Dans ce manuscrit, nous présentons une étude expérimentale d’un gaz de Bose de spin-1 avec des interactions antiferromagnétiques, réalisée pour des atomes de sodium ultra-froids dans l’état hyperfin F=1. Gr au refroidissement évaporatif, nous obtenons un condensat de Bose-Einstein (CBE) spineur, soit dans un piège très confinant (« piège 0D »), soit sous la forme d’un quasi-condensat quasi-unidimensionnel dans un piège très allongé. Les deux systèmes présentent un ordre magnétique a très basse température, qui résulte de la compétition entre les interactions d’échange et l’énergie Zeeman quadratique q dans un champ magnétique externe. Nous étudions dans un premier temps l’ordre magnétique se forme dans le piège 0D. À très bassetempérature deux phases magnétiques sont possible : une phase dite « antiferromagnétique » pour q < Us, ou une phase dite « à aimantation transverse » dans le cas inverse. Dans ce travail, nous nous plaçons près de la température critique. Nous mesurons plusieurs scénarios de condensation séquentielles en changeant la magnétisation et le champ magnétique externe, ou une composante Zeeman condense toujours en premier et ou l’ordre magnétique n’apparait qu’à une seconde température de condensation. Les résultats expérimentaux pour les températures critiques sont bien décrits par une théorie d’Hartree-Fock simplifiée dans les cas ou une seule composante Zeeman est condensée. Dans un second temps, nous étudions l’ordre magnétique du système quasi-unidimensionnel a basse température. On observe la formation de domaines de spin ou les composantes Zeeman se sépare spontanément en domaines disjoints en l’absence de force extérieure (par exemple, un gradient de champ magnétique). On étudie l’état d’équilibre du système en fonction de la magnétisation et du champ magnétique. On observe une transition de phase entre une phase miscible et une phase immiscible ou la composante Zeeman mF = 0 forme un domaine séparé de mF = ±1 dans le centre du piège. L’équation d’état d’un nuage polarisé (atomes dans l’état mF = +1) est utilisée pourmesurer la température du système. Enfin, nous mesurons la réponse mécanique a une force magnétique appliquée pour un système binaire mF = 0, +1. Nous mesures une exaltation de la réponse par rapport a l’attente na basée sur l’effet Zeeman habituel, d’un facteur qui peut varier de plusieurs dizaines a environ cent. La configuration spatiale des domaines est ainsi sensible a de très faibles gradients de champ magnétique inférieurs au mG/cm. / In this thesis we present the experimental study of a spin-1 Bose gas of ultra-cold Na atoms with antiferromagnetic interactions in the F=1 manifold. Thanks to evaporative cooling in optical traps we obtain, depending on the trap geometry, quasi-pure spinor Bose-Einstein condensates (BEC) in 0D traps and quasi-condensates in quasi-1D traps. The quantum-statistical Bose enhancement, typical of BEC, allows inter-component interactions (between the different Zeeman components) to order the system just below the Bose-Einstein condensation temperature. The magnetic ordering of the system is set: by contact interactions, that do not change the Zeeman populations, by spin-exchange interactions (U_s spin-exchange energy), that do, and by the quadratic Zeeman energy q. In particular, for q < U_s the system is in the antiferromagnetic phase while, for q > U_s, is in the transverse magnetised phase. We study first in which order the magnetic ordering appears, in the 0D trap, near to the critical temperature for BEC. We experimentally study different condensations scenarii varying q and magnetisation. The condensation of the different components is sequential and strongly influenced by interactions. We find a good agreement between the experimental data and a simplified Hartree-Fock model.Then we study the magnetic ordering, at T=0, in a quasi-1D trap. The system presents the formation of spin domains. We study the ground state of the system varying magnetisation and q. We observe a transition from the miscible to the immiscible phase, associated with the transition from the antiferromagnetic to the transverse magnetised phase. This is due to the relative strengths of inter-species contact interaction. To measure the temperature of the system, we measure the equation of state for a polarised cloud (all atoms in m_F=+1). Finally, we prepare the system in the immiscible phase m_F=0,+1 and we measure the spin-dipole polarisability of the system.

