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Search results
Showing 1 to 8 of 8 (0.084 seconds)| 1 |
Imaging And Spectroscopy Of Conducting Polymer-fullerene Composite MaterialsTenery, Daeri 01 January 2009 (has links)
Since the development and optical study of conjugated (conducting) polymers it has become apparent that chain conformation and aggregation at the molecular scale result in complex heterogeneous nanostructured bulk materials for which a detailed insight into morphological, spectroscopic as well as optoelectronic properties and mechanisms is overwhelmingly difficult to obtain. Nanoparticles composed of the conjugated polymer poly (MEH-PPV) and nanocomposite nanoparticles consisting of MEH-PPV doped with 1-(3-methoxycarbonylpropyl)-1-phenyl-C61 (PCBM) were prepared as model systems to study these materials at the length scale of one to a few domains. The MEH-PPV and PCBM doped nanoparticles were analyzed by single imaging/particle spectroscopy (SPS) and revealed molecular scale information on the structure-property relationships of these composite materials. The data obtained from SPS were investigated in terms of spectral difference between doped and undoped nanoparticles. The doped nanoparticles are blue shifted by approximately 5-10 nm, have an additional blue shoulder, and show different vibronic structure than the undoped nanoparticles. Specifically, relative intensity of the 0-1 transition is lower than for the undoped nanoparticles. These data are indicative of differences in molecular order between both nanoparticle systems, detected at the molecular scale. In addition, the effect of electrical fields present in devices on the interfacial charge transfer properties was evaluated. Furthermore, these nanoparticles were incorporated into the lipid nanotubes to study the diffusion process of the single MEH-PPV nanoparticles inside the lipid nanotubes. Our data shows a clear proof of concept that diffusion of nanoparticles inside the hollow lipid nanotubes can be studied on a single particle basis, which will allow us to study diffusion processes quantitatively and mechanistically within the framework of developing a biocompatible drug and gene delivery platform.
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Strong Coupling of Gold Nanoparticle Plasmons on Quasi One-Dimensional AssembliesSlaughter, Liane 16 September 2013 (has links)
Single particle microscopy and spectroscopy strategies reveal hidden relationships between the surface plasmon resonances (SPRs) and the sizes, shapes, and arrangements of gold nanoparticles (Au NPs). The SPR, the coherent oscillation of the conduction electrons, leads to intense absorption and scattering of light at frequencies satisfying the resonance condition determined by the size, shape, and spacings between NPs. Growing and assembling NPs through wet chemistry yields a diversity of geometries. Together, optical spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), and computational modeling of individual NPs and NP assemblies elucidate the resulting variety of SPRs. Strong coupling of the SPRs in linear assemblies provokes particular interest for tunable structures that will benefit surface enhanced spectroscopies and optical computing. The influence of the constituents and imperfections in such assemblies, which deviate from idealized model systems, must be established one assembly at a time.
This thesis demonstrates previously unknown and sensitive relationships between the SPRs and these geometric parameters through systematic single particle experiments of self-assembled ring superstructures, nanorod dimers, individual nanorods populating different size regimes, and short linear chains of Au NPs through single particle spectroscopy. Dark-field scattering of self-assembled ring superstructures of 40 nm Au NPs reveals new plasmon modes that are redshifted from the single NP SPR by hundreds of nanometers, highly polarized along the axis of alignment, and indifferent to irregularities in the NP arrangement. SPRs of Au nanorod dimers, however, are dramatically altered by NP size heterogeneity, reduced symmetry, and metallic contact, consistent with previous studies of small assemblies. Broad band single particle extinction measurements of individual Au nanorods and short chains of 200-1000 nm long demonstrate the importance of the overall dimensions of an NP or an assembly of NPs. Finally, extinction measurements of these chains provide a compelling comparison to chemical polymers via the redshifting of the lowest energy SPR, tolerance to disorder, and the influence of the repeat unit. This result extends already well-defined analogies between plasmonic assemblies and chemical molecules to the ‘plasmonic polymer’. The findings presented in this thesis bring deeper and more detailed understanding to the tunable optical properties of real NP assemblies.
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Characterization of Single Quantum Dot BlinkingAmecke-Mönnighoff, Nicole 30 June 2015 (has links) (PDF)
This thesis addresses the observed fluorescence intermittency of single semiconductor nanocrystals, so called Quantum Dots (QDs), which is also referred to as blinking. Despite continuous excitation their fluorescence is randomly interrupted by dark periods that can last over several minutes. Especially the extraction of power law dwell time statistics in bright and dark states indicates very complex underlying processes that are not fully understood to date. Here two approaches are followed to reveal the nature of the blinking mechanism.
