Les matériaux composites sont utilisés dans de nombreuses structures marines et de nouvelles applications sont en cours de développement telles que les pales d’hydroliennes. La fiabilité de ces composants dans un environnement très sévère est cruciale pour la rentabilité de ces systèmes récupérateurs d’énergie des courants marins. Ces structures sont sujettes à de nombreuses forces, telles que les courants marins, les vagues, tempêtes mais également diverses agressions marines telles que l’eau de mer et la corrosion. Une compréhension approfondie du comportement au long terme de ces parties mobiles est donc essentielle. La majorité des développeurs d’hydroliennes ont préféré des pales en carbone. Ainsi il est nécessaire de comprendre comment une longue immersion dans l’océan affecte ces composites. Dans cette étude, le comportement au long terme de différents composites carbone/époxy a été étudié en utilisant des essais de vieillissement accéléré. Une diminution significative des résistances des composites a été observée après saturation en eau de mer. Pour des temps d’immersion plus longs, seulement peu de changements des propriétés apparaissent. Peu d’effets significatifs ont été observés tant sur les modules que sur la ténacité. Ces changements de propriétés sont initialement dus à la plastification de la matrice, suivis par un affaiblissement de l’interface fibre/matrice. L’endommagement peut affecter le comportement au long terme des structures composites et créer de nouveaux chemins préférentiels pour la diffusion de l’eau. En conséquence un modèle basé sur un critère couplé résistance/ténacité a été proposé pour décrire le seuil d’endommagement et basé sur un critère en ténacité pour décrire la cinétique d’endommagement. Il permet de reproduire d’une manière correcte le seuil et la cinétique d’endommagement pour des matériaux vieillis et non vieillis. L’évolution de l’entrée d’eau dans les composites a été suivie dans le but de développer un modèle de diffusion prenant en compte le nature anisotrope des composites. Ainsi le modèle de diffusion a été utilisé sur pale d’hydrolienne. Finalement des premières investigations sur le couplage entre le modèle de diffusion et l’endommagement ont été réalisées. Cette étude a contribué au développement d’outils pour quantifier la durabilité au long terme des pales d’hydroliennes en composites. / Composite materials are used in many marine structures and new applications are being developed such as tidal turbine blades. The reliability of these components, in a very severe environment, is crucial to the profitability of tidal current energy systems. These structures are subject to many forces such as ocean tides, waves, storms but also to various marine aggressions, such as sea water and corrosion. A thorough understanding of the long term behavior of the moving parts is therefore essential. The majority of tidal turbine developers have preferred carbon blades, so there is a need to understand how long immersion in the ocean affects these composites. In this study the long term behavior of different carbon/epoxy composites has been studied using accelerated ageing tests. A significant reduction of composite strengths has been observed after saturation of the material in seawater. For longer immersions only small further changes in these properties occur. No significant changes have been observed for moduli nor for composite toughness. Changes in properties are initially due to matrix plasticization, followed by reductions due to fibre/matrix interface changes. Damage can affect the long term behavior of composites structures and create new pathways for water diffusion. As a consequence a damage model has been proposed based on a coupled strength/toughness criterion to describe the threshold of damage and on a toughness criterion to describe the crack development kinetics. It describes in a correct manner the damage threshold and kinetics for the as-received material and for material after sea water ageing. The evolution of the rate of water ingress into composite materials has been followed, in order to develop a diffusion model taking into account the anisotropic nature of composites. Then the diffusion model has been applied on a tidal turbine blade. Finally a first investigation of the coupling between the diffusion model and damage has been performed. This study has contributed to the development of tools to quantify long term durability of composite tidal turbine blades.

