Today’s aerospace industry continues to exploit liquid hydrocarbon fossil fuels. Motivated by operational considerations, continued availability and cost, this is likely to be the case for many years, despite the obvious environmental concerns. The interplay of liquid atomisation, spray vaporisation and the combustion process are intricately linked. However, the physical process of fuel injection and its atomisation into tiny droplets prior to combustion remains poorly understood. Because atomisation governs the size of the fuel droplets, and therefore their subsequent evaporation rate, adjusting the injection sequence is of paramount importance and will have far-reaching repercussions on many aspects of the combustion process, for example pollutant formation. In the context of jet engines, kerosene is usually injected in its liquid form via an airblast-type fuel injector. A coflowing high-speed airstream destabilises the liquid fuel, which is thus sprayed into fine droplets into the combustion chamber. The prediction of this phenomenon for various operating conditions relevant to the aeronautical industry requires a deeper understanding of the mechanisms involved in the interaction of the two fluids. A key element in predicting the complex behaviour of spray formation and evolution in jet engines is accurate modelling of fuel atomisation. Atomisation represents one of the key challenges that remains to be undertaken to make predictive computational simulations possible. However, the inherent multi-physics and multi-scale nature of this process limits numerical investigations. Thanks to the steady progress in computer power and Computational Fluid Dynamics (CFD) methods, computational modelling of injection systems emerges as a promising tool that can drive the design of future devices. This research project sets out to investigate the atomisation process in detail, in particular in providing physical insight into the fundamental physics of the phenomenon, in conjunction with an analysis on wetting behaviours and liquid droplet tracking. High-fidelity numerical simulations are performed using a novel in-house state-of-the-art multiphase flow modelling capability, RCLSFoam. The performance of the numerical scheme is demonstrated on typical two-dimensional and three-dimensional benchmark test cases relevant to both multiphase flow modelling and atomisation, and validated against other computational methods. An informed and systematic qualitative assessment of the topological variations of the phase interface during primary atomisation of a liquid film is made through dynamical analysis, while investigating an extensive domain of operating conditions at ambient and aero-engine injection conditions relevant to industry. This analysis demonstrated the influence of shear-driven instabilities on the atomisation process. The shear stress and difference in inertia between liquid and gas are observed to play a significant role in the atomisation process. In addition, the key physical mechanisms and their competing effects have been mapped out in order to predict the evolution of the process according to the operating conditions of the injection system. The proposed cartography gathers four different atomisation mechanisms. In particular, for sufficiently high liquid injection speeds, three-dimensional wave modes were observed to co-exist (the “3-D wave mode” regime). For very low liquid flow rates, accumulated liquid at the atomising edge undergoes deformation by which droplets are generated (the “accumulation” regime). For an increasing gas injection speed and a fixed liquid velocity, the effects of surface tension were observed to result in the generation of streamwise ligaments only, which tend to pair up (the “ligament-merging” regime). Finally, “vortex action” is another observed mechanism by which the liquid film is fragmented. Overall, this research project culminated in (i) the study of dynamic wetting behaviours, with the implementation and validation against experimental data of the Kistler dynamic contact model; and (ii) the demonstration of an algorithm for droplet capture and subsequent post-processing analysis of the droplet characteristics.

