Dans cette thèse, j’étudie les skyrmions dans le ferromagnétique SU(4) d’effet Hall quantique. Les skyrmions sont des textures localisées dans les systèmes ferromagnétiques. La monocouche de graphène dans un fort champ magnétique peut être considérée comme un ferromagnétique avec le spin électronique et le pseudospin de vallée de Dirac. Les niveaux de Landau associés à des spins et des vallées différentes sont proches en l’énergie et forment des groupes bien séparés. Dans un groupe, l’interaction de Coulomb montre forme invariance de SU(4). Le modèle de skyrmions utilisé dans cette thèse est une théorie de champ classique et statique obtenue à partir du principe variationnel. Le modèle comporte des paramètres phénoménologiques, qui dépendent des substrats et d’autres paramètres expérimentaux. Sur la base de l’analyse de symétrie, nous proposons un ansatz pour les skyrmions au quart de remplissage et à la moitié du remplissage du niveau de Landau N = 0 de la monocouche de graphène. La minimisation de l’énergie du skyrmion unique est ensuite effectuée pour déterminer les paramètres dans l’ansatz de skyrmion ansatz, ce qui entraîne différents types de skyrmions spin-valley aux deux facteurs de remplissage. Des grands skyrmions sont identifiés dans certaines gammes des paramètres phénoménologiques, où l’arrière-plan ferromagnétique du skyrmion subit une transition de phase. Les ondes de spin-vallée monomode sont également analysées pour caractériser le ferromagnétique SU(4) d’effet Hall quantique. Un exemple particulier montre l’instabilité de l’état fondamental ferromagnétique. / This thesis studies skyrmions in the SU(4) quantum Hall ferromagnet. Skyrmions are localized textures in ferromagnetic systems. The graphene monolayer in a strong magnetic field can be viewed as a ferromagnet with electron spin and Dirac-valley pseudospin – Landau levels with different spin and valley are close in energy and form well-separated groups. Within one group, the Coulomb interaction has a manifest SU(4)-invariant form. The model of skyrmions used in this thesis is a classical, static field theory obtained from the variational principle. The model has phenomenological parameters, which depend on substrates and other experimental settings. Based on symmetry analysis, I propose the ansatz for skyrmions at quarter-filling and halffilling of the N = 0 Landau level in graphene monolayer. Energy minimization of single skyrmions is then performed to determine the parameters in the skyrmion ansatz, resulting in different types of spin-valley skyrmions at both filling factors. Large skyrmions are identified in certain ranges of the phenomenological parameters, where the ferromagnetic background of the skyrmion undergoes a phase transition. Single-mode spin-valley waves are also analyzed to characterize the SU(4) quantum Hall ferromagnet. A particular example shows instability of the ferromagnetic ground state.

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Axisymmetric magnetic strings with a fixed sense of rotation and nanometer sizes (chiral magnetic vortices or Skyrmions) have been predicted to exist in a large group of non-centrosymmetric crystals more than two decades ago. Recently these extraordinary magnetic states have been directly observed in thin layers of cubic helimagnet (Fe,Co)Si. In this thesis we apply our earlier theoretical findings and recent results to review main properties of chiral Skyrmions, to elucidate their physical nature, and to analyse these recent experimental results on magnetic-field-driven evolution of Skyrmions and helicoids in chiral helimagnets. Concentrating on the physical side of the problem rather than on mathematical details we give an elementary introduction into the properties of chiral Skyrmions in magnetism.

