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Light Shift Measurements of Cold Rubidium Atoms using Raman Pump-Probe SpectroscopySouther, Nathan Jon 19 August 2009 (has links)
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Lichtinduzierte Primärprozesse in reversibel photoschaltbaren fluoreszierenden Proteinen: Zeitaufgelöste Spektroskopie von Padron0.9 und rsFastLime / Primary Light-Induced Reaction Steps of Reversibly Photoswitchable Fluorescent Proteins: Time-Resolved Spectroscopy of Padron0.9 and rsFastLimeWalter, Arne 09 July 2014 (has links)
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Vibrational relaxation and dephasing of Rb2 attached to helium nanodropletsGrüner, Barbara, Schlesinger, Martin, Heister, Philipp, Strunz, Walter T., Stienkemeier , Frank, Mudrich, Marcel 02 April 2014 (has links) (PDF)
The vibrational wave-packet dynamics of diatomic rubidium molecules (Rb2) in triplet states formed on the surface of superfluid helium nanodroplets is investigated both experimentally and theoretically. Detailed comparison of experimental femtosecond pump–probe spectra with dissipative quantum dynamics simulations reveals that vibrational relaxation is the main source of dephasing. The rate constant for vibrational relaxation in the first excited triplet state 13Σ+g is found to be constant γ ≈ 0.5 ns−1 for the lowest vibrational levels v [less, similar] 15 and to increase sharply when exciting to higher energies. / Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.
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Excitation energy transfer in pheophorbide a complexesMegow, Jörg 21 February 2013 (has links)
Die Arbeit untersucht den Anregungsenergietransfer in supramolekularen Phäophorbid-a-Komplexen. Das P4- und das P16-Molekül bestehen aus vier bzw. sechzehn Phäophorbid-a-Molekülen. Die Komplexe werden in explizitem Lösungsmittel im Rahmen einer gemischt quanten-klassischen Methode untersucht. Klassische Molekulardynamik-Simulationen werden durchgeführt. Die zeitabhängige Schrödingergleichung wird gelöst, der entsprechende Hamiltonoperator hängt parametrisch von den Kernkoordinaten ab. Es wird eine Methode vorgestellt, die die Berechnung des Schwingungsbeitrags der Koordinatenabhängigkeit in harmonischer Näherung ermöglicht. Die Qualität der Methode wird bewiesen. Es werden drei verschiedene Ansätze benutzt, um das Zeitverhalten des Anregungsenergietransfers innerhalb der Chromophorkomplexe zu charakterisieren. Es werden zunächst Transferraten berechnet und entsprechende Ratengleichungen gelöst. Desweiteren werden gemittelte zeitabhängige Populationen aus der Lösung der Schrödingergleichung bestimmt. Zudem wird die Zeitskala des Anregungsenergietransfers aus der Anisotropie erhalten. Die Berechnung der Anisotropie beruht auf der Lösung einer Schrödingergleichung, welche das elektromagnetischen Feldes explizit enthält. Für alle drei Ansätze ergibt sich die gleiche Dynamik des Anregungsenergietransfers. Es werden zudem lineare und transiente Spektren der Qy-Banden der Chromophorkomplexe berechnet. Für ein einzelnes Phäophorbid-a-Molekül in Ethanol werden zusätzlich die Qx-Bande und die Schwingungsprogression bestimmt. Außerdem wird die lineare Absorption von Phäophorbid a und P16 neben einem Gold-Nanopartikel untersucht, die erwartete Verstärkung des Absorptionssignals durch die Präsenz des Nanoteilchens wird gezeigt. Abschließend wird eine neue Methode vorgestellt, die es erlaubt, die abstands- und orientierungsabhängige Abschirmung der exzitonischen Kopplung parametrisch in die gemischt quanten-klassische Methode zu integrieren. / This thesis investigates the excitation energy transfer in pheophorbide a complexes. The P4 and the P16 molecule consist of four and sixteen pheophorbide a molecules, respectively. The complexes in explicit ethanol solution are investigated utilizing a mixed quantum-classical methodology. Classical molecular dynamics simulations are carried out. The time-dependent Schrödinger equation is solved for a Hamiltonian that depends parametrically on the classical nuclear coordinates. In this thesis a method is introduced which allows the computation of the vibrational contribution in harmonic approximation. The high quality of the method is proven. Three different ansatzes were utilized to compute the time development of the excitation energy transfer within the chromophore complexes. The expansion coefficients that result from the solution of the time-dependent Schrödinger equation are utilized to compute averaged time-dependent populations. Also, the expansion coefficients are used to compute excitation energy transfer rates in second order of the excitonic coupling. Thirdly, the time scale of the excitation energy transfer is derived from the delay-time dependent transient anisotropy. In order to compute the anisotropy, the electromagnetic field is included directly in the Hamiltonian of the system. The excitation energy transfer dynamics is exactly the same for the three approaches. In addition, linear and transient spectra of the chromophor complexes Qy band are computed. For a single pheophorbide a in ethanol, the Qx band and the vibrational progression are calculated. Furthermore, the linear absorption of pheophorbide a and P16 next to a gold nanoparticle is studied. The amplification of the molecular absorption signal due to the presence of the nanoparticle is shown. Finally, a new method is introduced to treat distance and conformation dependent screening of the excitonic coupling parametrically within a mixed quantum-classical description.
