Dans cette thèse, différentes techniques de microscopie électronique à transmission et à balayage (STEM : scanning transmission electron microscopy) ont été améliorées et appliquées à plusieurs structures essentiellement à base de semiconducteurs. La création de nouveaux matériaux et dispositifs a été à l'origine du développement des civilisations et des méthodes de caractérisation expérimentales sont nécessaires pour étudier les nouvelles structures afin de les comprendre et de les améliorer. Avec le développement des nanotechnologies, la microscopie électronique est devenu un outil indispensable du fait de sa grande résolution spatiale et de la pléthore d'information qu'elle permet d'obtenir.Dans la première partie de cette thèse, les nombreux développements réalisés sont présentés. Plusieurs sous-techniques du STEM ont été améliorés : création de moirés obtenus par balayage (SMF : scanning moiré fringes), nano-diffraction électronique en mode précession (NPED : nano-beam precession diffraction) et haute résolution en STEM (HR-STEM). Ces développements permettent d'obtenir des cartographies quantitatives sur les déformations et les champs électriques et indirectement des informations chimiques.Dans la deuxième partie, les techniques développés sont utilisés pour étudier différentes structures et les résultats sont comparés à ceux d'autres techniques comme l'holographie et le contraste de phase différentielle (DPC : differentail phase contrast). Dans une structure photovoltaïque à base de matériaux II-VI, une accumulation d'un matériau II a été détectée aux interfaces grâce aux mesures des déformations. Des champs de déformations très faibles capitaux pour le fonctionnement des isolants topologiques à base de HgTe ont été mesurés. Des cartographies de déformation très précises ont été obtenues dans des transistors SiGe. Dans des couches AlN/GaN des cartographies de déformation et de champs électriques ont pu être réalisés simultanément révélant l'importance des dislocations. Des domaines d'inversion coeur-coquille ont été mis en évidence pour la première fois. Ils ont été observés dans de nombreux fils de GaN élaborés par épitaxie par jet moléculaires. Les positions des atomes dans un domaine d'inversion ont pu être mesurés à quelques picomètres près et comparés à des calculs ab-initio. / In this work, different scanning transmission electron microscopy (STEM) techniques have been developed and applied to several material systems. The creation of novel materials and devices has been a backbone of society’s development and characterization methods are needed to investigate these materials in order to understand and improve them. With the advent of nanotechnology, electron microscopy has become an invaluable tool, as it is able to visualize the atomic structure of thin samples and produces a plethora of quantifiable signals.In a first part, the numerous developments realized in this thesis are presented. Several STEM based techniques have been improved: scanning moiré fringes (SMF), nano-beam precession diffraction (NPED) and high-resolution STEM (HR-STEM). These developments allow for more accurate strain measurements, the quantitative mapping of electric fields and to realize accurate chemical profiles.In a second part, the developed methods are applied to different material systems and compared to more classical techniques, like holography and differential phase contrast (DPC). In a II/VI solar cell structure the interface chemistry is determined from strain with atomic resolution. Very faint strain gradients that are vital for the topological insulator properties of HgTe are measured. Accurate two-dimensional strain maps are obtained of a SiGe transistor. Simultaneous strain and electric field maps of m-plane AlN/GaN reveal the influence of dislocations in the material. Core-shell type inversion domains are described for the first time in GaN nanowires. They were found in many samples grown by molecular beam epitaxy. Thanks to quantitative analysis the exact atomic structure of inversion domains in GaN is described and compared to simulations.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre de la préparation Cette thèse s'inscrit dans le cadre de la préparation du détecteur CMS auprès du futur collisionneur LHC au CERN dont la mise en service est prévue pour les années 2004-2005. Le travail est divisé en deux parties. La première comprend une étude générale sur l'identification des électrons de faible énergie en utilisant la très fine granularité et la très bonne résolution en énergie du calorimètre électromagnétique de CMS. L'efficacité de l'algorithme est de $\sim$ 60% et le facteur de réjection des hadrons est de $\sim$400. Les électrons ainsi identifiés peuvent être utilisés comme des particules d'étiquetage pour les mésons beaux ou pour reconstruire les décroissances inclusives $B^0_d -> J/\Psi(->e+e-) +X$. La réévaluation de la sensibilité aux angles $\alpha$ et $\beta$ du triangle CKM d'unitarité avec ces nouvelles possibilités et des fonctions de structure du proton récentes donne: $\delta$(sin 2$\alpha$) = 0.06$^{+0.018}_{-0.014} $ $\delta$(sin 2$\beta$) = 0.053$^{+0.017}_{-0.012}$ Ces résultats sont comparables avec ceux attendus par les expériences dédiées à la physique du B. La deuxième partie a consisté à développer un nouveau type de chambres gazeuses à micropistes (MGC) où les anodes sont séparées d'un plan cathode par une couche isolante de quelques microns. Cette géométrie permet une collection rapide des charges ($\sim$10ns), d'atteindre des gains supérieurs à 3000 et d'avoir une résolution en énergie de 20 % pour le pic d'une source de 55Fe.