Les nouvelles technologies numériques sont très avides en capacité de stockage, ainsi qu’en efficacité (rapidité et bas coût énergétique) de transport d’information. Les dispositifs d’aujourd’hui atteignant leurs limites, la recherche de nouvelles solutions de stockage est primordiale.L’utilisation de parois magnétiques comme brique élémentaire au codage de l’information a été proposée il y a quelques années, dans l’optique de réaliser un enregistrement tridimensionnel et ainsi d’augmenter considérablement les capacités de stockage.Depuis, un nouvel objet magnétique plus robuste et moins sensible aux perturbations extérieures a été découvert : le skyrmion. Il est récemment devenu un sujet d’étude très actif et a été observé expérimentalement dans deux types de systèmes. Le premier est basé sur les matériaux hélimagnétiques, dont la structure cristalline est non centrosymétrique. Le FeGe est l’un d’eux, avec la température de transition magnétique observée la plus élevée. Le skyrmion a également été observé à l’interface entre un métal lourd à fort couplage spin-orbite et un matériau ferromagnétique. En particulier, les systèmes de multicouches à interfaces non symétriques ont montré leur fort potentiel pour la manipulation de skyrmions à température ambiante.Les deux principales difficultés rencontrées aujourd’hui sont la réalisation de systèmes avec des techniques d’élaboration intégrables à des dispositifs industriels, ainsi que la détection fiable de la présence de skyrmions. Cette thèse est donc séparée en deux problématiques, appliquées aux deux types de systèmes. Un protocole de croissance de couches minces de FeGe hélimagnétique par pulvérisation cathodique a été développé en s’appuyant principalement sur des caractérisations structurales par diffraction de rayons X. L’élaboration de multicouches à interfaces non symétriques du type [métal lourd 1/matériau ferromagnétique/métal lourd 2]n a également été étudiée. Ces deux systèmes ont ensuite été caractérisés magnétiquement par diverses techniques basées sur de l’imagerie magnétique, des mesures de magnéto-transport et de la spectroscopie magnétique. / New technology needs huge storage capacity together with high speed and low-cost transport of information. Current devices meeting their limits, research on new storage solutions is needed.One of them, proposed a few years ago, consists in using magnetic domain walls. Aligning them in nanowires and using the thickness of the layers could enable the realization of a tridimensional recording device and then improve the storage capacity.A new object more robust and less sensitive to perturbations has been discovered since. Skyrmion is now widely studied. It has been experimentally observed in two kinds of systems. The first one is helimagnet, with non centrosymmetric crystal structure. FeGe is one of them, with the highest critical temperature observed yet. Skyrmion has been observed as well at the interface between a heavy metal with strong spin-orbit coupling and a ferromagnet. In particular, multilayers with non-symmetric interfaces are very promising systems for manipulation of skyrmions at room temperature.Nevertheless, the elaboration of systems for industrial devices and reliable detection of skyrmions is still challenging. These two problematics are explored in this thesis, applied to two different systems. A protocol to grow helimagnetic FeGe thin films was first established, thanks to structural characterization mainly based on X-ray diffraction. Growth of multilayers with non symmetrical interfaces [heavy metal 1/ferromagnet/heavy metal 2]n was studied as well. These systems were then magnetically characterized, using numerous techniques such as magnetic imaging, magneto transport measurements and magnetic spectroscopy.

Dans cette thèse, nous montrons que nous avons réussi à observer des skyrmions isolés sub-100nm dans des échantillons Ir|Co|Pt. Ces observations ont été faites via deux techniques différentes : le STXM (technique synchrotron qui permet d’imager l’aimantation hors du plan de l’échantillon) et le MFM (technique de laboratoire qui permet d’imager le gradient de l’aimantation). Nous avons également montré que nous les avions observés à la fois dans les films étendus ainsi que dans des nanostructures (nanodisques de diamètre entre 200 nm et 1 μm, ainsi que les bandes dont la largeur varie de 400 nm à 1 μm). Nous avons également développé deux approches différentes pour estimer l’amplitude DMI dans les échantillons. La première est basée sur la périodicité des domaines dans les échantillons après désaimantation. La deuxième technique est basée sur l’évolution de la taille des skyrmions avec un champ magnétique appliqué hors-plan. Pour la nécessité des simulations micromagnétiques, nous avons également essayé de déterminer l’échange de nos échantillons. Avec cette valeur, le DMI trouvé dans nos échantillons est d’environ 2 mJ/m². Nous avons effectué une étude systématique sur des échantillons avec variation de différents paramètres: nombre de répétitions de la tricouche principale, épaisseur du Co, épaisseur du Pt, épaisseur de l’Ir, composition des couches d’Ir avec W ou AlOx. Nous avons montré que pour tous les systèmes, nous avons pu observer des skyrmions stabilisés à température ambiante grâce au MFM. Nous avons également observé que la densité des skyrmions diminue avec l’augmentation de l’anisotropie effective. / We have been able to successfully observe isolated sub-100nm skyrmions in Ir|Co|Pt samples. Moreover, we have been able to observe them with two different techniques: STXM - a synchrotron technique that maps the out-of-plane magnetization of a sample, and MFM - a laboratory technique that images the gradient of the magnetization. We have also shown that we have stabilized them in extended films as well as in nanostructures (nanodisks with diameter from 200 nm to 1 μm, as well as stripes with width from 400 nm to 1 μm). Secondly, we have developed two different approaches to estimate the DMI amplitude in samples. The first one is based on the mean domain periodicity in samples after demagnetization. The second technique is based on the size evolution of skyrmions with applied out-of-plane magnetic field. For the need of the micromagnetic simulations, we have also tried to determine the exchange stiffness of our samples. With this value, the DMI aplitude found in our samples is about 2 mJ/m². We have performed a systematic study on samples with variation of different parameters : number of repetitions of the main trilayers, Co thickness, Pt thickness, Ir thickness, composition of the buffer layers, and switching Ir with W or AlOx. We also observed that the density of skyrmions is decreasing with increasing effective anisotropy.

