La hadronthérapie est une méthode de radiothérapie utilisant des ions (ici le carbone) comme faisceau plutôt que des rayons X plus conventionnels pour le traitement des cancers. Étant donné le parcours spécifique des ions dans la matière, ils permettent de traiter des tumeurs profondes dans des zones délicates telles que le cerveau par exemple. Ceci est complémentaire à tout ce qui existe depuis des dizaines d'années (intervention chirurgicale, rayons X, chimiothérapie). Deux futurs centres de traitement et de recherche (ARCHADE à Caen et ETOILE à Lyon) seront opérationnels en France à partir de 2018 en ce qui concerne ARCHADE afin de profiter des avancées récentes et de poursuivre les recherches sur cette méthode. La perte d'énergie des ions carbone dans la matière suit la loi de Bethe-Bloch, le maximum de dépôt d'énergie se situant dans une zone restreinte appelée " pic de Bragg ". En modulant la position et l'énergie du faisceau, il est possible d'irradier l'ensemble du volume de la tumeur. Cependant, les réactions nucléaires de l'ion carbone dans les tissus entrainent la production de fragments plus légers (H, He, Li etc.) qui déposent leur énergie au-delà du pic de Bragg. Les modèles implémentés dans les codes de simulation couramment utilisés en hadronthérapie (FLUKA, GEANT4 etc.) sont incapables de reproduire en même temps les distributions angulaires des fragments générés ainsi que les distributions en énergie. Le fait de ne pas reproduire fidèlement ce phénomène de fragmentation nuit à la précision des systèmes de planification de traitement utilisés cliniquement. En effet, une mauvaise estimation du processus de fragmentation entraine un biais dans le calcul de la dose déposée dans les cellules saines en arrière du pic de Bragg. Ainsi, afin de mieux contraindre les modèles, deux expériences de mesure de sections efficaces de fragmentation du carbone ont été menées. La première en mai 2011 avec un faisceau à 95MeV/n au GANIL à CAEN avec les collaborateurs du LPC Caen et la seconde en août 2011 avec un faisceau à 400 MeV/n au GSI à Darmstadt, avec la collaboration FIRST. L'expérience E600 étudie la fragmentation des ions du faisceau de carbone à 95 MeV/n dans différentes cibles minces (Au, C, , Ti etc.) correspondant aux différents constituants élémentaires du corps humain. Les différents fragments sont détectés à l'aide de cinq télescopes. Chacun d'eux est constitué de 3 étages (2 détecteurs silicium et un scintillateur CsI) afin de faire des mesures de perte d'énergie et d'énergie totale permettant une identification par la méthode du ΔE-E. Ces télescopes étaient disposés sur des raquettes pilotées à distance afin de pouvoir modifier leur position angulaire par rapport à la position de la cible. Ainsi, les taux de production des différents fragments permettent de remonter aux sections efficaces de fragmentation doublement différentielles (en énergie et en angle). [...]

Afin d'améliorer les modèles nucléaires et d'atteindre la précision requise pour un code de simulation de référence en hadronthérapie, deux expériences ont été réalisées par notre collaboration en mai 2011 et en septembre 2013 au GANIL. Leur but est d'étudier les réactions nucléaires à 95 MeV/A du 12C sur les cibles minces d'intérêt médical pour mesurer les sections efficaces doublement différentielles de fragmentation pour chaque isotopes produits. Ces données expérimentales ont été comparées à des simulations Monte-Carlo. Différents modèles nucléaires disponibles dans le logiciel de simulation GEANT4 ont dans un premier temps été testés. Des écarts avec les données expérimentales allant jusqu'à plus d'un ordre de grandeur ont été observés. Le modèle phénoménologique HIPSE a ensuite été utilisé et a démontré que la prise en compte de la zone de recouvrement géométrique des noyaux en collisions doit être prise en compte afin de reproduire la cinématique des fragments créés aux énergies intermédiaires. Devant les difficultés rencontrées par ces modèles pour reproduire les données expérimentales, un nouveau modèle, le modèle a finalement été développé, le modèle SLIIPIE. Il s'agit d'un modèle semi-microscopique, construit sur une approche géométrique participant-spectateur. Les résultats de ce modèle ont été comparés aux données expérimentales pour la réaction 12C+12C à 95 MeV/A et donne des résultats prometteurs.