Dans le contexte du développement des bio-raffineries, le glycérol et ses dérivéssont des co-produits de l’oléochimie pour lesquels de nouvelles voies de valorisation doiventêtre trouvées. Cette thèse porte sur l’étude de la polymérisabilité d’un dérivé du glycérol, ledivinylglycol (DVG), monomère symétrique à 6 carbones qui possède un diol vicinal et deuxfonctions vinyliques. Dans ces travaux, la réactivité des fonctions hydroxyle et vinyliques duDVG dans des réactions de polycondensation et polyaddition a été investiguée. Dans unpremier temps, la synthèse de polyesters et de polyuréthanes a été réalisée par réaction duDVG avec des diesters biosourcés et des diisocyanates, respectivement. Les fonctionsvinyliques du DVG ont ensuite été mises à profit pour synthétiser des polymères originaux parpolymérisation par ADMET et addition thiol-ène. Enfin, des réseaux tridimensionnels époxyamineont été préparés par polymérisation entre une série de diamines et le DVG bis-époxydé,préalablement obtenu par oxydation des doubles liaisons. Ces différentes méthodes depolymérisation ont montré que les doubles liaisons du DVG étaient plus réactives que lesfonctions alcool et qu’un panel de polymères originaux pouvait être obtenu à partir de cesynthon bio-sourcé. / In the context of the development of bio-refineries, glycerol and its derivatives areco-products of oleochemistry for which new valorization routes must be found. This thesisdeals with the polymerizability study of a glycerol derivative, divinylglycol (DVG), asymmetrical C-6 monomer which bears a vicinal diol and two vinyl functions. In this work, thereactivity of the hydroxyl and vinyl functions of DVG in polycondensation and polyadditionreactions was studied. In a first step, the synthesis of polyesters and polyurethanes wascarried out by reaction of DVG with biosourced diesters and diisocyanates, respectively. Thevinyl functions of DVG were then used to synthesize original polymers by ADMETpolymerization and thiol-ene addition. Finally, three-dimensional epoxy-amine networkswere prepared by polymerization between a series of diamines and the bis-epoxidized DVG,previously obtained by oxidation of the double bonds. These different methods ofpolymerization showed that DVG double bonds were more reactive than the alcohol functionsand that a panel of original polymers could be obtained from this bio-sourced synthon.

Cette thèse s'est déroulée dans le cadre du projet TOLEDO (Tolérance aux dommages par impact des réservoirs hyperbares) piloté par Air Liquide en partenariat avec le CEA Le Ripault et l'institut PPRIME.L'hydrogène est stocké au sein de réservoirs de type IV à une pression de service de 700 bar.Ces structures composites présentent comme particularités d'être épaisses (> 30 mm), d'avoir une forte courbure et d'être préchargées en pression lors d'un éventuel impact.Notre travail a montré que ces particularités modifient le type, la quantité et la localisation des différents endommagements couramment observés (rupture de fibres, délaminage et fissuration matricielle).Les endommagements ont pu être quantifiés par le biais de méthodes simples et originales.L'influence des particularités sur le comportement à l'impact a pu être déterminée par l'utilisation de deux dispositifs expérimentaux conçus et réalisés au cours de cette thèse.Le premier permet de précontraindre en tension uniaxiale des plaques composites épaisses.Le second permet de précharger en état de membrane un tube composite ce qui a permis de montrer que le cas d'impact le plus critique vis-à-vis des réservoirs est lorsque ces derniers sont vides.Cette étude a permis de mettre en évidence la criticité des ruptures de fibres sur les pertes de performance au sein des réservoirs hyperbares.Un modèle numérique prenant en compte la dispersion des contraintes à rupture et des différents types d'endommagements a été développé.Il permet d'introduire un endommagement initial et a confirmé certains résultats expérimentaux. / This thesis took place within the framework of the project TOLEDO (Tolerance in the damage by impact of the hyperbaric reservoirs) managed by Air Liquide in partnership with the CEA Le Ripault and PPRIME institute.The hydrogen is stored within the type IV vessel at a servive pressure of 700 bar.These composite structures present as peculiarities to be thick (> 30 mm), to have a strong curvature and to be precharged in pressure during a possible impact.Our work showed that these peculiarities modify the type, the quantity and the localization of the various usually observed damages (fiber breakage, délamination and matrix cracking).The damages were able to be quantified by means of simple and original methods.The influence of the peculiarities on the behavior in the impact was able to be determined by the use of two experimental devices designed and realized during this thesis.The first one allows to preload a thick composite plates in uniaxial tension thick composite plates.The second allows to preload in state of membrane a composite pipe and allowed to show that the most critical impact towards reservoirs is when they are empty.This study allowed to highlight the criticality of the fiber breakage on the loss of performance within the hyperbaric reservoirs.A digital model taking into account the dispersal of the failure stress and various types of damages was developed.It also allows to introduce an initial damage and confirm some experimental results.