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Metallic Nanorod Arrays: Linear Optical Properties and BeyondKullock, René 29 June 2011 (has links) (PDF)
Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects.
By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case.
For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-Pérot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures.
Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object.
The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR. / Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante Anwendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher Strukturen im Detail untersucht.
Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der multiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die optischen Eigenschaften analysiert.
Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafür geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom Stäbchendurchmesser abhängig. Im Unterschied dazu sind die Änderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist.
Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf angewendet, wobei Fabry-Pérot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propagierende Natur der CSPs führt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen.
Nanostäbchen-Arrays weisen außerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der Einzelstäbchen und der Arrayresonanz auftritt. Für kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (außerordentlichen) positiven Brechung führt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen Strukturparametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und superlinsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt.
Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgeführt und liefern Kinetiken, welche entweder eine verstärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiße Elektronen/Phononen als Ursache für die Änderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurückgeführt.
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Metallic Nanorod Arrays: Linear Optical Properties and BeyondKullock, René 19 April 2011 (has links)
Arrays of free-standing metallic nanorods are promising candidates for sensors, switches and spectroscopy. They have structure sizes much smaller than the wavelength of visible light, feature a long-axis surface plasmonic resonance (LSPR) and show metamaterial-like properties. This thesis provides a detailed investigation of their linear optical properties and highlights some nonlinear optical aspects.
By means of graded structures having a tunable LSPR and three different theoretical models -- a numerical multiple-multipole method (MMP) model, a semi-analytic collective surface plasmon (CSP) model and an analytic dipolar interaction model (DIM) -- the optical properties were analyzed. Using the DIM, the experimentally observed blueshift of the LSPR in comparison to a single nanorod is confirmed and a physical explanation is provided. The LSPR strongly depends on the angle of incidence and the rod diameter. However, for a varying length the changes are small with the long-axis mode showing a lower energy limit. The detailed arrangement of the nanorods and the azimuthal angle of the incoming light plays only a minor role for small nanorod separations. Similarly, the dependence on the metal is the same as for single particles, whereas the sensitivity to the surrounding dielectric is much stronger than in the single-particle case.
For longer nanorods made of silver, angle-dependent higher-order modes are observed and reproduced using MMP. The CSP model is applied and Fabry-Pérot-like oscillations of the CSPs are found. The propagating nature of these modes leads to the discovery that the p component of the transmitted light experiences a phase jump and to the observation of polarization conversion inside the structures.
Negative refraction is found in nanorod arrays; it is revealed that a negative energy flux occurs only within a bandwidth given by the LSPR of a single nanorod and the array resonance. For smaller wavelengths, the in-plane component of the Poynting vector reverses, leading to an (extraordinary) positive flux. At the LSPR itself, the flux parallel to the surface is found to be zero. The negative refraction is also exploited to mimic a nanolens with structure parameters that are infact technical realizable. In the visible regime the nanolens shows a NA of 1.06 and superlens-like features such as identical rotation and linear translation of image and object.