Axisymmetric magnetic strings with a fixed sense of rotation and nanometer sizes (chiral magnetic vortices or Skyrmions) have been predicted to exist in a large group of non-centrosymmetric crystals more than two decades ago. Recently these extraordinary magnetic states have been directly observed in thin layers of cubic helimagnet (Fe,Co)Si. In this thesis we apply our earlier theoretical findings and recent results to review main properties of chiral Skyrmions, to elucidate their physical nature, and to analyse these recent experimental results on magnetic-field-driven evolution of Skyrmions and helicoids in chiral helimagnets. Concentrating on the physical side of the problem rather than on mathematical details we give an elementary introduction into the properties of chiral Skyrmions in magnetism.

Detailed magnetometry and polarized neutron reflectometry studies were conducted on MnSi thin films grown epitaxially on Si(111) substrates. It is demonstrated that with an in-plane applied field H || [110], a broadly stable skyrmion phase exists at elevated temperatures and fields. Magnetometry and transport measurements with an out-of-plane applied field H || [111] prove that no skyrmion phase exists in this geometry. However, Hall effect measurements in this geometry show unexpected evidence of a topological Hall effect. This can be explained with a multi-dimensionally modulated cone phase, which proves that contrary to recent literature, a topological Hall effect is not sufficient proof of skyrmions. The results of this thesis represent a significant step towards a technologically relevant material in which skyrmions are broadly stable. A material of this type could be used in novel magnetic storage devices and signi ficantly impact our future computing capabilities.

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第20894号 / 理博第4346号 / 新制||理||1624(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 川上 則雄, 教授 松田 祐司, 教授 前野 悦輝 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DFAM

This thesis presents the theoretical studies of chiral magnetic structures, which exist or are affected by antisymmetric Dzyaloshinskii-Moriya interactions. The theoretical approach is based on the phenomenological model of ferromagnetic materials lacking inversion symmetry. Equilibrium magnetic states are described as static structures in the micromagnetic low temperature limit with a fixed magnitude of the magnetization. The studies are focused on two cases: (i) magnetization structures that are affected by chiral exchange so that a particular chirality of these structures is selected, and (ii) novel solitonic states that are called chiral Skyrmions and only exist because of the chiral exchange. Vortex states in magnetic nanodisks provide the simplest example of a handed magnetization structure, where effects of the chiral couplings may become noticeable. A chiral exchange here favours one chirality of such a vortex state over the other. This effect can stem from surface-induced or other defect-related chiral Dzyaloshinskii-Moriya exchange. The different chiral versions of the vortex states are shown to display strong dependencies on the materials properties of such nanodisks. Within a micromagnetic model for these effects, numerical calculations of the shape, size, and stability of the vortices in equilibrium as functions of magnetic field and the material and geometrical parameters provide a general analysis of the influence of the broken mirror symmetry caused by the surface/interfaces or structural defect on their properties. The Dzyaloshinskii-Moriya interactions impose differences in the energies and sizes of vortices with different chirality: these couplings can considerably increase sizes of vortices with one sense of rotation and suppress vortices with opposite sense of rotation. Torsions related to lattice defects can cause similar to the surface-induced chiral couplings. A general phenomenological magneto-elastic formulation for this torsional chirality selection is given. It is applied to calculate similar effects on vortex states in magnetic disks with a screw dislocation at their center. In systems with strong chiral exchange the magnetic equilibrium states themselves become chiral twisted structures. The most interesting structures in this context are the two-dimensional solitonic states that are now known as chiral Skyrmions. The properties and stability of multiply twisted states composed of these particle-like units are the subject of the second part of this thesis. These states compete with the well known onedimensionally modulated helical states in non-centrosymmetric magnetic systems. Studies of modulated states in cubic helimagnets have shown, that in absence of additional effects, the only thermodynamically stable state