partie supérieure de la parcelle, près de la surface, alors qu’ils ont été observés dans toute la parcelle. Cette différence importante pourrait être expliquée par un apport insuffisant de CO2 dans la parcelle, qui serait le facteur limitant la carbonatation. En effet, l’advection des gaz n’a pas été considérée dans les simulations et seule la diffusion moléculaire a été simulée. En effet, la mobilité des gaz engendrée par les fluctuations de pression barométrique et l’infiltration de l’eau, ainsi que l’effet du vent doivent jouer un rôle conséquent pour alimenter les parcelles en CO2. / Mineral carbonation in ultramafic mining wastes is a safe and permanent way to sequester atmospheric CO2. This process can occur naturally and passively, and does not require special treatment, which is interesting from an economical point of view. In the context of a carbon market, mining companies could obtain carbon credits and profit financially and environmentally from their residues. However, there is currently insufficient information to accurately assess the potential for natural and passive CO2 sequestration in mining waste piles. It is therefore necessary to study the phenomenon to understand how the reaction evolves over time and estimate the amount of CO2 that can be naturally sequestered in these structures. Several research studies have focused on the ultramafic milling wastes at Thetford Mines (Quebec, Canada), and have particularly focused on laboratory experiments. The results have improved our understanding of the mineral carbonation process in milling waste, but they need to be tested at larger scales and under real atmospheric conditions. The general objective of this study is to quantify the mineral carbonation process in mining waste under natural conditions, and to estimate the amount of CO2 that can be trapped by this process. The methodology is based on the construction of two experimental cells of milling waste located at the Black Lake mine (Thetford Mines). The magnesium-rich milling wastes mainly consist of poorly sorted grains and fibers of lizardite and chrysotile, with smaller amounts of antigorite, brucite and magnetite. Spatial and temporal observations were made in the cells, including measurements of the composition and pressure of gas, soil temperature, volumetric water content, waste mineralogy as well as water chemistry of rain and of the cell leachate. The observations showed evidence of a significant depletion of CO2 gas concentrations (< 50 ppm) and precipitation of hydromagnesite in the milling waste, suggesting that natural and passive mineral carbonation is a potentially important process in milling wastes. After four years of observations, the CO2 sequestration rates in the experimental cells were estimated at between 3.5 and 4 kg/m3/year. These observations have led to the development of a conceptual model of natural and passive mineral carbonation at the cell scale. In this conceptual model, atmospheric CO2 (~ 400 ppm) dissolves in the hygroscopic water contained in the cells where the weathering of magnesium silicates forms magnesium carbonates. Water saturation in the cells was relatively stable over time and varied between 0.4 and 0.65, which is higher than optimal saturation values proposed in the literature, reducing CO2 transport in the unsaturated zone. Gas-phase CO2 concentrations along with gas flow rate measurements in the cells suggest that the reaction is most active close to the surface and that diffusion of CO2 is the dominant transport mechanism in the wastes. Although the carbonation reaction is exothermic, no evidence of thermal convection has been observed in the experimental cells. A numerical model was used to simulate the identified coupled processes and to validate the conceptual model with field observations. The numerical model MIN3P, for multiphase and multi-component reactive transport problems, was used to complete 1D simulations which included water infiltration through the partially-saturated column, gas diffusion, and advective-dispersive reactive mass transport. Although the calibrated moisture content and leachate composition were quite close to field observations, the simulated sequestration rate is 22 times lower than the measured rate. The simulation results also suggested that carbonates would precipitate mainly near the surface whereas field observations suggest that mineral carbonation had occurred throughout the vertical profile. This significant difference could be explained by an insufficient supply of CO2 in the simulated cells, which is the limiting factor for mineral carbonation, suggesting that gas advection, which was not considered in the simulations, could have been important. It is concluded that gas mobility generated by barometric pressure fluctuations and water infiltration, as well as wind effects, likely played a significant role for CO2 supply within the cells and should be considered in future simulations.