L’étude de la durabilité des polymères renforcés de fibres (PRF) dans le béton est un enjeu majeur de leur développement en tant qu’alternative aux armatures d’acier soumises à la corrosion. La simulation à long terme de la solution interstitielle est le plus souvent assurée par l’immersion des barres de composite dans des solution acides ou basiques, dans lesquelles la température agit comme accélérateur. La littérature propose principalement des analyses physiques et mécaniques des PRF dans leur globalité, sans forcément concentrer l’étude sur chaque composant. C’est donc l’objectif de cette étude de vouloir suivre l’impact des solutions corrosives sur un large panel de matériaux, à la fois sur les résines pures, les fibres, et les composites qui en découlent. Pour cela, des matériaux couramment utilisés en génie civil ont été choisis : deux types de fibres synthétiques (verre et basalte) avec différents agents d’ensimage, trois types de résines thermodurcissables (polyuréthane, époxy et vinylester), et donc six types de composites (3 PRFV et 3 PRFB) fabriqués par pultrusion. Les échantillons ont été conditionnés de façon accélérée à 24°C, 40°C et 65°C dans l’eau et en solution alcaline jusqu’à 10 jours pour les fibres, et entre 2 et 3 mois pour les résines et composites. Des tests physiques et mécaniques ont été menés, tels qu’un suivi de l’absorption d’eau, des mesures de la température de transition vitreuse par DSC, des analyses thermiques et infrarouges et des observations microscopiques. Contrairement à la solution acide, la solution alcaline attaque la fibre de basalte par piquration de façon hétérogène, et aucune espèce chimique n’est dissoute. La durabilité des fibres dans l’alkali dépend de l’agent d’ensimage, une même fibre n’ayant pas le même comportement en traction ni en microscopie selon son traitement de surface. L’eau provoque dans la résine un réarrangement moléculaire visible par DSC, qui ressemble à une plastification irréversible mais qui ne peut pas être une hydrolyse selon l’analyse FTIR. Cela s’explique par la création de deux phases de résine, confirmé dans la littérature par l’observation de deux pics de Tg par DMA, et par la théorie des volumes libres par ATM. La relation de Kelley-Bueche simplifiée permet de conclure que l’absorption de solvant, eau ou alkali, est le facteur critique initiant la dégradation de la résine. Une loi fickienne permet d’approximer la diffusion d’eau dans le polymère et le composite, ce dernier diffusant plus fortement que la résine pure, même lorsqu’aucun vide ou descellement à l’interface n’est constaté. Une interphase aux propriétés modifiées est en fait créée autour de la fibre par l’interaction de la résine avec l’ensimage et l’eau. Une analyse par éléments finis, ainsi que des résultats par AFM et micro-TA de la littérature permettent d’estimer que cette zone diffuse cinq fois plus que la résine pure et mesure entre 1 et 6 micromètres selon les matériaux.

