Submitted by Automa??o e Estat?stica (sst@bczm.ufrn.br) on 2016-06-03T23:35:59Z No. of bitstreams: 1 IzabelCristinaMedeirosCosta_DISSERT.pdf: 7508849 bytes, checksum: baba9399e7458c8670380f1bc49a950c (MD5) / Approved for entry into archive by Arlan Eloi Leite Silva (eloihistoriador@yahoo.com.br) on 2016-06-07T00:21:16Z (GMT) No. of bitstreams: 1 IzabelCristinaMedeirosCosta_DISSERT.pdf: 7508849 bytes, checksum: baba9399e7458c8670380f1bc49a950c (MD5) / Made available in DSpace on 2016-06-07T00:21:16Z (GMT). No. of bitstreams: 1 IzabelCristinaMedeirosCosta_DISSERT.pdf: 7508849 bytes, checksum: baba9399e7458c8670380f1bc49a950c (MD5) Previous issue date: 2015-11-30 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Cient?fico e Tecnol?gico (CNPq) / Neste trabalho foi realizado um estudo dos par?metros de s?ntese da ze?lita MCM-22 (estrutura MWW) com o intuito de otimizar a obten??o deste material e aumentar sua acessibilidade, tanto pelo aumento de superf?cie externa, quanto pela gera??o de mesoporos. Foram realizadas s?nteses de rela??o Si/Al= 15 e Si/Al=50 sob condi??es est?ticas em diferentes temperaturas e com indu??o por sementes, as quais resultaram em MCM-22 pura e cristalina de rela??o Si/Al= 15 em 3 dias e Si/Al=50 em 11 dias. A redu??o do teor de hexametileneimina (HMI) foi estudada na s?ntese em agita??o. As condi??es de redu??o foram de 30 % de HMI na s?ntese padr?o de 7 dias e em s?ntese empregando sementes com tempos de 1, 2, 3 e 4 dias. Redu??o de 45 % de HMI com adi??o de ?gua-m?e e tempos de 2, 4, 5 e 7 dias. Quanto ao aumento de acessibilidade na MCM-22, buscou-se aumentar a velocidade de cristaliza??o e redu??o do tempo, com o objetivo de se obter cristais de menor tamanho. Alguns agentes foram empregados para acelerar a obten??o da MCM-22, foram estes as sementes, ?gua-m?e, incremento de temperatura e dissolu??o da s?lica. Com rela??o ainda ao aumento de acessibilidade na MCM-22, foram estudados tratamentos ?cidos para retirada de alum?nio e gera??o de mesoporos e a silaniza??o de proto-unidades zeol?ticas, que atua tamb?m na forma??o de mesoporos e na diminui??o dos cristais. O tratamento com ?cido ox?lico de concentra??o 0,5 mol/ L resultou na forma??o de mesoporos de 3 nm e a s?ntese empregando a silaniza??o de proto-unidades zeol?ticas de pr?-cristaliza??o de tr?s dias resultou na redu??o de 70 % no tamanho dos cristais e em poros mais abertos, com alguns destes com di?metros na faixa de mesoporos (2,6 nm). / In this paper a synthesis parameters study was conducted in order to optimize the obteinment of MCM-22 (MWW structure) and increase its accessibility, getting higher external surface and generating mesopores. Syntheses with Si / Al = 15 and Si / Al = 50 ratios were performed under static conditions at different temperatures and with seeds induction, which resulted in MCM-22 pure and crystalline (Si / Al ratio = 15) after 3 days and Si / Al = 50 after 11 days. The reduction of hexamethyleneimine content (HMI) was studied in the stirring synthesis and a HMI reduction of 47% was possible through the mother liquor reuse, in addition, a specific area of 481 m? / g has been obtained in the fourth synthesis day. Regarding the increase of accessibility of the MCM-22 zeolite skeins of MCM-22 plates with about 2 ?m were obtained, through the use of dissolved silica, addition of seeds, increased temperature and synthesis time of 2 days. A significant value of specific area was found for this material, around 500 m? / g. Also with respect to the increase of MCM-22 accessibility, treatment with oxalic acid concentration of 0.5 mol / L and silanization of proto-zeolitic units resulted in the mesopores formation . Furthermore, silanization still favored reduction of 70 % in crystal size and a specific area of 566 m? / g.