Cette thèse montre le développement d’un code de calcul pour les simulations numériques directes d’écoulements diphasiques compressibles avec évaporation. Un couplage entre les méthodes Level Set et VOF est réalisé pour le suivi d’interface. Afin de résoudre les équations de la mécanique des fluides, une méthode basée sur la pression est employée et, pour découpler la vitesse de la pression, une méthode de projection est effectuée. Cette méthode permet l’implicitation des termes liés à l’acoustique et donc de diminuer la contrainte sur le pas de temps. Le liquide et le gaz sont traités de manière compressible permettant des variations locales des masses volumiques grâce à l’utilisation d’équations d’état. L’évaporation est simulée de deux manières différentes ; une première, où un taux d’évaporation constant est employé et une seconde, où ce taux est calculé par la thermique. Parallèlement à ce sujet, une étude de la distribution des courbures dans une injection de liquide est réalisée. Cette étude permet d’étendre le concept de distribution des tailles de gouttes dans un spray et d’améliorer les informations disponibles dans le modèle ELSA. Enfin, une autre étude est effectuée sur la recherche d’un critère, basé sur les courbures à l’interface, pour estimer la qualité d’une simulation. / This PhD thesis shows the development of a numerical method for solving two-phase flows with vaporisation. A coupling between Level Set and VOF methods is realised for the interface capturing. In order to solve fluid mechanics equations, a pressure based method is employed and, to decouple velocity and pressure, a projection method is performed. This method allows the implicitation of the acoustic terms and the time step constraint reduction. Liquid and gas are considered as compressible allowing local density variations with equations of state. The vaporisation is computed in two different ways ; a first one where the vaporisation rate is constant and a second one, where this rate is calculated by thermodynamics. Along with this topic, a study on curvature distribution in a liquid injection configuration is realised. This study allows to extend the drop size distribution concept in a spray and to improve available informations on ELSA model. Finally, an other study is performed on thedevelopment of a criterion, based on interface curvatures, which estimates the quality of a simulation.

Les poudres d'alliages aluminium-nickel produites par atomisation peuvent être traitées pour préparer du nickel de Raney, un catalyseur utilisé dans de nombreux procédés industriels. L'activité du catalyseur dépend fortement du déroulement des multiples réactions de solidification pendant l'atomisation. Un modèle de microségrégation pour la solidification d'alliages métalliques est alors développé. En considérant des flux de diffusion finis, des cinétiques de réactions dendritique, péritectique et eutectique et des surfusions de germination, une alternative plus évoluée est proposée aux modèles de Gulliver-Scheil ou de la loi des leviers. Le couplage avec des calculs d'équilibre thermodynamique est effectué pour évaluer les compositions des interfaces et les termes d'enthalpie dans le bilan d'énergie. Le modèle est appliqué à un alliage binaire, avec des densités de phases constantes, pour simuler le procédé d'atomisation de gouttes d'alliage Al-Ni. Un modèle dédié est choisi pour les conditions aux limites d'échange de chaleur. Les résultats sont comparés à des mesures expérimentales obtenues par diffraction de neutron. Des interprétations sont alors établies sur les comportements non triviaux des alliages Al-Ni solidifiés rapidement. Le modèle proposé permet ainsi d'appréhender les effets concurrents des différentes cinétiques (diffusion chimique, bilan d'énergie, vitesse croissance des microstructures, etc.) lors de la solidification hors équilibre. Les principaux développements envisageables autour de ce travail incluent : l'extension aux alliages multicomposés, l'inclusion de densités variables, le couplage avec des calculs macroscopiques.

La déstabilisation et la fragmentation de systèmes liquides en couches minces se rencontrent fréquemment dans la nature, ainsi que dans des contextes industriels. Cette éude expérimentale entreprend de décrire, comprendre et prévoir les mécanismes des instabilités et de formation des fragments liquides.<br /><br />Une première étude concerne la brisure d'une fine bandelette liquide chutant librement dans une cellule de Hele-Shaw. Les lignes de contact mobiles introduisent des pressions différentes au niveau des interfaces et établissent un gradient de pression dans le fluide, favorisant ainsi sa déstabilisation. Une analyse de stabilité linéaire prédit correctement les taux de croissance et montre l'existence d'un plateau sur la relation de dispersion. <br /><br />Une seconde étude analyse la déformation et la brisure d'une goutte liquide au sein d'un jet gazeux. Nous montrons que la d´eformation se produit à partir d'un certain nombre de Weber critique et nous proposons un modèle sur la formation et le gonflement du sac qui s'en suit, également appelé bag-breakup.<br /><br />Une troisième étude concerne l'impact d'une goutte sur un solide de taille comparable. Nous montrons que la goutte se déorme pour former une nappe liquide entouré d'un bourrelet. Nous montrons que l'extension de la nappe déend du nombre de Weber contrairement à sa dynamique. Nous proposons également un modèle qui prédit correctement la taille de la nappe ainsi que la taille des fragments obtenus.<br /><br />Une quatrième étude est dédiée au phénomène de vieillissement des mousses. Nous exposons un nouveau dispositif expérimental de soufflerie à mousse. Nous donnons une comparaison entre les systèmes expérimentaux classiques et notre dispositif. Nous montrant également une preuve expérimentale de la loi de von Neumann.