One addresses the common threshold method for extraction of power law dwell times. Its performance is tested with simulations to a broad range of experimentally determined parameters. Strong deviations are found between input and extracted statistics dependent on input parameters themselves. A comparison with experimental data does not support the assignment of power law statistics for the bright state and indicates the existence of distinct blinking mechanisms.
The second approach directly aims at the nature of the dark state, which is mostly attributed to charges in the QD or trap states in its vicinity. A method is developed to detect charging processes on single QDs with their fluorescence. Electrochemistry is combined with confocal microscopy also allowing evaluations of excited state lifetimes and emission spectra. Reduction and oxidation of the QD bands are successfully observed as a quenching of QD fluorescence. Single QD observations identify two independent blinking mechanisms, that are assigned to positive and negative charging. Positive charging is not only observed after hole injection but also the extraction of excited electrons. Three additional quenching mechanisms are identified, two of which are assigned to trap relaxation. Differences between two substrate electrodes demonstrate the importance of the substrate material.
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Characterization of Single Quantum Dot Blinking: Dwell Time Statistics and Electrochemical ControlAmecke-Mönnighoff, Nicole 20 May 2015 (has links)
This thesis addresses the observed fluorescence intermittency of single semiconductor nanocrystals, so called Quantum Dots (QDs), which is also referred to as blinking. Despite continuous excitation their fluorescence is randomly interrupted by dark periods that can last over several minutes. Especially the extraction of power law dwell time statistics in bright and dark states indicates very complex underlying processes that are not fully understood to date. Here two approaches are followed to reveal the nature of the blinking mechanism.
One addresses the common threshold method for extraction of power law dwell times. Its performance is tested with simulations to a broad range of experimentally determined parameters. Strong deviations are found between input and extracted statistics dependent on input parameters themselves. A comparison with experimental data does not support the assignment of power law statistics for the bright state and indicates the existence of distinct blinking mechanisms.
The second approach directly aims at the nature of the dark state, which is mostly attributed to charges in the QD or trap states in its vicinity. A method is developed to detect charging processes on single QDs with their fluorescence. Electrochemistry is combined with confocal microscopy also allowing evaluations of excited state lifetimes and emission spectra. Reduction and oxidation of the QD bands are successfully observed as a quenching of QD fluorescence. Single QD observations identify two independent blinking mechanisms, that are assigned to positive and negative charging. Positive charging is not only observed after hole injection but also the extraction of excited electrons. Three additional quenching mechanisms are identified, two of which are assigned to trap relaxation. Differences between two substrate electrodes demonstrate the importance of the substrate material.
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Mikroskopie und optische Spektroskopie an heterogenen Nano- und Mikrostrukturen: Halbleiter-Nanokristalle, molekulare Farbstofffilme und funktionalisierte HybridstrukturenTrenkmann, Ines 23 July 2015 (has links) (PDF)
In dieser Arbeit wird die Abhängigkeit der Photolumineszenz (PL) von CdSe/ZnS-Nanokristallen von der Umgebung und der Einfluss der Filmdicke und -morphologie auf die optische Absorption von Farbstofffilmen untersucht sowie die Oberfläche von Hybridstrukturen durch Funktionalisierung mit Farbstoff analysiert.
Untersuchungen von CdSe/ZnS-Nanokristallen in Toluol-Lösung zeigen, dass die PL-Intensität der Nanopartikel durch Zugabe des organischen Halbleiters TPD gequencht wird. Die zusätzliche Auswertung der PL-Lebensdauer verdeutlicht, dass die Abnahme (fast) vollständig durch statisches Quenchen, infolge der Abnahme der Anzahl der mittierenden Nanokristalle verursacht wird, bei einem Anstieg der langlebigsten Lebensdauerkomponente. Die Analyse der PL-Unterbrechung einzelner Nanokristalle auf PVA und Siliziumoxid sowie eingebettet in PS und TPD zeigt eine Ab- bzw. Zunahme der Häufigkeit langer An- bzw. Aus-Zeiten und somit eine deutliche Abhängigkeit der PL-Unterbrechung von den dielektrischen Eigenschaften der Umgebung. Bei Variation der Anregungsleistung zeigt sich für einzelne Nanokristalle auf Siliziumoxid und eingebettet in TPD eine lineare Zunahme der Blinkaktivität und eine Abnahme des An-Zeit-Anteils. Die Änderung der Verteilungen der An- und Aus-Zeiten zeigen eine deutliche Abhängigkeit von der Matrix.