Les copolymères à blocs contenant une partie souple et une partie dure constituent aujourd'hui une classe de matériaux très attractifs en raison de leurs propriétés résultant de la combinaison de deux homopolymères de nature différente. Dans le cadre des copolymères à blocs à forte teneur en polydiméthylsiloxane (PDMS), une méthode de synthèse originale en deux étapes, compatibilisation puis extension, a été développée. Respectueuse de l'environnement grâce à l'utilisation du procédé d'extrusion réactive, cette approche ouvre une nouvelle voie vers le développement d'élastomères thermoplastiques. L'objectif de cette thèse est d'élaborer à l'état fondu des copolymères à blocs à base de PDMS silicone à partir de la réaction époxy-amine puis, par une réaction d'allongement d'obtenir un matériau avec une forte proportion en PDMS. Dans un premier temps, une étude de la réaction époxy-amine sur molécules modèles a été réalisée à partir d'oligodiméthylsiloxanes α,ω- fonctionnalisés époxy et d'une alkylamine. Indépendamment de la température et du ratio molaire, la réaction a permis d'obtenir des copolymères greffés de type (A2B2)n. Dans un deuxième temps, cette stratégie a ensuite été appliquée à des systèmes polymères tels que le polyéthylène et le polyamide. A cette échelle, la réaction s'est produite et conduit à des produits de type (A2B2)n. Dans un troisième temps, l'ensemble des copolymères synthétisés ont été étudiés lors de la réaction d'allongement, basée sur l'insertion de siloxanes cycliques à l'aide d'une superbase. Dépendante de la température et de la quantité de catalyseur, cette réaction a été étudiée sur molécules modèles et sur des systèmes polymères / Nowadays hard-soft block copolymers consist of a very attractive material class because of their properties resulting of the combination of two different homopolymers. In the case of block copolymers with on a high polydiméthylsiloxane (PDMS) content, an innovative 2-step synthesis method, compatibilization and extension, has been developed. Using an environmental friendly route such as a reactive extrusion process, this approach opens a new synthesis pathway towards the development of thermoplastic elastomers. The goal of this thesis is to develop mass block copolymers based on PDMS using the epoxy-amine reaction, followed by an extension reaction to reach a material with a high percent of silicone. Firstly, a study of the epoxy-amine reaction on model molecules was carried out between a low molecular weight PDMS and an alkylamine. Independently of the temperature and the molar ratio, the reaction allowed to obtain graft copolymers with an (A2B2)n type structures. Secondly, this strategy has then been applied in polymer systems such as polyethylene and polyamide. At this scale, the reaction occurred and lead to products with (A2B2)n type structures. Thirdly, all synthesized copolymers were studied during the extension reaction, based on the insertion of cyclic siloxanes using a catalysis system. Depending of the temperature and the catalyst quantity, this reaction was investigated on model molecules and polymer systems

En géomécanique, la caractérisation de l’état de contrainte et de la rhéologie d’un massif rocheux peut être obtenue en mesurant la réponse en déformation du terrain sous l’effet d’une sollicitation connue. Une méthode parmi d’autres consiste à recourir pour cela à une cellule de mesure intégrée (comportant des capteurs de déformation orientés selon différentes directions) installée dans un forage et rendue solidaire du massif par l’intermédiaire d’une colle époxy. Ce principe de mesure est utilisé, notamment, pour déterminer l’état de contraintes in situ par la méthode dite de « surcarottage » et les caractéristiques élastiques de la roche à partir de l’essai « biaxial ».Entre novembre 2005 et janvier 2006, une campagne d’essais géomécaniques de ce type a été menée dans l’argilite de Tournemire (Aveyron, France), à l’aide des cellules CSIRO. Les mesures de déformation obtenues ont révélé des phénomènes inhabituels qui ont rendu délicate la détermination des caractéristiques élastiques anisotropes de la roche et impossible l’accès aux contraintes du site.La présente thèse a pour objectif de contribuer, par la recherche d’explications à l’origine de ces phénomènes, d’une part, à l’amélioration de la connaissance du comportement de l’argilite de Tournemire et, d’autre