The nonlinear measurements on graded structures are conducted using femtosecond pump-probe spectroscopy resulting in kinetics showing either an increased transmission or absorption with signal changes of up to 40%. By converting them to transient spectra and by comparison with the literature, electron distribution changes at the Fermi edge and hot electrons/phonons are identified as the main reasons for the changes. Probing at the inflection points of the LSPR reveals ultrafast signals. Using transient spectra they are traced back to a short blueshift of the LSPR. / Strukturen aus frei stehenden metallischen Nanostäbchen versprechen interessante Anwendungen als Sensoren, Schalter und in der Spektroskopie. Da ihre Strukturgrößen kleiner als die Wellenlänge des sichtbaren Lichtes sind, besitzen sie eine langachsige Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) und weisen metamaterialartige Eigenschaften auf. In dieser Dissertation werden die linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften solcher Strukturen im Detail untersucht.
Mit Hilfe von Gradientenstrukturen, die eine durchstimmbare LSPR besitzen, und dreier theoretischer Modelle – eines numerischen Modells basierend auf der Methode der multiplen Multipole (MMP), eines semianalytischen Modells kollektiver Oberflächenplasmonen (CSP) sowie eines analytischen dipolaren Interaktionsmodells (DIMs) – werden die optischen Eigenschaften analysiert.
Unter Verwendung des DIMs wird die experimentell beobachtete Blauverschiebung der LSPR im Vergleich zur Resonanz eines Einzelstäbchens bestätigt und eine physikalische Erklärung dafür geliefert. Die LSPR ist stark vom Einfallswinkel und vom Stäbchendurchmesser abhängig. Im Unterschied dazu sind die Änderungen bei einer Längenvariation klein, wobei die langachsige Mode ein unteres Energielimit aufweist. Weiterhin haben die genaue Anordnung der Stäbchen und der azimutale Winkel des einfallenden Lichtes nur einen untergeordneten Einfluss. Die Abhängigkeit vom verwendeten Metall ist analog zu einem Einzelstäbchen, während die Empfindlichkeit in Bezug auf das Umgebungsmedium wesentlich stärker ist.
Längere Nanostäbchen aus Silber zeigen winkelabhängige Moden höherer Ordnung, welche mittels MMP reproduziert werden können. Das CSP-Modell wird ebenfalls darauf angewendet, wobei Fabry-Pérot-artige Oszillationen der CSPs entdeckt werden. Die propagierende Natur der CSPs führt zur Entdeckung eines Phasensprungs der p‑Komponente des transmittierten Lichtes sowie zur Beobachtung von Polarisationskonversion in den Strukturen.
Nanostäbchen-Arrays weisen außerdem negative Brechung auf. Es wird gezeigt, dass ein negativer Energiefluss nur in dem Wellenlängenbereich zwischen der LSPR der Einzelstäbchen und der Arrayresonanz auftritt. Für kleinere Wellenlängen kehrt sich die in der Ebene befindende Poynting-Vektor-Komponente um, was zu einer (außerordentlichen) positiven Brechung führt. An der LSPR selbst ist der zur Strukturebene parallele Fluss Null. Die negative Brechung wird ferner ausgenutzt, um eine Nanolinse mit realistischen Strukturparametern zu simulieren. Im sichtbaren Bereich zeigt sie eine NA von 1,06 und superlinsenartige Eigenschaften, wie eine identische Rotation und eine lineare Translation von Bild und Objekt.
Die nichtlinearen Messungen an Gradientenstrukturen werden mittels Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie durchgeführt und liefern Kinetiken, welche entweder eine verstärkte Transmission oder eine verstärkte Absorption mit Signalstärken von bis zu 40% aufweisen. Durch Konvertierung in transiente Spektren und Vergleich mit der Literatur werden eine veränderte Elektronverteilung an der Fermi-Kante und heiße Elektronen/Phononen als Ursache für die Änderungen gefunden. Das Abtasten mit dem Probe-Puls an den Wendepunkten der Resonanz offenbart ultraschnelle Signale. Mit Hilfe der transienten Spektren wird dies auf eine kurzzeitige Blauverschiebung der LSPR zurückgeführt.
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Quantum beat spectroscopy of hyperfine structure in the 8p2P3/2 level of atomic cesiumPopov, Oleg Igorevich 15 August 2012 (has links)
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Development of a non-collinearly phase matched optical parametric amplifier and application in pump-probe spectroscopyRohwer, Egmont J. 03 1900 (has links)
Thesis (MSc)--University of Stellenbosch, 2011. / Please refer to full text to view abstract.
