Cette thèse s’inscrit dans le cadre de recherches menées sur la fusion par confinement inertiel (FCI). En particulier, l’étude proposée ici s’est concentrée sur les équations d’état tabulées de deux matériaux ablateurs synthétisés sur les capsules du Laser Mégajoule. Le but est alors de tester la modélisation théorique implémentée dans ces tables. Nous avons concentré notre étude sur un domaine restreint du diagramme de phase caractérisé par des pressions de quelques mégabars et de températures de quelques électronvolts qui peut être atteint sur des installations laser de tailles moyennes.Pour ce faire, nous nous sommes basés sur le modèle QEOS, car il est simple d’utilisation, paramétrable et donc facilement modifiable.Nous avons ensuite appliqué les méthodes de la dynamique moléculaire quantique pour générer la courbe froide et les courbes d’Hugoniot des deux matériaux étudiés. Ces calculs ont notamment mis en avant l’influence de la dissociation chimique sur la forme de ces courbes. Une comparaison avec le modèle QEOS a montré un écart important sur l’Hugoniot. Une modification de ce modèle, à travers le coefficient de Grüneisen, nous a ensuite permis de restituer les effets observés et d’étudier leurs impacts sur la chronométrie des chocs dans une capsule de FCI.Parallèlement à cette étude numérique, nous avons mesuré des états thermodynamiques le long de l’Hugoniot lors de trois campagnes sur les installations laser LULI2000 et GEKKO XII. L’utilisation de diagnostics VISAR et d’un diagnostic d’émission propre, nous a alors permis de sonder la matière sous choc. En outre, les données expérimentales ont confirmé les précédents résultats.En outre, cette étude a été réalisée sur deux matériaux ablateurs différents parmi lesquels on distingue le polymère non dopé CHO et le polymère dopé au silicium CHOSi. Elle montre un comportement universel de ces matériaux le long de l’Hugoniot. / This PhD thesis enters the field of inertial confinement fusion studies. In particular, it focuses on the equation of state tables of ablator materials synthetized on LMJ capsules. This work is indeed aims at improving the theoretical models introduced into the equation of state tables. We focused in the Mbar-eV pressure-temperature range because it can be access on kJ-scale laser facilities.In order to achieve this, we used the QEOS model, which is simple to use, configurable, and easily modifiable.First, quantum molecular dynamics (QMD) simulations were performed to generate cold compression curve as well as shock compression curves along the principal Hugoniot. Simulations were compared to QEOS model and showed that atomic bond dissociation has an effect on the compressibility. Results from these simulations are then used to parametrize the Grüneisen parameter in order to generate a tabulated equation of state that includes dissociation. It allowed us to show its influence on shock timing in a hydrodynamic simulation.Second, thermodynamic states along the Hugoniot were measured during three experimental campaigns upon the LULI2000 and GEKKO XII laser facilities. Experimental data confirm QMD simulations.This study was performed on two ablator materials which are an undoped polymer CHO, and a silicon-doped polymer CHOSi. Results showed universal shock compression properties.

La dimensionnalité d’un système affecte fortement ses propriétés physiques ; les transitions de phasequi s’y déroulent ainsi que le type d’ordre qui y apparaît dépendent de la dimension. Dans les systèmesde basse dimension, la cohérence s’avère plus difficile à établir car les fluctuations thermiques etquantiques y jouent un rôle plus important. Le fluide de Bose à deux dimensions est particulièrementintéressant car, même si un ordre total est exclu, un ordre résiduel à « quasi-longue » portée s’établit àbasse température. Deux ingrédients ont un effet significatif sur l’état du système : (i) la taille finie d’unsystème réel permet de retrouver une occupation macroscopique d’un état à une particule ; (ii) les interactionsentre particules conduisent à l’apparition d’un type non-conventionnel de transition de phasevers un état superfluide.Dans cette thèse, nous présentons une étude expérimentale du gaz de Bose bidimensionnel (2D) utilisantdeux types de paysages énergétiques pour piéger nos atomes. Dans la première partie, nous utilisonsla dépendance spatiale de certaines propriétés locales d’un gaz inhomogène pour caractériser l’étatdu système homogène équivalent. Nous extrayons son équation d’état des profils de densité et noustestons son comportement superfluide en mesurant le chauffage induit par le mouvement d’une perturbationlocale. Dans la deuxième partie, nous observons et caractérisons l’émergence d’une cohérencede phase étendue dans un gaz 2D homogène, en particulier via le passage de trois dimensions à deux(croisement dimensionnel). Nous étudions l’établissement dynamique de la cohérence par un passagerapide du croisement dimensionnel et nous observons des défauts topologiques dans l’état superfluidefinal. Nous comparons nos résultats avec les prédictions du mécanisme de Kibble–Zurek. / The dimensionality of a system strongly affects its physical properties; the phase transitions that takeplace