Les travaux dont les résultats font l'objet de ce mémoire de doctorat s'inscrivent dans le cadre de l'étude expérimentale et théorique des processus d'absorption/émission de rayonnement infrarouge par des milieux moléculaires gazeux. Il a été motivé par des besoins de modélisation de la signature infrarouge d'aéronefs et de télédétection. Le problème posé est celui de l'élaboration, puis de la validation, d'une approche théorique et numérique permettant de prédire les spectres infrarouges des milieux gazeux rencontrés dans les applications de télédétection. Ces derniers ont la caractéristique de mettre en jeu des trajets optiques comprenant un long parcours froid (l'atmosphère) juxtaposé à une partie plus courte et chaude (gaz de combustion). En raison de la forte variabilité des conditions thermophysiques le long des rayons, du nombre considérable de ces rayons à prendre en compte pour l'intégration sur l'angle solide de visée, et de l'étendue du domaine spectral d'intérêt, le volume de calculs associés à la prédiction de la signature infrarouge est considérable. L'approche théorique se doit donc d'être très efficace et rapide tout en restant la plus précise possible. Ce problème a été abordé ici sur le plan théorique et expérimental. L'approche prédictive développée repose sur un modèle "raie par raie" dans lequel le spectre résulte de l'addition des contributions individuelles des transitions infrarouges des espèces moléculaires présentes. Cette approche est dans l'ensemble très précise mais aussi très coûteuse en temps de calcul en raison du nombre de raies à prendre en compte et de la forte dynamique spectrale aux pressions modérées des milieux considérés. Une fois posées les bases du modèle, un effort important a été consacré à l'optimisation des calculs qui a été faite à plusieurs niveaux en autorisant des erreurs contrôlées sur le résultat final. Nous avons ainsi développé : - une technique (la plus) rapide d'évaluation du profil (Voigt) des raies ; - un système de grilles spectrales de pas différents minimisant le nombre de points de calcul ; - une méthode efficace d'élimination des raies de contribution négligeable ; - une technique de coupure des ailes de raies associée à l'utilisation de continua. Ces concepts ont servi de base pour la construction d'un code informatique profitant des fonctionnalités (notamment la gestion dynamique de la mémoire) du langage Fortran 90. Ce code a été implanté à la SNECMA et à l'ONERA, avec une version parallélisée sous MPI. Ce travail a été un succès puisque l'outil développé a réduit le temps de calcul d'un facteur trente par rapport au code raie par raie déjà optimisé dont disposait la SNECMA. Ceci a permis de mener, pour la première fois, un calcul complet de signature infrarouge avec une approche raie par raie. En parallèle, des études expérimentales ont été menées afin de tester la qualité des prédictions obtenues avec le code développé. Deux dispositifs différents et complémentaires ont été utilisés afin de reproduire, en laboratoire, des milieux "représentatifs" de ceux mis en jeu par les applications de signature. Le premier, que nous avons conçu, construit, et exploité a été développé autour d'un spectromètre à réseau et d'une cuve multi-passages pré-existante de 50 m de base au GSMA (Groupe de Spectrométrie Moléculaire et Atmosphérique, Reims). Ce travail a permis (pour la première fois) la mesure de spectres de transmission dans le domaine 2-14 μm, à température ambiante mais pression variable, pour des trajets optiques supérieurs au kilomètre, schématisant ainsi les longs parcours atmosphériques rencontrés dans les applications pratiques considérées. Les résultats obtenus ont permis de valider les calculs, à quelques exceptions mineures et locales près. Le second dispositif a été développé, à notre suggestion, par une équipe du LPALMS (Laboratoire de Physique des Atomes, Lasers, Molécules et Surfaces, Rennes). Le montage repose sur la juxtaposition d'une courte cuve chaude et d'une longue cuve froide, schématisant ainsi l'aspect gaz chauds + gaz froids des milieux mis en jeu par les applications pratiques. Des spectres du CO2 ont été enregistrés à haute résolution spectrale, à l'aide d'un spectromètre à transformée de Fourier, dans les régions de 10 et 4 μm pour des températures allant jusqu'à 1000 K. Ces données ont confirmé la qualité des calculs prédictifs sous réserve que des bases de données spectroscopiques "chaudes" soient utilisées.