<p align="justify">L'étude des phénomènes physico-chimiques de l'atmosphère nécessite la connaissance préalable des caractéristiques de chacun de ses constituants, ainsi que de leurs distributions spatiales et temporelles. Les méthodes spectroscopiques permettent la détection simultanée de nombreux constituants atmosphériques par la mesure quantitative de leurs absorptions. Dans le domaine UV-visible, ces techniques se basent sur la loi de Beer-Lambert, dont l'application nécessite la connaissance d'un spectre de référence exempt d'absorption. Il est impossible d'obtenir un tel spectre dans le cas des mesures atmosphériques. On a alors recourt à la technique dite de spectroscopie d'absorption différentielle (Differential Optical Absorption Spectroscopy) qui analyse les composantes des absorptions variant rapidement en fonction de la longueur d'onde.</p><p><p align="justify">Trois instruments ont été développés dans le cadre de ce travail pour la mesure par spectroscopie d'absorption différentielle dans le domaine UV-visible. Le premier utilise un spectromètre par transformée de Fourier, les deux autres des spectromètres à réseau associés soit à une barrette de photodiodes soit à un détecteur de type CCD. Ces instruments ont été conçus dans le but de fournir des mesures de divers constituants (03, SO2, NO2, HNO2, H2CO, toluène, benzène) de manière automatique et en utilisant des trajets d'absorption courts ( < 1 km). Les performances de chacun de ces instruments ont été évaluées au cours de différentes campagnes de mesure. Le spectromètre par transformée de Fourier s'avère être un outil performant pour de telles mesures, son principal avantage étant de posséder une calibration en longueur d'onde interne, précise et reproductible. Les instruments utilisant un spectromètre à réseau associé à un détecteur multi-éléments présentent un certain nombre d'inconvénients rendant peu aisées les mesures troposphériques sur de courtes distances. Ces inconvénients sont liés soit au spectromètre ( calibration en longueur d'onde externe, modification de celle-ci au cours du temps) ou aux détecteurs ( gains différents pour chacun des éléments sensibles du détecteur, phénomènes d'interférence au niveau des fenêtres de protection). Ces problèmes augmentent la complexité de l'analyse des spectres atmosphériques.</p><p><p align="justify">Un paramètre d'importance primordiale pour la détection d'un polluant, est sa section efficace d'absorption. Nous avons mesuré la section efficace de trois molécules d'intérêt atmosphérique, SO2, CS2 et NO2. Ces spectres ont été obtenus à l'aide d'un spectromètre par transformée de Fourier, aux résolutions de 2 et 16 cm-1. La dépendance vis-à-vis de la température a été confirmée dans le cas du NO2. Pour cette molécule, un effet de pression a en outre été observé pour la première fois dans le domaine spectral 12000 20000 cm-1 (500-830 nm). Cet effet est important et peut engendrer des variations de 45% de l'intensité de la section efficace lorsque la pression partielle de NO2 varie de 0.02 à 1.0 torr. L'influence du choix des sections efficaces sur les mesures stratosphériques de NO2 a également été mise en évidence. L'utilisation de sections efficaces obtenue à basse température (220 K) implique une diminution de 20% de la quantité de NO2 mesurée mais également une diminution de l'erreur sur cette mesure. Ceci indique la nécessité de tenir compte de la dépendance des sections efficaces de NO2 à la température lors de l'analyse de spectres stratosphériques.