Recent terrorist attacks and the subsequently perceived threats to national security have meant that the demands of security networks are greater than ever before. The walkthrough metal detector (WTMD) is on the frontline of the personal security screening network and is used to check individuals for metallic threat objects such as knives or guns. In many operational conditions each positive identification of a metallic object is first considered to be a threat, however in many instances the source of the trigger does not necessarily constitute the detection of a threat object as many innocuous metallic items are allowed in certain secured zones, e.g. a mobile phone in an airport. Operators are often required to perform physical searches to confirm that the trigger was not due to a threat object. Often little or no positional information is provided, and as a result the time taken to conduct a physical search is often significant and causes delays to people waiting to be screened. A tomographic magnetic imaging system was designed and built with the intention of recovering detailed information about magnetic and/or conductive objects within the detector space, in addition to identifying the position of the detected object to a greater degree of accuracy than is possible with the current generation of WTMDs. The object-specific information that is recovered by the system is in the form of the magnetic polarisability dyadic tensor, which is considered to completely describe the behaviour of an object when it interacts with a magnetic field. The prototype system that has been produced is capable of inverting object tensors with a typical error of < 20%, and determines three-dimensional object location with an error of ±2 to ±3 cm. Given that both the inversion of an object tensor, and object location to this degree of accuracy have not been observed in the academic or commercial literature it is claimed that both of these factors represent original work. In order to achieve this level of performance a special 8-transmit, 8-receive coil array has been produced which is capable of minimising mutual coupling between all channels during background operation. This allows for greater detection of changes occurring as a result of the presence of the object, rather than from the excitation source. A procedure for modelling the response of this prototype coil array to a specified magnetic polarisability dyadic tensor is derived and tested by examining the response of the system to a ferrite sphere. This testing indicates that the measurements from the WTMD and simulated object response differ by less than 10% in almost all cases. Testing of the inversion algorithm has been conducted with six known objects, and the system has been shown to perform consistently, and to an acceptable degree of accuracy. The procedure for the inversion of an object tensor is based upon the response of the model, and consequently this error contains a portion of the error contained from the model. The detector system was tested in an airport environment where sensitivity was shown to be beyond the levels required for typical operation.

Thèse numérisée par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.

In dieser Arbeit wird die ultraschnelle elektronische Polarisation in dem kristallinen Festkörper Lithiumborhydrid (LiBH4) untersucht. Das Material wird dabei mit einem femtosekundenlangen optischen Impuls angeregt und mit einem ebenso kurzen Röntgenimpuls abgetastet. Mithilfe der Röntgenbeugung kann die optisch induzierte räumliche Neuordnung elektronischer Ladung direkt mit atomarer räumlicher Auflösung abgebildet werden. Kupfer K-alpha Röntgenstrahlung für das Experiment wird im Labor aus einer Laser-Plasmaquelle mit 1 kHz Wiederholrate erzeugt. Diese Strahlung wird dann auf eine pulverisierte LiBH4-Probe fokussiert. Die Debye-Scherrer Ringe, die bei Pulverbeugung entstehen, werden mit einem großflächigen Detektor aufgezeichnet und zu Intensitätsprofilen aufbereitet. Mittels Anrege-Abtast-Technik wird die Änderung der Beugungsintensitäten, ausgelöst durch die optische Anregung mit einem optischen Femtosekunden-Impuls, zeitaufgelöst untersucht. Dabei ist die Zeitauflösung durch die Verzögerungzeit zwischen Anrege- und Abtastimpuls gegeben. Daraus ergibt sich ein Einblick in die dynamische elektronische Entwicklung des Systems. Intensitätsänderungen können dann mit Änderungen in der Ladungsdichte des Materials korreliert werden, um strukturelle Dynamik auf der Femtosekunden Zeitskala