Pour comprendre les propriétés magnétiques des quasicristaux d'AlPdMn et d'AlMn, nous avons étudié une phase cristalline approximante, Μ-Al4Mn. Des expériences de RMN ont révélé un magnétisme intrinsèque et inhomogène. Nous avons interprété des mesures de susceptibilité magnétique dans un modèle Kondo ce qui a permis de chiffrer la faible fraction d'atomes de Mn magnétiques et d'identifier le site magnétique (environnement non icosaédrique). Ces résultats ont été généralisés aux quasicristaux. Nous nous sommes également intéressés aux propriétés électroniques des quasicristaux d'AlCuFe et d'AlPdRe. Des expériences de RMN ont montré une évolution inhabituelle de la relaxation de l'aimantation nucléaire que nous avons en partie interprétée par la présence d'un creusement de la densité d'états électroniques au niveau de Fermi, caractéristique des quasicristaux. Nous avons par ailleurs étudié le magnétisme et la structure des liquides d'AlPdMn et d'AlMn, précurseurs de phases quasicristallines, par diffusion neutronique et mesures de susceptibilité magnétique. Le bon accord entre les facteurs de structure expérimentaux à grand vecteur de diffusion et des modèles de liquides contenant des agrégats icosaédriques ainsi que l'analyse des fonctions de distribution de paires partielles d'alliages d'Al(MnCr) sont en faveur de la présence d'un ordre local icosaédrique dans les liquides. Le magnétisme de ces matériaux augmente fortement à la fusion et également dans le liquide avec la température : une fraction importante voire tous les atomes de Mn portent un moment magnétique dans les liquides. Nous avons proposé une interprétation de ces résultats surprenants en relation avec l'évolution de l'ordre local.

Le nombre croissant de nanostructures physiques et biologiques sont caractérisées par l'ordre non-cristallin et par les propriétés physiques et biologiques non-conventionnels. Parmi ses systèmes il faut distinguer les capsides virales. Ces coquilles solides qui sont formées par un certain nombre dec opies de la même protéine protègent le virus des agressions et facilitent le processus d'infection de la cellule hôte. La distribution des positions de protéines dans une capside est très régulière et montre un degré très élevé d'ordre, aussi bien orientationnel que positionnel. Les capsides virales de topologie sphérique possèdent la symétrie icosaédrique compatible avec l'ordre cristallin local, mais incompatible avec la symétrie cristalline globale et interdite dans les structures périodiques.Ici, sur l'exemple des Papovavirus, nous montrons l'existence d'un nouveau type d'organisation qui résulte dans l'ordre quasicristallin pentagonal chiral de protéines dans des capsides de topologie sphérique et géométrie dodécaédrique. La formation de cet ordre est décrite dans le cadre de la théorie de Landau de cristallisation. Les particularités de la structure sont élucidées grâce à la théorie d'élasticité des quasicristaux comme le résultat de la déformation phason nonlinéaire.La généralisation de la théorie de Landau de cristallisation que nous proposons permet également de décrire des structures quasicristallines octogonales et décagonales grâce à la minimisation contrainte de l'énergie libre, et donne un nouveau sens physique à la notion de " fenêtre de projection " utilisée dans la cristallographie multidimensionnelle.

