O uso da energia nuclear para as mais diversas finalidades tem se intensificado e destacado pelos benefícios que proporciona. A medicina diagnóstica e terapêutica, a agricultura, a indústria, a geração de energia elétrica, são alguns exemplos. Entretanto, o uso da energia nuclear gera rejeitos radioativos e estes requerem tratamento adequado para garantir a segurança ambiental e dos seres vivos. A biossorção e bioacumulação representam uma alternativa emergente, para o tratamento de rejeitos radioativos líquidos, proporcionando redução de volume e mudança de estado físico. Este trabalho teve como objetivos estudar biossorventes para promover o tratamento de rejeitos líquidos contendo Amerício-241, proporcionando redução de volume e mudando seu estado físico para sólido. Os biossorventes avaliados foram: Saccharomyces cerevisiae imobilizadas em alginato de cálcio, Saccharomyces cerevisiae livres e inativadas, alginato de cálcio, Bacillus subtilis, Cupriavidus metallidurans e Ochrobactrum anthropi. Os resultados foram bastante satisfatórios, chegando a 100 % em alguns casos. Esta técnica parece viável para a implantação no Laboratório de Rejeitos Radioativos do IPEN - CNEN/SP a curto prazo, por ser simples e de baixo custo. / The use of nuclear energy for many different purposes has been intensified and highlighted by the benefits that it provides. Medical diagnosis and therapy, agriculture, industry and electricity generation are examples of its application. However, nuclear energy generates radioactive wastes that require suitable treatment ensuring life and environmental safety. Biosorption and bioaccumulation represent an emergent alternative for the treatment of radioactive liquid wastes, providing volume reduction and physical state change. This work aimed to study biosorbents for the treatment of radioactive liquid wastes contaminated with americium-241 in order to reduce the volume and change the physical state from liquid to solid. The biosorbents evaluated were Saccharomyces cerevisiae immobilized in calcium alginate beads, inactivated and free cells of Saccharomyces cerevisiae, calcium alginate beads, Bacillus subtilis, Cupriavidus metallidurans and Ochrobactrum anthropi. The results were quite satisfactory, achieving 100% in some cases. The technique presented in this work may be useful and viable for implementing at the Waste Management Laboratory of IPEN CNEN/SP in short term, since it is an easy and low cost method.

O uso da energia nuclear para as mais diversas finalidades tem se intensificado e destacado pelos benefícios que proporciona. A medicina diagnóstica e terapêutica, a agricultura, a indústria, a geração de energia elétrica, são alguns exemplos. Entretanto, o uso da energia nuclear gera rejeitos radioativos e estes requerem tratamento adequado para garantir a segurança ambiental e dos seres vivos. A biossorção e bioacumulação representam uma alternativa emergente, para o tratamento de rejeitos radioativos líquidos, proporcionando redução de volume e mudança de estado físico. Este trabalho teve como objetivos estudar biossorventes para promover o tratamento de rejeitos líquidos contendo Amerício-241, proporcionando redução de volume e mudando seu estado físico para sólido. Os biossorventes avaliados foram: Saccharomyces cerevisiae imobilizadas em alginato de cálcio, Saccharomyces cerevisiae livres e inativadas, alginato de cálcio, Bacillus subtilis, Cupriavidus metallidurans e Ochrobactrum anthropi. Os resultados foram bastante satisfatórios, chegando a 100 % em alguns casos. Esta técnica parece viável para a implantação no Laboratório de Rejeitos Radioativos do IPEN - CNEN/SP a curto prazo, por ser simples e de baixo custo. / The use of nuclear energy for many different purposes has been intensified and highlighted by the benefits that it provides. Medical diagnosis and therapy, agriculture, industry and electricity generation are examples of its application. However, nuclear energy generates radioactive wastes that require suitable treatment ensuring life and environmental safety. Biosorption and bioaccumulation represent an emergent alternative for the treatment of radioactive liquid wastes, providing volume reduction and physical state change. This work aimed to study biosorbents for the treatment of radioactive liquid wastes contaminated with americium-241 in order to reduce the volume and change the physical state from liquid to solid. The biosorbents evaluated were Saccharomyces cerevisiae immobilized in calcium alginate beads, inactivated and free cells of Saccharomyces cerevisiae, calcium alginate beads, Bacillus subtilis, Cupriavidus metallidurans and Ochrobactrum anthropi. The results were quite satisfactory, achieving 100% in some cases. The technique presented in this work may be useful and viable for implementing at the Waste Management Laboratory of IPEN CNEN/SP in short term, since it is an easy and low cost method.