</p><p><p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les collisions d’ions lourds au LHC permettent l’étude des propriétés de la matière nucléaire soumise à des conditions extrêmes de température et densité d’énergie où on assisterait à la formation du Plasma de Quarks et Gluons (QGP). La mesure des saveurs lourdes ouvertes (charme et beauté) est particulièrement intéressante pour l’étude des propriétés du QGP. L’étude des collisions d’ions lourds au LHC nécessite aussi la mesure des collisions pp et p–Pb. Les collisions p-Pb permettent en particulier d’étudier les effets nucléaire froids et d’interpréter les effets nucléaires chauds observés dans les collisions Pb–Pb. Cette thèse est dédiée à l’étude de la production des saveurs lourdes ouvertes via les muons simples dans les collisions p–Pb à √8NN = 5.02 TeV aux rapidités avant et arrière avec le détecteur ALICE au LHC. La référence pp est estimée à partir des mesures pp à √8 = 2.76 TeV et 7 TeV et utilisant des calculs pQCD pour l’extrapolation à √8 = 5.02 TeV. Les mesures du facteur de modification nucléaire (RpPb) et du rapport des sections efficaces aux rapidités avant et arrière indiquent que les effets nucléaires froids sont faibles sur tout le domaine en impulsion transverse (pT) aux rapidités avant (RpPb ≈ 1). Aux rapidités arrière, le facteur de modification nucléaire est sensiblement plus grand que un dans la région 2 < pT < 4 GeV/c. Les résultats confirment que la forte suppression des taux de production des muons issus du charme et de la beauté mesurée dans les collisions centrales Pb–Pb est due au milieu dense et chaud. Le facteur de modification nucléaire et le rapport des sections efficaces aux rapidités avant et arrière sont aussi mesurés en fonction de la centralité dans les collisions p-Pb. Le facteur de modification nucléaire reste compatible avec l’unité à grand pT dans les collisions centrales. / The LHC heavy-ion physics program aims at investigating the properties of strongly-interacting matter in extreme conditions of temperature and energy density where the Quark-Gluon Plasma (QGP) is formed. In high-energy heavy-ion collisions, heavy quarks (charm and beauty) are regarded as efficient probes of the properties of the QGP. The heavy-ion physics program requires also the study of proton-proton (pp) and proton-nucleus (p–Pb) collisions. The study of p–Pb collisions is used to investigate cold nuclear matter effects and to validate and quantify hot nuclear matter effects which are observed in nucleus-nucleus (Pb–Pb) collisions. This thesis work is devoted to the study of open heavy-flavour production at forward and backward rapidity via single muons in p–Pb collisions at √8NN = 5.02 TeV with the ALICE experiment at the LHC. The pp reference using available measurements at 2.76 and 7 TeV and a pQCD-driven method for the scaling to 5.02 TeV is estimated. The measurements of the nuclear modification factor (RpPb) at forward and backward rapidity and forward-to-backward ratio in p–Pb collisions, indicate that cold nuclear matter effects are small over the whole transverse momentum (pT) region at forward rapidity (RpPb compatible with unity within uncertainties). In the backward rapidity, the nuclear modification factor deviates from unity in the intermediate pT region (2 < pT < 4 GeV/c). These results confirm that the strong suppression measured at high pT in central Pb–Pb collisions is due to final-state effects induced by the hot and dense nuclear medium. The results of the nuclear modification factor and forward-to-backward ratio as a function of centrality in p–Pb collisions are discussed. Even in central collisions, the nuclear modification factor is compatible with unity at high pT.