Thèse numérisée par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal.

Nous avons mis au point par atomisation-séchage un système vecteur innovant de corticostéroïdes destiné à être administré par voie pulmonaire pour le traitement des maladies inflammatoires des voies respiratoires dont la plus fréquente est l’asthme. Cette forme pharmaceutique appelée "grosse particule poreuse" consiste en une matrice de deux excipients biocompatibles et biodégradables, la 1,2-dipalmitoyl-sn-glycero-3-phosphatidylcholine (DPPC) et l'acide hyaluronique (AH) encapsulant le palmitate de dexaméthasone (DXP). La première partie de ce travail a consisté à optimiser l’encapsulation d’un glucocorticoïde modèle, la DXP, une prodrogue lipophile de la dexaméthasone (DXM) au sein de microparticules poreuses par atomisation séchage. Les résultats des tests physicochimiques ont permis d’isoler la poudre à 5% de DXP dont les propriétés morphologiques et aérodynamiques répondent bien aux critères des grosses particules poreuses. La cinétique de libération in vitro a montré une libération relativement lente avec moins de 5% de DXP dans le surnageant après 21 jours. Nous avons ensuite mis au point une méthode d’extraction et de de dosage de la DXP et de son métabolite actif, la DXM dans le plasma et le liquide de lavage bronchoalveolaire (BALF). La dernière partie de notre travail a été consacrée à l’étude pharmacocinétique après administration pulmonaire de la formulation optimisée chez le rat sain. Les résultats in vivo montrent une libération relativement lente de la DXP dans le BALF tandis que la concentration en DXM diminue rapidement en 4 heures. En revanche les concentrations dans le plasma restent faibles. Ces résultats indiquent une bonne distribution pulmonaire de la DXP et la DXM avec une faible absorption sanguine de ces molécules ce qui est prometteur pour le traitement local de l’asthme avec la possibilité de réduire le nombre d’administrations et d’améliorer l’observance thérapeutique des patients. / We have developed by spray drying an innovative carrier system of corticosteroids to be administered by pulmonary route for the treatment of airway inflammatory diseases, among which the most common is asthma. This pharmaceutical form known as "large porous particles" consists of a matrix composed of two biocompatible and biodegradable excipients, 1,2-dipalmitoyl-sn-glycero-3-phosphatidylcholine (DPPC) and hyaluronic acid (HA) encapsulating dexamethasone palmitate (DXP). The first part of this work was to optimize the encapsulation of a model glucocorticoid, DXP, a lipophilic prodrug of dexamethasone (DXM) within porous microparticles by spray drying. The results of the physicochemical characterization allowed to isolate microparticles loaded with 5% DXP for which morphological and aerodynamic properties meet the criteria of large porous particles. In vitro release kinetics showed a relatively slow release with less than 5% of DXP in the supernatant after 21 days. Then we developed an extraction method and a HPLC method for the determination of DXP and its active metabolite, DXM in plasma and bronchoalveolar lavage fluid (BALF). In vivo results show a relatively slow release of DXP in BALF while the DXM concentration decreases rapidly in 4 hours. By contrast, the plasma concentrations remained low. These results indicate good pulmonary delivery of DXP and DXM with low blood absorption of these molecules which is promising for the local treatment of asthma with the possibility of reducing the number of administrations and improve patient compliance.

