Thèse de doctorat : Mathématiques : Nancy 1 : 2008. / Titre provenant de l'écran-titre.

Thèses (M.Sc.)--Université de Sherbrooke (Canada), 1997. / Titre de l'écran-titre (visionné le 20 juin 2006). Publié aussi en version papier.

Thèses (M.Sc.)--Université de Sherbrooke (Canada), 1998. / Titre de l'écran-titre (visionné le 20 juin 2006). Publié aussi en version papier.

Cette thèse est une étude, au niveau moléculaire, par des méthodes de simulation numérique, des propriétés des aérosols organiques, notamment des aérosols marins, et de leur interaction avec des espèces présentes dans l’atmosphère. L’organisation de la matière organique au sein de ces aérosols joue un rôle fondamental pour leurs propriétés optiques, chimiques et leur rôle comme noyau de condensation pour les nuages.Dans une première partie, on présente contexte atmosphérique et les méthodes de dynamique moléculaire classique et les méthodes mixtes quantique/classique utilisées pour simuler ces aérosols. Ensuite, on décrit l’application de ces méthodes à trois cas.Tout d’abord, on a étudié, par dynamique moléculaire classique (logiciel Gromacs), l’organisation, notamment l’orientation, de molécules d’acide palmitique absorbées sur une surface de sel (NaCl) en fonction du taux de couverture en acide gras et de la température. On présente aussi une étude détaillée de l’influence de l’humidité sur l’organisation de ce film organique à la surface du sel, mettant en évidence l’existence d’îlots d’acide gras monocouches structurés. Dans une seconde étude, la réactivité de NO2 avec cet aérosol marin est traitée par une approche mixte quantique/classique (logiciel CP2K), avec prise en compte de l’impact de l’humidité sur cette réactivité.Enfin, la dernière étude concerne une étude par dynamique moléculaire de phases condensées organiques (n-butanol) et de leur interaction avec des molécules d’eau. Cette étude théorique, complémentaire d’expériences de jets moléculaires, a pour but de mieux comprendre le rôle fondamental que jouent ces interactions pour les propriétés des aérosols et des nuages. / In this thesis numerical methods are used to study the properties, described at the molecular level, of organic aerosols, especially marine aerosols, and their interaction with species in the atmosphere. The organisation of the organic matter in these aerosols plays a key role for their optical, chemical properties, and their ability to act as a cloud condensation nuclei.The first part reviews atmospheric context and the methods (classical molecular dynamics and hybrid quantum/classical approaches) used in this thesis. Then applications to three cases are detailed.Firstly, the organization, more particularly the orientation, of palmitic acid molecules adsorbed on a salt (NaCl) surface as a function of the fatty acid coverage and temperature has been studied using classical molecular dynamics (Gromacs package). The impact of the humidity on the structuration of this organic coating has been described in details, showing the existence of structured fatty acid island-like monolayers on NaCl surface.In a second study, the reactivity of NO2 with these heterogeneous marine aerosols has been investigated by a hybrid quantum/classical method (CP2K package), with taking into account the effect of the humidity.The last study is a classical molecular dynamics of n-butanol crystal, water accommodation at these surfaces and simulation of water jet collision with n-butanol surface. These simulations, complementary to experiments, were performed to better understand the fundamental role of the water-organic matter interaction on the properties of the aerosols and clouds.

La maitrise de l’information représente un avantage concurrentiel de nos jours. Malgré une intensification des moyens développés pour protéger les flux de données, il n’est actuellement pas possible d’échanger à distance et de façon complètement sure, une information entre deux interlocuteurs. Néanmoins, des travaux menés par Bennett et Brassard ont montré qu’il est possible d’atteindre un niveau de sécurité maximum en utilisant un protocole quantique de transmission de l’information. Ce protocole se base sur l’utilisation de réseaux télécom utilisant des répéteurs quantiques à la place des répéteurs classiques. La voie étudiée dans cette thèse, réalisée en partie dans le cadre du projet européen QuRep, a pour but l’amélioration des connaissances sur les monocristaux dopés aux ions de terre rare qui sont des candidats de choix pour la mise au point de répéteurs quantiques. Deux grands axes ont émergés : dans un premier temps nous avons essayé de comprendre quels sont les facteurs de succès et limitatifs dans l’utilisation du cristal de Nd : YSO en tant qu’hôte pour les mémoires quantiques avec pour objectif le transfert de la cohérence électronique vers des niveaux hyperfins. Dans un second temps, nous avons étudié un cristal présentant une structure hyperfine directement accessible en optique, Er : YLF afin de vérifier sa potentielle utilisation pour les mémoires quantiques. Ces travaux ont permis, entre autre, de réaliser un transfert de cohérence d’un niveau Zeeman électronique vers un niveau hyperfin avec un temps de stockage de plus de 300 µs, ce qui permet d’envisager une mémoire quantique dans Nd : YSO permettant de réémettre un photon à la demande. / The control of information is a competitive advantage today. Despite an intensification of the means developed to protect the data stream, it is currently not possible to exchange remotely and in a completely safe way information between two parties. However, the work of Bennett and Brassard have shown that it is possible to achieve a maximum level of security using a protocol for transmitting quantum information. This protocol is based on the use of telecom networks using quantum repeaters in place of conventional repeaters.The route studied in this thesis, carried out partly in the framework of the European Project QuRep, aims to improve knowledge on single crystals doped with rare earth ions that are good candidates for the development of quantum repeaters. Two main areas emerged: on the one hand, we tried to understand the success and limiting factors regarding the use of Nd : YSO single crystal as host for quantum memories. The objective was also to transfer the coherence from an electronic Zeeman level to the hyperfine levels. In a second step, we studied a crystal with a hyperfine structure directly accessible in optics, Er : YLF to assess its potential use for quantum memories. Among other things, we achieved the transfer of coherence from a Zeeman level to an hyperfine level with a storage time of over 300 microseconds, which allows to consider the development an on demand readout quantum memory in Nd : YSO.