is a cone helix. Uniaxial distortions, that can be caused by uniaxial stresses in the bulk samples or arise due to surface effects in thin films, suppress the helical states and stabilize Skyrmion lattices in a broad range of thermodynamical parameters. Using the phenomenological theory for modulated and localized states in chiral magnets, the equilibrium parameters of the Skyrmion and helical states have been derived as functions of applied magnetic field and induced uniaxial anisotropy. These results show that due to a combined effect of induced uniaxial anisotropy and an applied magnetic field, Skyrmion lattices can be formed as thermodynamically stable states. The theoretical results provide a comprehensive description of the evolution of modulated states in an applied magnetic field depending on type of anisotropy. The cases of a uniaxial anisotropy of easy axis and easy plane type with fields applied along its axis are investigated in detail. Existence of Skyrmion-lattice states in the easy axis case as thermodynamic field-induced phase is demonstrated. The results explain recent observation of Skyrmion lattices by magnetic Lorentz microscopy in thin foils of cubic chiral magnets. In systems with easy plane type of anisotropy, Skyrmion states do not form thermodynamic phases in applied fields along the axis. However, distorted Skyrmion phases can exist in fields applied perpendicularly to the axis. In this configuration of anisotropy axis and fields, both the helical states and the Skyrmions display elliptical distortions. The investigated micromagnetic model maps out the basic helical and Skyrmionic states expected to exist in cubic and nearly cubic chiral magnets.

Dans cette thèse nous étudions les transitions de phase et leurs propriétés thermodynamiques au sein de couches minces en se basant sur des simulations Monte-Carlo et sur le formalisme de la fonction de Green .Dans le premier chapitre, nous étudions le modèle de Blume-Emery-Griffith pour un film mince sur réseaux triangulaires empilés. Le spin $S_i$ dans ce modèle prend trois valeurs (+/-1,0). Notre travail a été motivé par le désir de vérifier si a nature de la transition de phase se conserve quand on réduit l'épaisseur du film. En utilisant la simulation Monte Carlo, nous montrons qu'il existe une valeur critique d'anisotropie D où la transition change de nature. Nous montrons ainsi que la nature premier ordre ne disparaît pas lorsque nous réduisons l'épaisseur du film contrairement à d'autres systèmes.Dans le deuxième chapitre, nous étudions les propriétés quantiques des couches mince hélimagnétiques. Nous montrons qu'il existe des modes de surface qui affectent la magnétisation de surface, nous montrons également que les fluctuations quantiques provoquent la contraction des spins à T=0 et donnent lieu à un croisement entre les magnétisations des couches à basse température. Nous nous intéressons ensuite à l'effet d'un champ magnétique appliqué perpendiculairement à la surface du film. Nous montrons que les spins réagissent en créant une configuration particulière. En utilisant la simulation Monte Carlo nous étudions la transition de phase en fonction de l'intensité du champ appliqué. Nous montrons que le système subit une transition de phase déclenchée par la destruction des composantes transversales xy des spins de certaines couches. À basse température, nous étudions les effets des fluctuations quantiques en utilisant la méthode des fonctions de Green. Les résultats montrent que la contraction des spins à T=0 est différente d'une couche à l'autre, et que la croisement des magnétisations de couche dépend de l'ampleur des angles hélicoïdaux.Dans le troisième chapitre, nous introduisons l'interaction de Dzyaloshinskii-Moriya. Il a été montré dans divers travaux que l'interaction DM est à l'origine de formation des skyrmions et de nouveau genre de domaines Walls. Nous nous intéressons aux propriétés quantiques d'un système de spins qui interagissent les uns avec les autres via une interaction DM et une interaction ferromagnétique. En utilisant la méthode "steepest descend", nous avons trouvé un état fondamental non-colinéaire qui est dû à la compétition entre l'interaction ferromagnétique et l'interaction asymétrique DM. Utilisant la théorie des fonctions de Green pour calculer le spectre des ondes de spin et la magnétisation des couches à température finie en deux et trois dimensions ainsi que dans un film mince avec des effets de surface. Nous avons constaté que l'excitation des ondes de spin dans les cristaux 2D et 3D est stable à T=0 sans nécessiter d'anisotropie, mais dans le cas d'un film mince nous avons besoin d'une faible anisotropie pour stabiliser le spectre en raison du manque de voisins à la surface. On trouve aussi que l'énergie des ondes de