The present study is focused on evaluating higher actinides beyond uranium that are capable of supporting power and propulsion requirements in robotic deep space and interstellar exploration. The central technology in this thesis is based on utilizing advanced actinides for direct fission fragment energy conversion coupled with magnetic collimation. Critical fission configurations are explored which are based on fission fragment energy conversion utilizing a nano-scale layer of the metastable isotope 242mAm coated on carbon fibers. A 3-D computational model of the reactor core is developed and neutron properties are presented. Fission neutron yield, exceptionally high thermal fission cross sections, high fission fragment kinetic energy and relatively low radiological emission properties are identified as promising features of 242mAm as a fission fragment source. The isotopes 249Cf and 251Cf are found to be promising candidates for future studies. Conceptual system integration, deep space mission applicability and recommendations for future experimental development are introduced.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:59Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:59Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:00:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O uso da energia nuclear para as mais diversas finalidades tem se intensificado e destacado pelos benefícios que proporciona. A medicina diagnóstica e terapêutica, a agricultura, a indústria, a geração de energia elétrica, são alguns exemplos. Entretanto, o uso da energia nuclear gera rejeitos radioativos e estes requerem tratamento adequado para garantir a segurança ambiental e dos seres vivos. A biossorção e bioacumulação representam uma alternativa emergente, para o tratamento de rejeitos radioativos líquidos, proporcionando redução de volume e mudança de estado físico. Este trabalho teve como objetivos estudar biossorventes para promover o tratamento de rejeitos líquidos contendo Amerício-241, proporcionando redução de volume e mudando seu estado físico para sólido. Os biossorventes avaliados foram: Saccharomyces cerevisiae imobilizadas em alginato de cálcio, Saccharomyces cerevisiae livres e inativadas, alginato de cálcio, Bacillus subtilis, Cupriavidus metallidurans e Ochrobactrum anthropi. Os resultados foram bastante satisfatórios, chegando a 100 % em alguns casos. Esta técnica parece viável para a implantação no Laboratório de Rejeitos Radioativos do IPEN - CNEN/SP a curto prazo, por ser simples e de baixo custo. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

L’étude des rendements de fission a un impact majeur sur la caractérisation du processus de fission mais également sur le fonctionnement des réacteurs nucléaires. Bien que les rendements de fission thermiques des actinides majeurs (U-235, Pu-239) soient bien connus, ce n’est pas le cas de ceux de l’Am-242, ce que confirment les désaccords observés entre les principales bases de données évaluées. L’utilisation grandissante du combustible MOX dans les réacteurs nucléaires et la réduction de la radiotoxicité des déchets nucléaires nous poussent à étudier l’Am-241 et l’Am-242. Ainsi, les rendements issus de la fission de la réaction Am-241(2n,f) ont été mesurés auprès du spectromètre de masse Lohengrin situé à l’Institut Laue Langevin de Grenoble (France). Ces mesures ont permis la détermination de 41 rendements en masse. De plus, 20 rendements isotopiques ont pu être mesurés par spectrométrie gamma. Les expériences menées dans le cadre de cette thèse avaient également pour but de déterminer si les rendements de fission sont influencés