Les comètes présentent un grand intérêt à la fois pour la planétologie et pour l'exobiologie. En effet, ces corps primitifs du fait de leur petite taille et de leurs réservoirs éloignés du soleil, n'ont pas ou que très peu évolué depuis leur formation. L'étude des comètes peut donc permettre de mieux comprendre les processus physico-chimiques ayant eu lieu lors de la formation du Système Solaire. D'autre part, les analyses menées en 1986 dans l'environnement de la comète 1P/Halley ont montré l'existence, dans les grains cométaires d'une phase solide riche en composés organiques. Ainsi, les comètes ont vraisemblablement pu apporter sur la Terre primitive des composés organiques, et favoriser ainsi l'apparition de la Vie. Néanmoins la nature de cette matière organique reste encore très largement méconnue. Ces composés organiques ont vraisemblablement été formés à partir des glaces observées dans le milieu interstellaire et qui sont soumises à différentes sources d'énergie. Les objectifs du travail expérimental mené au cours de cette thèse ont donc été de caractériser les différentes étapes conduisant à la synthèse des composés organiques complexes contenus dans les comètes à partir des glaces interstellaires. En particulier, j'ai étudié i.) la quantification des glaces présentes autour des étoiles naissantes, ii.) les processus de photolyse auxquels elles sont soumises et iii.) la nature des composés organiques qui peuvent être produits durant ces processus. Les observations infrarouges ont permis de détecter de nombreuses molécules en phase condensée autour des étoiles naissantes. Afin de préciser l'abondance de ces molécules, j'ai mesuré les sections efficaces intégrées, aussi appelées forces de bandes, pour huit d'entre elles (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). En effet, ce paramètre spectroscopique est nécessaire à la quantification des molécules et certaines des valeurs présentes dans la littérature affichaient une grande dispersion. Les nouvelles mesures que j'ai effectuées, basées sur une revue bibliographique exhaustive des masses volumiques et des indices optiques dans le visible, confirment pour certaines molécules (CO2, CO, CH4, NH3) les valeurs utilisées pour déterminer leur abondance. Néanmoins, j'ai pu montrer que les abondances d'autres molécules dans les milieux astrophysiques restent encore très incertaines, en particulier pour CH3OH, H2CO et HCOOH. En phase condensée, la dépendance en longueur d'onde des processus de photolyse est encore très largement négligée. Grâce à l'utilisation de deux lampes VUV, dont l'irradiance spectrale a été préalablement caractérisée, j'ai pu mesurer, dans deux gammes de longueurs d'onde différentes, les rendements quantiques de production de C2H6 et de CO lors de la photolyse de CH4 et CO2. J'ai ainsi pu confirmer que les rendements quantiques dépendent bien de la longueur d'onde de photolyse. L'extrapolation des résultats expérimentaux acquis en laboratoire aux différents milieux astrophysiques nécessite donc une bonne connaissance des spectres VUV mis en jeu. L'objectif final des simulations expérimentales est de prédire la nature de la matière organique cométaire en reproduisant au mieux la chimie pouvant se dérouler dans les glaces interstellaires. Or, le méthane a été détecté en phase condensée dans le milieu interstellaire, mais son influence sur la chimie se déroulant dans des mélanges de glaces contenant les principales molécules interstellaires a été très peu étudiée. J'ai donc soumis un mélange H2O : CH3OH : NH3 : CH4 (10 : 1 : 1 : 2) à une photolyse de 26 heures puis à un chauffage. L'influence du méthane se manifeste par la présence de C2H6 après la photolyse à basse température. Lors du chauffage, le méthane et ses photoproduits semblent se sublimer. Avec ou sans CH4, la chimie à des températures supérieures à 200 K apparaît très similaire. J'en conclu donc que la présence de méthane ne modifie pas notablement la chimie des glaces lors des simulations / Comets are very interesting for planetology as well as for exobiology. On one hand, held in the furthest and coldest regions of our solar system and due to their small size, they might not have been altered since their formation. The study of comets should allow a better understanding of the physic-chemical processes occurring during the Solar system formation. On the other hand, the analysis performed in 1986 on the environment of 1P/Halley showed the presence, in the cometary dust, of organic matter. Thus, comets might have brought organics on primitive Earth which might have contributed to the apparition of life. Nevertheless, the nature of these organics is still not well-known. Cometary organics might have been synthesized from the ices detected in interstellar medium which are submitted to different energetic processes. The aims of the experimental work performed during this thesis are to characterize the different steps of the synthesis of complex organic matter contained in comets from the interstellar ices. I studied : i) The quantification of interstellar ices detected around young stellar objects ii) The characterization of the photolysis process to which ices are submitted and iii.) The nature of the organic compounds produced during these processes. Once mixtures and energetic processes are under control, we can make cometary organic analogs. Infrared observations have revealed the presence of several molecules in the solid phase around young stellar objects. To