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Femtosecond pump probe spectroscopy of light harvesting complexes and PhthalocyaninesOmbinda-Lemboumba, Saturnin 12 1900 (has links)
Thesis (PhD)--Stellenbosch University, 2011. / ENGLISH ABSTRACT: The generation of ultrafast light pulses and the development of time resolved
spectroscopic techniques, such as the femtosecond pump probe spectroscopy
technique, have facilitated the study of ultrafast energy transfer in the photosynthetic
systems of green plants and photodynamic therapy drugs. It has
allowed the investigation of biological and chemical processes that take place on
the ultrafast timescale and has allowed us to obtain spectral and kinetic information
on energy transfer. In addition, it has allowed time resolved experiments
in which the transient absorption of species under investigation was observed
and has elucidated molecular dynamics. In the present work this was done with
a temporal resolution of approximately 200 fs and covering a pump-to-probe
delay range of 300 fs to 2 ns.
The main aims of this study were to characterise the femtosecond pump probe
spectroscopy system, to investigate the energy transfer in the natural light
harvesting complex II (LHC II) in view of future expansion to the study of
synthesized arti cial functional light harvesting complexes and nally to study
ultrafast processes in zinc phthalocyanine (ZnPc) systems.
In photosynthetic organisms, LHC II is the most abundant light harvesting
complex and it plays an important role in light harvesting and photoprotection.
The light energy is absorbed by light harvesting complexes and transferred to
a reaction centre (RC) in an ultrafast timescale.
Phthalocyanines are a new class of photosensitiser used for photodynamic
therapy. These drugs are used to treat small and super cial tumours. The
energy transfer from the singlet excited state to the triplet excited state occurs
on an ultrafast timescale. However, recent work done on zinc phthalocyanine has
proved that the determination of the ultrafast component remains a challenge.
Several ultrafast studies carried out on ZnPc in solvents have been not only
unsuccessful to give a clear picture of the ultrafast dynamics but have also
produced divergent results.
In this study, a characterisation of the femtosecond pump probe spectroscopy
setup was done. The samples under investigation were probed by a white light
continuum. The generation of the white light continuum introduced chirp,
which in uenced the temporal evolution of the transient absorption results.
The technique used to correct the chirp introduced by white light generation
is discussed in detail. Our femtosecond pump probe spectroscopy setup was
benchmarked by using a well known dye, namely malachite green. In addition,
the investigation of the transient absorption change of LHC II, an active component
in photosynthesis, as extracted from spinach leaves and the ultrafast
dynamics of a promising photosensitiser ZnPc in dimethyl sulfoxide (DMSO) as well as in dimethyl formamide (DMF) was done. The spectral and dynamic results
obtained using these three samples are described and exponential ts to the
absorbance decay curves used to estimate the timescales of the energy transfer
processes are presented. In this experiment, the dynamics and measured time
constants related to the energy transfer between the different types of chlorophyll
in LHC II was monitored, whereas with ZnPc, the dynamics and the
measured time constants associated with solvation dynamics and vibrational
relaxation was examined. / AFRIKAANSE OPSOMMING: Die vorming van ultravinnige lig pulse en die ontwikkeling van tyd opgelosde
spektroskopiese tegnieke, soos die femtosekonde pomp proef spektroskopie tegniek,
het die studie van ultravinnige energie oordrag in fotosintetiese stelsels van
groen plante en chemiese prosesse gefasiliteer, wat kan plaasvind op die ultravinnige
tyd skaal en laat dit toe om spektrale en kinetiese informasie oor die energie
oordrag te kan bepaal. Dit het ook dit moontlik gemaak om tyd opgelosde
eksperimente te kan doen waarin ons veranderlike absorbsie van die monster kon
ondersoek en die molekulere dinamika kon ontrafel. In hierdie werk is dit gedoen
met n tyd resolusie van omtrent 200 fs termyl 'n pomp-tot-proef tydvertraging
van 300 fs tot 2 ns gebruik is.
Die hoof doelwitte van hierdie werk was om 'n femtosekonde pomp proef
spektroskopie stelsel te karakteriseer, die energie oordrag in die natuurlike ligoes
kompleks II te ondersoek met die toekomstige uitbreiding van die studie na
sintetiese lig-oes komplekse as oogmerk en laastens om ultravinnige prosesse in
Sink Ftalosianiene stelsels te ondersoek.