Ce travail est consacré à l’élaboration et à la caractérisation d’un nouveau matériau hybride présentant des propriétés de transfert d’énergie, à base de la protéine photochromique bactériorhodopsine (bR) acceptrice d’énergie et de boites quantiques (QDs) de CdSe/ZnS fluorescentes donneuses d’énergie. Le but est d’essayer d’améliorer et d’utiliser les propriétés photochromiques et photochimiques de la bR en utilisant un transfert d’énergie par résonancede Förster (FRET) qui peut exister avec des QDs semiconductrices. Ce nouveau matériau hybride pourrait servir dans divers domaines, tels que des commutateurs optiques ou lescellules photovoltaïques.Les propriétés physiques d’un tel composé et son efficacité dépendant fortement de sa structure, ce travail à consister à élaborer le complexe bR/QD et à le caractériser par microscopie à force atomique (AFM) et par spectrométries optiques (fluorescence,absorption) afin de mettre en évidence un éventuel effet FRET entre bR/QDs. Nous avons montré qu’en modifiant la charge de surface des QDs nous pouvions optimiser l’efficacité duFRET. Cet effet provient d’une modification des forces électrostatiques entraînant un arrangement des QDs différent à la surface des membranes en fonction de leur charge de surface. En renforçant la liaison bR/QD à l’aide de biotine et de streptavidine, nous avons atteint une efficacité maximale de FRET de 80 %.Lors de nombreuses expériences que nous avons menées, nous avons montré parAFM et dichroïsme circulaire que la présence de QDs accélère fortement le processus de monomérisation de la bR par du détergent ce qui pourrait avoir des applications en biologie. / In this work, we built and characterized a new hybrid material with energy transfer properties made from photochromic protein Bacteriorhodopsin (bR) which is the energy acceptor and CdSe/ZnS fluorescent quantum dots (QDs) which are the energy donor. Our aim was to improve the photochromic and photo-physical bR properties by using a Förster resonance energy transfer (FRET) which should exist in presence of semiconductor QDs. This new hybrid material should have applications in many fields such as optical switching or photovoltaics.Since optical properties and efficiency of such a material are highly dependent of its structure, our work was to develop and characterize bR/QD complex by atomic force microscopy (AFM) and optical spectrometries (fluorescence, absorption) in order to demonstrate FRET between bR and QDs. By tuning QDs surface charges, we proved that we were able to optimize FRET, by optimization of the electrostatic interactions between bR and QDs. This effect was due to a better organization of QDs on the membrane surface when interactions were optimized. We also showed that when QD and bR are linked by biotin streptavidin link they revealed the maximum FRET efficiency of 80 %.During all these experiments, we showed that QDs could induce a quicker detergent monomerization of bR. This is supported by AFM images and circular dichroïsm measurements. This effect should find applications in biology.