part, à l’amélioration du protocole de mesure et d’interprétation de déformations obtenues par cellules CSIRO.Notre démarche consiste, dans un premier temps, à émettre un certain nombre d’hypothèses explicatives des phénomènes observés par la recherche bibliographique. Dans un deuxième temps, nous testons ces hypothèses à travers la modélisation analytique et numérique des essais de surcarottage et biaxiaux, puis à travers la réalisation de nouvelles expérimentations in situ et en laboratoire sur l’argilite, mais aussi sur des matériaux-tests (ciment, échantillon de colle).Nous concluons que les phénomènes inhabituels observés résultent, pour l’essentiel, des conditions de mise en œuvre in situ des cellules CSIRO. En particulier, nous mettons l’accent sur les artéfacts induits par le comportement visco-plastique de la colle époxy lorsqu’elle n’est pas parfaitement polymérisée. Le rôle de l’endommagement de la roche généré par les opérations de forage est également discuté. Nous en tirons des recommandations pratiques pour la réalisation de nouveaux essais dans des conditions similaires / In Geomechanics, determining the state of stress and the rheology of rock massive can be obtained by measuring the strain response of the ground under the effect of a known stress. A method among others is to use a cell integrated (with strain gauges oriented in different directions) installed in a borehole and secured to the mass through an epoxy glue. This measurement is used, notably, to determine the stress state in situ by the « overcoring » method and the elastic parameters of the rock from the « biaxial » test.Between November 2005 and January 2006, a geomechanical testing campaign was conducted in the argillaceous formation of the Tournemire experimental site (Aveyron, France) using CSIRO Hi cells. The strain measurements obtained during overcoring and biaxial tests, have shown unusual phenomena, which have made difficult the determination of anisotropic elastic parameters of the rock and the access to the site stress.Therefore, through researches for explanations of the origin of these phenomena, this thesis aims to improve and to contribute to the understanding of argillite Tournemire’s behaviour and to upgrade the measurement protocol as well as the interpretation of cells CSIRO’s strain.Our approach is, firstly, to issue a number of hypotheses to explain certain, phenomena observed in literature. In a second step, we test these hypotheses through analytical and numerical modelling of the biaxial and overcoring tests then through the realization of new experiments in situ within laboratory on argillite, and also on materials tests (cement, sample of glue).We conclude that the unusual phenomena observed are essentially the result of the conditions for implementing in situ CSIRO’s cell. In particular, we focus on the artefacts induced by the visco-plastic behaviour of the epoxy glue when it is incompletely polymerised. The role of damage on the rock generated by drilling operations is also discussed. We draw some practical recommendations for implementing new tests under similar conditions

Cette thèse traite de la modification de surface des nanotubes de carbone avec des polymères Le chapitre I présente l'état de l'art des matériaux hybrides associant des liquides ioniques avec des nanotubes de carbone (NTC) ou du graphenes. Le chapitre II commence par un aperçu général de l'adsorption non-covalente de polymères sur la surface de NTC, suivi d'une description détaillée de l'étude réalisée sur la fonctionnalisation non covalente des nanotubes de carbone avec divers liquides ioniques polymérisable (LIP) à base d'imidazolium. Dans ce cadre, nous avons comparé deux méthodes expérimentales: la polymérisation in situ et le mélange en solution. Une des applications les plus importantes des NTC se situe dans le domaine des nanocomposites polymères/NTC. Le chapitre III décrit la formation de composites polyetherimide/NTC à partir des NTC-LIP obtenue dans la chapitre II. La préparation des composites en utilisant la méthode dite « solvent casting » est détaillée. Les NTC bruts, oxydés à l'acide nitrique et fonctionnalisé par le LIP ont été comparés. Des mesures mécaniques, thermiques et électriques de ces composées ont été aussi réalisées. Le dernier chapitre, divisé en deux sections, traite de la fonctionnalisation covalente des nanotubes de carbone avec une