aufzuklären. Lithiumborhydrid wurde gewählt, weil es Eigenschaften aufweist, die für eine Erforschung der ultraschnellen elektronischen Polarisation notwendig sind. Bisher gibt es keine räumlich aufgelöste Untersuchung im Femtosekunden-Bereich, die zur Erklärung dieses elektronischen Phänomens beträgt. Diese Arbeit präsentiert die ultraschnelle Antwort von LiBH4 auf starke elektrische Felder bei optischen Frequenzen, die zu Ladungsumverteilung und damit einhergehende elektronische Polarisation führt. / In this thesis the ultrafast electronic polarisation in the crystalline material lithium borohydride (LiBH4) is examined. The material is excited by a femtosecond long optical pulse and scanned by a likewise short x-ray pulse. Using x-ray scattering the optically induced spatial rearrangement of electronic charge can be directly mapped with atomic spatical resolution. Copper K-alpha x-rays for the experiment are produced in a laboratory table-top laserplasma source with 1 kHz repetition rate. This radiation is then focused on a powdered sample. Debye-Scherrer rings produced from powder diffraction are collected on a large area detector and processed to yield intensity profiles. Using pump-probe technique the change in diffracted intensity, triggered by excitation with a femtosecond optical pulse is examined. The temporal resolution is given by the delay between pump and probe pulse. This way insight is gained into the dynamic electronic evolution of the system. Intensity changes can be correlated to changes in charge density in the relevant material to elucidate structural dynamics on the femtosecond time scale. Lithium borohydride was chosen since it displays necessary characteristics for the exploration of ultrafast electronic polarisation. Up to date there has been no spatially resolved research in the femtosecond regime elucidating this electronic phenomenon. This work presents the ultrafast resonse in Lithiumborhydrid (LiBH4) to strong electronic fields with optical frequencies, which leads to charge relocation accompanied by electronic polarisation.

Thèse numérisée par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal

Le manuscrit présente une étude de la réponse optique non linéaire quadratique et cubique de nano-structures métalliques d'or déposées sur substrat. Le travail s'inscrit plus généralement dans le domaine de la plasmonique non linéaire et vise à mieux comprendre l'interaction entre les nanostructures et la lumière, dans un régime d'intensités incidentes fortes, lorsque la réponse n'est plus linéaire. Les exaltations des champs électromagnétiques locaux dans ces structures par les résonances de plasmon de surface, excitations collectives des électrons de conduction, favorisent en effet considérablement ces processus. Dans le cadre de la réponse quadratique, l'étude a essentiellement porté sur le processus appelé génération de second harmonique (SHG, acronyme pour Second Harmonic Generation) par lequel deux photons incidents à la fréquence fondamentale sont convertis en un photon à la fréquence harmonique double. Ce processus est fortement dépendant de la morphologie des nanostructures métalliques. Pour la réponse cubique, l'étude a porté sur les effets Kerr optiques qui décrivent la variation de l'indice optique des nanostructures avec l'intensité de l'onde incidente. Une attention toute particulière a été donnée aux conditions géométriques d'éclairement effectué avec une grande ouverture numérique. Le champ électromagnétique incident ne doit en effet plus être considéré dans l'approximation paraxiale / The manuscript reports a study about the quadratic and cubic nonlinear optical response from gold metallic nanostructures which are deposited onto substrates. The field of this work is more commonly known as nonlinear plasmonics and it consists in trying to understand the interaction between nanostructures and light, in a regime of high incident intensities when the response is no longer linear. The local electromagnetic field enhancement in these structures due to the surface plasmon resonance, the latters being collectives excitations of the conduction band electrons, increase drastically the cross-section for these processes. In the context of a quadratic response, the study has been focused on the Second Harmonic Generation (SHG) process whereby two incident photons at the fundamental wavelength are converted into one photon at twice the harmonic frequency. This process is highly dependent to the metallic nanostructures morphology. For the cubic response, the study has been focused on the optical Kerr effect which describes the optical index variation of nanostructure with the intensity of the incident wave.Specifics considerations have been taken into account about the geometrical illumination conditions which are performed with a large numerical aperture. The electromagnetic incident field cannot be anymore considered within the paraxial approximation