L'étude de la dynamique et de la thermodynamique à petite meso-échelle est importante pour l'évaluation de la climatologie urbaine et de la qualité de l'air. Dans les modèles numériques, les hétérogénéités de la canopée urbaine sont intégrées sur chaque maille au sol ; il convient donc de connaître l'influence du degré de description du sol sur les résultats. Dans ce but on a créé un modèle de sol urbain SM2-U détaillant les flux de chaleur à l'interface canopée-atmosphère à l'échelle du quartier, en vue de simuler la Couche Limite Urbaine (CLU) à haute résolution avec le modèle SUBMESO. La première partie décrit les caractéristiques morphologiques et climatologiques d'une zone urbaine. La deuxième partie aborde la notion d'hétérogénéité de surface sur l'ensemble des échelles spatio-temporelles de la troposphère, puis analyse les méthodes les prenant en compte dans les simulations. On présente alors une étude numérique de l'influence du détail aérodynamique d'une surface hétérogène, de type damier de rugosités, sur la dynamique de l'atmosphère. La troisième partie présente SM2-U. Afin d'évaluer les flux de chaleur à l'échelle du quartier, SM2-U modélise les surfaces urbaines, et prend en compte de manière originale les effets de la canopée urbaine. Le modèle a été testé dans deux configurations avec un forçage météorologique sans rétroaction entre le sol et l'atmosphère : - comparaison du comportement hydrique de SM2-U avec celui du modèle hydrologique urbain EHU du LCPC, et avec des mesures effectuées sur un site péri-urbain, - étude du comportement de SM2-U sur cinq quartiers urbains. Dans la quatrième partie, on présente les premières simulations de la structure de la CLU avec SUBMESO couplé à SM2-U (avec rétroaction sol-atmosphère). Une première étude de sensibilité met en relief l'impact de la représentation du sol urbain sur la structure de la CLU, sur les bilans d'énergie et sur les températures de surface.

Cette thèse combine données et modélisation numérique pour étudier l'océan superficiel et la moyenne échelle océanique dans le cadre de leurs interactions avec l'atmosphère. Elle repose sur le jeu de données exceptionnel collecté au cours du programme POMME (Atlantique nord-est, 2000–2001), et dont sont issus en particulier des flux de surface très réalistes. Le modèle numérique est une version régionale et à haute résolution du modèle aux équations primitives OPA.<br />Les processus impliqués dans l'évolution de la température et de la salinité dans la couche de mélange, ainsi que dans le détraînement d'eau entre la couche de mélange et la pycnocline, sont examinés. Un des résultats importants est que le détraînement n'a pas lieu le long d'une hypothétique discontinuité de profondeur de couche de mélange hivernale, mais dans des structures de submésoéchelle. Sa valeur est estimée à un peu moins de 1 Sv en moyenne sur la zone. Afin de prolonger la durée de la simulation, une méthode originale d'assimilation de courant a été implémentée dans le modèle. Elle donne d'excellents résultats et ouvre des perspectives prometteuses pour l'océanographie opérationnelle.