and the type of order that arises depend on the dimension. In low dimensional systems phasecoherence proves more difficult to achieve as both thermal and quantum fluctuations play a strongerrole. The two-dimensional Bose fluid is of particular interest as even if full order is precluded, a residual"quasi-long" range order arises at low temperatures. Then two ingredients have a significant effecton the state of the system: (i) the finite size of a real system enables one to recover of a macroscopicoccupation of a single-particle state; (ii) the interactions between particles lead to the emergence of anon-conventional type of phase transition toward a superfluid state.In this thesis, we present an experimental study of the two-dimensional (2D) Bose gas using two differentenergy landscapes to trap our atoms. In the first part, we use the spatial dependence of somelocal properties of an inhomogeneous gas to characterize the state of the equivalent homogeneous system.We extract its equation of state with a high accuracy from the gas density profiles and test itssuperfluid behavior by measuring the heating induced by a moving local perturbation. In the secondpart, we observe and characterize the emergence of an extended phase coherence in a 2D homogeneousgas in particular via a 3D-to-2D dimensional crossover. We investigate the dynamical establishment ofthe coherence via a rapid crossing of the dimensional crossover and observe topological defects in thefinal superfluid state. We compare our findings with the predictions for the Kibble–Zurek mechanism.

Depuis quelques années, nous assistons à une prise de conscience croissante des effets à long terme des polluants chimiques sur l'environnement et la santé humaine. Il est donc nécessaire d'étudier non seulement leurs propriétés écotoxicologiques mais également leurs propriétés physicochimiques tels que la tension de vapeur (ou volatilité) et leur solubilité dans l'eau. L'Europe, quant à elle, a introduit la réglementation REACH (Registration, Evaluation and Autorisation of CHemicals) qui est entrée en vigueur le 1 juin 2007 dont le principal objectif est une meilleure connaissance des propriétés environnementales et sanitaires des substances chimiques. De même dans l’industrie, la détermination de la tension de vapeur des corps purs est une donnée indispensable pour les opérations de purification et de séparation. Dans ce but nous avons amélioré un appareil à saturation de gaz inerte existant au laboratoire. Une fois le bon fonctionnement de l’appareil vérifié (par mesure de la tension de vapeur d’un composé de référence : le phénanthrène) nous avons étudié des n-alcanes compris entre le C30 et le C60 ainsi que 8 hydrocarbures aromatiques polycycliques dans un large domaine de température (20 à 320 °C) et de pression (10-1 Pa à 10-7 Pa). Les résultats obtenus ont été comparés avec la littérature lorsque celle-ci est disponible. La détermination des tensions de vapeur de composés inorganiques d’intérêt industriel : tétrachlorure de Zirconium (ZrCl4) et le tétrachlorure d’hafnium (HfCl4) a été également entreprise. Les résultats expérimentaux des hydrocarbures polyaromatiques nous ont permis l’amélioration d’une équation d’état cubique (dérivée de celle de Peng-Robinson) dont les paramètres sont estimés par une méthode de contribution de groupes développée par Rauzy-Coniglio. Les tensions de vapeur prédites par le modèle sont en bon accord avec les valeurs expérimentales / For a few years, we have attended an increasing importance of the long-term effects of the chemical pollutants on the environment and human health. It is thus necessary to study not only their ecotoxicological properties but also their physico-chemical properties such as the vapor pressure (or volatility) and aqueous solubility. In Addition, the introduction of the regulation REACH (Registration, Evaluation and Authorization of CHemicals) in June 2007 whose main objective is a better knowledge of the environmental and medical properties of chemical substances has increased the necessity of compound characterization. From an industrial point of view, the determination of the vapor pressure of the pure substances is an essential data in many unit operations such as purification and separation. Thus, we improved an apparatus with saturation of inert gas existing at the laboratory. Once the good performance of the apparatus checked (by measurement of the vapor pressure of a reference compound: phenanthrene) we studied N-alkanes ranging between C30 and C60 and 8 polycyclic aromatic hydrocarbons in a broad temperature range (20 to 320°C) and of pressure (10-1 Pa with 10-7 Pa). The obtained results were compared with the literature when available. In addition, determination of the vapor pressure of inorganic compounds of industrial interest : zirconium tetrachloride (ZrCl4) and the hafnium tetrachloride (HfCl4) was also undertaken. The experimental results of polyaromatic hydrocarbons have allowed us to improve a cubic equation of state (derivative of Peng-Robinson EOS) whose parameters are estimated by a method of contribution of groups developed by Rauzy-Coniglio. The predicted vapor pressures were in good agreement with the experimental values