Ce mémoire s’inscrit dans le cadre des recherches sur les molécules ultra-froides, en forte expansion depuis plusieurs années. Contrairement aux atomes, les molécules ne peuvent que très difficilement être refroidies par laser. Il est donc nécessaire d’explorer des méthodes alternatives pour parvenir à la création de gaz moléculaires ultra-froids. Ce travail théorique s’est focalisé sur une classe particulière de molécules diatomiques hétéronucléaires, présentant un moment dipolaire électrique ou magnétique intrinsèque à l’origine de leurs interactions mutuelles anisotropes.Sur la base de la connaissance précise de la spectroscopie des molécules KRb et KCs (présentant un moment dipolaire électrique intrinsèque notable), combinée à des résultats théoriques, nous avons modélisé le refroidissement de leurs degrés de liberté internes au moyen du passage adiabatique Raman stimulé (STIRAP), processus laser conduisant les molécules dans leur état fondamental absolu. Plusieurs schémas STIRAP ont été discutés et comparés entre eux du point de vue de leur efficacité.Nous avons ensuite étudié la molécule RbCa, dont la spectroscopie est encore inconnue. Cette espèce est caractérisée par la présence conjointe d’un moment dipolaire électrique et magnétique permanent, qui présente un fort intérêt pour les possibilités de contrôle des interactions anisotropes qu’ils engendrent. Nous avons déterminé la structure électronique de RbCa par deux méthodes différentes de chimie quantique, permettant ainsi de qualifier la précision des résultats. Nous avons aussi proposé un schéma de transitions laser conduisant à la formation de molécules froides de RbCa à partir des atomes séparés.La manipulation et le piégeage de molécules repose sur la connaissance de leur réponse à un champ électromagnétique externe, caractérisée par leur polarisabilité dipolaire dynamique. Les calculs de chimie quantique entrepris plus haut nous ayant permis d’accéder à des états moléculaires très excités, nous avons déterminé cette quantité pour toute une série de molécules diatomiques (dimères alcalins, RbCa, RbSr,…). Nous avons ainsi pu déterminer les paramètres optimaux pour le piégeage laser de ces molécules. / This thesis deals with ultracold molecules research, which interest has been growing for several years. Unlike atoms, laser-cooling molecules is very difficult. Alternative methods are necessary to be searched for in order to create ultracold molecular gases. This theoretical work focuses on a particular type of heteronuclear diatomic molecules, possessing an intrinsic electric or magnetic dipole moment, from which originates their mutual anisotropic interactions.Based on the precise knowledge of KRb and KCs molecules (possessing a significant intrinsic electric dipole moment) spectroscopy, combined with theoretical results, the cooling of their internal degrees of freedom using Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP), a laser process bringing molecules towards their absolute ground state, has been modelled. Several STIRAP schemes have been investigated and compared regarding their efficiency. The RbCa molecule has then been studied, which spectroscopy is still unknown. The ability of controlling the anisotropic interactions induced by the simultaneous presence of an electric and magnetic dipole moment provided by this species is a clear advantage. The electronic structure of RbCa has been computed with two methods, thus allowing to estimate the reliability of the results. A scheme of laser transitions bringing to the formation of cold RbCa molecules from separate atoms has been proposed.Manipulating and trapping molecules relies on the precise knowledge of their response to an external electromagnetic field, characterised by their dynamic dipolar polarisability. The quantum chemistry calculations mentioned earlier allowed us to compute high-lying excited states, dynamic polarisability has then been computed for a whole set of diatomic molecules (alkali dimers, RbCa, RbSr, …). The optimal parameters for trapping those molecules has then been determined.