Dans le cadre de la combustion des moteurs aéronautiques, des injecteurs de type airblast sont utilisés. Un fort écoulement d’air va perturber le carburant qui est ainsi pulvérisé en fines gouttes dans la chambre de combustion. La modélisation de ce phénomène nécessite une compréhension plus approfondie des mécanismes intervenant lors de l’interaction des deux fluides et en particulier l’influence des conditions limites. Le travail réalisé au cours de cette thèse s’inscrit dans cette problématique en étudiant expérimentalement l’influence des épaisseurs des écoulements, de la configuration de l’écoulement d’air ainsi que celle de l’ajout et de la taille d’une zone de pré-film.La mise au point ou le perfectionnement de techniques de mesures ont ainsi été nécessaires afin de caractériser le processus d’atomisation. Des mesures de fréquence d’oscillation, de longueur de rupture, d’épaisseur liquide et de tailles de gouttes ont été réalisées permettant de mettre en évidence l’influence des différents paramètres précédemment cités. Des corrélations ont ensuite été proposées afin de prévoir l’évolution du processus en fonction des conditions limites du système d’injection. / In the context of combustion for aeronautical engines, airblast injectors are used. A strong air flow perturbs the fuel, which is atomized in fine drops in combustion chamber. Modeling of this process requires a better understanding of mechanisms occurring during two fluid interaction and in particular boundary condition influence. The work realize during this PhD thesis corresponds to this problematic by studying flow thickness and air flow configuration influences as well as the one of the presence and the length of a prefilming zone.Development and improvement measure techniques have been necessary in order to characterize atomization process. Oscillation frequency, breakup length, liquid thickness and drop size measures have been realized what has enabled to highlight the influence of previously listed parameters. Correlations have been then proposed so as to predict process evolution according to boundary conditions of injection system.

Une étude numérique de l’écoulement dans la buse et de l’atomisation primaire en injection Diesel est conduite afin de comprendre le lien entre la géométrie interne de l’injecteur et l’atomisation du carburant. En raison de la complexité des phénomènes impliqués, les effets de compressibilité sont étudiés séparément de ceux liés à la turbulence et à la dynamique tourbillonnaire.Dans une première partie, un modèle à 5 équations pour des écoulements diphasiques à deux espèces est développé et implémenté dans le code IFP-C3D pour analyser les effets de compressibilité sur l’écoulement. Il décrit des mélanges gaz-liquide dont la phase gazeuse est composée de deux espèces : vapeur et gaz non condensable. Le modèle est validé à l’aide de trois cas test très répandus et est appliqué à un injecteur monotrou. Les résultats sont comparés à des données expérimentales, confirmant que le modèle est capable de reproduire la formation de vapeur et la détente de l’air. Dans une seconde partie, l’impact de la géométrie de la buse sur la génération de turbulence, sur la dynamique tourbillonnaire et sur l’atomisation primaire est étudié sous l’hypothèse d’un écoulement incompressible. Large-Eddy Simulation est employée pour simuler l’écoulement dans la buse et proche de sa sortie.La méthodologie employée consiste à comparer des géométries de buse se distinguant par des paramètres de conception très tranchés. Les résultats montrent que l’atomisation du carburant dans la zone d’atomisation primaire est le résultat de un phénomène de haute fréquence engendré par des tourbillons détachés, et un phénomène de basse fréquence causé par filaments tourbillonnaires. Les interactions complexes entre ces tourbillons impactent le type d’atomisation, la stabilité du spray et la taille des gouttes. Il est conclu qu’en agissant sur ces deux types de tourbillons, il est envisageable de contrôler dans certaines limites la dynamique du spray. / Numerical study of nozzle flow and primary breakup in Diesel injection is conducted in order to understand the link between injector geometry and fuel atomization. Owing to the complex physical processes involved, flow compressibility effects are studied separately from turbulence and vortex dynamics.In a first part, a 5-Equation model for two-phase, two-species flows is developed and implemented in the IFP-C3D code to analyze the flow behavior under compressibility effects. It is intended for liquid-gas mixtures where the gas phase is composed of two species, vapor and noncondensable gas. The model is validated against three well-known test cases and is applied to a single hole injector. The results are compared with available experimental and numerical data, showing that it is able to successfully predict vapor formation and air expansion. In a second part, the impact of nozzle geometry on turbulence generation, vortex dynamics and primary breakup is studied assuming incompressible flow. Large-Eddy Simulation is used to simulate the flow inside the nozzle and close to its exit.The investigation strategy consists of comparing different geometries with contrasting design parameters. The results show that fuel atomization in the primary breakup region is driven by a high frequency event triggered by shed vortices, and a low frequency event caused by large string vortices. The complex interaction between them determines the breakup pattern, the spray stability and the size of ligaments and droplets. In view of the results, it is concluded that acting on these two structures makes it possible to control the dynamics of the spray to some extent.