precise their molecular abundances, I have measured the integrated cross sections, also called band strengths, of 8 molecules (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). Indeed, this spectroscopic parameter is required for the quantification of these molecules and some values presented in literature are scattered. The new measurements performed during this thesis, which are based on a bibliographic review of densities and optical indices in the visible range, confirm the values already used for the quantification of CO2, CO, CH4, NH3. But this work also underlines that abundances of CH3OH, H2CO and HCOOH in interstellar medium are still uncertain. In the solid phase, wavelength dependence of photolysis is often neglected. Thanks to two VUV lamps, for which the spectral irradiances have been characterized, I measured the production quantum yield, in two wavelength ranges, of C2H6 and CO, during photolysis of CH4 and CO2 respectively. Thanks to this study, I point out that quantum yield depends on the photolysis wavelength. Thus, the extrapolation of the experimental results to different astrophysical medium implies a good knowledge of VUV spectra. The final objective of experimental simulations is to foresee the nature of cometary organic matter by reproducing, as realistic as possible, the chemistry occurring in interstellar ices. Methane has been detected in the solid phase in the interstellar medium, but few studies implying methane have been undertaken. Thus, I have photolyzed a mixture composed of H2O: CH3OH: NH3: CH4 (10:1:1:2) during 26 hours at low temperature and then I applied a heating process. The influence of initial methane in the ice chemistry is demonstrated by the presence of its main photoproducts, C2H6, after photolysis. But while increasing temperature, methane and its photoproducts seem to sublimate. Therefore, with or without methane, chemistry occurring at temperature higher than 200K seems to be very similar. I conclude than methane does not have significant influence on ice chemistry

L'étude des noyaux exotiques riches en neutrons est l'un des enjeux actuels majeurs de la physique nucléaire expérimentale. Le spectromètre S ³ , aujourd'hui en construction, pourrait permettre de les produire "en vol" grâce aux hautes intensités de l'accélérateur linéaire de Spiral2. Le mécanisme de réaction utilisé serait celui des collisions profondément inélastiques, pour ses caractéristiques telles que l'échange de nombreux nucléons et l'équilibre en N/Z des produits obtenus. Les recherches sur ce mécanisme, débutées dans les années 1970, bénéficient aujourd'hui des progrès technologiques, en particulier concernant les spectromètres de particules chargées. On a mesuré, pour la première fois sur une gamme de 0° à 35°, les sections efficaces de réactions d2sigma/dOmegadE pour différents noyaux riches en neutrons formés par collisions profondément inélastiques entre un faisceau de ⁴⁸Ca¹ ⁹ ⁺ à 10 A MeV et une cible de ² ³ ⁸U de 170(+-10%) ug/cm ². L'expérience a été réalisée au Ganil, avec le spectromètre Vamos couplé à sept clovers Exogam afin de confirmer l'identification des noyaux produits par leur signature gamma. De plus, un détecteur BaF₂ a permis la mesure de l'intensité du faisceau, essentielle au calcul des sections efficaces absolues. Les distributions angulaires, en énergie et en masse des sections efficaces double différentielles absolues sont présentées pour une large plage de quasi-projectiles. Les résultats sont comparés à ceux donnés par le couplage des modèles DIT (Deep Inelastic Transfers) et Gemini++. Les résultats obtenus montrent une production importante qui laisse envisager ce mécanisme pour la formation de noyaux riches en neutrons. Les modèles sont globalement cohérents avec les résultats et les différences majeures concernent généralement les quasi-projectiles très proches ou au contraire très éloignés du faisceau. Les implications pour la production de faisceau avec S³ sont également discutées. / The study of neutron-rich nuclei is one of the main challenges nowadays in experimental nuclear physics. Thanks to the future high intensity beams delivered by the linear accelerator of Spiral2, the S ³ spectrometer might allow their production using the "in-flight" method. The deep inelastic reaction mechanism might be used due to the important multi-nucleon transfer and the N/Z equilibration. Studies on this topic, started in the seventies, take advantages of the new available devices. We measured, for the first time between 0° and 35° in the laboratory frame, the reactions cross-sections d2sigma/dOmegadE for the neutron-rich nuclei formed by deep inelastic collisions between a 10 A MeV ⁴⁸Ca ¹ ⁹ ⁺ beam and a 170(+-10%) ug/cm² ² ³ ⁸U target. The experiment was performed at Ganil using the Vamos spectrometer coupled to seven Exogam to confirm the nuclei identification using their gamma signature. Moreover, a BaF2 detector was used to extract the beam intensities, essential for the absolute cross sections measurements. Momentum, angular and mass distributions of absolute differential cross-sections are presented for a wide range of quasi-projectiles. The results are compared with those of DIT (Deep Inelastic Transfers) coupled with Gemini++ theoretical calculations. The models are generally consistent with the results. Important differences appear for quasi-projectiles very close and very far from the beam. Relevant implications for S³ beam production are pointed out.

