Ce travail a été réalisé dans le but de sonder des surfaces solides en utilisant la technique « LIPS » (Spectroscopie de plasmas induits par laser). Le comportement de ce type de plasmas est difficile à simuler étant donné la petitesse des échelles de temps et d'espace considérées. En plus du diagnostic classique de spectroscopie d'émission, nous avons mis en oeuvre une expérience originale d'absorption qui produit des valeurs fiables et de nombreuses informations sur la température et les densités constitutives du plasma. Cette étude, qui couple expérience et théorie dans le cadre de la résolution de l'équation de transfert radiatif, est basée sur la comparaison entre des spectres calculés et expérimentaux des raies à 308.21 et 396.15 nm de l'aluminium. Une attention spéciale a été portée à l'écriture de l'élargissement électronique et ionique par effet Stark et aux effets d'auto-absorption. Un écart important à l'équilibre a été mis en évidence tout au long de la relaxation du plasma. La mesure de la densité de l'état fondamental de l'aluminium, qui est de première importance pour valider un code collisionnel - radiatif consacré à cette situation complexe, a été menée à bien dans une large gamme de pression (5 à 1E5 Pa). La mesure des constantes de temps de relaxation met en évidence le rôle majeur joué par la diffusion dans la relaxation des espèces du plasma.

L'objet de cette thèse est la construction d'un laser étalon à 778 nm pour réaliser une mesure absolue des fréquences 2S-8S/D des atomes d'hydrogène et de deutérium. Cet étalon de fréquence est une diode laser stabilisée en fréquence sur une transition à deux photons 5S-5D de l'atome de rubidium. Les performances métrologiques de ce laser étalon sont 10 fois meilleures que celles du laser He-Ne stabilisé sur l'iode. La fréquence de ce laser a été mesurée au cours de cette thèse grâce à une chaîne de multiplication de fréquence située à l'Observatoire de Paris. L'étude des caractéristiques métrologiques de la fibre optique reliant nos laboratoires a montré que le passage du faisceau du laser étalon dans celle-ci ne détériorait pas ses propriétés métrologiques. Les transitions 2S-8S/8D sont excitées dans un jet atomique par un laser titane-saphir. Plusieurs effets parasites déplacent et élargissent les raies étudiées. Pour s'affranchir de ces effets, une forme de raie théorique est ajustée sur les signaux expérimentaux. Elle tient compte en particulier de l'effet Stark linéaire sur les niveaux excités. La comparaison en fréquence du laser d'excitation et du laser étalon donne la fréquence absolue de la raie étudiée. On en déduit la valeur de la constante de Rydberg : R8 = 109 737,315 6859 (10) cm-1 Ce résultat est le plus précis à ce jour. En comparant les mesures du deutérium à celles de l'hydrogène, on détermine la valeur du déplacement de Lamb de l'état 2S du deutérium : L2S-2P = 1059,230 (9) MHz Cette mesure améliore l'incertitude sur cette valeur de plus d'un ordre de grandeur ; elle est en bon accord avec la dernière mesure de cette quantité. L'incertitude sur ces résultats approche celle des calculs d'électrodynamique quantique donnant les valeurs théoriques des niveaux d'énergie.

Nous avons étudié l'effet Stark linéaire des états de Rydberg de faible | m_l | et observé une quasi-dégénéréscence des séries | m_l | = 0, 1 et 2 du sodium et | m_l | = 0, 1 du lithium. Nous avons expliqué théoriquement ce comportement non-hydrogénoïde assez inattendu. A partir d'atomes de lithium dans un état de Rydberg de faible | m_l |, nous avons préparé des atomes circulaires (| m_l | = l = n-1) et nous avons observé pour la première fois une transition induite par une onde submillimétrique entre deux états de Rydberg circulaires. Cette expérience est un premier pas vers la mesure de la constante de Rydberg en unité de fréquence. Nous avons mis en évidence un comportement dynamique spécifique des atomes circulaires dans un champ électrique faible (~1V/cm) de direction variable.