Ce mémoire porte sur l'élaboration et la caractérisation d'un matériau composite chitosane/phosphate de calcium destiné à une utilisation dans le domaine de la substitution osseuse. Le procédé d'atomisation-séchage a été choisi pour élaborer ce composite sous forme d'une poudre susceptible d'être transformée en revêtement ou objet 3D. Une étude préliminaire a permis d'appréhender les mécanismes de synthèse du phosphate de calcium, la phase minérale, par atomisation-séchage. Une suspension de particules d'hydroxyapatite stœchiométrique ou d'apatite biomimétique dispersées dans une solution acide mène systématiquement à l'apparition d'une phase amorphe. La proportion de cette phase amorphe dans la poudre atomisée-séchée est dépendante de la taille et de la cristallinité du matériau d'origine. L'atomisation séchage d'une solution acide contenant les ions précurseurs de calcium et phosphate mène à la formation d'une phase principalement amorphe. Cette poudre a pu être décrite à différentes échelles : à une échelle de l'ordre du nanomètre apparaissent des clusters, à une échelle de l'ordre de la centaine de nanomètres des agrégats sphériques de clusters organisés en chapelet tortueux et imbriqués sont identifiés et enfin à une échelle micrométrique des agglomérats de nanoparticules ont été mises en évidence. Le phosphate de calcium ainsi synthétisé possède un rapport molaire Ca/P proche de 1.3. Au-delà de ce rapport dans la solution à atomiser, de l'acétate de calcium (utilisé ici comme précurseur) recristallise dans la poudre. Pour élaborer la poudre composite, le polymère a été solubilisé et ajouté d'abord dans une suspension acide d'hydroxyapatite avant atomisation. Cette première stratégie mène à la formation d'un composite qui présente de fortes inhomogénéités de répartition des phases organiques et minérales. Pour limiter ce problème lié à la distribution de tailles de grains de la phase minérale, une seconde stratégie a été développée. Une solution de polymère contenant des précurseurs de phosphate de calcium a été préparée pour favoriser l'association à l'échelle nanométrique des deux phases. Après atomisation-séchage, un matériau composite présentant une très bonne dispersion de la phase minérale dans la matrice organique est synthétisé. La structuration de la phase minérale est modifiée par la présence du polymère. Cette modification se traduit par une diminution de la fraction volumique des clusters et, à l'échelle supérieure, la phase minérale n'est plus présente sous forme de chapelet mais en particules sphériques isolées. Par ailleurs, une interaction chimique est envisagée en raison des liaisons de type hydrogène, ioniques ou de coordinations possibles entre les deux phases. La présence du polymère inhibe également la formation de l'acétate de calcium cristallin en favorisant la formation d'un sel d'acétate de chitosane. Deux techniques de mises en forme ont été étudiées (MAPLE, pour l'élaboration de revêtements minces et l'impression 3D de pâte pour l'obtention d'objet massif) et ont permis de mettre en avant le potentiel de transformation de la poudre préparée par atomisation séchage. Les études biologiques faites sur le revêtement ont de plus permis de démontrer les propriétés antibactériennes du matériau utilisé. / This thesis deals with the development and characterization of a chitosan/calcium phosphate composite material for use in the field of bone substitution. The spray-drying method was chosen to develop this composite in the form of a powder that could be transformed into a coating or 3D object. A preliminary study made it possible to understand the mechanisms of synthesis of calcium phosphate, the mineral phase, by spray-drying. A suspension of stoichiometric hydroxyapatite particles or biomimetic apatite dispersed in an acidic solution systematically leads to the appearance of an amorphous phase. The proportion of this amorphous phase in the spray-dried powder is dependent on the size and crystallinity of the original material. The spray drying of an acidic solution containing the precursor ions of calcium and phosphate leads to the formation of a mainly amorphous phase. This powder could be described at different scales: on a scale of about one nanometer appear clusters, on a scale of about one hundred nanometers spherical aggregates of clusters organized into tortuous and nested chaplets are identified and finally on a micrometric scale, agglomerates of nanoparticles were highlighted. The calcium phosphate thus synthesized has a molar ratio Ca/P close to 1.3. Beyond this ratio in the solution to be atomized, calcium acetate (used here as a precursor) recrystallizes in the powder. To develop the composite powder, the polymer was solubilized and added first into an acid suspension of hydroxyapatite before atomization. This first strategy leads to the formation of a composite that has strong in homogeneities in the distribution of organic and inorganic phases. To limit this problem related to the grain size distribution of the mineral phase, a second strategy has been developed. A polymer solution containing calcium phosphate precursors has been prepared to promote nanoscale association of the two phases. After spray-drying, a composite material having a very good dispersion of the mineral phase in the organic matrix is synthesized. The structuring of the mineral phase is modified by the presence of the polymer. This modification results in a reduction of the volume fraction of the clusters and, on the larger scale, the mineral phase is no longer present in the form of a string but in isolated spherical particles. Moreover, a chemical interaction is envisaged because of the hydrogen, ionic or possible coordination bonds between the two phases. The presence of the polymer also inhibits the formation of crystalline calcium acetate by promoting the formation of a salt of chitosan acetate. Two shaping techniques were studied (MAPLE, for the elaboration of thin coatings and the 3D printing of dough for obtaining massive objects) and made it possible to highlight the transformation potential of the prepared powder by spray drying. The biological studies made on the coating have also demonstrated the antibacterial properties of the material used.