par l’état de spin de l’Am-242. Afin de répondre à cette question, la mesure répétitive de rendements en masse pour différents rapports de taux de fission (Am-242m/Am-242g) a été réalisée. Nos résultats montrent que le spin du noyau cible n’a que peu d’influence sur les rendements en masse. De nouvelles expériences sont proposées afin de déterminer son influence sur les rapports isomériques. Les modèles théoriques actuels sont dans l’incapacité de prédire avec une précision suffisante les rendements de fission. Ainsi, l’industrie nucléaire a recours aux bases de données évaluées et aux modèles phénoménologiques. Néanmoins, les prédictions issues de modèles semi-empiriques implémentés dans le code GEF ont atteint un niveau suffisant pour faire de ce code un outil d’évaluation performant. Le contenu physique, les développements, les validations et l’extension du code seront également présentés dans cette thèse. / The study of fission yields has a major impact on the characterization and understanding of the fission process and is mandatory for reactor applications. While the yields are known for the major actinides (U-235, Pu-239) in the thermal neutron-induced fission, only few measurements were performed on Am-242. Moreover, the two main data libraries do not agree among each other on the light peak. Am-241 and Am-242 are nuclei of interest for the MOX-fuel reactors and for the reduction of nuclear waste radiotoxicity using transmutation reactions. Thus, a campaign of precise measurement of the fission mass yields from the reaction Am-241(2n,f) was performed at the Lohengrin mass spectrometer (ILL, France) for both the light and the heavy peak. Forty-one masses were measured. Moreover, the measurement of the isotopic fission yields on the heavy peak by gamma-ray spectrometry led to the extraction of 20 independent isotopic yields. Our measurement was also meant to determine whether there is a difference in fission yields between the Am-242 isomeric state and its ground state as it exists in fission cross sections. The experimental method used to answer this question is based on the measurement a set of fission mass yields as a function of the ratio of Am-242gs to Am-242m fission rate. Results show that the mass yields are independent of the fission rate ratio. A future experimental campaign is proposed to observe a possible influence on the isomeric yields. The theoretical models are nowadays unable to predict the fission yields with enough accuracy and therefore we have to rely on experimental data and phenomenological models. The accuracy of the predictions of the semi empirical GEF fission model predictions makes it a useful tool for evaluation. This thesis also presents the physical content and part of the development of this model. Validation of the kinetic energy distributions, isomeric yields and fission yields predictions was performed. The extension of the GEF model at high energy is also presented.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:36:16Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:20Z (GMT). No. of bitstreams: 1 03766.pdf: 3809732 bytes, checksum: 161cbf8550f80b76813606d7f8abf4de (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:36:16Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:20Z (GMT). No. of bitstreams: 1 03766.pdf: 3809732 bytes, checksum: 161cbf8550f80b76813606d7f8abf4de (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Eine mit Polyethylen abgeschirmte Americium-Beryllium-Quelle wurde bzgl. ihres schnellen und thermischen Neutronenfeldes sowie Photonenfeldes durch Messungen und Simulationen quantifiziert. Dafür wurden