Ce travail de thèse porte sur l'étude des processus non-linéaires cohérents des semiconducteurs nanostructurés en microcavité. Cette étude montre la faisabilité d'une porte optique ultra-rapide et peu dissipative fonctionnant avec une faible énergie de commande (~µJ/cm²). Des études expérimentales en diffraction et en pompe-sonde dégénérées ont été réalisées sur des microcavités semiconductrices, à température ambiante. Elles ont permis de mettre en évidence une modulation ultra-rapide de la fonction diélectrique du semiconducteur lorsque l'on excite le matériau dans sa région de transparence. Un rendement de diffraction de 2% et une modulation de réflectivité d'un contraste 5:1 ont été mesuré pour une excitation de faible énergie (~µJ/cm²). Cette modulation ultra-rapide a été attribuée à l'effet Stark optique. L'insertion du matériau non-linéaire dans une microcavité Fabry-Pérot permet d'exalter l'interaction lumière/matière et ainsi d'abaisser l'intensité de commande. Une étude numérique d'une microcavité contenant un milieu absorbant a été réalisée. Nous avons montré que le minimum de réflectivité ne se produit pas forcément à la longueur d'onde de résonance lres attendue mais en une longueur d'onde dite de pseudo-résonance lps. Le décalage entre ces deux longueurs d'onde peut atteindre plusieurs nanomètres. En considérant cette étude, une modélisation du couplage de l'effet Stark optique avec le mode de la cavité a également été réalisée. Le modèle développé permet de rendre compte des résultats expérimentaux de modulation de réflectivité. L'utilisation de ce modèle permettrait d'étudier l'influence des paramètres d'élaboration de la cavité sur la modulation et ainsi de définir une structure adaptée à la modulation.

Cette thèse propose une mesure absolue de la polarisabilité de l'atome de lithium par interférométrie atomique. Le résultat obtenu améliore la connaissance de cette grandeur d'un facteur trois par rapport aux mesures antérieures déjà existantes. Après une étude détaillée de la source d'atomes de lithium, ce travail s'intéresse au réglage de l'interféromètre atomique de Mach – Zehnder, qui fonctionne par diffraction élastique de l'onde atomique par trois ondes stationnaires laser, quasi résonantes avec la première transition de résonance du lithium. La qualité des signaux d'interférence observés (jusqu'à 84,5 % de visibilité) est mise à profit pour effectuer des mesures de phase d'une grande précision. Outre l'effet Zeeman, ce travail étudie l'effet d'un champ électrique appliqué sur un seul des deux chemins atomiques, distants de seulement 90 micromètres, pour mesurer la polarisabilité électrique du lithium par effet Lo Surdo – Stark.

Cette thèse propose une mesure absolue de la polarisabilité de l'atome de lithium par interférométrie atomique. Le résultat obtenu améliore la connaissance de cette grandeur d'un facteur trois par rapport aux mesures antérieures déjà existantes. Après une étude détaillée de la source d'atomes de lithium, ce travail s'intéresse au réglage de l'interféromètre atomique de Mach – Zehnder, qui fonctionne par diffraction élastique de l'onde atomique par trois ondes stationnaires laser, quasi résonantes avec la première transition de résonance du lithium. La qualité des signaux d'interférence observés (jusqu'à 84,5 % de visibilité) est mise à profit pour effectuer des mesures de phase d'une grande précision. Outre l'effet Zeeman, ce travail étudie l'effet d'un champ électrique appliqué sur un seul des deux chemins atomiques, distants de seulement 90 micromètres, pour mesurer la polarisabilité électrique du lithium par effet Lo Surdo – Stark.

Cette thèse concerne l'étude de la désexcitation d'agrégats et d'atomes par imagerie de photoélectrons. La première partie s'intérèsse à l'émission thermoïonique d'un système de taille finie. Un dispositif d'imagerie 3D nous permet de mesurer l'évolution temporelle du spectre d'énergie des électrons émis par différents agrégats (Wn-, Cn-, C60). Nous avons alors un accès direct aux quantités fondamentales qui caractérisent cette émission statistique : la température du bain thermique fini et le taux de déclin. La deuxième partie concerne l'ionisation d'états de Rydberg atomiques en présence d'un champ électrique statique. Nous avons réalisé la première expérience de microscopie de photoïonisation qui permet d'obtenir une image qui est la projection macroscopique de la fonction d'onde électronique. Nous avons ainsi accès au détail de la photoïonisation et en particulier aux propriétés quantiques de l'électron habituellement confinées à l'échelle atomique

