Dans le contexte énergétique actuel, de nouvelles filières de production renouvelables d’énergies, de matériaux et de carburants sont encouragées. Cette étude porte sur le développement du concept de catalyse hybride, combinaison ‘one-pot’ de la catalyse chimique et de la catalyse enzymatique. Ce type de catalyse innovant a été mis au service de la transformation quantitative de polyols de type sorbitol et mannitol en fructose, substrats d’intérêt pour une chimie biosourcée. Les enzymes de type alcool déshydrogénase permettent la transformation sélective des hexitols en fructose. Un paramètre qui limite l’utilisation de la catalyse enzymatique pour l’industrie chimique est l’utilisation de cofacteur d’enzyme couteux, par exemple NAD(P)H en quantités stœchiométriques. Afin de lever ce verrou, la régénération de cofacteurs NADH et NAD+ par catalyse chimique a été développée dans cette étude. De nombreux efforts ont ainsi porté sur la rationalisation de la ‘cohabitation’ entre ces deux systèmes catalytiques de type différent afin d’obtenir un système global performant optimisé. Nous avons montré que les deux systèmes peuvent être compatibles et actifs dans des conditions de pH et température similaires. Nous avons montré une première preuve de concept de l’utilisation de la catalyse hybride dans le cadre d’une chimie biosourcée basée sur les sucres et les sucres alcools. Le mécanisme de régénération du cofacteur par le complexe d’iridium a été étudié expérimentalement et à l’aide de la DFT permettant d’améliorer les performances catalytiques globales par des modifications ciblées du complexe organométallique. / In the context of the depletion of fossil resources - in addition to the associated environmental issues -, the use and the valorisation of renewables for fuel, power, chemicals and materials is an important lever for ensuring environmental and economic sustainability. Enzymatic catalysis shows high efficiency and selectivity, and the interest of applying enzymes for organic synthesis is thus increasing. Enzymes such as alcohol dehydrogenase enable the regioselective transformation of polyols into sugars. One parameter that limits the practical application of enzymatic catalysis in industrial chemistry is the high cost of enzyme-specific cofactors [e.g., NAD(P)H used in stoichiometric proportions. In the view of improving environmental and sustainability aspects, designing a green, sustainable, economic, and efficient regeneration method for NAD(P)H and NAD(P)+ is essential. Regeneration could then be envisioned using a chemical catalytic reaction. Combining these two kinds of catalysis, namely chemocatalysis and enzymatic catalysis falls under the scope of the so-called hybrid catalysis concept. In this study, we demonstrate the one-pot regeneration of NAD+ by chemo-catalysis with an organometallic complex to assist the reaction of conversion of hexitol to fructose using an alcohol dehydrogenase. A mechanism is investigated and the Density functional theory (DFT) calculations were carried out to describe the regeneration of NAD+ by an organo-iridium complex. Then we have demonstrated the chemical compatibility between the enzyme and the organometallic complex for the production of fructose.

Ce travail s’inscrit dans le cadre de la valorisation de la biomasse via l’utilisation d’éthanol biosourcé comme réactif pour la réaction multi-étapes de Guerbet. L’objectif est d’étudier le comportement catalytique d’oxydes mixtes de type pérovskite (ABO3) dans cette réaction. Plusieurs échantillons, stœchiométriques et non-stœchiométriques, ont été synthétisés par la méthode d’auto-combustion permettant ainsi d’évaluer l’influence des différentes propriétés chimiques de surface nécessaires à la réaction de Guerbet : l’acidité, la basicité, les caractères déshydrogénant, hydrogénant et oxydo-réducteur. Les solides préparés ont pour formule générale LaBO3 (B = Mn, Fe, Co, Cr, Ni), LaFe1-xAlxO3 (x = 0 ; 0,1 ; 0,2), La1+xFeO3 (x = 0 à 1) et LaOptFe1-xMxO3 (Opt = 1,3 ; M = Co, Cu et x = 0,1 ; 0,2 ; M = Ni et x = 0,01 ; 0,05). Un ensemble de caractérisations, c.-à-d., mesure de surface spécifique, DRX, RTP-H2, ICP-AES, SPX, IR, ATG, RPE in-situ ainsi qu’un test de réactivité catalytique de l’isopropanol, ont permis d’obtenir des informations, notamment texturales et structurales, précises sur ces matériaux. Les performances catalytiques des solides ont ensuite été déterminées en phase gazeuse et les résultats ont été corrélés avec les résultats de caractérisations physico-chimiques. Ceci nous a permis d’élaborer un schéma réactionnel global décrivant les voies de formation des différents (co-)produits observés. Le catalyseur La1,3FeO3 qui possède le caractère basique le plus important s’est révélé être aussi le solide le plus réactif avec environ 32% de conversion et des sélectivités élevées en éthylène (17%), en n-butanol (6%), en acétone (14%) et en 2-pentanone (31%). / This work has been carried