Strahlungsfeldgrößen wie spektrale Teilchenflussdichten, Teilchenflussdichten, UmgebungsÄquivalentdosisleistungen und Richtungs-Äquivalentdosisleistungen für die jeweiligen Felder in unterschiedlichen Abständen der Strahlungsquelle bestimmt. Die ermittelten Ergebnisse werden verwendet, um einen neuen Bestrahlungsstand als Referenzfeld für Neutronen und Photonen zu errichten.:Einleitung 1. Theoretische Grundlagen 1.1. Strahlungsfeldgrößen 1.1.1. Radiometrische Größen 1.1.2. Interaktionskoeffizienten 1.1.3. Dosimetrische Größen 1.1.4. Fluenz-zu-Dosis-Konversionskoeffizienten 1.2. Photonen 1.2.1. Wechselwirkung mit Materie 1.2.2. Nachweis durch Szintillationsdetektoren 1.3. Neutronen 1.3.1. Klassifizierung 1.3.2. Wechselwirkung mit Materie 1.3.3. Nachweis schneller Neutronen durch organische Szintillationsdetektoren 1.3.4. Nachweis thermischer Neutronen durch ³He-Zählrohre 1.4. Americium-Beryllium-Quellen 1.4.1. Neutronenerzeugung 1.4.2. Abschirmung 1.5. Detektoren 1.5.1. Szintillationsdetektoren 1.5.2. ³He-Zählrohre 1.6. Digitale Pulsverarbeitung 1.6.1. Pulsformdiskriminierung mit organischen Szintillationsdetektoren 1.7. Monte-Carlo-Strahlungstransportsimulationen 2. Geräte und Materialien 3. Methoden 3.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes 3.1.1. PFD-unterstützte Flugzeitmethode 3.1.2. Einfache Entfaltungstechnik 3.2. Quantifizierung des thermischen Neutronenfeldes 3.3. Quantifizierung des Photonenfeldes 4. Messungen 4.1. Messung 1 4.2. Messung 2 4.3. Messung 3 4.4. Messung 4 4.5. Messung 5 4.6. Messung 6 4.7. Messung 7 4.8. Messung 8 4.9. Messung 9 4.10. Messung 10 5. Simulationen mit FLUKA 5.1. Nachmodellierung der Versuchsaufbauten 5.2. Nachbildung der Strahlungsfelder 5.2.1. Bestimmung der Korrekturfaktoren 5.3. Simulierte Größen 6. Ergebnisse 6.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes 6.1.1. Strahlungsfeldgrößen mittels des Stilbendetektors 6.1.2. Strahlungsfeldgrößen mittels der Plausibilitätsmessungen 6.1.3. Strahlungsfeldgrößen mittels der FLUKA-Simulationen 6.2. Quantifizierung des thermischen Neutronenfeldes 6.2.1. Strahlungsfeldgrößen mittels des ³He-Zählrohrs 6.2.2. Strahlungsfeldgrößen mittels der FLUKA-Simulationen 6.3. Quantifizierung des Photonenfeldes 6.3.1. Strahlungsfeldgrößen mittels des CeBr₃-Detektors 6.3.2. Strahlungsfeldgrößen mittels der Plausibilitätsmessungen 6.3.3. Strahlungsfeldgrößen mittels der FLUKA-Simulationen 7. Diskussion 7.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes 7.1.1. Spektrale Teilchenflussdichten 7.1.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen 7.2. Quantifizierung des thermischen Neutronenfeldes 7.2.1. Teilchenflussdichten 7.3. Quantifizierung des Photonenfeldes 7.3.1. Teilchenflussdichten der Photonen mit den Energien 511 keV, 2,2 MeV und 4,4 MeV 7.3.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen 7.3.3. Richtungs-Äquivalentdosisleistungen 8. Zusammenfassung A. Bestimmte Strahlungsfeldgrößen A.1. Schnelles Neutronenfeld A.1.1. Spektrale Teilchenflussdichten A.1.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen A.2. Thermisches Neutronenfeld A.2.1. Teilchenflussdichten A.3. Photonenfeld A.3.1. Teilchenflussdichten der Photonen mit den Energien 511 keV, 2,2 MeV und 4,4 MeV A.3.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen A.3.3. Richtungs-Äquivalentdosisleistungen B. Zwischenergebnisse B.