Die Untersuchung der optischen Absorption von aufgedampften MePTCDI- und Cl4MePTCDI-Filmen zeigt eine Verschiebung des energieärmsten optischen Überganges mit wachsender mittlere Filmdicke. Es wird ein (geometrisches) Schicht-Modell vorgestellt, das die energetische Verschiebung mit der mittleren Filmdicke korreliert und dabei die kristalline, nadelförmige Morphologie von MePTCDIFilmen und die amorphe Kugelkappen-Struktur von Cl4MePTCDI-Filmen berücksichtigt.
Die Oberfläche von Hybridfilmen aus PMMA mit Siliziumoxid-Partikeln wird durch Anbindung von R6G an die Oxid-Partikel gezielt funktionalisiert. Die Ergebnisse von fluoreszenzmikroskopischen Untersuchungen zeigen, dass dadurch der Anteil der freien Oxid-Oberfläche bestimmt werden kann.
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Dynamik der Photo-Lumineszenz-Unterbrechung von Halbleiter-Nanokristallen in elektrischen FeldernKrasselt, Cornelius 09 July 2015 (has links) (PDF)
Diese Arbeit untersucht die Photo-Lumineszenz (PL)-Unterbrechung (Blinken) einzelner in Polymer-Nanopartikeln eingebetteter CdSe/CdS Halbleiter-Nanokristalle (Quantenpunkte) im Einfluss elektrischer Gleich- und Wechselfelder mittels Weitfeld-Mikroskopie. Hierbei emittieren die einzelnen Quantenpunkte trotz kontinuierlicher Anregung mit einer zwischen hellen An- und dunklen Aus-Zuständen variierenden PL-Intensität.
Die Ergebnisse zeigen, dass die Dynamik dieses Blinkens durch Wechselfelder stark beeinflusst wird und von deren Feldstärke, teilweise auch deren Feldfrequenz abhängt. Für zunehmende Feldstärken lässt sich ein schnellerer Wechsel zwischen An- und Aus-Zuständen (erhöhte Blinkfrequenz) beobachten, der von einer reduzierten Häufigkeit langer An- und Aus-Ereignisse begleitet wird. Der Verlauf der An-Zeit-Verteilungen bei kleinen Zeiten wird zunehmend (monoton) flacher, während die Verteilungen der Aus-Zeiten zunächst ebenfalls einem analogen Trend folgen, ab einer bestimmten und von der Feldfrequenz abhängenden Feldstärke jedoch wieder steiler verlaufen. Ein solcher Monotonie-Wechsel in der Blinkdynamik im Fall einer gleichbleibenden Variation einer äußeren Bedingung wurde bei Halbleiter-Nanokristallen so erstmalig beobachtet.
Für Gleichfelder zeigen sich hingegen nahezu keine Auswirkungen. Lediglich die An-Zeit-Verteilungen sowie die Blinkfrequenz im Fall hoher Feldstärken werden modifiziert.
Die Ergebnisse werden im Kontext verschiedener aktueller Modelle zur PL-Unterbrechung wie dem trapping-Modell, dem self-trapping-Mechanismus oder dem Modell multipler Rekombinationszentren diskutiert und diese entsprechend erweitert. Dabei stehen die dielektrischen Eigenschaften und die Relaxationsdynamik der lokalen Quantenpunkt-Umgebung im Mittelpunkt, deren Reaktion auf die externen Felder durch eine zeitabhängige Ausrichtung permanenter Dipole beschrieben werden kann.
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Dynamik der Photo-Lumineszenz-Unterbrechung von Halbleiter-Nanokristallen in elektrischen FeldernKrasselt, Cornelius 02 July 2015 (has links)
Diese Arbeit untersucht die Photo-Lumineszenz (PL)-Unterbrechung (Blinken) einzelner in Polymer-Nanopartikeln eingebetteter CdSe/CdS Halbleiter-Nanokristalle (Quantenpunkte) im Einfluss elektrischer Gleich- und Wechselfelder mittels Weitfeld-Mikroskopie. Hierbei emittieren die einzelnen Quantenpunkte trotz kontinuierlicher Anregung mit einer zwischen hellen An- und dunklen Aus-Zuständen variierenden PL-Intensität.