Les sections efficaces neutroniques des noyaux de courte durée de vie sont des données cruciales pour la physique fondamentale et appliquée dans des domaines tels que la physique des réacteurs ou l'astrophysique nucléaire. En général, l'extrême radioactivité de ces noyaux ne nous permet pas de procéder à des mesures induites par neutrons. Cependant, il existe une méthode de substitution (" surrogate " dans la littérature) qui permet de déterminer ces sections efficaces neutroniques par l'intermédiaire de réactions de transfert ou de réactions de diffusion inélastique. Son intérêt principal est de pouvoir utiliser des cibles moins radioactives et ainsi d'accéder à des sections efficaces neutroniques qui ne pourraient pas être mesurées directement. La méthode est basée sur l'hypothèse de formation d'un noyau composé et sur le fait que la désexcitation ne dépend essentiellement que de l'énergie d'excitation et du spin et parité de l'état composé peuplé. Toutefois, les distributions de moments angulaires et parités peuplés dans des réactions de transfert et celles induites par neutrons sont susceptibles d'être différentes. Ce travail fait l'état de l'art sur la méthode substitution et sa validité. En général, la méthode de substitution fonctionne très bien pour extraire des sections efficaces de fission. Par contre, la méthode de substitution dédiée à la capture radiative est mise à mal par la comparaison aux réactions induites par neutrons. Nous avons réalisé une expérience afin de déterminer les probabilités de désexcitation gamma du 176Lu et du 173Yb à partir des réactions de substitution 174Yb(3He,p)176Lu* et 174Yb(3He,alpha)173Yb*, respectivement, et nous les avons comparées avec les probabilités de capture radiative correspondantes aux réactions 175Lu(n,gamma) et 172Yb(n,gamma) qui sont bien connues. Cette expérience a permis de comprendre pourquoi, dans le cas de la désexcitation gamma, la méthode de substitution donne des écarts importants par rapport à la réaction neutronique correspondante. Ce travail dans la région de terres rares a permis d'évaluer dans quelle mesure la méthode de substitution peut s'appliquer pour extraire des probabilités de capture dans la région des actinides. Des expériences précédentes sur la fission ont aussi pu être réinterprétées. Ce travail apporte donc un éclairage nouveau sur la méthode de substitution.

PIXE (Particle Induced X-ray Emission) et PIGE (Particle Induced Gamma-ray Emission) sont des méthodes d’analyse par faisceau d’ions, multiélémentaires et non destructives. Elles sont basées sur la détection des rayons X et gamma caractéristiques émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. La méthode PIXE permet de quantifier les éléments de numéro atomique Z>11 avec une limite de détection au niveau du μg/g (ppm). Les rayons X émis par les éléments légers (Z<11) sont fortement atténués par la matière, limitant la sensibilité de PIXE pour cette gamme de numéro atomique. Ces éléments peuvent légers être analysés, simultanément, par la méthode PIGE. Un des nombreux avantages de la méthode PIXE/PIGE est sa capacité à pouvoir effectuer différentes analyses (cartographie des concentrations, analyse en profondeur, objets précieux). Il est possible d’analyser des échantillons aussi bien homogènes que non homogènes. La méthode PIXE à haute énergie a été développée au cyclotron ARRONAX avec des faisceaux de particules pouvant atteindre 70 MeV. La technique PIXE à haute énergie permet, notamment, l’analyse d’échantillons épais et limite les risques d’endommagement. Premièrement la plateforme PIXE/PIGE à haute énergie est décrite. Ensuite une étude de la méthode PIGE à haute énergie ainsi que la mise en place d’un protocole de mesure de sections efficaces sont présentées. Pour finir les méthodes mises en place ainsi que les résultats obtenus lors de l’analyse de plusieurs types d’échantillons non homogènes (multicouches et granulaires) sont présentés et discutés. / Particle Induced X-ray Emission (PIXE) and Particle Induced Gamma-ray Emission (PIGE) are multi-elemental and non-destructives