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes B.1.1. Pulsladungshistogramme des Stilbendetektors für n₁-Neutronen B.1.2. Anzahlen der Rückstoßprotonen B.2. Quantifizierung des Photonenfeldes B.2.1. Simulierte und gemessene Größen zur Bestimmung der Teilchenflussdichten der Photonen mit den Energien 511 keV, 2,2 MeV und 4,4 MeV / An americium-beryllium source shielded with polyethylene was quantified in regards to its fast and thermal neutron field, as well as its photon field via measurements and simulations. Therefore, radiation field quantities like spectral fluence rates, fluence rates, ambient dose rate equivalents and directional dose rate equivalents of the respective fields were determined in different distances from the radiation source. The produced results will be used for establishing a new irradiation workbench as reference field for neutrons and photons.:Einleitung 1. Theoretische Grundlagen 1.1. Strahlungsfeldgrößen 1.1.1. Radiometrische Größen 1.1.2. Interaktionskoeffizienten 1.1.3. Dosimetrische Größen 1.1.4. Fluenz-zu-Dosis-Konversionskoeffizienten 1.2. Photonen 1.2.1. Wechselwirkung mit Materie 1.2.2. Nachweis durch Szintillationsdetektoren 1.3. Neutronen 1.3.1. Klassifizierung 1.3.2. Wechselwirkung mit Materie 1.3.3. Nachweis schneller Neutronen durch organische Szintillationsdetektoren 1.3.4. Nachweis thermischer Neutronen durch ³He-Zählrohre 1.4. Americium-Beryllium-Quellen 1.4.1. Neutronenerzeugung 1.4.2. Abschirmung 1.5. Detektoren 1.5.1. Szintillationsdetektoren 1.5.2. ³He-Zählrohre 1.6. Digitale Pulsverarbeitung 1.6.1. Pulsformdiskriminierung mit organischen Szintillationsdetektoren 1.7. Monte-Carlo-Strahlungstransportsimulationen 2. Geräte und Materialien 3. Methoden 3.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes 3.1.1. PFD-unterstützte Flugzeitmethode 3.1.2. Einfache Entfaltungstechnik 3.2. Quantifizierung des thermischen Neutronenfeldes 3.3. Quantifizierung des Photonenfeldes 4. Messungen 4.1. Messung 1 4.2. Messung 2 4.3. Messung 3 4.4. Messung 4 4.5. Messung 5 4.6. Messung 6 4.7. Messung 7 4.8. Messung 8 4.9. Messung 9 4.10. Messung 10 5. Simulationen mit FLUKA 5.1. Nachmodellierung der Versuchsaufbauten 5.2. Nachbildung der Strahlungsfelder 5.2.1. Bestimmung der Korrekturfaktoren 5.3. Simulierte Größen 6. Ergebnisse 6.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes 6.1.1. Strahlungsfeldgrößen mittels des Stilbendetektors 6.1.2. Strahlungsfeldgrößen mittels der Plausibilitätsmessungen 6.1.3. Strahlungsfeldgrößen mittels der FLUKA-Simulationen 6.2. Quantifizierung des thermischen Neutronenfeldes 6.2.1. Strahlungsfeldgrößen mittels des ³He-Zählrohrs 6.2.2. Strahlungsfeldgrößen mittels der FLUKA-Simulationen 6.3. Quantifizierung des Photonenfeldes 6.3.1. Strahlungsfeldgrößen mittels des CeBr₃-Detektors 6.3.2. Strahlungsfeldgrößen mittels der Plausibilitätsmessungen 6.3.3. Strahlungsfeldgrößen mittels der FLUKA-Simulationen 7. Diskussion 7.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes 7.1.1. Spektrale Teilchenflussdichten 7.1.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen 7.2. Quantifizierung des thermischen Neutronenfeldes 7.2.1. Teilchenflussdichten 7.3. Quantifizierung des Photonenfeldes 7.3.1. Teilchenflussdichten der Photonen mit den Energien 511 keV, 2,2 MeV und 4,4 MeV 7.3.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen 7.3.3. Richtungs-Äquivalentdosisleistungen 8. Zusammenfassung A. Bestimmte Strahlungsfeldgrößen A.1. Schnelles Neutronenfeld A.1.1. Spektrale Teilchenflussdichten A.1.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen A.2. Thermisches Neutronenfeld A.2.1. Teilchenflussdichten A.3. Photonenfeld A.3.1. Teilchenflussdichten der Photonen mit den Energien 511 keV, 2,2 MeV und 4,4 MeV A.3.2. Umgebungs-Äquivalentdosisleistungen A.3.3. Richtungs-Äquivalentdosisleistungen B. Zwischenergebnisse B.1. Quantifizierung des schnellen Neutronenfeldes B.1.1. Pulsladungshistogramme des Stilbendetektors für n₁-Neutronen B.1.2. Anzahlen der Rückstoßprotonen B.2. Quantifizierung des Photonenfeldes B.2.1. Simulierte und gemessene Größen zur Bestimmung der Teilchenflussdichten der Photonen mit den Energien 511 keV, 2,2 MeV und 4,4 MeV