Ce travail de thèse est consacré à l'étude du problème coulombien à trois corps en mécanique quantique (He, H-, H_2^+). Ce travail de recherche se plaçant dans le cadre plus général du chaos quantique, nous nous intéressons principalement aux atomes à deux électrons et plus particulièrement aux états pour lesquels les deux électrons sont très excités et d'excitation comparable. En premier lieu, nous montrons comment en tenant compte de toutes les symétries du système (géométriques et dynamiques) il est possible de calculer, sans aucune approximation, les états propres du problème quantique, y compris les états auto-ionisants. Nos résultats sont en parfait accord avec les résultats expérimentaux les plus précis obtenus sur la section efficace de photo-ionisation de l'atome d'hélium. Dans le cas de l'ion moléculaire H_2^+, nous montrons que nos calculs peuvent constituer une référence théorique précise pour de futures expériences de métrologie (mesure du rapport masse de l'électron/masse du proton). Dans le cadre de l'étude du chaos, nous mettons en évidence la relation profonde entre la dynamique classique et la dynamique quantique dans le cas de l'atome d'hélium. Ainsi, à partir de nos résultats quantiques nous montrons que seuls deux types d'orbites périodiques contribuent à la dynamique quantique. Enfin, nous abordons de manière qualitative la dynamique des niveaux, expliquant ainsi la construction des états de l'atome d'hélium d'une très longue durée de vie, localisés le long d'une orbite périodique stable.

Ce travail est une contribution à l'étude des excitations de basse énergie des manganites Pr(1-x)Ca(x)MnO(3) (0 ≤ x ≤ 1) par la mesure de la réflectivité entre 0.01 et 2.2 eV en fonction de la température de 4 à 300 K. Les propriétés de ces systèmes d'électrons fortement corrélés sont gouvernées par des interactions en compétition qui induisent un diagramme de phase riche et complexe.<br />Nous interprétons quantitativement la forme et l'évolution des spectres de conductivité optique tirés de la réflectivité, en fonction de (x,T) en utilisant un modèle minimal constitué de deux excitations polaroniques et interbandes dues à l'effet Jahn - Teller. Dans les phases FI et AFI-A, nous relions l'évolution en température du poids spectral de l'excitation JT à l'aimantation par un modèle de double échange. Dans les composés à ordre de charge, nous observons dessous de TCO une augmentation des énergies des transitions optiques que nous attribuons à un renforcement progressif du couplage électron – phonon.

Cette thèse est consacrée à l'étude de la dégénérescence orbitale dans les systèmes d'électrons fortement corrélés à une dimension. Nous définissons un modèle simplifié, le modèle de Hubbard à symétrie SU(4), qui prend en compte de manière maximale la dégénérescence orbitale. Le diagramme des phases à température nulle est obtenu par des méthodes analytiques (bosonisation, théorie conforme, groupe de renormalisation). Les prédictions théoriques sont confrontées à des simulations numériques par Monte Carlo quantique. Dans les phases critiques, la théorie conforme décrivant la classe d'universalité du modèle est identifiée. Dans les phases massives, nous dérivons la théorie effective, qui s'avère être quasi-intégrable, permettant une description des modes collectifs de basse énergie. Le diagramme des phases obtenu est d'une grande richesse en regard de la simplicité du modèle, une particularité intéressante étant la présence d'une phase de liquide de spin gapé isolante de Mott au voisinage du demi remplissage. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous incluons des processus réalistes qui brisent la symétrie SU(4), et étudions la stabilité des phases du modèle de Hubbard SU(4) sous ces perturbations. La tendance générique est à l'apparition d'un liquide de spin gapé. Nous mettons en évidence des symétries discrètes exactes (non perturbatives) du diagramme des phases, qui relient entre elles différentes phases de liquide de spin. Ces symétries autorisent une classification des liquides de spin portés par l'échelle de spin à deux montants au voisinage de la ligne à symétrie SU(4). Deux grandes classes de liquide de spin apparaissent, l'une associée à un ordre diagonal, de type onde de densité de charge, l'autre exhibant une instabilité supraconductrice.