<p>In this dissertation is exemplified how different laser based methods are applied in high-resolution spectroscopic studies of internal properties of diatomic molecules.</p><p>A molecular beam apparatus assembly is described, where a laser ablation source is combined with a time-of-flight mass spectrometer. Compounds investigated with this equipment are hafnium sulfide and hafnium oxide. The molecules are excited and ionized applying the resonant two-photon ionization (R2PI) scheme, which is a sensitive absorption and detection technique for probing the population of an excited state.</p><p>By means of the DC Stark effect, permanent electric dipole moments of HfS in the <i>D</i> ¹Π state and HfO in the <i>b</i> ³Π₁ state are determined while the molecules are exposed to a static electric field. Under field-free conditions low temperature rotationally resolved spectra are recorded, generating line positions from which molecular parameters are derived.</p><p>The R2PI method, modified with an adjustable delay time, is also used in lifetime measurements of individual rotational levels of the HfS <i>D</i>¹Π and HfO<i> b</i> ³Π₁ states. Oscillator strengths for transitions from the ground state are calculated, and in this connection basic concepts like Einstein coefficients, line strengths and Hönl-London factors, are surveyed. Theoretical calculation of lifetimes is discussed in view of the fact that a commonly available computer program (LEVEL 7.5 by Le Roy) gives erroneous output.</p><p>Some coherence and quantum interference related phenomena, such as electromagnetically induced transparency (EIT) and Autler-Townes (AT) splitting, are presented in the latter part of this thesis. Fundamental concepts and relations are introduced and explained. The driven three-level cascade system is elucidated, including some of its experimental applications to alkali metal dimers, Na₂ and Li₂.</p><p>A triple resonance spectroscopy experiment is described in terms of a three-laser, four-level inverted-Y excitation scheme, implemented in Na₂. The accompanying density matrix formalism, providing the basis for theoretical simulations, is accounted for. From analysis of the results an absolute value of the electric dipole moment matrix element (transition moment) is extracted, using the AC Stark effect.</p><p>Some recently reported unexpected experimental results and unforeseen features, occurring in Doppler broadened samples and related to the open character of molecular systems, are briefly commented.</p>

Cette thèse présente une étude théorique des oscillations de courant et l'émission de lumière THz dans les super-réseaux de semi-conducteur polarisés soumis à une excitation optique pulsée. Ce travail a été fait en étroite collaboration avec des expérimentateurs. Ceci a permis de faire des comparaisons entre la théorie et l'expérience. Dans la dernière partie de cette thèse, nous poursuivons notre étude en incluant les effets sur les oscillations de courant d'un champ magnétique parallèle au champ électrique de polarisation. Nous modélisons par une approche quantique la dynamique des porteurs de charge dans les super-réseaux lors d'une excitation optique femtosecondes au moyen des états de Wannier-Stark et excitoniques. Tous les paramètres mis en jeu dans le phénomène des oscillations de courant sont discutés. De même, nous donnons les éléments nécessaires à l'optimisation de l'émission THz. L'excellent accord entre les calculs et les résultats expérimentaux donne crédit à notre modélisation. Finalement, nous incluons les effets sur l'amplitude du courant et de l'émission suite à l'application d'un champ magnétique intense appliqué parallèlement au champ de polarisation. Nous prédisons d'importantes modifications du spectre des oscillateurs, associées à la quantification additionnelle du quasi-continuum existant dans le plan perpendiculaire au champ électrique en l'absence du champ magnétique.

In this dissertation is exemplified how different laser based methods are applied in high-resolution spectroscopic studies of internal properties of diatomic molecules. A molecular beam apparatus assembly is described, where a laser ablation source is combined with a time-of-flight mass spectrometer. Compounds investigated with this equipment are hafnium sulfide and hafnium oxide. The molecules are excited and ionized applying the resonant two-photon ionization (R2PI) scheme, which is a sensitive absorption and detection technique for probing the population of an excited state. By means of the DC Stark effect, permanent electric dipole moments of HfS in the D 1Π state and HfO in the b 3Π1 state are determined while the molecules are exposed to a static electric field. Under field-free conditions low temperature rotationally resolved spectra are recorded, generating line positions from which molecular parameters are derived. The R2PI method, modified with an adjustable delay time, is also used in lifetime measurements of individual rotational levels of the HfS D 1Π and HfO b 3Π1 states. Oscillator strengths for transitions from the ground state are calculated, and in this connection basic concepts like Einstein coefficients, line strengths and Hönl-London factors, are surveyed. Theoretical calculation of lifetimes is discussed in view of the fact that a commonly available computer program (LEVEL 7.5 by Le Roy) gives erroneous output. Some coherence and quantum interference related phenomena, such as electromagnetically induced transparency (EIT) and Autler-Townes (AT) splitting, are presented in the latter part of this thesis. Fundamental concepts and relations are introduced and explained. The driven three-level cascade system is elucidated, including some of its experimental applications to alkali metal dimers, Na2 and Li2. A triple resonance spectroscopy experiment is described in terms of a three-laser, four-level inverted-Y excitation scheme, implemented in Na2. The accompanying density matrix formalism, providing the basis for theoretical simulations, is accounted for. From analysis of the results an absolute value of the electric dipole moment matrix element (transition moment) is extracted, using the AC Stark effect. Some recently reported unexpected experimental results and unforeseen features, occurring in Doppler broadened samples and related to the open character of molecular systems, are briefly commented.