Les polymères de coordination (PC) présentent un intérêt tant fondamental qu'appliqué de par leur structure et composition modulables ouvrant de nouvelles perspectives au niveau des propriétés chimiques (catalyse, conversion matériaux mous-durs…) et physiques (magnétisme, optique…). L'objectif principal de ces études consiste à vérifier le transfert de la structure, méso-structure et composition du PC vers la céramique obtenue par traitement thermique. Dans ce contexte, ce manuscrit décrit des études sur la conversion de polymères de coordination obtenus à partir d'un auto-assemblage entre des métaux 4f, 5f et de la 2,5-dihydroxy-1,4-benzoquinone (DHBQ). Dans un premier temps, des méthodes de synthèses, aqueuse et anhydre en atmosphère contrôlée, ont été mises au point. Ainsi, plusieurs types de PC ont été obtenus (4f, 4f-4f, 4f-5f), les composés mixtes formant des solutions solides. Après caractérisation de ces composés, leur comportement sous traitement thermique a été étudié. Les principaux résultats montrent que les précurseurs à base de DHBQ obtenus par voie aqueuse possèdent une méso-structure micrométrique, formée par l'assemblage de sous-unités monocristallines possédant la même structure cristallographique quelle que soit la morphologie observée. L'étude de l'assemblage de cette méso-structure a permis de contrôler la morphologie du grain élémentaire (cylindre, cube, disque…) avec une très bonne distribution en taille. La mise en œuvre de systèmes anhydres en atmosphère contrôlée a permis d'accéder à une plus large gamme de paramètres micro-structuraux (surface spécifique, porosité…). Pour l'ensemble des composés de type PC, la conversion thermique en céramique n'a pratiquement pas altéré la morphologie des matériaux. Les aspects microstructuraux ont pu être contrôlés via la méthode de synthèse. / Coordination polymers (CP) are of great academic and industrial interest due to flexible structure and composition and offer prospects for original chemical (catalysis, soft-hard materials conversion…) and physical properties (magnetism, optics…). The major interest of these studies is to check the transfer of the structure, meso-structure and composition from the CP to the ceramic via a thermal treatment. In this context, this thesis describes studies on conversion of coordination polymers obtained by self-assembly of 4f and 5f metal ions with 2,5-dihydroxy-1,4-benzoquinone (DHBQ). Aqueous and anhydrous synthetic ways were developed, which yielded different kinds of CPs (4f, 4f-4f, 4f-5f) ; solid solutions were obtained with the mixed compounds. The products were characterized and their behaviour under thermal treatment was studied. The main results show that the DHBQ-based precursors obtained by aqueous way have a micrometric meso-structure, formed by the assembly of micro-crystalline subunits which all posses the same crystallographic structure. The study of the assembly of the meso-structure allowed controlling the morphology of the elementary grain (cylinder, cube, disk ...) with very good size distribution. The implementation of anhydrous systems in a controlled atmosphere allowed yielded a wider range of micro-structural parameters (surface area, porosity ...). For all CP-type compounds, the thermal conversion to ceramic has barely altered the morphology of the materials. The microstructural aspects could be controlled via the method of synthesis.