variété de polymères en utilisant deux approches différentes: "grafting from" et "grafting to". En utilisant la première approche, nous avons réalisé la croissance de chaînes de polyamide (PA) à partir de la surface de nanotubes de carbone fonctionnalisés avec le caprolactame par polymérisation anionique par ouverture de cycle. Les propriétés de traction des composites à base de PA ainsi préparées ont été étudiées. La polymérisation radicalaire de monomères vinyliques à base de LI de type imidazolium greffés à la surface de NTC est également présentée dans cette partie. Dans la deuxième partie du chapitre IV, nous présentons plusieurs stratégies de fonctionnalisation, y compris l'addition radicalaire et le greffage sur les défauts de NTC, pour la préparation des NTC fonctionnalisés de manière covalente avec des polymères compatibles avec des matrices époxy / This thesis deals with the surface modification of multi-walled carbon nanotubes with polymers with the aim to achieve a high level of dispersion in polymer matrices. Chapter I gives a comprehensive review of the state of the art of hybrids of ionic liquids with carbon nanomaterials, particularly, nanotubes and more recently, graphene. Chapter II starts with a general overview of the non-covalent adsorption of polymers onto the CNT surfaces followed by a detailed description of the study carried out on the non-covalent functionalization of CNTs with various imidazolium based polymerized ionic liquids (PIL). For this purpose, we further compare the two experimental methods: in situ polymerization and solution mixing. One of the most important applications of CNT is in polymer/CNT composites. Chapter III describes the formation of polyetherimide/CNT composites starting from PIL-CNT hybrids obtained in Chapter II. The preparation and characterization of composites using solvent casting methods have been detailed. Pristine, acid oxidized and PIL functionalized CNTs have been compared. Mechanical, thermal and electrical property measurements on these composites have also been described. The last chapter – Chapter IV, divided into two sections, discusses the covalent functionalization of CNTs with a variety of polymers using two main approaches: “grafting from” and “grafting to”. Using the first approach we have grown polyamide (PA) chains from the surface of caprolactam grafted CNTs by anionic ring opening polymerization. The tensile properties of the PA based composites prepared therefrom containing pristine, amine- and PA-functionalized CNTs have been investigated. The radical polymerization of vinyl imidazolium based IL monomers attached to the activated CNT surface is also given in this section. In the second part of Chapter IV, we have reported several “grafting to” functionalization strategies including radical addition and “defect site” grafting used for the preparation of CNTs covalently attached with polymers intended to blend well with epoxy matrices

Le travail réalisé porte sur la caractérisation et la valorisation de la Biolignine™ de paille de blé extraite à l'échelle semi-industrielle par le procédé CIMV. La première partie est consacrée à l'étude structurale du produit et à la quantification de ses diverses fonctions hydroxyles et acides carboxyliques. Dans la seconde partie, la Biolignine™ a été utilisée, en tant que substituant du bisphénol-A, dans la synthèse de résine époxy. Les études de DSC et DLTMA ont démontré qu'après post-réticulation, les résines époxy Biolignine™-PEGDGE possèdent des caractéristiques thermomécaniques comparables à celles d'une résine époxy à base de bisphénol-A. Les résultats obtenus permettent désormais d'envisager la synthèse de résines époxy à base de Biolignine™ à plus grande échelle. / This thesis relates the structural characterization and the application of wheat straw BiolignineTM extracted at semi-industrial scale by the CIMV process. The first part is the structural study of the BiolignineTM and the quantification of its hydroxyl groups and carboxylic acids functions. In the second part, the BiolignineTM was used, as a substitute of bisphenol-A, in the synthesis of epoxy resins. DSC and DLTMA studies showed that after post-curing, epoxy resins of BiolignineTM-PEGDGE have thermomechanical properties similar to those of a bisphenol-A based epoxy resin. The results lead to the scope of BiolignineTM based epoxy resins synthesis at larger scale.