Après un chapitre d’introduction à propos des alliages métalliques complexes et leurs surfaces, le manuscrit est divisé en deux parties distinctes. La première partie (Chap.II) porte sur la détermination structurale de la surface d’ordre 2 de la phase décagonale Al-Cu-Co par LEED et STM. Les conclusions de ce chapitre indiquent (i) que la surface observée expérimentalement correspond à des terminaisons denses et riches en l’élément de plus faible énergie de surface (Al) et (ii) que la phase serait stabilisée par le terme entropique de l’énergie libre de Helmotz. Dans la deuxième partie de la thèse (Chap.III, IV et V), on applique une approche originale de science des surfaces pour résoudre un problème applicatif : l’adhérence des revêtements quasicristallins sur les substrats métalliques. On propose d’insérer une couche d’accrochage entre le revêtement et le substrat. L’alliage ?-Al4Cu9 est un bon candidat pour réaliser cette interface car il possède des propriétés structurales et électroniques intermédiaires entre un métal et un quasicristal. On élabore donc par MBE des interfaces modèles par adsorption puis recuit de Cu sur le quasicristal i-Al-Cu-Fe, puis d’Al sur Cu(111). Les expériences de photoémission, STM et LEED, ainsi que les calculs de DFT, démontrent la faisabilité d’une interface cohérente entre l’alliage de surface ?-Al4Cu9 et le Cu d’une part, et entre ?-Al4Cu9 et le quasicristal, d’autre part. Ces résultats fondamentaux sont reproduits avec succès dans le domaine applicatif, par l’élaboration de revêtements de phase ? par pulvérisation cathodique magnétron (Chap.V) / After an introductive chapter on complex metallic alloys and surfaces, the thesis is divided into two distinct parts. The first part (Chap.II) concerns the structural determination of the 2-fold surface of d-Al-Cu-Co quasicrystal, by using LEED and STM. The results show (i) that the experimental terraces correspond to dense and Al-rich terminations -the element with the lowest surface energy- and (ii) that this decagonal phase could be entropically stabilized. In the second part of the manuscript (Chap.III, IV and V), we apply a surface science approach to solve a technological bottleneck: the adherence of quasicrystalline coatings on metallic substrates. We propose to grow a buffer layer that would accommodate the differences between the two materials. For that purpose, the ?-Al4Cu9 phase is a good candidate as it shares electronic and structural properties with both substrate and coating. Hence, we synthesize model interfaces by using MBE, first by adsorption and annealing of Cu on the 5-f surface of i-Al-Cu-Fe quasicrystal and then in the Al on Cu(111) system. Photoemission, STM and LEED experiments, along with DFT calculations show that a coherent interface can be grown between the ?-Al4Cu9 surface alloy and both the Cu and the quasicrystal. Those fundamental results are successfully reproduced in the real world, by growing similar interfaces using magnetron sputterring (Chap.V)

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des réseaux optiques brillants dans des situations où le potentiel lumineux perd partiellement ou totalement ses propriétés de périodicité spatiale. Elle s'inscrit dans le domaine du refroidissement d'atomes par laser tout en étudiant des systèmes qui partagent leurs propriétés de symétrie avec les quasicristaux (structures ordonnées non périodiques découvertes en physique des solides).<br /><br />Nous décrivons comment obtenir des potentiels lumineux quasi-périodiques et nous expliquons comment nous avons refroidi et piégé des atomes de césium dans des réseaux optiques incommensurables, dans des super-réseaux optiques (potentiels lumineux modulés à grande échelle) et dans des quasicristaux<br />optiques avec une symétrie rotationnelle d'ordre cinq.<br /><br />Nous avons caractérisé ces nouveaux systèmes physiques par des techniques de temps de vol, de spectroscopie pompe-sonde, de diffraction de Bragg et d'imagerie directe. Nous avons ainsi obtenu des informations sur la température cinétique, sur<br />le mouvement des atomes dans les puits de potentiel lumineux, sur la distribution de densité atomique (ordre à grande échelle) et sur les propriétés de transport des réseaux optiques quasi-périodiques.<br /><br />Dans une dernière partie de la thèse, nous avons effectué une étude<br />numérique par simulation Monte-Carlo semi-classique des réseaux optiques périodiques et quasi-périodiques à trois dimensions. Les résultats de ces simulations sur la température, la localisation et les propriétés de transport sont en bon accord qualitatif avec les expériences. Ces simulations ont permis d'améliorer notablement la compréhension du comportement des atomes dans ce nouveau type de réseau optique.