Made available in DSpace on 2014-12-17T14:07:03Z (GMT). No. of bitstreams: 1 LidianeB_DISSERT.pdf: 4154722 bytes, checksum: 488f09116e9123d31a90be2e32d3f613 (MD5) Previous issue date: 2012-07-20 / Coordena??o de Aperfei?oamento de Pessoal de N?vel Superior / Structural changes in waste for zeolites synthesis are subject of many studies carried out in the synthesis of molecular sieves. These materials are named molecular sieves because they have well defined pore sizes and they have the capacity of select molecules by its size. In this work, it was studied the synthesis processes of two types of molecular sieves: pillared acid clays using as starting material one natural montmorillonite clay and the synthesis of zeolites from a silico-aluminous residue. This residue is a byproduct of the extraction of lithium -spodumene. The preparation of pillared acid clays was performed in two steps: 1? acid treatment of clay samples (time and temperature studies) and 2?pilarization of them with Al13 (Keggin ion). The temperature and acid concentration affect the removal of cations in the structure and porosity of the material obtained. The analysis of X-ray diffraction (XRD) and infrared spectroscopy (IR), showed that increasing the severity of the acid treatment compromises the structural material. Also the pore size distribution is approximately uniform. Despite presenting a structural disorganization, the samples were pillared. As evidenced by XRD increasing the basal spacing, specific area and uniform porosity by adsorption of N2. Regarding the microporous molecular sieves were synthesized zeolites A and NaP1 from a silico-aluminous residue, a byproduct of extracting lithium. The temperature and time of agitation during the synthesis were the most important factors for obtaining zeolite A. The aging of the gel and the highest crystallization time promoted the formation of zeolite NaP1 using a Si / Al ratio = 3.2 / Modifica??es estruturais de res?duos para s?ntese de ze?litas ? tema de muitos estudos desenvolvidos na ?rea de s?ntese de peneiras moleculares. Estes materiais s?o chamados de peneiras moleculares por possu?rem tamanho de poros bem definido e por terem a capacidade de selecionar as mol?culas pelo tamanho. Neste trabalho foram estudados os processos de s?ntese de dois tipos de peneiras moleculares: argilas ?cidas pilarizadas, utilizando como mat?ria prima natural uma argila montmorilonita, e tamb?m a s?ntese de ze?litas a partir de um res?duo s?lico-aluminoso subproduto da extra??o de L?tio do -espodum?nio. A prepara??o de argilas ?cidas pilarizadas foi realizada em duas etapas: 1? tratamento ?cido das amostras de argila (estudos de tempo e temperatura) e 2? pilariza??o das mesmas com Al13 (?on de keggin). As vari?veis temperatura e concentra??o do ?cido influenciaram na retirada de c?tions estruturais e na porosidade do material obtido. A partir das an?lises de difra??o de raios-X (DRX) e espectroscopia de infravermelho (IV), observou-se que o aumento da severidade do tratamento ?cido compromete a organiza??o estrutural do material. Tamb?m a distribui??o no tamanho de poros fica menos uniforme. Mesmo apresentando menor organiza??o estrutural, as amostras foram pilarizadas. Foi comprovado por DRX o aumento do espa?amento basal e por adsor??o de N2 o aumento da ?rea espec?fica e uniformiza??o dos poros. Com rela??o ?s peneiras moleculares microporosas, foram sintetizadas ze?litas A e NaP1 a partir de um res?duo s?lico-aluminoso, subproduto da extra??o de L?tio. A temperatura e o tempo de agita??o durante o processo de s?ntese s?o par?metros importantes para a obten??o da ze?lita A. O envelhecimento do gel e o maior tempo de cristaliza??o promoveram a forma??o da ze?lita NaP1, utilizando uma rela??o Si/Al = 3,2