La grande majorité des résines époxy utilisées aujourd’hui sont issues ou dérivées du bisphénol-A (BPA). Cependant, le BPA est soumis à de très fortes régulations, notamment vis-à-vis de sa récente classification comme substance chimique extrêmement préoccupante par l’agence européenne des produits chimiques (ECHA). Dans un but d’anticiper les évolutions de régulation, ArianeGroup a décidé de remplacer cette substance chimique de ces formulations. Ces travaux de thèse portent donc sur l’élaboration de nouvelles résines époxy biosourcées ayant des propriétés similaires voire supérieures aux références dérivées du bisphénol-A. Pour cela, une bioplatforme de monomères polyépoxydés issus de la vanilline, du méthyl vanillate, du 2,6-diméthoxyphénol et de l’eugénol a été développée. Ces précurseurs biosourcés ont ensuite été utilisés comme précurseurs de réseaux époxyde par réticulation avec des amines. Les réseaux réticulés biosourcés ainsi obtenus ont démontré des propriétés thermomécaniques remarquables bien supérieures à la référence de type DGEBA, notamment en termes de température de transition vitreuse (>300 °C) et taux de coke (>50%). En parallèle de ces travaux, la synthèse de diamines biosourcées, dérivées de la divanilline, et pouvant être utilisées comme agents de réticulation de résines époxy, a été réalisée. Des réseaux époxyde entièrement biosourcés ont ainsi été synthétisés et présentent des propriétés thermomécaniques prometteuses. / Today, most of the epoxy resins produced are derived from bisphenol-A (BPA). However, BPA is subject to strong regulations, particularly because of its recent classification as chemical of very high concern by the European Chemicals Agency (ECHA). In order to anticipate new regulations, ArianeGroup has decided to replace this substance in its applications. The aim of this thesis is to develop new bio-based epoxy thermosets with comparable thermomechanical properties as the ones issued from bisphenol-A-based materials. For this purpose, a bio-platform of epoxy monomers from vanillin, methyl vanillate, 2,6-dimethoxyphenol and eugenol was developed. These precursors were cross-linked with amines used as curing agent to obtain bio-based epoxy networks. The latter demonstrated thermomechanical properties well above the DGEBA-type reference, especially in terms of glass transition temperature (> 300 °C) and char content (> 50%). Finally, the synthesis of bio-based diamines derived from divanillin was developed and enabled the synthesis of fully bio-based epoxy networks with promising thermomechanical properties.

A l'heure actuelle le stockage de l'hydrogène sous forme gazeuse, comprimée à haute pression, apparaît comme la solution le plus mature présentant le meilleur compromis en termes de masse, de pression de service mais aussi de volume des réservoirs. Cependant pour un développement plus large et sécurisé, l'amélioration des performances et la réduction des coûts des réservoirs restent des enjeux prioritaires. C'est dans ce contexte que nous avons étudié le stockage de l'hydrogène dans des réservoirs de type IV, en composites fibres de carbone/époxy. Ce travail a eu pour objectif d'accroitre la fiabilité du dimensionnement. Dans un premier temps, une étude expérimentale de caractérisation des matériaux constitutifs du réservoir a été réalisée. Pour améliorer la fiabilité des calculs, un modèle probabiliste a été proposé pour décrire le comportement de la partie composite du réservoir, principalement la rupture des fibres. Des calculs multiéchelles ont été mis en place basés sur les propriétés mécaniques et physiques des fibres. Les autres modes de dégradations, décollement entre plis, liaison embase-liner ont aussi été pris en compte dans les calculs de comportement du réservoir jusqu'à son éclatement. Enfin des recommandations de dimensionnement du réservoir ont été proposées afin d'améliorer les performances tout en minimisant la masse de composite dans un objectif de réduction des coûts. / Presently, the compressed hydrogen storage under high pressure appears to be the most sophisticated solution regarding to a compromise of mass, service pressure and also volume of pressure vessels. However, the challenges of pressure vessels nowadays are their performance improvement as well as their cost reduction. In this context, we studied the type IV hydrogen storage pressure vessel in carbon fibre/epoxy composites. This work aims to obtain a reliable pressure vessel design. Firstly, an experimental study of associated materials and pressure vessel characterisation has been carried out. Then, we proposed a probabilistic model for a composite which is dedicated in particular to fibre breakage using multi-scale simulations in accordance with its mechanical and physical properties. Once this model joined with damage criteria dedicated separately to the others damage mechanisms are integrated into the pressure vessel simulations. Finally, recommendations on composite pressure vessels have been proposed in order to improve their performances and to decrease the mass of composite directly corresponding to the reduction of composite pressure vessels cost.