L'étude des phases de la matière est d'un intérêt fondamental en physique. La théorie de Landau, qui est le "modèle standard" des transitions de phases, caractérise les phases de la matière en termes des brisures de symétrie, décrites par un paramètre d'ordre local. Cette théorie a permis la description de phénomènes remarquables tels que la condensation de Bose-Einstein, la supraconductivité et la superfluidité.<p><p>Il existe cependant des phases qui échappent à la description de Landau. Il s'agit des phases quantiques topologiques. Celles-ci constituent un nouveau paradigme et sont caractérisées par un ordre global défini par un invariant topologique. Ce dernier classe les objets ou systèmes de la manière suivante: deux objets appartiennent à la même classe topologique s'il est possible de déformer continument le premier objet en le second. Cette propriété globale rend le système robuste contre des perturbations locales telles que le désordre. <p><p>Les atomes froids constituent une plateforme idéale pour simuler les phases quantiques topologiques. Depuis l'invention du laser, les progrès en physique atomique et moléculaire ont permis un contrôle de la dynamique et des états internes des atomes. La réalisation de gaz quantiques,tels que les condensats de Bose-Einstein et les gaz dégénérés de Fermi, ainsi que la réalisation de réseaux optiques à l'aide de faisceaux lasers, permettent d'étudier ces nouvelles phases de la matière et de simuler aussi la physique du solide cristallin.<p><p>Dans cette thèse, nous nous concentrons sur l'etude d'isolants topologiques avec des atomes froids. Ces derniers sont isolants de volume mais possèdent des états de surface qui sont conducteurs, protégés par un invariant topologique. Nous traitons trois sujets principaux. Le premier sujet concerne la génération dynamique d'un isolant topologique de Mott. Ici, les interactions engendrent l'isolant topologique et ce, sans champ de jauge de fond. Le second sujet concerne la détection des isolants topologiques dans les expériences d'atomes froids. Nous proposons deux méthodes complémentaires pour caractériser celles-ci. Finalement, le troisième sujet aborde des thèmes au-delà de la définition standard d'isolant topologique. Nous avons d'une part proposé un algorithme efficace pour calculer la conductivité de Berry, la contribution topologique à la conductivité transverse lorsque l'énergie de Fermi se trouve dans une bande d'énergie. D'autre part, nous avons utilisé des méthodes pour caractériser les propriétés quantiques topologiques de systèmes non-périodiques.<p><p>L'étude des isolants topologiques dans les expériences d'atomes froids est un sujet de recherche récent et en pleine expansion. Dans ce contexte, cette thèse apporte plusieurs contributions théoriques pour la simulation de systèmes quantiques sur réseau avec des atomes froids. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Cette étude s’inscrit dans le cadre d’un projet ADEME (Agence de l'Environnement et de la Maîtrise de l'Energie) et a pour objectif la réduction du frottement entre chemise et segments via l’introduction de nouveaux revêtements. Notre rôle était de proposer à nos partenaires des matériaux de revêtements de type métal-intermétalliques complexes aux propriétés de frottement optimisées. Dans un premier temps, nous avons élaboré par frittage à l’état solide des matériaux composites Al/(AlCuFeB)p contenant des particules intermétalliques complexes (alliages quasicristallins de structure icosaédrique du système AlCuFeB) renforçant une matrice d’aluminium pur. Cette partie de l’étude consiste à étudier les cinétiques de transformations de phases résultantes de la diffusion de l’aluminium provenant de la matrice vers les particules icosaédriques. Il a été montré que la déstabilisation de la phase icosaédrique peut être évitée par la création d’une barrière de diffusion via un prétraitement d’oxydation des particules AlCuFeB. Ensuite, l’étude par microscopie électronique a permis d’identifier une nouvelle phase approximante de la phase icosaédrique du système AlCuFe. Il s’agit d’une phase orthorhombique qui à notre connaissance est observée ici pour la première fois. Enfin, les propriétés mécaniques et de frottement de ces nouveaux matériaux sont présentées. Les matériaux composites Al/(AlCuFeB)p élaborés ont des propriétés améliorées par rapport à l’aluminium non renforcé. L’évolution des propriétés est influencée par le taux de particules AlCuFeB et leur état d’oxydation initial. Les propriétés sont améliorées lorsque la fraction volumique de particules augmente mais de façon moindre quand les particules AlCuFeB sont fortement oxydées. / The present study was performed in the framework of a project funded by the ADEME agency (French Agency for Environment and Energy Management), aiming at the reduction of friction loss in car engines through the introduction of new tribological coatings. Our task was to propose our partners new coating materials based on metal-intermetallic nano-composites with optimized friction properties. In a first part, we have prepared by solid state sintering new Al-based composite materials reinforced by quasicrystalline icosahedral particles Al/(AlCuFeB)p. The kinetics of phase transformations resulting from the diffusion of Al matrix to the quasicrystalline particles was studied. It was shown that the destabilization of the icosahedral phase can be avoided by the creation of a diffusion barrier via an oxidation pre-treatment of the AlCuFeB particles. In a second part, the results of a structural study of the composites by transmission electron microscopy are presented. We also describe a new approximant of the quasicrystalline AlCuFe icosahedral phase. This phase was identified as an orthorhombic phase which, to our knowledge, is observed here for the first time. Finally, the mechanical and friction properties of the composites are presented. We show that the composite materials have improved properties compared to aluminium and that their evolution is influenced by the volume fraction of AlCuFeB particles and their initial state of oxidation. The best properties are obtained when the volume fraction of the particles is increased, but in a less pronounced manner when the AlCuFeB particles are strongly oxidized.

