Ce travail de thèse est centré autour de deux aspects des technologies quantiques: le calcul quantique et la mesure quantique. Il s'appuie sur la boîte à outils de la lumière micro-onde, développé en électrodynamique quantique, pour sonder des circuits mésoscopiques. Ces circuits, fabriqués ici à base de nanotubes de carbone, peuvent être conçus comme des bits quantiques ou comme des systèmes modèles de la matière condensée, et cette thèse explore les deux aspects. La réalisation d'une interface spin-photon cohérente illustre le premier. L'expérience repose sur l'utilisation de contacts ferro-magnétiques pour induire un couplage spin-orbit artificiel dans une double boîte quantique. Ce couplage hybride les degrés de liberté de charge et de spin de l'électron. En incluant ce circuit dans une cavité micro-onde, dont le champ électrique peut être couplé à la charge, nous réalisons une interface spin-photon. Un second projet est centré sur l'utilisation de boîtes quantiques comme systèmes modèles. Ce projet consiste à coupler, via une cavité micro-onde, un qubit supraconducteur, qui servira de sonde peu invasive, et une boîte quantique unique. Un tel circuit peut exhiber différent comportement dont l'effet Kondo, qui est un effet à N-corps. Dans ce travail, nous présentons à la fois une étude théorique, et des travaux expérimentaux. Finalement, un travail en collaboration, sur une proposition théorique pour détecter le caractère auto-adjoint des fermions de Majorana en utilisant une cavité micro-onde, est présenté. / This thesis work is centered around two key aspects of quantum technologies: quantum information processing and quantum sensing. It builds up onto the microwave light toolbox, developed in circuit quantum electrodynamics, to investigate the properties of mesosocopic circuits. Those circuits, made out here of carbon nanotubes, can be designed to act as quantum bits of information or as condensed matter model system and this thesis explore both aspects. The realization of a coherent spin-photon interface illustrates the first one. The experiment relies on ferromagnetic contacts to engineer an artificial spin-orbit coupling in a double quantum dot. This coupling hybridizes the spin and the charge degree of freedom of the electron in this circuit. By embedding this circuit into a microwave cavity, whose electrical field can be coupled to the charge, we realize an artificial spin-photon interface. A second project, started during this thesis, focuses on using quantum dot circuits as model systems. This project consists in coupling, via a microwave cavity, a superconducting qubit, that will serve as a delicate probe, and single quantum dot circuit. Such a circuit can display several behaviors including the Kondo effect which is intrinsically a many-body effect. In this work, we present both a theoretical study of some possible outcomes of this experiment, and experimental developments. Finally, a theoretical proposition to detect the self-adjoint character of Majorana fermions using a microwave cavity, is presented.

Les boîtes quantiques semiconductrices, confiné dans les trois directions de l’espace, ont une structure électronique proche de celle d’un atome. Une excitation lumineuse y crée des états hors équilibre entraînant l’émission des différents états de charge. Ce travail porte sur l’étude de boîtes quantiques GaAs/AlGaAs produites par une méthode d’épitaxie par jet moléculaire modifiée sur un substrat de GaAs (111) insérées dans une structure de type diode. La première partie porte sur la séparation des différents états de charge dans une boîte unique par la tension appliquée puis leur identification compte tenu de l’échange coulombien et de leurs propriétés magnéto-optiques. Une deuxième partie porte sur l’interaction hyperfine des trous avec le champ nucléaire. Un modèle d’Hamiltonien effectif est proposé pour cette interaction. Des phénomènes de bistabilité, en champ magnétique, de la polarisation des spins nucléaire et électronique sont mis en évidence. / The electronic structure of a semiconductor quantum dot, with 3D carrier confinement on the nano-scale, is close to an atom with discrete state. Above-gap laser excitation creates different exciton state that show very rich emission patterns. This work studies GaAs/AlGaAs quantum dots grown droplet epitaxy on (111)A GaAs substrate embedded in a diode structure. The first part of this thesis presents the spectral separation of exciton complexes due to the bias applied to the sample; the different charge states are identified by analyzing the Coulomb exchange interaction and magneto-optics behavior. The second part studies the hyperfine interaction of the hole spin confined to a dot with the nuclear spins of the atoms that form the dot. An effective Hamiltonian model is proposed for this interaction. Bistable nuclear and also carrier spin polarization states are uncovered in magnetic field dependent measurements.