Les travaux exposés dans ce manuscrit sont consacrés à l'étude de la dynamique hors équilibre de chaînes quantiques décrites par le modèle XY. Nous commençons par considérer la dynamique unitaire obtenue par la mise en contact de sous-systèmes voisins thermalisés à des températures différentes. L'état initial de la chaîne est inhomogène et la dynamique tend à l'homogénéisation. Lorsque le système est initialement divisé en deux sous-systèmes semi-infini préparés aux températures T_b=\infty et T_s, nous obtenons analytiquement la fonction de Green associée à l'évolution du profil d'aimantation. Les résultats sont généralisés pour les températures T_b finies. Dans le cas particulier où T_s=T_b=0, nous étudions le comportement de l'entropie d'intrication entre sous-systèmes. Cette quantité présente un accroissement "rapide", prédit par la théorie conforme (dans le cas d'un système critique), suivi d'une relaxation algébrique vers la valeur d'équilibre. Dans la dernière partie la dynamique du système est obtenue par l'interaction avec l'environnement, décrite par le processus d'interactions répétées. Nous examinons la structure de la matrice densité du système et donnons une équation d'évolution de l'ensemble des corrélateurs à deux points. Finalement, nous étudions l'évolution temporelle du modèle XX en contact avec un ou deux bains aux températures T_1 et T_2. Lorsque T_1=T_2, l'étude du comportement du système, pour les temps courts, dévoile l'état stationnaire. Dans la situation T_1\ne T_2, nous vérifions numériquement que le profil d'aimantation est plat et proposons l'introduction d'un désordre dynamique qui permet l'installation d'un gradient d'aimantation. / The work exposed in this thesis is focused on the analyze of the non-equilibrium dynamics of quantum spin chains described by the XY model. We start by considering the unitary dynamics obtained by the interaction of neighboring sub-systems thermalized at different temperatures. The initial state is inhomogeneous and the dynamics is evolving towards an homogeneous state. For a system, initially divided in two sub-systems thermalized at the temperatures T_b=\inflty and T_s, we obtain the analytic expression of the Green function associated to the evolution of the magnetization profile. This results are generalized for finite temperatures T_b. In the particular case T_b=T_s=0, we analyze the behavior of the entenglement entropy generated between sub-systems. This quantity presents a fast increase, predicted by the conformal theory, followed by a slow relaxation towards equilibrium. In the last part, the dynamics of the system is obtained by the interaction with the environment, descibed by the process of repeated interactions. We are analyzing the structure of the system density matrix and are giving the equation of evolution for the set of two-points correlators. Finally, we study the time evolution of the XX model in contact with two baths at the temperatures T_1 and T_2. For T_1=T_2, the analysis of the short time behavior reveals useful informations on the stationary state. For T_1\ne T_2 we numericaly check that the density profil is flat and propose the introduction of a dynamical disorder which lead to a linear density profile.

Dans cette thèse, j’étudie les skyrmions dans le ferromagnétique SU(4) d’effet Hall quantique. Les skyrmions sont des textures localisées dans les systèmes ferromagnétiques. La monocouche de graphène dans un fort champ magnétique peut être considérée comme un ferromagnétique avec le spin électronique et le pseudospin de vallée de Dirac. Les niveaux de Landau associés à des spins et des vallées différentes sont proches en l’énergie et forment des groupes bien séparés. Dans un groupe, l’interaction de Coulomb montre forme invariance de SU(4). Le modèle de skyrmions utilisé dans cette thèse est une théorie de champ classique et statique obtenue à partir du principe variationnel. Le modèle comporte des paramètres phénoménologiques, qui dépendent des substrats et d’autres paramètres expérimentaux. Sur la base de l’analyse de symétrie, nous proposons un ansatz pour les skyrmions au quart de remplissage et à la moitié du remplissage du niveau de Landau N = 0 de la monocouche de graphène. La minimisation de l’énergie du skyrmion unique est ensuite effectuée pour déterminer les paramètres dans l’ansatz de skyrmion ansatz, ce qui entraîne différents types de skyrmions spin-valley aux deux facteurs de remplissage. Des grands skyrmions sont identifiés dans certaines gammes des paramètres phénoménologiques, où l’arrière-plan ferromagnétique du skyrmion subit une transition de phase. Les ondes de spin-vallée monomode sont également analysées pour caractériser le ferromagnétique SU(4) d’effet Hall quantique. Un exemple particulier montre l’instabilité de l’état fondamental ferromagnétique. / This thesis studies skyrmions in the SU(4) quantum Hall ferromagnet. Skyrmions are localized textures in ferromagnetic systems. The graphene monolayer in a strong magnetic field can be viewed as a ferromagnet with electron spin and Dirac-valley pseudospin – Landau levels with different spin and valley are close in energy and form well-separated groups. Within one group, the Coulomb interaction has a manifest SU(4)-invariant form. The model of skyrmions used in this thesis is a classical, static field theory obtained from the variational principle. The model has phenomenological parameters, which depend on substrates and other experimental settings. Based on symmetry analysis, I propose the ansatz for skyrmions at quarter-filling and halffilling of the N = 0 Landau level in graphene monolayer. Energy minimization of single skyrmions is then performed to determine the parameters in the skyrmion ansatz, resulting in different types of spin-valley skyrmions at both filling factors. Large skyrmions are identified in certain ranges of the phenomenological parameters, where the ferromagnetic background of the skyrmion undergoes a phase transition. Single-mode spin-valley waves are also analyzed to characterize the SU(4) quantum Hall ferromagnet. A particular example shows instability of the ferromagnetic ground state.