Les verres aluminosilicates de terres rares sont connus pour leurs propriétés optiques et mécaniques intéressantes. Des études récentes ont montré que leur durabilité chimique était également excellente, ce qui a conduit à les envisager comme matrice spécifique d'immobilisation d'actinides trivalents. La vitesse initiale de dissolution des verres LaYSiAlO et CeYSiAlO, ainsi que la dépendance vis à vis du pH des mécanismes de dissolution, ont été déterminées au moyen de lixiviations dynamiques et statiques. Ces expériences ont été effectuées à 90°C dans de l'eau désionisée ou en milieu NaOH/HNO3 dilué dont le pH est compris entre 2 et 13. La composition des verres synthétisés varie autour de la composition moyenne suivante : La(Ce)-5%, Y-5%, Al-10%, Si-15%, O-65% ; l'élaboration de verres analogues au lanthane et au cérium a permis de mettre en évidence des différences de comportement liées uniquement à la nature de la terre rare. La désintégration a des radioéléments susceptibles d'être confinés dans le verre donne lieu à l'émission de particules a et de noyaux de recul qui provoquent principalement des dégâts électroniques (ionisations et excitations) et des déplacements d'atomes. Ces effets ont été simulés en irradiant de manière externe des monolithes de verre avec un faisceau d'électrons de 2,5 MeV ou d'ions Bi+ de 200 keV. Une série de tests d'altération en régime statique et eau désionisée a ensuite été programmée sur les échantillons irradiés afin de déterminer les conséquences de cette irradiation sur leur durabilité chimique. La spectrophotométrie U.V.-visible et l'ICP-MS ont été utilisés pour analyser les lixiviats, alors que la caractérisation élémentaire du solide a été effectuée par MEB-EDS et microanalyse nucléaire. L'XPS a permis d'obtenir des informations sur la composition ultra-superficielle des verres altérés et/ou irradiés (sur quelques nm), ainsi que sur le degré d'oxydation du cérium. Les conséquences structurales des irradiations b ont été étudiées par RMN et Raman ; les défauts paramagnétiques ont fait l'objet d'une analyse par RPE.

Nous avons étudié la structure de la surface de mica muscovite clivée à l?air par diffraction d?électrons lents en mode oscillant. Cette nouvelle méthode d?analyse structurale, que nous avons développée à partir d?un système optique standard de résolution conventionnelle, possède une grande sensibilité. En outre, elle permet de former des images de diffraction entières sans procéder, comme le font les autres diffractomètres à haute résolution, à une reconstitution ligne par ligne. Cette caractéristique permet aussi de réaliser des acquisitions d?image qui sont corrélées temporellement avec une excitation extérieure, ce qui rend possible toute une gamme d?expériences nouvelles, notamment dans le cadre de la réponse thermodynamique d?une surface au voisinage d?une transition de phase. Notre étude de la surface du mica muscovite par diffraction d?électrons lents en mode oscillant a permis pour la première fois de mettre en évidence la nanostructuration de sa couche superficielle. Notre interprétation est que lors du clivage, la surface du mica s?auto-organise pour former un arrangement d?îlots à l?intérieur desquels les atomes de potassium occupent les sites réguliers du cristal. Les îlots sont soit de taille définie soit séparés par une distance définie. Dans les zones interstitielles qui les séparent, les ions potassium, en concentration beaucoup plus faible, formeraient une couche amorphe.

Dans ce travail nous explorons numériquement le diagramme de phase d'un système quantique d'électrons en interaction Coulombienne et en présence de désordre. Pour cela, nous étudions un modèle sur réseau dont la diagonalisation exacte, à l'aide d'un algorithme de Lanczos, nous donne les énergies et les états propres du système. L'étude de ces systèmes est motivée par des expériences récentes (1994 Kravchenko et al) montrant une transition métal-isolant dans des gaz bidimensionnels d'électrons, pour des énergies Coulombienne dix fois plus importantes que l'énergie cinétique. Les principaux résultats concernent l'état fondamental du cas bidimensionnel. On développe la théorie de perturbation autour du cristal de Wigner. On calcule en particulier le courant permanent dont le signe, qui est indépendant du désordre, se déduit par une règle simple que l'on donne ici. On a aussi étudié des systèmes de quelques électrons: on met en évidence une correspondance entre le comportement de ces systèmes et les résultats des expériences de transports et de magnétisme (1999 Mertes et al). On montre, en particulier, l'existence d'un régime, à des interactions intermédiaires, entre le cristal de Wigner à forte interaction et le verre de Fermi à faible interaction. L'état fondamental, dans ce régime, possède des caractéristiques à la fois du solide et du liquide, conformément a la conjecture d'Andreev-Lifshitz. Dans la dernière partie, on s'intéresse au problème de deux particules en interaction sur une chaîne désordonnée, où une interaction locale conduit à une délocalisation partielle de certains états (1994 Shepelyansky). En considérant une interaction Coulombienne, on montre qu'on a une délocalisation spatiale de ces états. On montre aussi que les statistiques spectrales sont identiques à celle d'un métal diffusif : on obtient une statistique de Wigner-Dyson, alors qu'avec une interaction locale on atteint seulement une statistique intermédiaire de semi-Poisson.