Dans le domaine pharmaceutique, la voie orale demeure la voie d’administration de prédilection, car plus simple et mieux acceptée par les patients. Cependant, ce mode d’administration pose problème pour de nombreux principes actifs (PA) présentant une faible solubilité, une faible perméabilité et/ou une instabilité dans l’environnement gastro-intestinal. Leur micro-encapsulation dans des matrices polymériques peut permettre d’y répondre, notamment si les microparticules générées résistent aux environnements rencontrés lors du tractus gastro-intestinal et jouent alors un rôle protecteur, tant pour le principe actif que pour les muqueuses rencontrées. La recherche de nouveaux excipients, issus des agro-ressources tels que les polymères naturels, est en plein essor. Les protéines végétales, grâce à leurs propriétés fonctionnelles telles qu’une bonne solubilité, une viscosité relativement basse, et des propriétés émulsifiantes et filmogènes, représentent des candidats privilégiés. De plus, la grande diversité de leurs groupements fonctionnels permet d’envisager des modifications chimiques ou enzymatiques variées. L’objectif de ce travail était d’étudier l’intérêt de la protéine de soja en tant que matériau enrobant de principes actifs pharmaceutiques destinés à la voie orale, et plus particulièrement en tant que candidat pour l’élaboration de formes gastro-résistantes. Un isolat protéique de soja (SPI) été utilisé comme matière enrobante et l’atomisation comme procédé. L’ibuprofène, anti-inflammatoire non stéroïdien, a été choisi comme molécule modèle du fait de sa faible solubilité nécessitant une amélioration de sa biodisponibilité, et de ses effets indésirables gastriques nécessitant une mise en forme entérique. Deux modifications chimiques des protéines (l’acylation et la succinylation) ont été étudiées dans le but de modifier la solubilité de la protéine de soja. Ces modifications ont été effectuées dans le respect des principes de la Chimie Verte, notamment en absence de solvant organique. Les microcapsules obtenues par atomisation ont été caractérisées en termes de taux et efficacité d'encapsulation, morphologie et distribution de tailles des particules, état physique du PA encapsulé et capacité de libération en milieu gastrique et intestinal simulé. Les résultats obtenus ont permis de valider l’intérêt des modifications chimiques de la protéine de soja pour moduler les cinétiques de libération d’actif. Les modifications chimiques sont apparues particulièrement adaptées pour l’encapsulation de principes actifs hydrophobes, et ont permis de l’obtention de cinétiques de libération d’ibuprofène ralenties à pH acide (gastrique). La dernière partie de ce travail a permis de valider cette dernière hypothèse par la réalisation de formes gastro-résistantes sur le modèle des comprimés MUPS (multiple unit pellet system). Les résultats de ce travail exploratoire démontrent que les protéines de soja, associées à un procédé de mise en forme multi-particulaire couplé à de la compression directe, peuvent constituer une alternative biosourcée, respectueuse de l’environnement (manipulation en solvant aqueux, temps de séchage et étapes de compression réduits) et sûre à l’enrobage utilisé dans les formes gastro-résistantes traditionnelles.