spin est proportionnelle à $K^2$ pour les faibles valeurs de DM et une proportionnalité en $K$ pour les interactions fortes.Dans le quatrième chapitre, nous nous intéressons aux cristaux de skyrmion crées grâce à la compétition entre l'interaction ferromagnétique, le DM et le champ magnétique appliqué. Ces skyrmions s'organisent dans une structure périodique, ils ont été observés expérimentalement dans les composés MnSi, FeCoSi et dans les semiconducteurs dopés. En utilisant la simulation Monte Carlo, nous montrons que les cristaux de skyrmions sont stable à des températures finies et jusqu'à la transition où la structure topologique de chaque skyrmion et la structure périodique sont détruites. Nous étudions également la relaxation des skyrmions dans la phase cristalline et nous constatons que le temps de relaxation suit une loi exponentielle étirée. / In this thesis, we study the phase transition and thermodynamic properties of classical and quantum spin models in thin films using both Green's function and standard Monte Carlo simulation.In chapter 1, we study the Blume-Emery-Griffith model. This model has been introduced to describe the mixing phase of superfluid He$^4$ ($S_i=pm$ 1) and normal fluid He$^3$ ($S_i$= 0) at low temperatures, such system undergoes two kinds of phase transition, first and second-order ones. Using Monte Carlo simulation, we show that there exists a critical value of anisotopy D$below (above) which the transition is of second (first) order, and that the first order nature of transition does not disappear when we reduce the film thickness unlike in other systems where the bulk first-order transition becomes second order with small thickness. In the Helium vocabulary, we show that the film surfaces have a deficit of He$^4$ with respect to interior layers of the film.In chapter 2 we first study quantum properties of a helimagnetic thin film. We show that there exist surface acoustic and optical modes which affect the surface magnetization. We also show that quantum fluctuations cause the spin contraction at $T$=0 and give rise to a cross-over between layer magnetizations at low temperatures. In the second part of chapter 2, we are interested in the effect of an external magnetic field applied. We show that spins react to a moderate applied magnetic field by creating a particular spin configuration along the $c$-axis. Using Monte Carlo simulation we study the phase transition as functions of the magnetic field strength. We show that the system undergoes a phase transition triggered by the destruction of the transverse xy spin-components. At low temperatures, we investigate effects of quantum fluctuations using Green's function method. The results show that the zero-point spin contraction is different from layer to layer. We also find a crossover of layer magnetizations which depends on the magnitude of helical angles.In the third chapter, we introduce the in-plane Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DM). It has been showed in various works that the DM interaction is at the origin of topological skyrmions and a new kind of magnetic domain walls. In this chapter, we are interested in the spin-wave properties of a system of spins interacting with each other via a DM interaction. Using the steepest descend method we found a non-collinear ground state which is due to the competition between the ferromagnetic and the asymmetric DM interaction. We use the Green's function theory to calculate the spin-wave spectrum and the layer magnetization at finite temperatures in two and three dimensions as well as in a thin film with surface effects. We found that the spin-wave excitation in 2D and 3D crystals is stable at $T$=0 without the need of an anisotropy, but in the case of a thin film we need a small anisotropy to stabilize the spin-wave spectrum because of the lack of neighbors at the surface. We find also that the spin-wave energy is proportional to $k^2$ for a small DM interaction and is linear in $k$ for a strong one.Finally, in the fourth chapter we are interested in skyrmion crystals created by the competition between the ferromagnetic interaction and the DM interaction under an applied magnetic field. They arrange themselves in a periodic structure. These skyrmion crystals have been experimentally observed in MnSi compounds and in doped semiconductors. Using Monte Carlo simulation, we show that skyrmion crystals are stable at finite temperatures up to a transition temperature where the topological structure of each skyrmion and the periodic structure of skyrmions are destroyed. We also investigate the relaxation of the skyrmions in the crystalline phase and find that the relaxation time follows a stretched exponential law which is a characteristic of slowly-relaxed systems such as spin glasses.