techniques. They are based on the detection of characteristic X-ray and gamma emission induced by the interaction of accelerated charged particles with matter. Elements with an atomic number Z> 11 can be quantified reaching a limit of detection in the order of μg/g (ppm). X-rays from light elements are strongly attenuate by matter. Therefore, PIXE shows little sensitivity for lights elements. Those elements are analyzed simultaneously using PIGE. One of the benefits of PIXE/PIGE is its ability to perform analysis with different requirement (elemental concentration mapping, in-depth analysis, valuable objects). Homogeneous and non-homogenous samples can be studied thanks to PIXE/PIGE. High energy PIXE (HEPIXE) has been developed at the ARRONAX cyclotron using particles beams up to 70 MeV. Thus analysis of thick samples is achievable using HEPIXE. Using high energy beams can also reduce the risk of damaging the sample. First of all, the high energy PIXE/PIGE platform develop at ARRONAX is described. Then the results given by high energy PIGE analysis and the experimental procedure for gamma emission cross section measurements are discussed. Finally, the methods developed and the results obtained during the analysis of inhomogeneous samples (multi-layer and granular samples) are presented and discussed.

Les réactions de fusion-évaporation et de transfert de nucléons entre ions lourds à des énergies proches de la barrière de Coulomb jouent un rôle essentiel dans l’étude de la structure nucléaire et des mécanismes de réaction. Dans le cadre de cette thèse, deux expériences de fusion-évaporation et de transfert de nucléons ont été réalisées au Laboratoire National de Legnaro en Italie : 40Ca+58Ni et 40Ca+64Ni. Dans une première expérience, les sections efficaces de fusion de 40Ca+58,64Ni ont été mesurées à des énergies au-dessus et en dessous de la barrière de Coulomb et ont été interprétées à l’aide de calculs en voies couplées et Hartree-Fock dépendants du temps (TDHF). Les résultats montrent l’importance de l’excitation à un phonon octupolaire dans le noyau 40Ca et les excitations à un phonon quadripolaire dans les noyaux 58Ni et 64Ni, ainsi que l’importance des voies de transfert de nucléons dans le système riche en neutrons 40Ca+64Ni. Dans une expérience complémentaire, les probabilités de transfert de nucléons de 40Ca+58,64Ni ont été mesurées dans le même domaine d’énergie que l’expérience précédente et ont été interprétées en effectuant des calculs TDHF+BCS. Les résultats confirment l’importance des voies de transfert de nucléons dans 40Ca+64Ni. Une description conjointe des probabilités de transfert de nucléons et des sections efficaces de fusion a été réalisée pour les deux réactions étudiées en utilisant une approche en voies couplées. / Heavy-ion fusion-evaporation and nucleon transfer reactions at energies close to the Coulomb barrier play an essential role in the study of nuclear structure and reaction dynamics. In the framework of this PhD thesis, two fusion-evaporation and nucleon transfer experiments have been performed at the Laboratori Nazionali di Legnaro in Italy : 40Ca+58Ni and 40Ca+64Ni. In a first experiment, fusion cross sections for 40Ca+58,64Ni have been measured from above to below the Coulomb barrier and have been interpreted by means of coupled-channels and Time-Dependent Hartree-Fock (TDHF) calculations. The results show the importance of the one-phonon octupole excitation in the 40Ca nucleus and the one-phonon quadrupole excitations in the 58Ni and 64Ni nuclei, as well as the importance of the nucleon transfer channels in the neutron-rich system 40Ca+64Ni. In a complementary experiment, nucleon transfer probabilities for 40Ca+58,64Ni have been measured in the same energy region as the previous experiment and have been interpreted by performing TDHF+BCS calculations. The results confirm the importance of nucleon transfer channels in 40Ca+64Ni. A simultaneous description of the nucleon transfer probabilities and the fusion cross sections has been performed for both reactions, using a coupled-channels approach.