Dans ce projet de doctorat, des membranes microporeuses (fibres creuses) et hautement hydrophobes à base de polyéthylène basse densité (LDPE) pour utilisation dans la capture du CO2 dans des contacteurs gaz-liquide à membrane (GLMC), ont été fabriquées en utilisant une nouvelle méthode simple, sans solvant ou diluants, autant écologique qu’économique, et qui ne nécessite aucun post-traitement mécanique ou thermique. Pour produire des fibres creuses et contrôler leur porosité, on combine deux techniques, l’extrusion et le lavage de sel. Un mélange de LDPE et de particules de NaCl de différentes concentrations en sel conduit à la production des fibres (par extrusion) qui sont ensuite immergées dans l’eau pour éliminer le sel emprisonné dans le polymère et obtenir autant une structure microporeuse qu’une surface rugueuse hautement hydrophobe. La nouvelle méthode constitue une alternative très prometteuse aux méthodes actuellement utilisées pour la fabrication des membranes hydrophobes, principalement basées sur un processus d'inversion de phase qui implique des solvants toxiques et coûteux. Les membranes fabriquées ont été caractérisées en termes de morphologie, densité, porosité et distribution de taille des pores, hydrophobicité, pression de percée et propriétés mécaniques. Comme le phénomène de mouillage des membranes en contact avec les solutions absorbantes est la cause principale de la réduction de l’efficacité des GLMC à long terme, une étude approfondie sur la compatibilité membrane/liquide absorbant a été réalisée. La stabilité morphologique, chimique et thermique des membranes en contact avec différentes solutions aqueuses d'alcanolamines à base de monoéthanolamine (MEA) et 2-amino-2-hydroxyméthyl-1,3-propanediol (AHPD), ainsi que des mélanges MEA/PZ (pipérazine) et AHPD/PZ, a été investiguée en détail. / In this work, highly hydrophobic low density polyethylene (LDPE) hollow fiber membranes aiming to be used for CO2 capture in gas-liquid membrane contactors (GLMC) were fabricated using a simple, novel method, without solvent or diluents, economic and environmentally friendly, which does not require any mechanical or thermal post-treatments. In order to produce hollow fibers and control their porosity, the process combines melt extrusion and template-leaching techniques. A mixture of LDPE and NaCl particles first produce blends with different salt contents. A microporous structure and a rough highly hydrophobic surface can then be produced by leaching the salt particles from the hollow fiber matrix via immersion in water. The new method represents a very promising alternative to conventional membrane fabrication approaches which are mainly based on phase inversion process that involves toxic and expensive solvents. The fabricated membranes were characterized in terms of morphology, density, porosity and pore size distribution, hydrophobicity, breakthrough pressure and mechanical properties. Since the phenomenon of membrane wetting by liquid absorbents is the major cause of the reduction of long-term efficiency of GLMC, a comprehensive study on the compatibility between membrane and absorbent liquid was performed. Morphological, chemical and thermal stability of LDPE membranes in contact with different aqueous alkanolamine solutions including monoethanolamine (MEA) and 2-amino-2-hydroxymethyl-1,3-propanediol (AHPD), as well as blends of MEA/PZ (piperazine) and AHPD/PZ, was investigated in detail.

Une des solutions à la capture verte du CO2 pour les gaz de précombustion (H2/CO2) consiste à les faire réagir avec des roches reconnues pour leur haute teneur en oxyde de magnésium. Le chrysotile contenant 43%m. de MgO est donc un candidat de choix pour ce type de réaction. Toutefois, la carbonatation de ce silicate magnésien est faible à pression atmosphérique en raison de sa structure cristalline exiguë pour le CO2. Les expérimentations effectuées dans ce mémoire visent à comparer la carbonatation du chrysotile de la région de Thetford Mines et de sa forme déshydroxylée (métachrysotile). Ces deux formes seront étudiées dans des gaz de CO2 pur, de CO2 humide (CO2, H2O) et de précombustion (CO2, H2O, H2). Les expérimentations de carbonatation ont été conduites dans un réacteur à lit fixe à des températures allant de 100°C à 200°C et à 32 bar de pression dans le but de rappeler les conditions de précombustion. La quantité de CO2 fixée a été analysée par détection infrarouge du CO2 suite à la calcination des échantillons. Pour confirmer ces résultats, des calcinations sous thermogravimètre couplé à un QMS et un détecteur IR de CO2 ont été effectuées. Ces résultats montrent un optimum à 1 bar de vapeur et 30 bar de CO2 à 130°C pour le métachrysotile, à cette condition un taux de carbonatation de 70% a été enregistré. Toujours pour le métachrysotile, la carbonatation en condition de précombustion (7 bar de vapeur, 15 bar d'hydrogène et 10 bar de CO2 à 200°C) montre un taux de carbonatation de 23%. Les taux de carbonatation pour le chrysotile ne dépassent guère 9% dans ces mêmes conditions. Des analyses XRPD et XPS ont également été effectuées pour identifier la nature des carbonates formés. Finalement, les impacts de la vapeur et de l'hydrogène sur la structure du chrysotile et du métachrysotile ont été étudiés en détail.