L’objectif principal de ce travail de thèse est de développer un modèle thermodynamique de type équation d’état cubique, permettant de prédire avec un maximum de précision les propriétés thermodynamiques des corps purs (des comportements de phases aux propriétés énergétiques - enthalpie, capacité calorifique - en incluant les propriétés volumiques) et des mélanges (équilibres de phases dans les régions sub- et supercritiques, points critiques, propriétés énergétiques, densités …), y compris les plus complexes. Concernant les corps purs tout d’abord : en nous appuyant sur la connaissance acquise par les études publiées pendant près d’un siècle et demi sur les équations d’état cubiques, nous avons identifié deux leviers pour accroître la précision de ces modèles. Le premier concerne la sélection d’une fonction α optimale (cette fonction est une quantité clef apparaissant dans le terme attractif du modèle) dont le bon paramétrage permet de représenter précisément les propriétés à saturation des corps purs, telles que la pression de saturation, l’enthalpie de vaporisation et la capacité calorifique du liquide à saturation. Afin que la fonction α puisse être extrapolée au domaine des hautes températures, nous avons défini les contraintes mathématiques que celle-ci doit respecter. Le second levier est le paramètre de translation volumique, paramètre clef pour la bonne représentation des densités liquides. Ces réflexions et les études associées sont à la base du développement des modèles tc-RK et tc-PR, utilisant une fonction α extrapolable à haute température ainsi qu’un paramètre de translation volumique, garantissant une précision jusqu’alors inégalée des propriétés sub- et supercritiques des corps purs prédites par des équations d’état cubiques. Afin d’étendre les modèles tc-RK et tc-PR aux mélanges, il a été nécessaire de développer des règles de mélange appropriées pour deux paramètres de l’équation d’état des mélanges : le covolume et le paramètre attractif. Des règles de mélanges récemment proposées qui combinent équation d’état et modèle de coefficient d’activité ont été adoptées. Les valeurs optimales des paramètres universels de ces règles de mélange ont été identifiées dans le cadre de cette thèse. Une règle de mélange linéaire pour le paramètre de translation volumique du mélange a été sélectionnée ; il a été prouvé que cette règle de mélange garantit l’invariance des propriétés d’équilibre de phases et des propriétés énergétiques entre les modèles translatés et non translatés. Afin de définir le modèle de coefficient d’activité optimal à intégrer dans la nouvelle règle de mélange, une base de données de 200 systèmes binaires a été développée. Ces systèmes binaires ont été sélectionnés afin d’être représentatifs des différents types d’interactions qui peuvent exister dans les mélanges non électrolytiques. La base de données accorde une place significative aux systèmes dits associés, qui sont certainement parmi les plus difficiles à modéliser par une équation d’état. In fine, cette thèse pose toutes les bases du développement d’une équation d’état cubique des mélanges. Le choix du modèle de coefficient d’activité optimal, la détermination des paramètres d’interactions binaires des 200 systèmes de la base de données et leur prédiction constituent des suites possibles de ce travail / The main objective of this thesis work is to develop a cubic equation of state thermodynamic model able to accurately predict the thermodynamic properties of pure compounds (from phase equilibrium data to energetic properties – enthalpy, heat capacity – and volume properties) and mixtures (phase equilibria in sub- and supercritical regions, critical points, energetic properties, densities…), including the most complex ones. Starting with pure compounds: relying on the knowledge collected all through the years from Van der Waals seminal work about cubic equations of state, we identified two levers to increase cubic-model accuracy. First is the selection of the optimal α function (this function is a key quantity involved in the model attractive term) the proper parameterization of which entails an accurate representation of pure-compound saturation properties such as saturation pressure, enthalpy of vaporization, saturated-liquid heat capacity. In order to safely extrapolate an α functions to the high temperature domain, we defined the mathematical constraints that it should satisfy. The second lever is the volume translation parameter, a key parameter for an accurate description of liquid densities. These studies led to the development of the tc-PR and tc-RK models, using an α function that correctly extrapolates to the high temperature domain so as a volume translation parameter, ensuring the most accurate estimations of pure-compound sub- and supercritical property from a cubic equation of state. In order to extend the tc-PR and tc-RK models to mixtures, it was necessary to develop adequate mixing rules for both equation of state parameters: the covolume and the attractive parameter. Recently proposed mixing rules combining an equation of state and an activity coefficient model have been retained. Optimal values of the mixing rules universal parameters have been identified in