out within the frame of the topic of biomass valorization through the use of bio-sourced ethanol as a reactant in the multi-step Guerbet reaction. The aim was to investigate the catalytic behavior of mixed-oxides exhibiting the perovskite structure (ABO3) by tuning up their composition. Series of samples, either stoichiometric or non-stoichiometric, were synthesized using the auto-ignition method, which allowed us studying the influence of the different surface chemical properties required to realize this Guerbet reaction: acidity, basicity, as well as dehydrogenation, hydrogenation and redox characters. The general formula of the prepared samples was LaBO3 (B = Mn, Fe, Co, Cr or Ni), LaFe1-xAlxO3 (x = 0, 0.1, 0.2), La1+xFeO3 (x = 0; 0.1; 0.3; 0.5; 0.8 and 1) and LaOptFe1-xMxO3 (Opt = 1,3 ; M = Co, Cu and x = 0.1, 0.2; M = Ni and x = 0.01, 0.05). A set of characterization techniques, namely specific surface area measurement, XRD, TPR-H2, ICP-AES, XPS, TGA, in-situ EPR and isopropanol reactivity, allowed us to obtain detailed information, especially textural and structural, on the materials. The catalytic performances of the solids were then determined in the gas phase and the results were correlated with the results of the aforementioned physicochemical characterizations. We could then draw up a global reaction scheme, which describes the formation pathways of all the observed (co-)products. The La1,3FeO3 sample with the most pronounced basic character was also the solid over which the highest conversion of ca. 32% was observed and with a selectivity in ethylene of 17%, in n-butanol of 6%, in acetone of 14% and in 2-pentanone of 31%.

Dans ce manuscrit sont exposées les possibilités qu’offre la microfluidique, science des fluides à travers des canaux micrométriques, dans le domaine de la Catalyse aussi bien pour la synthèse de matériaux catalytiques que pour l’élaboration des microréacteurs. La première partie de ce travail a consisté en la transposition à l’échelle microfluidique de la synthèse de particules d’or suivant le protocole Turkevich réalisé classiquement en verrerie de laboratoire. Grâce aux propriétés fines de contrôle possibles à l’échelle micrométrique (température, débits et concentration des réactifs), il a été possible, par la mise en place d’un système microfluidique simple, d’obtenir des particules d’un diamètre bien inférieure (1.8 nm) avec une faible distribution de taille par rapport à celles obtenues en verrerie classique (15 nm). Afin de caractériser la formation de nouveau type de nanoparticules au sein du système microfluidique, différentes techniques ont été employées, des plus communes (spectro. UV-Visible, MET), au plus modernes comme la diffusion dynamique de la lumière (DLS) ou la spectroscopie d’absorption des rayons X (XANES) au synchrotron SOLEIL. En deuxième partie est exposé le développement d’un microréacteur catalytique fonctionnalisé par les particules d’or à partir de capillaires micrométriques. Après caractérisation de la nature et quantification de la phase active sur la surface interne du capillaire, le microréacteur est testé sur une réaction modèle d’oxydation de l’alcool benzylique en phase liquide. Sa réactivité, comparée à un réacteur classique, a permis de mettre en évidence l’apport de cette technologie microfluidique par rapport aux technologies existantes. / In this manuscript, the potential of microfluidics, the science of fluids through micrometric channels, are exposed in the field of catalysis as well as for the synthesis of catalytic materials and for the development of microreactors. The first part of this work consisted in transposing on the microfluidic scale the synthesis of Turkevich gold nanoparticles produced classically in standard laboratory glassware. Owing to the fine control on the experimental conditions in the micrometric scale (temperature, flow rates and reactant concentration), it was possible, by the introduction of a simple microfluidic system to obtain particles with an average diameter well below (1.8 nm) with a low size distribution compare to those obtained in conventional glassware synthesis (15 nm). To characterize the formation of this new type of nanoparticles, various characterization methods have been employed, the most common (UV-Vis spectroscopy, TEM), and the most modern such as dynamic light scattering (DLS) or X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) at the SOLEIL synchrotron. In the second part, we introduce the development of a catalytic microreactor functionalized with gold particles starting from silica micrometric capillaries. After characterizing the nature and quantification of the active phase on the inner surface of the capillary, the microreactor is tested on a model reaction: the benzyl alcohol oxidation in liquid phase. Its reactivity, compared to a conventional reactor, allowed highlighting the contribution of this microfluidic technology compared to existing technologies.