Boiser les terres agricoles abandonnées (friches) est une méthode autorisée par le Protocole de Kyoto pour créer des puits de CO₂ et ainsi réduire la concentration de CO₂ atmosphérique. Il se trouve que l'Abitibi-Ouest offre le plus grand potentiel de boisement des friches au Québec avec ses 51 000 hectares de friches. Or, avant d'enclencher tout projet de boisement, il est essentiel d'évaluer si le boisement procure de réels bénéfices en termes de séquestration de carbone dans une perspective de lutte aux changements climatiques; il s'agit donc du but de cette étude. Pour ce faire, des mesures pédologiques et de la biomasse ont été effectuées de juin à septembre 2019 dans la région de l'Abitibi dans 26 friches naturelles sur lesquelles une succession végétale naturelle s'est installée, et 23 friches plantées en épinette blanche. Le premier objectif a été de reconstruire la chronoséquence de succession végétale dans les friches laissées à l'état naturel. Le deuxième objectif était de comparer l'accumulation du carbone dans le temps dans les principaux réservoirs (végétation, sol) des friches naturelles et plantées. Ainsi, il a été observé que sur un horizon d'environ cinq décennies, les friches plantées stockent 2 fois plus de carbone dans la végétation, tandis que les friches naturelles stockent 2 fois plus de carbone dans le sol. Au final, la quantité totale de carbone stockée (végétation et sol) par les friches plantées en épinette blanche est la même que pour les friches laissées à la succession naturelle. Cette étude permettra d'orienter la prise de décision quant à l'utilisation du boisement des friches en Abitibi, et met en lumière le fait que d'autres objectifs d'aménagement que la séquestration de carbone devraient être considérés. Les résultats obtenus alimenteront également la réflexion sur la pertinence du boisement comme outil de lutte aux changements climatiques que ce soit au niveau provincial, national ou mondial. / Afforesting abandoned agricultural lands (fallow lands) is a method authorized by the Kyoto Protocol to create CO₂ sinks and thus reduce atmospheric CO₂. It turns out that Abitibi-Ouest offers the greatest potential for afforestation of fallow lands in Quebec with its 51 000 hectares of fallow land. However, before starting any afforestation project, it is essential to assess whether afforestation provides real benefits in terms of carbon sequestration and therefore contribute to climate change mitigation. The purpose of this study is therefore to document these benefits. To do this, soil and biomass measurements were carried out from June to September 2019 in the Abitibi-Ouest region in 26 fallow lands with natural plant succession, and 23 afforested fallow lands in white spruce. The first objective was to reconstruct the chronosequence of plant succession on fallow lands left to natural vegetation. The second objective was to compare the carbon accumulation over time in the main pools (vegetation, soil) of natural and afforested fallow lands. It has been observed that over a 50-year horizon, afforested fallow lands stored twice as much carbon in vegetation, while natural fallow lands stored twice as much carbon in the soil. Overall, the total amount of carbon stored (including both vegetation and soil) was similar between afforested fallow lands and those left to natural succession. This study will guide decisionmaking on the use of afforestation of fallow lands in Abitibi and highlights the fact that other management objectives than carbon sequestration should be considered. The results obtained will also fuel reflection on the relevance of afforestation as a tool to fight climate change, whether at the provincial, national or global level.