BaVS3 est un système quasi-unidimensionnel constitué de chaînes de vanadium. C'est aussi un système multi-bandes dans lequel plusieurs types d'électrons coexistent au voisinage du niveau de Fermi (les bandes dz2 et e(t2g)), qui sont fortement corrélés. Ce système s'appuie donc à la fois sur la physiques des systèmes unidimensionnels et sur celle des systèmes à électrons fortement corrélés. La transition métal-isolant de BaVS3, qui fut l'objet de nombreuses études, a récemment été interprété comme s'apparentant à une onde de densité de charge des électrons dz2 : celle-ci s'accompagne d'une quadrimérisation de la chaîne de vanadium et de l'apparition d'une sur-structure indexée (1,0,1/2)O dans le réseau réciproque. La composante commensurable de la sur-structure selon l'axe des chaînes ne peut s'expliquer qu'en considérant une redistribution des électrons entre les différentes bandes au voisinage du niveau de Fermi sous l'effet des corrélations électroniques. La transition métal-isolant disparaît en un point critique quantique sous pression à 2 GPa. D'un autre point de vu, une autre instabilité isolante d'un autre type, indexée (1/3,1/3,0.8)H avait été observée dans des échantillons substitués chimiquement. Cette thèse en deux temps s'est d'abord intéressée à la compétition entre les deux phases (1,0,1/2)O et (1/3,1/3,0.8)H dans deux séries d'échantillons chimiquement modifié BaVS3-δ et Ba1-xSrxVS3. Cette étude permet de montrer que la phase (1/3,1/3,0.8)H est associée à un ordre de charge des électrons e(t2g) et de conclure sur le rôle des modifications chimiques en temps qu'impuretés quand au mécanisme d'apparition de la seconde phase, par opposition à une théorie de "pression chimique". Le deuxième temps de cette thèse présente l'étude structurale de la transition métal-isolant sous pression. Cette étude à nécessité la mise en place d'un dispositif de diffraction sous pression à basse température avec mesure in-situ de la pression. Cette étude a montrée que la modulation structurale reste commensurable sur les 3/4 du diagramme de phase puis devient incommensurable lorsque l'on s'approche du point critique quantique. Ceci permet d'interpréter l'évolution de la transition métal-isolant sous pression en terme de locking à la commensurabilité, et donne une information sur la physique du composé au voisinage du point critique quantique.

La première partie des travaux réalisés a été dédiée à l' élaboration de composés LaFe13-xSix (1,3 ¡U x ¡U 2,2) par broyage à haute énergie. Il a fallu déterminer les conditions de synthèse et de recuit optimales pour l'obtention d'échantillons monophasés. Leur homogénéité a été analysée par diffraction des rayons X et microsonde électronique. Les résultats ont montré qu'une microstructure plus fine favorise la formation de la phase désirée : un recuit de 30 min (au lieu de 30 jours pour les massifs) à 1373K suffit à l'obtention d'un composé quasi-monophasé. D'après les mesures magnétiques effectuées, les composés synthétisés par broyage mécanique ont des proprié¦tés magnétiques et magnétocaloriques similaires aux massifs. Ils présentent une transition métamagnétique des électrons itinérants induite par le champ ou la température. Leur température de Curie augmente avec le Si, variant de 200K à 235K pour x = 1,4 à 2,0 alors que leur variation d'entropie magnétique diminue de 20 J/kg K à 4 J/kg K sous une variation de champ de 0-2 T. La deuxième partie de l'étude a consisté à améliorer les propriétés magnétocaloriques des intermétalliques par l'insertion d'atomes interstitiels (H, C). Les mesures magnétiques ont montré une nette augmentation de la température de transition (jusqu'à Tamb.) par effet magnétovolumique tout en conservant un effet magnétocalorique important. Les analyses par diffraction des neutrons en température effectuées sur les composés deutérés ont permis de suivre l'évolution des données cristallographiques et des moments magnétiques par Fe. Il ressort de cette étude que ces composés présentent un grand intérêt dans la recherche de futurs matériaux magnétocaloriques pour la réfrigération magnétique à température ambiante. Dans le cadre de l'exploration de nouveaux systèmes, les propriétés magnétocaloriques des composés Y1-xRxFe2D4,2 (R = Er, Tb) ont également été étudiés en couplant les études magnétiques avec des mesures de diffraction des neutrons