I -- Importance des changements de phase et de la nucléation dans la basse atmosphère de Titan -- Nous soulignons les interactions entre les changements de phase dans la basse atmosphère et d'autres phénomènes qui se produisent sur Titan. Les processus de changements de phase peuvent affecter la photochimie, la nature de la surface exposée de Titan et donc ses propriétés optiques, et le profil de température de l'atmosphère. Nous passons en revue les indices d'une nucléation difficile dans l'atmosphère de Titan et nous essayons de montrer que la description de la nucléation est une priorité dans la modélisation des changements de phase. Les résultats de l'analyse des spectres d'IRIS et les basses températures qui impliquent des phases solides et non liquides fournissent les principaux arguments en faveur de la modélisation de la nucléation. Dans le cadre de la théorie classique de la nucléation, nous proposons une définition et une valeur du taux de nucléation critique adaptées à l'étude de l'atmosphère de Titan. A partir de ce taux critique, nous calculons l'angle de contact du méthane sur les aérosols nécessaire pour que l'inhibition de la nucléation du méthane puisse expliquer la sursaturation suggérée par les observations d'IRIS. -- II -- Estimation des angles de contact et des enthalpies libres surfaciques des phases solides -- Ces paramètres sont essentiels pour la description de la nucléation. Comme les données expérimentales pour les phases solides des espèces qui nous intéressent ne sont pas disponibles, nous relevons dans la littérature et mettons bout à bout des méthodes pour l'estimation des angles de contact et des enthalpies libres surfaciques des solides. L'enthalpie libre surfacique s d'un solide peut être reliée à la tension superficielle du liquide et aux chaleurs latentes de vaporisation et de sublimation. Cependant, quelques variations sur ce thème ont été proposées. Afin de choisir la corrélation adéquate pour les hydrocarbures et les nitriles solides, s peut être estimé pour quelques espèces de référence à partir de la constante d'Hamaker. La constante d'Hamaker est elle-même liée à la permittivité diélectrique, donc au spectre d'absorption de la phase solide. Ainsi, nous établissons un pont entre les études de laboratoire en cours sur les spectres des hydrocarbures et des nitriles solides, et le calcul des enthalpies libres surfaciques et des angles de contact. -- III -- Élaboration de modèles pour la description des changements de phase dans la basse atmosphère de Titan -- Les phénomènes essentiels qui doivent être décrits dans un modèle de changements de phase, outre la condensation et l'évaporation, sont la nucléation, la sédimentation des aérosols et le transport de gaz par diffusion turbulente. La nucléation est décrite à l'aide de la théorie classique. L'angle de contact n'est pas supposé nul, c'est un paramètre libre. Nous parvenons à mettre tous ces phénomènes ensemble en équation, en gérant des problèmes tels que le volume des aérosols juste après la nucléation et le traitement des aérosols de taille inférieure au rayon d'équilibre associé à l'effet Kelvin. Comme nous nous attendons à une évolution non stationnaire pour certaines valeurs de l'angle de contact, nous laissons le modèle dépendre du temps. Par conséquent, le modèle (numéroté 3) est représenté par un système d'équation aux dérivées partielles. Afin de vérifier la validité du modèle lui-même (la manière dont la nucléation est mise en équations) et la validité de la résolution numérique à venir, nous considérons un modèle (numéroté 2) plus simple avec nucléation instantanée, et nous démontrons que les solutions du modèle 3 doivent tendre vers une solution du modèle 2 lorsque l'angle de contact et l'enthalpie libre surfacique de la phase condensée tendent vers zéro. -- IV -- Nous étudions deux autres modèles simples. L'un des modèles (numéroté 1) suppose une sursaturation négligeable pour toutes les espèces. Ce modèle très facile à mettre en oeuvre permet de comprendre l'influence de certains paramètres comme le coefficient de diffusion turbulente, le flux de masse de tholins arrivant de la haute atmosphère, le rayon des particules de tholins et les fractions molaires en phase gazeuse à la surface. En particulier, pour des valeurs plausibles de ces paramètres (trouvées dans la littérature), en étudiant l'auto-cohérence du modèle, nous montrons que la sursaturation éventuelle du méthane serait due à l'inhibition de la nucléation ou à la coagulation plutôt qu'à la dynamique du transport gazeux et de la condensation (après la nucléation). Ainsi, la faible sursaturation n'est pas réellement une hypothèse et le modèle 1 donne des résultats corrects si la nucléation est facile et la coagulation peu importante. Dans ce cas, le cycle d'évaporation et de condensation du méthane dans la troposphère entraîne l'évaporation de typiquement quelques centimètres, et jusqu'à 50 cm, de méthane par an. L'échange de chaleur latente concomitant peut être de l'ordre de 0,1 W.m-2, et jusqu'à 3 W.m-2. La condensation de l'acétylène commence à environ 61 km, celle de l'éthane à 51 km. A la tropopause, le rayon des aérosols atteint approximativement 3 fois le rayon des noyaux de tholins. A 20 km, suite à la condensation du méthane, le rayon a augmenté jusqu'à une valeur qui est typiquement 200 fois supérieure au rayon des noyaux de tholins. Enfin, nous construisons un modèle spécialement pour illustrer le comportement périodique potentiel associé à certaines valeurs de l'angle de contact. Par opposition aux autres modèles, celui-ci ne prétend pas fournir des valeurs pour les propriétés de l'atmosphère de Titan, mais seulement une information qualitative. La périodicité est attendue quand l'abondance donnée par le modèle avec nucléation instantanée est nettement plus faible que l'abondance critique (déduite du taux de nucléation critique), elle-même nettement plus faible que l'abondance en l'absence de condensation. La période diminue alors avec l'abondance critique.