the framework of this thesis. A linear mixing rule for the volume translation parameter has been selected; it has been proven that this mixing rule does not change the phase equilibrium and energetic properties when switching from a translated to an untranslated model. In order to define the optimal activity coefficient model to include in the new mixing rule, a 200 binary-system database has been developed. These binary systems have been selected to be representative of the different kinds of interactions that can exist in non-electrolytic mixtures. The database includes in particular systems containing associating compounds, which are certainly among the most difficult ones to model with an equation of state. In fine, this thesis sets all the bases for the development of a cubic equation of state for mixtures. The selection of the optimal activity-coefficient model, the estimation of binary interaction parameters for the 200 binary systems from the database and their prediction are possible continuations of this work

Le modèle numérique que nous avons développé au cours de cette thèse présente deux caractéristiques principales : un modèle dilatable pour l'eau et la prise en compte de domaines ouverts. Les difficultés associées au premier aspect concernent l'adaptation de la loi d'état de l’eau au modèle dilatable sous l’approximation à faibles nombres de Mach, tandis que celles associées au second sont relatives à la mise en œuvre de conditions aux limites numériques de sortie compatibles avec l'algorithme de projection utilisé. Les résultats de simulations d'écoulement de convection mixte en canal horizontal chauffé par le bas ont été confrontés à celles utilisant l'approximation de Boussinesq et aux expériences. / The 3D numerical model which we developed in this thesis presents two main features: a Low-Mach-Number approximation for water along with an open boundary condition formulation. Indeed, the difficulties related to the former point stand in a computationally efficient adaptation of the water equation of state in the framework of Low Mach number approximation, whereas the difficulties related to the latter concern the introduction of Open Boundary Conditions in the projection algorithm used. We have computed a mixed convection flow in a horizontal channel uniformly heated from below and compared the results obtained with both the Boussinesq approximation and experimental results.

Cette thèse porte sur la modélisation théorique de l'équation d’état (EE) décrivant la matière nucléaire présente dans le coeur des étoiles à neutrons (EN), sous l'hypothèse qu'aucune transition de phase ne s'y produise. Nous utilisons un méta-modèle permettant i) d’incorporer directement les connaissances en physique nucléaire sous la forme de paramètres empiriques tels que la densité de saturation nucléaire, l’incompressibilité, l’énergie de symétrie; ii) de reproduire la plupart des modèles nucléoniques existants; et iii) d’explorer les régions inconnues à haute densité de façon la plus large possible. Pour chaque EE, nous déterminons un ensemble de solutions pour la masse et le rayon des EN, et nous effectuons une première sélection des EE compatibles avec la stabilité et la causalité de la matière nucléaire, ainsi que la masse maximale connues des EN. Nous confrontons ensuite ces EE aux observations d’émission thermique dans la gamme des rayons-X pour 7 EN soigneusement choisies. Pour la première fois, la modélisation théorique des EE est directement introduite dans l’analyse des données. Nous utilisons les dernières mesures effectuées par GAIA II pour fixer la distance des EN. Les paramètres du modèle d’émission thermique et de l’EE sont déterminés selon une méthode Bayésienne basée sur un algorithme Monte-Carlo par Chaîne de Markov. Nous déterminons ainsi la température de surface, la masse et le rayon des EN, ainsi que sur la valeur de certains paramètres empiriques tels que la dépendance en densité de l'énergie de symétrie (Lsym), la contribution isovectorielle au module d’incompressibilité (Ksym) ou encore le paramètre de distorsion isoscalaire (Qsat) / This thesis concerns theoretical modeling of the equation of state (EoS) describing nuclear matter in the core of neutron stars (NS), under the hypothesis that no phase transition occurs. We use a meta-model which is able to i) directly incorporate nuclear physics knowledge on the form of empirical parameters such as the nuclear saturation density, the incompressibility or the symmetry energy; ii) reproduce most of the existing models; iii) explore new behaviors at high densities in a very flexible way. For each EoS, we determine a set of solutions for the masses and radii of NS, and we make a first selection of the EoS that are compatible with the stability and causality constraints, as well as the maximum observed mass of NS. Then we confront these EoS to observational data coming from thermal emission in the soft X-ray domain, for 7 NS carefully chosen. For the first time, the theoretical modeling of the EoS is directly implemented in the data analysis. We use the recent measurments of GAIA II to constrain the distance to the NS. The parameters of the modeling of thermal emission as well as the empirical parameters entering in the EoS are determined by Bayesian methods using a Monte-Carlo by Morkov Chain algorithm. Therefore, we determine the surface effective tempreature, the masses and radii of NS, as well as some empirical nuclear parameters such as the density dependance of the symmetry energy (Lsym), the isovector incompressibility (Ksym), or the isoscalar squewness (Qsat)