Les boîtes quantiques (BQ) semi-conductrices possèdent une structure électronique discrète qui en fait une excellente source de photons uniques et indiscernables. Elles sont ainsi devenues un système très attractif pour des futures applications en information quantique, grâce à la possibilité de les intégrer dans des nano-dispositifs permettant un couplage efficace lumière-matière. Cependant, les BQs constituent par nature un système ouvert en interagissant fortement avec l'environnement solide, une des conséquences étant la destruction partielle de la cohérence des photons émis. Dans ce travail, nous avons choisi d'utiliser une BQ comme sonde très sensible de ces interactions. Des expériences d'interférences à deux photons, de type Hong-Ou-Mandel, sous excitation résonante et en fonction de la température, nous ont permis d’étudier l'interaction entre une BQ et les phonons acoustiques de la matrice cristalline environnante. En combinant nos résultats expérimentaux et un modèle théorique microscopique, nous avons identifié deux processus distincts responsables de la perte d’indiscernabilité : le premier dû aux transitions réelles par absorption-émission de phonons, le deuxième à cause de transitions virtuelles, processus du deuxième ordre, dues à la présence d’états excités de plus haute énergie dans la boîte. Nous avons par ailleurs étudié des échantillons dopés permettant d’appliquer un champ électrique sur le plan de BQ, mettant en évidence que le contrôle de l’état de charge d’une BQ permet sont excitation résonante systématique. / Developments in quantum information processes require the use of solid state qubits that would emit on demand single and indistinguishable photons. Semiconductor quantum dots (QDs) show an atom-like spectrum which makes them attractive in this regard. However, a single QD constitutes an open quantum system coupled to its surrounding solid-state environment, the phonon bath and the fluctuating electrostatic environment. This has important consequences on the coherence properties of the electronic system and the QD is a probe to study these fundamental interactions. Using Fourier spectroscopy and temperature-dependent resonant HOM experiments we show that these two mechanisms occur on very different time scales: spectral diffusion is a slow dephasing process acting on microseconds, while phonon interaction takes place in less than one ns. Then, the loss of ndistinguishability in HOM measurements is only related to dephasing induced by the coupling to the phonon bath. The TPI visibility is preserved around 85 % at low temperature, followed by a rapid loss of coherence. To fully understand the experimental results we developed a mircroscopic model for the electron-phonon interaction which allow to obtain analytic expressions for the dephasing rates. Below 10K the relaxation of the vibrational lattice is the dominant contribution to the loss of TPI visibility. This process corresponds to real phonon transitions resulting in a broad phonon sideband in the QD emission spectra. Above 10K, virtual phonon transitions to higher lying excited states become the dominant dephasing mechanism, leading to broadening of the zero phonon line and a corresponding rapid decay in the visibility.