Cette thèse analyse (i) la variabilité pluviométrique contemporaine en Nouvelle-Calédonie et ses téléconnexions avec les températures de surface océanique (TSO) du Pacifique tropical et (ii) l'impact des anomalies atmosphériques sur l'activité des incendies estimés par satellites. La Nouvelle-Calédonie figure aujourd'hui parmi les 34 " points chauds " de la biodiversité à l'échelle planétaire. A ce titre, l'un de nos objectifs est de construire un modèle permettant de prévoir l'intensité de la saison des feux entre septembre et décembre, qui correspond au maximum annuel. Le croisement de trois bases de données de feux détectés par satellites (MODIS, ATSR et LANDSAT) avec le réseau des stations météorologiques de Météo-France a montré qu'aucune anomalie thermique significative n'est détectée avant un feu, tandis que de forts déficits pluviométriques par rapport à la normale sont enregistrés jusqu'à trois mois avant le départ des feux. Ces déficits pluviométriques sont partiellement liés aux phases chaudes du phénomène El Niño Southern Oscillation (ENSO) et plus particulièrement à celles durant lesquelles les anomalies thermiques se situent à proximité de la ligne de changement de date équatoriale lors du printemps austral. Ces anomalies renforcent la circulation moyenne de Hadley (via le dégagement de chaleur latente dans la moyenne et haute troposphère) et la subsidence au niveau des latitudes néo-calédoniennes, tandis que les épisodes les plus intenses du siècle dernier (i.e. 1982-83 et 1997-98) dont les anomalies thermiques les plus importantes sont localisées dans le Pacifique oriental, sont associés à des conditions pluviométriques proches de la normale dans le Pacifique sud-ouest (SW). La téléconnexion entre les TSO du Pacifique central et les précipitations du Pacifique SW s'affaiblit à partir du mois de décembre au moment où l'ENSO atteint, paradoxalement, son intensité maximale. Cette modulation saisonnière est le produit d'une interaction entre (i) le cycle saisonnier des TSO brutes dans le Pacifique central, (ii) le cycle de vie des anomalies thermiques des épisodes chauds et (iii) l'intensité du gradient zonal des TSO le long de l'équateur. Par ailleurs, la convection profonde semble particulièrement sensible à la propagation vers l'est des anomalies de TSO faibles-à-modérées au niveau de la ligne de changement de date équatoriale (soit légèrement à l'ouest de la boîte Niño 3.4), modifiant significativement la position et l'intensité de la courroie de transmission des téléconnexions. Une analyse en ondelettes montre que les pluies néo-calédoniennes sont également sensibles à des modes de variations plus lents (> 8 ans) du Pacifique central entre septembre et novembre. La synchronisation entre la saisonnalité des feux et la prévisibilité saisonnière liée à l'ENSO permet d'estimer la surface brûlée totale en septembre-décembre à partir des états thermiques de l'océan Pacifique en juin-août, dont la polarité est clairement établie plusieurs mois à l'avance. La corrélation entre l'observation et la simulation du logarithme du total des surfaces brûlées en Nouvelle-Calédonie est de 0.87 sur la période 2000-2010 selon un modèle linéaire en validation croisée.