Cette étude vise à développer de nouveaux catalyseurs 3-voies (TWC) pour le traitement de gaz d’échappement issus de moteurs à essence. TWC doivent simultanément éliminer le monoxyde de carbone, les hydrocarbures et les oxydes d’azote (NOx). Le remplacement partiel des métaux nobles (PGM) qui sont actuellement utilisés comme phase active dans les TWC est l’objectif de cette étude. Afin de parvenir à ce but, des perovskites à base de Fe ont été étudiées. L’inconvénient majeur des PGM est leur rareté qui cause un coût élevé d’exploitation et d’usage. La stabilité des nanoparticules ayant tendance de fritter lors de l’usage du TWC et la faible sélectivité en N2 (SN2) pendant la conversion de NO nécessitent une amélioration. Les réactions 3-voies ont été menées sur les perovskites à base de LaFeO3 dans des flux complexes contenant les 3 types de polluants et d’autres gaz naturellement présents comme O2, H2 ainsi que de hautes quantités d’inhibiteurs (CO2, H2O). Afin d’améliorer les résultats de la perovskite LaFeO3, 2 approches – l’optimisation des propriétés texturales et de la composition – ont été poursuivies. Les propriétés texturales ont pu être améliorées par l’optimisation de paramètres de synthèse comme le solvant ou l’atmosphère de calcination. Le changement de l’atmosphère de calcination a donné des résultats prometteurs sur la réduction des NOx. L’optimisation de la composition de la surface et du bulk a apporté un gain significatif en performance catalytique. De plus, une SN2 accrue est observée comparé à un catalyseur de référence commercial. Le dopage à faible teneur en métaux nobles amène à une performance élevée qui a été augmenté par un traitement réducteur. / This study aims at developing alternative 3-way catalysts (TWC) for the exhaust gas treatment ofspark-ignition engines. Petrol engine exhaust comprises carbon monoxide, hydrocarbons and nitrogenoxides (NOx) which need to be eliminated simultaneously. The partial replacement of platinum groupmetals (PGM) which are nowadays used as TWC active phase was intended. To this end, Fe-basedperovskites were investigated. The main drawback of PGM is their scarcity which leads to high environmental, societal and economic exploitation and usage cost. The stability of PGM nanoparticles which tend to sinter during catalyst operation and the N2 selectivity during NOx reduction also deserve improvement. 3-way catalytic reactions have been performed on LaFeO3-based perovskites in complex feed streams containing all 3 kinds of pollutants and other naturally present gases such as O2 and H2 and high amounts of inhibitors (CO2, H2O). To improve results of the LaFeO3 perovskite, 2 approaches – textural properties and composition optimisation – were studied. Textural properties could be improved by optimising synthesis parameters such as the employed solvent and the calcination atmosphere. Interesting NOx reduction results were obtained by changing the calcination atmosphere during LaFeO3 synthesis. Surface and bulk composition optimisation lead to significantly enhanced catalytic performances. Furthermore, an increased N2 selectivity is observed compared to a commercial reference catalyst. Thedoping with low PGM content lead to enhanced performances which were increased by a reductivepre-treatment.