Les polyoxométallates (POM) sont des composés anioniques constitués par l’assemblage de polyèdres d’oxydes métalliques {MOy}, (avec M, MoVI ou WVI) reliés entre eux par des atomes d'oxygène. Les POM forment ainsi une classe remarquable de clusters d’oxydes métalliques inorganiques nanométriques, avec une grande variété de charges et de structures. Il est possible de former des systèmes hybrides incluant la partie inorganique du POM et une partie organique greffée, permettant d’apporter de nouvelles fonctionnalités aux POM, tel que l’auto-assemblage. Nous avons consacré ces travaux de thèse à la caractérisation de systèmes classiques, hybrides et auto-assemblés de POM par spectrométrie de masse couplée à la spectrométrie à la mobilité ionique (IMS-MS). Une première approche expérimentale par spectrométrie de mobilité ionique en tube de dérive (DTIMS) nous a permis de déterminer les sections efficaces de collisions (CCS) de POM étalons dans l’hélium et dans l’azote. Les CCS des étalons POM nous ont ensuite permis d’étalonner une cellule IMS de type Travelling Wave (TWIMS). L’analyse par IMS-MS de POM hybrides organiques-inorganiques seuls ou en présence de PdCl2 a mis en évidence la présence de systèmes auto-assemblés triangulaires [POM3·cation3], carrés [POM4·cation4] ou pentagonaux [POM5·cation5] avec différents états de charges. Des valeurs de CCS de ces auto-assemblages ont également pu être estimées à partir de l’étalonnage de la cellule TWIMS. Par une approche théorique, nous avons modélisé plusieurs structures de POM standards avec et sans contre-ion tetrabutylammonium (TBA+) par la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les structures optimisées ont été utilisées afin de déterminer des CCS théoriques grâce au logiciel MOBCAL, auquel nous avons incorporé les atomes de molybdène et de tungstène pour lesquels nous avons optimisé de nouveaux paramètres de potentiel de Lennard Jones. La correspondance des CCS expérimentales et théoriques des structures de POM standards offre de nouvelles possibilités pour une attribution structurale pour les POM hybrides auto-assemblés par coordination en présence de cations métalliques. / Polyoxometalates (POM) are anionic compounds formed by the assembly of metal oxide polyhedra {MOy}, (with M, MoVI or WVI) linked together by oxygen atoms. POM thus form a remarkable class of nanometric inorganic metal oxide clusters, with a wide variety of charges and structures. It is possible to form hybrid systems including the inorganic part of the POM and a grafted organic part, allowing new functionalities to be added to the POM, such as selfassembly. We have dedicated this thesis work to the characterization of standards, hybrid and self-assembled POM systems by mass spectrometry coupled to ion mobility spectrometry (IMS-MS). A first experimental approach using drift tube ion mobility spectrometry (DTIMS) allowed us to determine the collision cross sections (CCS) of standard POM in helium and nitrogen. The CCS of the POM standards then allowed us to calibrate an IMS cell of a Travelling Wave ion mobility instrument (TWIMS). The analysis by IMS-MS of organic-inorganic hybrid POMs alone or in the presence of transition metal cations revealed the presence of self-assembled triangular [POM3·cation3], square [POM4·cation4] or pentagonal [POM5·cation5] systems with different charge states. CCS values of these self-assemblies was estimated from the calibration of the TWIMS cell. Using a theoretical approach, we modelled several standard POM structures with and without tetrabutylammonium counterion (TBA+) using density functional theory (DFT). The optimized structures were used to determine theoretical CCS using the trajectory method of the MOBCAL software, in which we incorporated molybdenum and tungsten atoms for which we optimized new Lennard Jones potential parameters. The correspondence of experimental and theoretical CCS of standard POM structures offers new possibilities for structural attribution of self-assembled hybrid POM by coordination in the presence of metal cations.