In fotosintetiese organismes, is lig oes kompleks II die mees volop lig oes
kompleks en speel 'n belangrike rol in lig oes en foto skerming. Die lig energie
word geabsorbeer deur lig oes komplekse en dan oorgedra na reaksie middelpunte
in 'n ultravinnige tydskaal.
Ftalosianiene is 'n nuwe klas fotosensiteerder wat gebruik word in fotodinamiese
terapie. Hierdie dwelms word gebruik om klein en oppervlakkige
gewasse te behandel. Die energie oordrag van die opgewekte singlet tot die
triplet toestand vind plaas op die ultravinnige tydskaal. Onlangse navorsingswerke
het getoon dat die bepaling van die ultravinnige komponent 'n uitdaging
bly. Verskeie vorige ondersoeke is gedoen op Sink Ftalosianiene in verskeie
oplosmiddels, en nie net het hierdie studies nie 'n helder prentjie verskaf van die
ultravinnige dinamika nie, maar het ook divergerende resultate opgelewer.
In hierdie werk word 'n karakterisering van die femtosekonde pomp proef
spektroskopie stelsel gedoen. Die monsters is ondersoek met 'n wit lig kontinuum
proef. Die vorming van die wit lig kontinuum het tjirp veroorsaak, wat
die tyd evolusie van die veranderlike absorbsie resultate beinvloed het. Die tegniek
wat gebruik was om die tjirp te korregeer word bespreek. Ons femtosekonde
pomp proef spektroskopie stelsel is gestandardiseer deur die welbekende kleurstof
malachiet groen. Ons het ook die veranderlike absorbsie van lig oes kompleks II
ondersoek, 'n aktiewe komponent in fotosintese, soos dit onttrek is uit spinasie
blare, asook die ultravinnige dinamika van die belowende photosensitizer Sink
Ftalosianiene in DMSO asook DMF. Die spektrale en dinamiese resultate verkry
vanaf hierdie drie monsters word beskryf en eksponensiele passings aan die absorbsie verval kurwes is gebruik om die tydskale van die energie oordrag prosesse
te skat. In hierdie eksperiment is dinamika en gemete tydkonstantes waargeneem
wat toegeskryf kan word aan die energie oordrag tussen verskillende
soorte chloro l in lig oes kompleks II. In die Sink Ftalosianien eksperimente is
dinamika en gemete tydkonstantes waargeneem wat toegeskryf kan word aan
solverings dinamika asook vibrasionele ontspanning.
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The formation of ultracold rubidium molecules using ultrafast photoassociationMcCabe, David J. January 2010 (has links)
The establishment of robust laser-cooling techniques for the formation of ultracold atoms has provided a test-bed for low-temperature science, with scattering events changing character from incoherent thermal interactions to coherent quantum mechanical events. A natural extension is the pursuit of ultracold molecules in prescribed low-energy internal states. Atomic cooling techniques, however, do not generalize to the molecular regime due to the complex energy-level structure afforded by its extra degrees of motion. An indirect approach to ultracold molecule formation - photoassociation using ultrafast laser pulses - is the focus of this thesis. A broadband field associates atom pairs into a localized molecular wavepacket that evolves within the attractive excited-state potential. A suitably timed dump pulse may thus be applied to stabilize population into deeply bound ground vibrational states. This strategy may be generalized to any species whose spectroscopy matches the pulse spectrum, and offers a coherent population transfer scheme that does not require precise knowledge of the system. This thesis presents experiments using high-energy photoassociation pulses applied to ultracold rubidium atoms. The pulses quench the background ground-state molecular population but form bound dimers within the excited state. A pump-probe experiment was designed to chart the excited-state dynamics; however, the oscillations predicted by theoretical calculations were not evident in the molecular signal. The nature of the dynamics is expected to be strongly dependent on the initial state of the atom pairs addressed by the ultrafast pulse: a bound molecular population provides an additional candidate to free atoms. A spectroscopic measurement characterizes these bound molecules and identifies their formation mechanism. A subsequent experiment provides evidence that the predominant contributor to the pump-probe signal is the unbound initial population. The consequences with regard to both the observation of excited-state dynamics and the subsequent application of a dump pulse are discussed.
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