Les alliages métalliques complexes sont des matériaux qui présentent un ordre à longue distance caractérisé par de grandes mailles comprenant plusieurs centaines d’atomes disposés en clusters. Une propriété caractéristique des CMAs est une conductivité thermique de réseau, dû aux phonons, très faible (~1.3 W/m.K), ce qui donne un intérêt pour leur utilisation comme thermoélectriques. Malgré de récentes avancées sur les connaissances de leurs structures, la nature des modes de vibrations des phonons dans ces réseaux restent une question ouverte : quel est le rôle des clusters ? Est-ce qu’il y a des modes critiques ? Pour répondre à cette problématique, mon projet de thèse a eu pour objectif de comprendre la nature des modes de vibrations à l’échelle atomique et la relation avec la conductivité thermique de réseau sur deux systèmes : la phase o-Al13Co4 qui est un approximant de la phase décagonale AlNiCo et le clathrate Ba8Ge40.3Au5.25, présentant des propriétés thermoélectriques. Mes investigations combinent des expériences de diffusion inélastiques des neutrons et des rayons-X et des simulations à l’échelle atomique.Une analyse détaillée des résultats expérimentaux obtenus par diffusion inélastique sur monocristaux pour les branches acoustiques a permis de mettre en évidence, pour la première fois, un temps de vie fini des phonons acoustiques lorsqu’ils interagissent avec les modes de basses énergies liés aux atomes dans les clusters. Pour les deux systèmes étudiés, nous observons que la branche acoustique n’est plus linéaire et le temps de vie des phonons acoustiques est réduit à quelques picosecondes. Ce faible temps de vie dépend peu de la température comme la conductivité thermique. Les simulations à l’échelle atomique, en utilisant des calculs DFT et des potentiels de pairs oscillants pour des simulations de dynamique moléculaire, ont permis de montrer que ce temps de vie est un effet anharmonique lié au désordre de structure. Les simulations confirment la faible dépendance en température de ce temps de vie. Dans o-Al13Co4, nous avons calculé la conductivité thermique avec la dynamique moléculaire et la méthode de Green-Kubo. Pour Ba8Ge40.3Au5.25 nous avons appliqué un modèle phénoménologique pour l’estimer en utilisant les résultats INS. En conclusion nous démontrons les effets de la complexité structurale sur la conductivité thermique en lien avec la dynamique de réseau. / Complex metallic alloys are long range ordered materials, characterized by large cells, comprising several hundreds of atoms and cluster building blocks. A key property of CMAs is the low lattice thermal conductivity (1.3 W/m. K), which suggests a potential application for CMAs for thermoelectricity. Despite recent advances structure determination, the nature of the phonons modes remains an open question: do the clusters playing a role? Are there critical modes? To tackle this problem, my PhD project aims to understand the vibrational modes at atomic scale and the relation to lattice thermal conductivity in o-Al13Co4 which is an approximant of the quasicrystal, decagonal phase AlNiCo and the clathrate Ba8Ge40.3Au5.25. In this worked we have used Inelastic Neutron and X-ray Scattering experiments and atomic scale simulations, based on density functional theory and empirical pair potentials.A detailed analysis of the results of inelastic scattering experiments on monocrystals for the acoustic branches have shown, for the first time, a finite lifetime for acoustic phonons when they interact with the low-lying dispersion-less excitations due to atoms in the cluster. In both systems, we observe that when an acoustic branch flattens near the zone boundary, the phonon lifetime is a few picoseconds. The phonon lifetime is approximately independent of temperature like the lattice thermal conductivity. Lattice and molecular dynamics simulations with DFT and empirical, oscillating pair potentials show that the finite phonon lifetime is an anharmonic effect, due to structural disorder, explaining the weak temperature of the phonon lifetime. For o-Al13Co4, we have calculated the thermal conductivity with the Green-Kubo method based on equilibrium MD simulations. For Ba8Ge40.3Au5.25 we have developed a phenomenological model based on individual phonon modes. In conclusion, we have demonstrated how structural complexity affects thermal conductivity through the lattice dynamics.