Cette thèse se situe à l’interface entre la théorie quantique et les expériences, en mettant l’accent sur les protocoles pratiques qui peuvent être mises en place en utilisant la technologie présente. Notre objectif est de contribuer à la construction d’un cadre général pour la conception et la mise en oeuvre de schémas de chiffrement quantiques qui permettront d’améliorer la sécurité des futurs réseaux de télécommunication. En outre, cette thèse veut avancer la recherche pertinente sur la physique quantique et l’informatique, en améliorant notre compréhension du phénomène d’intrication. Les corrélations des états intriqués ne peuvent pas être reproduites par des moyens classiques, ce qui permet d’effectuer des tâches (par exemple la téléportation et le codage super-dense) qui sont autrement impossibles. Il est donc d’une importance majeure d’être capables de vérifier si un état quantique est intriqué. Dans cette thèse, nous montrons comment vérifier efficacement si une source physique peut créer des états intriqués multipartites et les partager avec de nombreuses parties, dont certains sont malhonnêtes et collaborent avec la source. Ce protocole pourrait s’avérer essentiel pour tout type de calcul quantique entre les parties méfiantes et pourrait aussi faciliter la délégation sécurisée des tâches de calcul aux serveurs quantiques puissants qui ne sont pas fiables. Finalement, nous étudions le lien entre la théorie des jeux et la non-localité quantique, dans le cadre de jeux bayésiens. Nous examinons comment l’intrication partagé aide les joueurs gagner un jeu avec une probabilité plus élevée que les ressources classiques pourraient atteindre. / This thesis stands at the interface between quantum theory and experiments, focusing on practical protocols that can be implemented using present-day technology. Our goal is to build a general framework for the design and implementation of quantum cryptographic schemes that will improve the safety of future telecommunication networks. In addition, this thesis aims to advance research on quantum physics and computer science, by improving our understanding of entanglement. The correlations of entangled states can not be reproduced by conventional means, allowing to perform tasks (eg teleportation and superdense coding) that are otherwise impossible. It is therefore of major importance to be able to check whether a quantum state is entangled. In this thesis, we show how to efficiently check whether a physical source can create multi-party entangled states and share them with many parties, some of which are dishonest and work with the source. This protocol could prove essential for quantum computation between suspicious parties and could also facilitate the secure delegation of tasks to powerful untrusted quantum servers. Finally, we study the link between game theory and quantum non-locality, in the context of Bayesian games. We examine how the shared entanglement helps players win a game with a higher probability than the conventional resources could achieve.

Ce travail a consisté en la croissance (par épitaxie à jets moléculaires) et la caractérisation de nanostructures à base de semiconducteurs nitrures (GaN, AlN et alliages) afin de développer de composants optoélectroniques avancés basés sur les transitions intrabandes pour la prochaine génération de systèmes de télécommunications à très haut débit. Une première série de résultats concerne la croissance de couches minces de nitrures, notamment celle des alliages d'AlGaN. D'après notre étude, la croissance de couches dont la fraction molaire d'Al reste en deçà de 35 % nécessite la présence d'un excès de Ga. Au delà, il est nécessaire d'utiliser l'In en tant que surfactant ou bien de réaliser des superalliages GaN/AlN. Des études du dopage Si de ce type de structures ont été menées. Nous avons ensuite étudié des structures à multicouches de puits quantiques GaN/AlN dopées Si. Celles-ci présentent les pics d'absorption ISB polarisée p à des longueurs d'onde de la gamme des télécommunications à température ambiante. L'effet de divers paramètres de croissance et de design a été étudié. L'analyse des caractérisations de ces échantillons a permis d'évaluer le champ électrique interne ainsi que l'offset de bande de conduction entre le GaN et l'AlN de nos structures. Concernant la synthèse des structures multicouches de boîtes quantiques GaN/AlN dopées Si, nous avons adapté la technique de croissance de ces structures pour minimiser la taille de boîtes, et ce, de manière à ce que leur absorption intrabande puisse atteindre les longueurs d'onde des télécommunications optiques. L'énergie du pic d'absorption des boîtes peut être ajustée en modifiant la quantité de GaN dans les boîtes, la température de croissance, et le temps d'interruption de croissance. Enfin, les résultats obtenus sur la réalisation de composants sont développés. Nous nous sommes focalisés sur les dispositifs basés sur l'absorption (photodétecteurs à puits et à boites quantiques, modulateurs électro-optiques) et l'émission de lumière infrarouge dans la gamme de longueurs d'onde des télécommunications. Des résultats prometteurs ont été obtenus sur l'ensemble de ces composants, ils forment une première étape vers la fabrication de composants pour les télécommunications à base de semiconducteurs nitrures.