A l’heure de la transition énergétique, la production d’un grand nombre d’intermédiaires chimique pétrosourcés est désormais remise en question en vue de l’inévitable épuisement des ressources fossiles. La principale alternative est l’utilisation de la biomasse, ressource complexe chimiquement et qui nécessite de repenser les réactions chimiques impliquées. L’un de ces intermédiaires, l’acide acrylique, peut être produit par déshydratation en phase gaz de l’acide lactique. En étudiant cette réaction, nous avons montré les principaux obstacles que représente cette réaction : la forte sensibilité de l’acide lactique à l’activation thermique favorise la formation de produits secondaires (acétaldéhyde, acide propionique) et des phénomènes de polymérisation. Enfin, cette réaction nécessite une fine association de sites acides et basiques et non pas un catalyseur acide comme c’est souvent le cas pour une déshydratation. Nous avons donc synthétisé, modifié et testé un ensemble de catalyseurs avant de nous focaliser sur un matériau très versatile, les hydroxyapatites. Nous avons étudié ces apatites, que nous avons modifiées en substituant efficacement les ions OH- par des ions F-. Cette substitution s’est avérée être un atout pour la réaction, améliorant à la fois la sélectivité en acide acrylique tout en diminuant la formation indésirable de l’acétaldéhyde. La caractérisation de nos matériaux montre un impact de cette substitution sur la cristallinité, la surface et le rapport Ca/P, paramètre majeur modulant les propriétés acides et basiques des apatites. L’adsorption de propyne suivie par FTIR suggère une adsorption concertée de l’acide lactique sur ces sites acides et basiques. / Due to the limited petrol resources, the synthesis of numerous chemical intermediates from renewable biomass has become into the focus of research. Nevertheless, due to the complexity of these bio-based resource, the chemical process have to be reconsidered, which has given rise to the new biorefinery concept. One of the most interesting intermediates for the chemical industry is acrylic acid, which can be derived from lactic acid by the catalytic dehydration in gas phase. From the preliminary results and literature, it is known that the strong thermal activation leading to the formation of undesired by-products (acetaldehyde and propanoic acid) as well as polymerization. Hence, we studied this reaction using various catalysts and finally focused on hydroxylapatites and the modification of the latter by substitution of the hydroxyl ions by fluoride. The latter increased notably the selectivity to acrylic acid by reducing the formation of undesired acetaldehyde. From the characterization of the catalysts, we found an important impact of the substitution on the crystallinity and the calcium/phosphorous ratio at the surface. The latter is known to be the key-parameter influencing the acidity and basicity of the hydroxyapatites. Using FT-IR spectroscopy with propyne as probe molecule, we could show that lactic acid was concertedly adsorption on the basic as well as the acid sites.

L’hydrodésulfuration (HDS) est un procédé catalytique utilisé pour éliminer le soufre des carburants. La demande mondiale de carburants propres a stimulé les recherches sur autour de ce procédé afin de mieux comprendre les mécanismes réactionnels et de produire des catalyseurs plus efficaces. Deux axes de recherches peuvent être dégagés : d’une part la formulation de nouvelles voies de synthèse permettant la production des catalyseurs plus efficaces et d’autre part la compréhension du processus catalytique au niveau moléculaire. La compréhension des transformations structurales du catalyseur au niveau moléculaire pendant la réaction ainsi que pendant la genèse de la phase active est une nécessité pour améliorer les propriétés des catalyseurs. Dans ce contexte, ce travail propose deux objectifs. En premier lieu, il présente nouvelle méthode de synthèse de catalyseurs d’HDS à base de CoMo supporté dans TiO2 par voie sol-gel. Dans un deuxième temps, le travail présente la mise-en-œuvre de la chimiometrie pour traiter des données in situ de spectroscopie d’absorption de rayons-X (XAS) qui permet d’obtenir des informations sur la structure moléculaire du catalyseur pendant son activation. Les installations synchrotron de dernière génération permettent en effet d’enregistrer des données expérimentales avec résolution temporelle de l’ordre de la seconde (Quick-EXAFS) et la chimiometrie fournit des outils d’analyse et d’interprétation pour extraire des informations sur les cinétiques de réaction et sur les transformations structurales menant à la formation de la phase active du catalyseur. / Hydrodesulfurization (HDS) is catalytic process used to remove sulfur from petroleum feedstock. The world claim for clean fuel boosted scientists to get new insights on the catalytic reaction in order to understand the mechanisms of the process and, thus, produce catalysts that are more efficient. Such researches are based mainly in to lines: by one hand, in the formulation of new routes that lead to tailored catalysts and, by the other hand, in a better understanding of the catalytic process at the molecular and atomic level. Particularly, the later leads to an optimization of the formulation and better catalytic performance, for which is required further understanding of the molecular structure, its transformations during the reaction, the nature of active species and its genesis. In this picture, the goal of this work is twofold. First, to present a new route for produce HDS CoMo-based catalysts via one-pot sol-gel method, which revealed to have suitable macro- and microscopic properties making promising solids for further applications. Second, to adapt and use chemometrics method to treat in situ measurements, particularly, X-ray absorption spectra (XAS), to get new insights on the genesis of the catalytic active phase at the molecular level. XAS techniques is suitable to probe local atomic structure, and last generation synchrotron facilities provide conditions to perform such in situ experiments with very fast acquisition (Quick-EXAFS). Chemometrics provide a brand new scope on data analysis and interpretation for extract information on the kinetics of reaction and structure transformation that leads to the active phase of the catalysts.