Les forêts d'épinettes noires (Picea mariana (Mill.) BSP) contiennent de grandes quantités de carbone stockées dans la biomasse vivante et dans le sol. Les feux de forêt et leur régime (ex. l’intervalle de retour de feu, l’intensité, la saisonnalité et la sévérité) jouent un rôle central dans le stockage et le flux du carbone, en modifiant la distribution et le transfert de carbone. Il y a peu de doute dans la communauté scientifique que le changement climatique provoquera des modifications dans les variables temporelles et spatiales qui contrôlent la fréquence et la sévérité des feux. Un modèle démographique structuré par classes de diamètre a été développé pour simuler le stockage du carbone sous divers régimes de feu. Cette approche intègre l’effet de l’intensité du feu et les mesures de la structure du peuplement sur la sévérité mesurée par la proportion de la mortalité des arbres. Le modèle permet aussi de quantifier et de cartographier les estimations régionales du carbone actuelles et futures pour le domaine bioclimatique de la pessière à mousses du nord du Québec. Les résultats de simulations suggèrent que la sévérité du feu augmente avec l’intensité initiale du feu. La variation de la structure du peuplement est l'un des facteurs qui explique la variation observée dans la sévérité du feu des régions boréales. Nous avons simulé les stocks et fluctuations de carbone sous sept niveaux d’intervalle de retour de feu et deux saisons de feu. Nous avons testé pour un effet de ces paramètres sur la moyenne des stocks de carbone. Les stocks de carbone étaient sensibles aux intervalles entre 60 et 300 ans. Le stock de carbone dans le sol fut plus faible pour les incendies d'été qui se produisaient durant de plus courts IRF. Finalement, les impacts à court terme du changement climatique ont été investigués au cours de quatre périodes climatiques : 1980-2010, 2010-2040, 2040-2070 et 2070-2100. Des cartes d’intervalle de retour du feu historique et futur et des données météorologiques projetées par CanESM2 RCP8.5 ont été utilisées pour simuler la croissance des forêts, le taux de décomposition, le régime du feu et la dynamique du C. Dans nos expériences de simulation, l’accumulation de carbone dans l’écosystème était réduite de 11% d’ici à la fin de 2100. Les forêts d'épinette noire du Québec seraient possiblement en train de perdre leur capacité à séquestrer et à stocker le carbone organique durant les prochaines décennies, à cause des effets du changement climatique sur le régime de feu et la croissance des forêts. / Boreal black spruce forests (Picea mariana (Mill.) BSP) store great amounts of carbon in the living biomass and in the soil. Fire regime characteristics (e.g. fire return interval, fire intensity, fire season and severity) play a central role in the storage and flow of carbon, by modifying the distribution and transfer of material among pools. There is little doubt in the scientific community that climate change will cause changes in the temporal and spatial variables that control the frequency and severity of fires. A demographic diameter-class structured model was developed to simulate boreal carbon storage under different fire regimes. This approach incorporates the effect of fire intensity and stand structure measures to simulate fire severity, measured as the proportion of overstory tree mortality. The model allows quantifying and mapping average regional estimates of current and future carbon stocks for the black spruce-feathermoss bioclimatic domain of northern Québec. Simulation results suggest that fire severity increases with fire the intensity. Stand structure is one of the factors that explains the observed variation in boreal fire severity. We simulated carbon stocks and fluxes under seven levels of fire return interval (FRI) and two fire seasons. We tested for an effect of these parameters on average carbon stocks. Carbon stocks were sensitive to IRF's between 60 and 300 years. Soil C stocks were lower for summer fires that occurred during shorter IRF. Finally, we investigated the short-term impacts of climate change under four climatic periods: 1980-2010, 2010-2040, 2040-2070 and 2070-2100. Historical and future FRI maps and historical and forecasted weather data estimated by CanESM2 RCP8.5 were used to drive the growth of forests, decomposition rates, fire regime and C dynamics. In our simulation experiments, the accumulation of carbon in the ecosystem was reduced by 11% by the end of 2100. The results of this study suggest that black spruce forest could be losing their capacity to sequester and store organic C over the next coming decades due to climate change effects on the fire regime and on forest growth.