Ce travail de thèse porte sur les mécanismes d’amorçage en détonation par choc des explosifs solides de type coulé-fondu. Les explosifs solides sont des matériaux hétérogènes constitués de grains de matière énergétique dans un liant pouvant être lui-même énergétique. Si l’existence des points chauds, sites préférentiels d’initiation des réactions chimiques à l’échelle locale, est largement reconnue, la topologie de la croissance des réactions, et l’influence de la microstructure sur cette dernière n’est que peu étudiée dans les explosifs coulés-fondus. Deux familles d’explosifs ont été retenues pour cette étude : les hexolites, mélanges de grains d’hexogène (RDX) et d’un liant trinitrotoluène (TNT) et les ontalites, composées d’oxynitrotriazole (ONTA) et de TNT. Les recherches se sont orientées autour du triptyque : caractérisation – expérimentations – modélisation.Un important travail de compilation et de ré-exploitation de données issues de la littérature, associé à une modélisation des équations d’état des explosifs purs, ont permis de définir des lois permettant de calculer le comportement de ces derniers sous choc. Ces lois ont ensuite été validées par une méthode de mélange sur différentes compositions coulées-fondues et composites. Parallèlement, la microstructure des compositions d’étude a également été caractérisée via des mesures de granulométrie et de microtomographie, inédites sur ce type d’explosif.Des expérimentations d’impact plan soutenu ont été réalisées afin d’établir les diagrammes de marche des ondes de choc réactives, permettant de relier la profondeur de transition à la détonation à la pression de sollicitation. Elles ont permis de mettre en lumière l’influence de la microstructure sur la sensibilité au choc de deux hexolites et d’acquérir des données sur deux ontalites. L’utilisation de deux métrologies innovantes, la radio-interférométrie à 94 GHz et les fibres optiques à réseau de Bragg, a permis de mesurer la transition choc – détonation (TCD) de façon continue avec une résolution inédite. Enfin des essais d’impact plan non soutenu ont été réalisés à des fins de validation.Un modèle de TCD est proposé. Ce dernier, basé sur une approche de germination-croissance des fronts de déflagration à l’échelle locale, permet de prendre en compte la microstructure des explosifs. Ces travaux semblent mettre en évidence l’influence de la fracturation des grains d’explosif sous choc, qu’il conviendra d’étudier dans le futur. Enfin, une étape de terminaison des réactions lors de la TCD, associée à des calculs thermocinétiques détaillés, a été étudiée. / This study deals with the detonation initiation by shock of condensed melt-cast high explosives. Solid explosives are heterogeneous materials, made of energetic material grains in a binder, which can be energetic itself. If the existence of hot-spots, preferred initiation sites for chemical reaction at the local scale, is widely recognized, the reaction growth topology, and the microstructure influence, are poorly known for melt-cast explosives. We study here two melt-cast explosive families: hexolites, a mix of hexogen (RDX) grains and trinitrotoluene (TNT) binder, and ontalites made of nitrotriazolone (NTO) and TNT. This study has been focused on the triptyque: characterization - experimentations - modeling.An important work of compilation and re-exploitation of literature data, combined with pure explosives’ equation of state modeling, allowed us to define laws to calculate the explosives’ comportment under a shock solicitation. These ones have been validated, thanks to a mixing method, on different melt-cast and cast-curd plastic bonded explosives. At the same time, the compositions’ microstructure has been also characterized via granulometry measurements and microtomographies, never published for this type of explosive.Plate impact tests have been performed in order to establish the reactive shock trajectory of these compositions, allowing us to determine the relation between the run-distance of detonation and the input pressure. It brought the microstructure influence on hexolite shock sensitivity to light, and gave us some first results for ontalites. The use of continuous and innovative measurements, as microwave interferometry and chirped fiber Bragg gratings, allowed us to study the shock to detonation transition (SDT) with a resolution never seen before. Finally, non-sustained plate impact test have been performed for a validation purpose.A SDT model is proposed. Based on a germination-growth approach of deflagration fronts at the local scale, it takes into account the explosive’s microstructure. This work seems to show the grain fragmentation under shock influence, point we will have to study in the future. Finally, a completion step of reactions, associated with chemical kinetics calculations, has been studied.