Cette thèse porte sur le développement de catalyseurs hétérogènes pour la conversion directe d'éthanol en oxyde d'éthylène. Les catalyseurs ont été préparés en utilisant différentes techniques, dont l'imprégnation et la co-précipitation. Ces catalyseurs ont été caractérisés afin de déterminer leurs propriétés structurales, texturales et chimiques ainsi que leurs compositions élémentaires en utilisant les analyses DRX, XPS, XRF, SEM, TEM et TPR. Les performances des catalyseurs dans la conversion directe d'éthanol en oxyde d'éthylène ont été déterminées dans un réacteur à lit fixe en phase vapeur sous pression atmosphérique. En outre, l'impact des conditions de réaction (température, GHSV, rapport éthanol / oxygène) a été étudié. Il a notamment été constaté que les conditions de réaction affectent de manière significative les performances catalytiques, très probablement en permettant de jouer sur le cycle redox en stabilisant l'état d’oxydation des catalyseurs. Finalement, les aspects mécanistiques de la réaction ont été étudiés pour identifier le chemin réactionnel ainsi que la formation des intermédiaires. / This thesis deals with the development of heterogeneous catalysts for the direct conversion of ethanol into ethylene oxide. Various catalysts were prepared using different techniques including impregnation and co-precipitation methods. These catalysts were characterized in order to determine their structural, textural and chemical properties as well as their elemental compositions using XRD, XPS, XRF, SEM, TEM and TPR. The performance of the catalysts in the direct conversion of ethanol to ethylene oxide was determined in a vapor phase down-flow fixed-bed reactor at atmospheric pressure. Furthermore, the impact of reaction conditions (temperature, GHSV, ethanol/oxygen ratio) was studied. Thus, it was notably found that the reaction conditions significantly affected the catalytic performance, which was ascribed to the fine-tuning of the redox cycle enabling the stabilization of the catalysts oxidation state. Finally the mechanistic aspects of the reaction were studied notably with the focus to identify the reaction pathways and the intermediates.

Des nouveaux catalyseurs bi-fonctionnels Cu-ZnO-Al2O3/ZSM-5 pour la synthèse directe du diméthyle éther (DME) à partir du gaz de synthèse ont été préparés par mélange physique, et ensuite caractérisés et évalués dans un réacteur à lit fixe. L'activité catalytique dans la synthèse de DME a été attribuée à des sites métalliques de cuivre et à l’acidité de la zéolite. Les cristaux de zéolite de petite taille favorisent une activité plus importante. La désactivation du catalyseur est fortement influencée par les sites acides localisés à la surface externe de la zéolite. Une acidité importante de la surface externe de ZSM-5 conduit à une désactivation rapide du catalyseur. Le frittage et la migration du cuivre font partie des mécanismes prédominants de la désactivation. Les sites acides à la surface de la zéolite ont été sélectivement neutralisés par silylation avec le tétraéthyle orthosilicate. Par conséquent, la stabilité du catalyseur et la productivité en DME ont été significativement améliorées. Le dioxyde de carbone est un produit indésirable de la synthèse directe du DME. Il est formé par la réaction Water-Gas-Shift. La promotion des catalyseurs Cu-Zn-Al /HZSM-5 avec de l’étain permet de modérer la réaction Water-Gas-Shift et d’augmenter la sélectivité en DME. / A series of novel bi-functional catalysts Cu-ZnO-Al2O3/ZSM-5 were prepared by physical mixing method, characterized, and evaluated in a fixed-bed reactor for direct dimethyl ether (DME) synthesis from syngas. The catalytic activity for DME synthesis was attributed to copper metal sites and zeolite acidity. Zeolite crystals of smaller size lead to higher catalyst activity. The catalyst deactivation was strongly affected by the acid sites on the external surface of zeolites. Higher external acidity of ZSM-5 results in fast catalyst deactivation. Copper sintering and migration seem to be principal mechanisms of deactivation. The acidic sites on the external surface of zeolite were selectively neutralized by silylation with tetraethyl orthosilicate. Consequently both catalyst stability and DME productivity were significantly improved. Carbon dioxide is the major undesirable byproduct of direct DME synthesis. It forms by Water-Gas-Shift (WGS) reaction. The promotion of bi-functional Cu-Zn-Al/HZSM-5 catalysts with tin slows down the WGS and increases the selectivity to DME.