Thèse en cotutelle : Université Laval, Québec et Université de Rennes I, France / Le réchauffement climatique dû à l’augmentation des émissions de gaz à effet de serre constitue l’une des problématiques majeures actuelles. Dans ce contexte, le stockage du CO₂ dans des réservoirs géologiques se présente comme un moyen susceptible de limiter les conséquences de ces émissions sur l’environnement. Pour des raisons sécuritaires, cette méthode de gestion nécessite une surveillance continue des réservoirs de stockage à l’aide de capteur IR pouvant descendre dans les puits. L’application de cette technologie nécessite également de connaitre le comportement du CO₂ lors des différentes étapes de stockage, notamment lorsqu’il est dans son état supercritique. C’est pourquoi la microfluidique est actuellement utilisée afin de simuler et comprendre les phénomènes liés à l’injection et au stockage du CO₂ sous forme supercritique. La mise en œuvre d’une telle approche requiert : (i) le développement de nouvelles solutions compactes pour la surveillance in situ des réservoirs en continu pour sécuriser les sites de stockage et; (ii) la bonne compréhension du comportement du CO₂ lors des différentes étapes de stockage.Le premier axe de recherche consiste à synthétiser des matériaux vitreux afin d’optimiser l’efficacité d’un capteur optique de CO₂ pour la surveillance des sites de stockage en aquifère salin et susceptible de détecter d’autres gaz, tels le méthane ou le monoxyde de carbone. Le capteur doit pouvoir être déployé en profondeur et capable de détecter des concentrations inférieures à 1000 ppmv pour repérer rapidement d’éventuelles fuites. Les verres de chalcogénures dopés avec des ions de terres rares spécifiques, peuvent produire une luminescence qui peut ensuite être utilisée pour détecter les signatures infrarouges de toutes les molécules possédant des bandes d'absorption dans la région spectrale 3-5 μm. Les compositions vitreuses Ga₅Ge₂₀Sb₁₀(Se, S)₆₈ (%mol.) dopées Pr³+ et Dy³+ ont été développées en vue de réaliser un capteur environnemental de CO₂. Le potentiel de ces matériaux pour la multidétection de gaz (CO₂, CH₄ et CO) a également été exploré. Les systèmes microfluidiques HP/HT actuels ne permettent pas de coupler simultanément la spectroscopie infrarouge et Raman à ces dispositifs. Ce problème est dû à l’utilisation du verre Pyrex associé au wafer de silicium pour la fabrication des microréacteurs. C’est pourquoi le deuxième axe de recherche développé au cours de cette thèse vise à explorer différents systèmes vitreux pour trouver une alternative au Pyrex. Le verre en question doit présenter le meilleur compromis entre les propriétés optiques, thermomécaniques et électriques visées. Ainsi, des verres à base de GeO₂ ont été développés pour répondre aux spécifications attendues, telle que le procédé de collage anodique utilisé pour fixer le verre au wafer de silicium. La composition vitreuse retenue pour les tests est 70GeO₂-15Al₂O₃-10La₂O₃-5Na₂O (%mol.). / Global warming due to the increase of greenhouse gas emissions is one of the main current challenges. In this context, the CO₂ storage in geological reservoirs appears as a likely way to limit the consequences of these emissions on the environment. For safety reasons, this management method requires continuous monitoring of the storage tanks by using IR sensors who can go down into the wells. The application of this technology also requires to know the CO₂ behavior during various storage steps, in particular when it is in its supercritical state. This is why microfluidics is currently used to simulate and understand the phenomena related to the injection and storage of CO₂ in supercritical form. The implementation of such approach requires: (i) the development of novel compact solutions for in situ continuous gas monitoring to secure the storage site and; (ii) a better understanding of the CO₂ behavior during the different storage steps.The first research axis of this thesis has consisted in developing vitreous active materials to increase the efficiency of optical CO₂ sensor (and eventually other gas like CH₄ or CO) for their continuous monitoring in saline aquifer storage sites. This sensor must be able to be deployed in depth and be sensitive to CO₂ concentrations below 1000 ppmv to quickly identify any leak. Chalcogenide glasses doped with specific rare earth ions may provide broadband luminescence that can be used to detect infrared signatures of all molecules whose absorption bands are located in the 3-5 μm spectral region. Glass compositions Ga₅Ge₂₀Sb₁₀(Se, S)₆₈ (mol.%) doped Pr³+ et Dy³+ have been developed in order to be integrated into a functional environmental CO₂sensor. The multi-sensing gas (CO₂, CH₄ et CO) potential of these materials has also been investigated. Current HP/HT microfluidic systems do not allow coupling FTIR and Raman spectroscopies. This problem is due to the using of Pyrex glass for the manufacture of these microreactors. That is why the second research axis developed during this thesis has consisted in exploring various vitreous systems to propose an alternative to the Pyrex glass. The target glass had to demonstrate the best compromise between the desired optical, thermomechanical and electrical properties. In this way, glasses based on GeO2 have been developed to meet these specifications, such as the anodic bonding process used to attach the glass on the silicon wafer. The glass composition selected after the completed studies is 70GeO₂-15Al₂O₃-10La₂O₃-5Na₂O (mol.%).