L'objectif essentiel de ce travail est de déterminer les variations passées du CO2 atmosphérique à partir de l'analyse de l'air piégé dans la glace. Cette étude a été centrée sur deux époques du passé, à savoir : l'époque récente couvrant en particulier les derniers siècles, afin de déterminer le niveau en CO2 de l'atmosphère "pré-industrielle", la fin de la dernière glaciation (vers 18 000 B.P.) et la transition âge glaciaire-Holocène afin de préciser les résultats obtenus précédemment. Dans le premier chapitre, nous présentons les différents mécanismes conduisant au piégeage de l'air dans la glace et discutons les conditions à réunir pour que l'air analysé soit représentatif de l'atmosphère. Dans le deuxième chapitre, nous discutons la partie expérimentale de notre travail, en présentant en particulier les tests que nous avons faits sur notre méthode d'analyse et les résultats positifs de la comparaison de notre méthode avec celle utilisée par l'Institut de Physique de Berne. Nous concluons que la précision relative de nos résultats est inférieure à 4% et qu'ils sont représentatifs des variations en CO2 de l'atmosphère.

Les aérosols atmosphériques à l'Observatoire Pierre Auger : caractérisation et effet sur l'estimation de l'énergie des rayons cosmiques d'ultra-haute énergie.L'Observatoire Pierre Auger, situé dans la province de Mendoza en Argentine, réalise actuellement de grandes avancées dans la connaissance de la nature et de l'origine des rayons cosmiques d'ultra-haute énergie. Utilisant une technique de détection hybride, basée sur des détecteurs de surface et des télescopes de fluorescence, il fournit une large statistique, une bonne résolution en énergie, et un contrôle solide des incertitudes systématiques.L'un des principaux défis pour la technique de détection par fluorescence est la compréhension de l'atmosphère, utilisée comme un calorimètre géant. Afin de réduire autant que possible les incertitudes systématiques sur les mesures par fluorescence, la Collaboration Auger a développé un important programme de suivi de l'atmosphère. Le but de ce travail est d'améliorer notre compréhension sur les aérosols atmosphériques, ainsi que leur effet sur la propagation de la lumière de fluorescence.En utilisant un modèle de rétrotrajectographie des masses d'air, il a été montré que les nuits pauvres en aérosols ont des masses d'air provenant plus directement de l'Océan Pacifique. Pour la première fois, l'effet de la taille des aérosols sur la propagation de la lumière a été estimé. En effet, selon l'approche Ramsauer, les gros aérosols ont le plus grand effet sur la diffusion de la lumière. Ainsi, la dépendance en taille a été ajoutée aux paramétrisations décrivant la diffusion de la lumière et utilisée par la Collaboration Auger. Une surestimation systématique de l'énergie et du maximum de développement de la gerbe Xmax est observé.Enfin, une méthode basée sur les tirs laser très incliné produit par le laser central d'Auger a été développée pour estimer la taille des aérosols. Des tailles d'aérosols jusque là jamais détectées à l'Observatoire Pierre Auger peuvent à présent être contraintes. De premiers résultats montrent une population d'aérosols de grande taille en utilisant des tirs laser effectués dans le passé.