Le traitement de la pollution atmosphérique par catalyse hétérogène nécessite la mise au point de nouveaux systèmes catalytiques toujours plus efficaces. Dans le cadre de l’oxydation catalytique d’un composé organique volatil (toluène), nous avons développé des catalyseurs en utilisant un support non conventionnel : l’hydroxyapatite (Ca10(PO4)6(OH)2). Des hydroxyapatites de rapports molaires Ca/P différents ont été synthétisées pour servir de support de phase active (platine, palladium, or, manganèse ou cuivre). Nous avons notamment pu mettre en évidence que l’utilisation de précurseurs azotés pour la phase active conduisait inévitablement à la présence de nitrates en surface de l’hydroxyapatite même après une activation de cette dernière à 400 °C. La quantité de nitrates à la surface de l’hydroxyapatite est dépendante du rapport Ca/P. Dans le cas du platine, nous avons pu mettre en évidence une corrélation entre le degré d’oxydation de l’élément et la quantité de nitrates. Pour une teneur à 10% en poids de Mn, il est possible d’obtenir des espèces très dispersées grâce à une excellente interaction avec le calcium du support. En revanche, dans le cas du cuivre, l’utilisation d’une faible teneur (2,5 %) permet la formation de petits agrégats de CuO très dispersés en faible interaction avec le support. Les résultats catalytiques obtenus dans l’oxydation totale du toluène ont pu être en partie corrélés aux propriétés physicochimiques de ces nouveaux matériaux. / Treatment of air pollution by heterogeneous catalysis requires the development of new more efficient catalytic systems. For the catalytic oxidation of a volatile organic compound (toluene), we have developed catalysts using an unconventional support: the hydroxyapatite (Ca10(PO4)6(OH)2). Hydroxyapatites with different Ca/P molar ratio were synthesized in order to be used as support for the active phases platinum, palladium, gold, manganese, and copper. In particular, we were able to demonstrate that the use of nitrogen-containing precursors for the active phase inevitably led to the presence of nitrates on the hydroxyapatite surface even after an activation at 400 °C. The amount of nitrate on the surface of the hydroxyapatite depends on the Ca/P ratio. In the case of platinum, we were able to demonstrate a correlation between the degree of oxidation of the element and the amount of nitrates. For a 10 weight % of Mn, it is possible to obtain highly dispersed species due to the excellent interaction with the calcium of the support. However, in the case of copper, the use of a low content (2.5 wt %) allows the formation of small highly dispersed aggregates of CuO with weak interaction with the support. The catalytic results in complete oxidation of toluene have been partly correlated with the physico-chemical properties of these new materials.

L'acroléine est le plus simple des aldéhydes insaturés, qui - en raison de sa réactivité élevée - trouve des applications comme produit intermédiaire dans l'industrie chimique (par exemple pour la synthèse d'acide acrylique et la production de méthionine (i.e. acide aminé essentiel)). Récemment, on a observé une augmentation de la demande mondiale de produits dérivés de l'acroléine, qui devrait croître de façon continue au cours des prochaines années. De nos jours, l’acroléine est obtenue par oxydation du propylène, et donc ce procédé est basé sur des ressources fossiles qui ne cessent de décroitre. Ce travail propose une nouvelle méthode de production d'acroléine à partir de matières premières renouvelables – un mélange d’alcools formé de méthanol et d'éthanol. Cette réaction a été étudiée et optimisée en travaillant sur : les conditions de réaction via l’établissement d’un plan d’expériences afin de minimiser le nombre de tests catalytiques à réaliser, les modifications de la formulation catalytique FeMoOx (i.e. différents rapports Mo / Fe, température de calcination, et l’ajout d’éléments basiques (e.g. La, Ce) pendant la synthèse) et enfin l’utilisation d’un second catalyseur pour balancer les propriétés acides-bases nécessaires à l’obtention de notre molécule cible. / Acrolein is the simplest unsaturated aldehyde, which - due to its high reactivity - finds applications as an intermediate in the chemical industry (e.g., for acrylic acid and methionine production). Recently, a worldwide demand increase of acrolein derivatives was observed, which is expected to continuously grow within the next years. However, nowadays acrolein is commercially obtained by propylene oxidation, where the raw material comes from fossil resources. This work proposes a new method of acrolein production starting from renewable feedstock – methanol and ethanol mixture. This reaction was approached by reaction conditions optimization (i.e. Design of Experiment method do decrease the number of catalytic tests and save time), FeMoOx modifications (e.g. various Mo/Fe ratios, calcination temperature, and basic elements addition) and a second catalyst utilization (e.g. single commercial oxides and silica-based materials) in order to balance the acid base properties.