Cette thèse a pour objectif de caractériser les circulations de fluides en contexte d’effondrement d’un prisme d’accrétion crustal. Le Metamorphic Core Complex (MCC) de Naxos comprend un système de détachement/décollement caractérisé par mylonites, ultramylonites, cataclasites et failles normales dont les relations géométriques témoignent du litage rhéologique de la croûte continentale. La chimie des inclusions fluides déterminée par l’analyse microthermométrique, la spectroscopie RAMAN, l’ablation laser couplée à l’analyse spectroscopique (LA-ICP-MS), le « crush-leach », et les signatures isotopiques C et H des inclusions fluides permettent d’identifier trois grands types de fluides (1) des fluides salés riche en métaux, ii) des fluides aquo-carboniques en équilibre avec les encaissants métamorphiques, et iii) des fluides aqueux, probablement d’origine météorique. Ces données indiquent que la croûte est subdivisée en deux réservoirs séparés par la transition fragile-ductile. Les fluides météoriques circulent en association avec la déformation fragile de la croûte supérieure alors que les fluides salés et les fluides aquo-carboniques circulent en relation avec la déformation ductile. La géométrie de ces réservoirs évolue lors de la formation du MCC, conjointement avec l’exhumation et le refroidissement des roches métamorphiques. Le passage des roches du réservoir ductile au réservoir fragile est associée à un changement depuis un gradient géothermique élevé (60-100°C/km) vers un gradient géothermique plus faible (35-60°C/km). La transition fragile-ductile correspond ainsi à la fois à une limite rhéologique corrélée à une limite thermique et une limite de perméabilité. / The aim of this thesis is to characterize fluid circulations in the context of the collapse of a crustal accretionary belt. The Naxos Metamorphic Core Complex comprises a detachment/decollement system characterized by mylonites, ultramylonites, cataclasites and normal faults with structural relationships reflecting the rheological layering at the crustal scale. Fluid inclusion chemistry is determined by microthermometry, Raman spectroscopy; laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry (LA-ICP-MS), crush-leach and stable isotopes (C and H) analyses. These data characterize three different types of fluids: (1) high salinity fluids with a high metal content and high Th, (2) aqueous-carbonic fluids in equilibrium with the wall rocks and (3) aqueous probably surface-derived fluids. These data indicate that the crust is subdivided into two crustal reservoirs separated by the brittle/ductile transition. Surface-derived aqueous fluids circulate in association with the brittle deformation within the upper crust whereas aqueous-carbonic and high salinity fluids circulate in relation with ductile deformation. The characteristics of the trapped fluids indicate that as rocks have passed through the ductile/brittle transition they undergo a drastic change in geothermal gradient from 60 to 100°C/km within a lithostatic pressure regime to 35-60°C/km within a hydrostatic pressure regime. This implies that the fluid circulations are closely related to the rheological layering within the crust and its evolution during crustal extension. The ductile/brittle transition corresponds to a rheological boundary correlated to a thermal boundary and impermeable cap.