L'objectif de cette thèse est de mesurer les champs de température et de composition de la stratosphère de Saturne. Pour cela, j'ai analysé des spectres de l'émission thermique de la planète acquis au limbe par CIRS, un spectromètre infrarouge à bord de la sonde Cassini. L'analyse de ces signatures spectrales à l'aide d'un code de transfert de rayonnement et d'une méthode d'inversion permet de mesurer les profils verticaux de la température et de l'abondance des constituants. J'ai ainsi réalisé les premières cartographies, de 70° N à 80° S, et sur plusieurs échelles de hauteur, de la température et de l'abondance de cinq hydrocarbures: l'éthane, l'acétylène, le propane, le méthylacétylène et le diacétylène. La carte de température obtenue permet de quantifier la réponse de l'atmosphère aux variations saisonnières de l'ensoleillement. Les gradients mesurés sont comparés au modèle radiatif saisonnier de Greathouse et al., 2008. Je montre également la découverte d'une oscillation équatoriale de température et de vent zonal dans la stratosphère de Saturne, analogue à l'oscillation quasi-biennale terrestre, et je présente ses variations temporelles entre 2005 et 2010. L'analyse de la distribution des hydrocarbures et la comparaison à un modèle de photochimie saisonnier (Moses et al., 2005) met en évidence des indices de transport méridien dans la basse stratosphère et de transport vertical dans la haute stratosphère. L'abondance du CO2 est également déterminée à 4 latitudes et présente un enrichissement à l'équateur. Enfin, je présente un travail d'analyse des échanges radiatifs dans la stratosphère à l'aide d'une formulation en puissances nettes échangées. Ce travail servira de base à une future paramétrisation du transfert de rayonnement, étape nécessaire au développement d'un modèle de circulation générale de la stratosphère de Saturne.

Dans les tropiques, la convection atmosphérique est fortement modulée à l'échelle intrasaisonnière (périodes de 20 à 90 jours). L'océan jouerait un rôle important dans l'activité atmosphérique à cette échelle. Les variations de Températures de Surface de l'Océan (TSO) perturberaient en effet les flux de surface et déstabiliseraient l'atmosphère pour déclencher un événement convectif organisé à grande échelle. La réponse dynamique associée permettrait alors l'entretien de la convection à l'échelle intrasaisonnière par augmentation des flux de chaleur à la surface. Ces perturbations de TSO sont principalement liées aux perturbations de la température de la couche de mélange et dépendent donc, comme l'énergie disponible pour l'entretien de la convection, de la profondeur de cette dernière. Les résultats d'observations, présentés ici, étayent cette conception thermodynamique de l'origine de la variabilité intrasaisonnière qui permet d'expliquer son lien climatologique avec le cycle saisonnier des moussons. L'impact des perturbations intrasaisonnières de la TSO sur l'organisation des événements convectifs est ensuite étudié au moyen de simulations effectuées avec le modèle de climat LMDZ. Une part importante de la variabilité intrasaisonnière de la TSO est de plus liée à la formation de Couches de Réchauffement Diurne comme le montre le diagnostic effectué à partir d'un algorithme simple forcé par les données ERA-40. La validation de cette démarche au moyen des mesures du réseau global de bouées SVP autorise l'inclusion de cet algorithme dans LMDZ. On vérifie enfin la capacité du modèle à reproduire des CRD réalistes avant de discuter leur effet sur la variabilité intrasaisonnière simulée.

L'étude présentée ici concerne la répartition du 210Pb atmosphérique à l'échelle globale dans l'environnement. Ce travail débute par une étude expérimentale concernant les mesures de flux de dépôt atmosphérique de 210Pb dans les pluies, les sols et la neige. Une base de données a ensuite été construite en regroupant les mesures effectuées ces quatre dernières décennies. Celle-ci se focalise sur les concentrations de 210Pb dans l'air de surface et sur les flux de dépôt d'origine atmosphérique mesurés aux interfaces atmosphère-surface terrestre (collecteurs artificiels, sols et neige) et eau-sédiment. Cette base de données est ensuite exploitée. Les données de 210Pb atmosphérique sont analysées qualitativement en termes de transport (circulation atmosphérique) et de mécanismes de dépôt, et utilisées quantitativement pour la validation d'un modèle de circulation générale (GCM). En dernière partie, les données de flux de dépôt de 210Pb à l'interface eau-sédiment sont comparées statistiquement aux données de flux de dépôt atmosphérique. Cette comparaison est appliquée à l'étude des transferts entre l'atmosphère et les sédiments et permet ainsi de distinguer quatre différents types de réservoirs aquatiques.