Die Ergebnisse zeigen, dass die Dynamik dieses Blinkens durch Wechselfelder stark beeinflusst wird und von deren Feldstärke, teilweise auch deren Feldfrequenz abhängt. Für zunehmende Feldstärken lässt sich ein schnellerer Wechsel zwischen An- und Aus-Zuständen (erhöhte Blinkfrequenz) beobachten, der von einer reduzierten Häufigkeit langer An- und Aus-Ereignisse begleitet wird. Der Verlauf der An-Zeit-Verteilungen bei kleinen Zeiten wird zunehmend (monoton) flacher, während die Verteilungen der Aus-Zeiten zunächst ebenfalls einem analogen Trend folgen, ab einer bestimmten und von der Feldfrequenz abhängenden Feldstärke jedoch wieder steiler verlaufen. Ein solcher Monotonie-Wechsel in der Blinkdynamik im Fall einer gleichbleibenden Variation einer äußeren Bedingung wurde bei Halbleiter-Nanokristallen so erstmalig beobachtet.
Für Gleichfelder zeigen sich hingegen nahezu keine Auswirkungen. Lediglich die An-Zeit-Verteilungen sowie die Blinkfrequenz im Fall hoher Feldstärken werden modifiziert.
Die Ergebnisse werden im Kontext verschiedener aktueller Modelle zur PL-Unterbrechung wie dem trapping-Modell, dem self-trapping-Mechanismus oder dem Modell multipler Rekombinationszentren diskutiert und diese entsprechend erweitert. Dabei stehen die dielektrischen Eigenschaften und die Relaxationsdynamik der lokalen Quantenpunkt-Umgebung im Mittelpunkt, deren Reaktion auf die externen Felder durch eine zeitabhängige Ausrichtung permanenter Dipole beschrieben werden kann.
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Mikroskopie und optische Spektroskopie an heterogenen Nano- und Mikrostrukturen: Halbleiter-Nanokristalle, molekulare Farbstofffilme und funktionalisierte HybridstrukturenTrenkmann, Ines 16 July 2015 (has links)
In dieser Arbeit wird die Abhängigkeit der Photolumineszenz (PL) von CdSe/ZnS-Nanokristallen von der Umgebung und der Einfluss der Filmdicke und -morphologie auf die optische Absorption von Farbstofffilmen untersucht sowie die Oberfläche von Hybridstrukturen durch Funktionalisierung mit Farbstoff analysiert.
Untersuchungen von CdSe/ZnS-Nanokristallen in Toluol-Lösung zeigen, dass die PL-Intensität der Nanopartikel durch Zugabe des organischen Halbleiters TPD gequencht wird. Die zusätzliche Auswertung der PL-Lebensdauer verdeutlicht, dass die Abnahme (fast) vollständig durch statisches Quenchen, infolge der Abnahme der Anzahl der mittierenden Nanokristalle verursacht wird, bei einem Anstieg der langlebigsten Lebensdauerkomponente. Die Analyse der PL-Unterbrechung einzelner Nanokristalle auf PVA und Siliziumoxid sowie eingebettet in PS und TPD zeigt eine Ab- bzw. Zunahme der Häufigkeit langer An- bzw. Aus-Zeiten und somit eine deutliche Abhängigkeit der PL-Unterbrechung von den dielektrischen Eigenschaften der Umgebung. Bei Variation der Anregungsleistung zeigt sich für einzelne Nanokristalle auf Siliziumoxid und eingebettet in TPD eine lineare Zunahme der Blinkaktivität und eine Abnahme des An-Zeit-Anteils. Die Änderung der Verteilungen der An- und Aus-Zeiten zeigen eine deutliche Abhängigkeit von der Matrix.
Die Untersuchung der optischen Absorption von aufgedampften MePTCDI- und Cl4MePTCDI-Filmen zeigt eine Verschiebung des energieärmsten optischen Überganges mit wachsender mittlere Filmdicke. Es wird ein (geometrisches) Schicht-Modell vorgestellt, das die energetische Verschiebung mit der mittleren Filmdicke korreliert und dabei die kristalline, nadelförmige Morphologie von MePTCDIFilmen und die amorphe Kugelkappen-Struktur von Cl4MePTCDI-Filmen berücksichtigt.
Die Oberfläche von Hybridfilmen aus PMMA mit Siliziumoxid-Partikeln wird durch Anbindung von R6G an die Oxid-Partikel gezielt funktionalisiert. Die Ergebnisse von fluoreszenzmikroskopischen Untersuchungen zeigen, dass dadurch der Anteil der freien Oxid-Oberfläche bestimmt werden kann.
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