Ce travail porte sur différentes méthodes de détection de protéines par des anticorps (Acs) marqués par des boîtes quantiques (QD, « quantum dots »). La première partie de la thèse porte sur le développement et l'optimisation de méthodes de conjugaison d'Acs polyclonaux à des QDs. Une étude de 2007 avait démontré que les conjugués anticorps-quantum dots (Acs-QDs) commerciaux ne présentent que de très rares anticorps fonctionnels à leur surface [Pathak et al., 2007]. Nous avons donc : (i) développé des conditions de réduction ménagée des ponts disulfures des Acs en utilisant soit du dithiothreitol, soit du 2-mercapotethanolamine, (ii) purifié les fragments d'Acs fonctionnels grâce à une colonne d'affinité, (iii) conjugué ces fragments fonctionnels d'Acs aux QDs en utilisant l'agent de liaison amine-thiol SMCC et (iv) développé une méthode de purification des conjugués sur gel d'agarose afin d'éliminer les fragments d'Acs non conjugués et les QDs libres. Des tests en cytométrie en flux ont permis de déterminer l'efficacité des conjugués pour détecter l'expression de la molécule CD4 à la surface de lymphocytes T humains. Un marquage de CD4 réalisé avec des conjugués préparés selon notre méthode s'avère être cinq fois plus sensible qu'en utilisant des conjugués réalisés selon les recommandations commerciales. Une autre méthode de préparation des Acs pour la conjugaison aux QDs a été testée : l'ajout de groupements fonctionnels sulfhydriles sur des amines primaires grâce au N-succinimidyl S-acetylthioacetate (SATA). Cependant, cette méthode ne permet pas d'avoir un contrôle précis du nombre ni de l'emplacement des groupements fonctionnels sulfhydriles ainsi ajoutés. Les tests de conjugaison aux QDs qui ont été réalisés avec ces Acs-SH, en utilisant l'agent de liaison SMCC, a entraîné la formation d'agrégats de taille variable. Cette méthode a donc été abandonnée.La seconde partie de la thèse porte sur la démonstration de la faisabilité et l'optimisation d'un marquage de l'antigène carcino-embryonnaire (CEA, « carcinoembryonic antigen ») humain à la surface de lignées cellulaires murines avec un anticorps simple domaine (sdAb) anti-CEA biotinylé détecté grâce à des conjugués streptavidine-QDs commerciaux et analysé par cytométrie en flux. Ces sdAbs ont été biotinylés selon deux approches : (i) avec des agents de biotinylation chimique qui permettent d'ajouter une biotine sur les amines primaires (biotinylation in vitro) et (ii) par une enzyme lors de leur production par E. coli (biotinylation in vivo). La détection du CEA humain à la surface des 100 000 cellules (lignées cellulaires murine MC38 et MC38-CEA) par ces sdAbs biotinylés a été testée en cytométrie de flux puis comparée à celle obtenue par un anticorps monoclonal biotinylé in vitro. Les résultats ont démontré que les sdAbs biotinylés ont une sensibilité de détection similaire que la biotinylation soit réalisée in vitro ou in vivo. Par contre, la sensibilité de la détection du CEA est environ cinquante fois meilleure en utilisant des sdAbs biotinylés (0,6 fmol d'anticorps sont nécessaires pour détecter le CEA) qu'avec des anticorps monoclonaux biotinylés (33 fmol). / We have been working on different ways to detect proteins with antibodies (Abs) labeled by quantum dots (QDs). The first part of his work is to develop and optimize the conjugation of polyclonal antibodies to quantum dot. A study has reported that commercial antibody-quantum dots conjugates (Abs-QDs) present very few functional Ab fragments at the surface of the conjugate [Pathak et al., 2007]. We had: (i) developed an advanced procedure of antibody reduction using dithiothreitol (DTT) or 2-mercaptoethanolamine (2-MEA) (to prevent the loss of antibody functions), (ii) purified the active fragments by affinity purification on column, (iii) conjugated the active reduced antibody fragments to QDs using the amine-thiol crosslinker SMCC for SH coupling, and (iv) developed the purification of the conjugates on agarose gel to remove free QDs and unconjugated antibody fragments. Our conjugates present about a five times better ability to detect CD4 by flow cytometry on 500 000 isolated human lymphocyte T cells than those made after the commercial procedure. Another procedure for antibody preparation was addition of sulfhydryl groups on primary amines using N-succinimidyl S-acetylthioacetate (SATA). However this procedure presents some variable yield and the number and the localization of sulfhydryl groups added on antibody cannot be fully controlled. Thereby, the conjugation of these Abs-SH to QDs using SMCC chemistry leads to the creation of aggregates. This Ab preparation in preparation for conjugation to QDs was abandoned.The second part of our work focusses on testing and comparing the ability to detect carcinoembryonic antigen (CEA) by flow cytometry with anti-CEA single domain antibodies (sdAbs) labeled by QDs. The sdAbs were biotinylated by using two methods: (i) in vitro chemical biotinylation reagent which adds biotins on primary amines, and (ii) enzymatic in vivo biotinylation during their production in E. coli. These anti-CEA sdAb biotinylation methods were compared to in vitro biotinylated monoclonal Abs against CEA for their respective ability to detect human CEA on 100 000 mice cells (MC38 and MC38-CEA cell lines) using flow cytometry. The results show that the limit detection for biotinylated sdAbs is similar between in vitro and in vivo biotinylation. Furthermore the limit detection with biotinylated sdAb (0.6 fmol are required to detect CEA) is about fifty times better than with biotinylated monoclonal Abs (33 fmol).

Cette thèse a pour sujet la diffusion spectrale dans les boîtes quantiques. Engendrée par les fluctuations de l'environnement électrostatique, elle affecte les spectres d'émission de ces boîtes. Notre étude s'appuie sur l'analyse de l'évolution en température et en puissance de pompage des spectres de photoluminescence, obtenus par spectrométrie par transformée de Fourier. Nous constatons que la diffusion spectrale est généralement dans un régime de rétrécissement par le mouvement et peut sortir de ce régime pour une augmentation de température ou de puissance. Par cette étude, nous sondons les mécanismes à l'origine des fluctuations de l'environnement électrostatique. Ceci nous permet de proposer un modèle microscopique pour les sources de la diffusion spectrale. A l'aide de cette modélisation, nous avons pu imaginer un protocole de contrôle et d'amplification du rétrécissement par le mouvement en utilisant un champ électrique. Cette méthode est alors validée par nos résultats.

Cette thèse porte sur des calculs numériques des propriétés électroniques et optiques des boîtes quantiques avec des confinements non-usuels tels que des boîtes de InGaN/GaN, des tétrapodes de CdSe,...<br /><br />Après avoir présenté les méthodes de calculs numériques utilisées tout au long de cette thèse, nous commençons par étudier théoriquement un super-réseau des boîtes quantiques InAs/GaAs avec une petite périodicité. Cette petite périodicité entraîne l'alignement vertical des boîtes quantiques. Nous montrons que l'état fondamental ne couple qu'avec les états du continuum qui ont presque la même extension dans le plan pour les excitations avec la polarisation suivant la direction de croissance (z). En conséquence de ces couplages particuliers, les photo-réponses en polarisation z ne changent pas quand un champ magnétique est appliqué parallèle à z malgré la présence de nombreux états de quasi-Landau dans le continuum. Nous montrons ensuite qu'une absorption lié-continuum forte en polarisation dans le plan peut être obtenue si l'on réduit la taille latérale des boîtes. Ces résultats sont utilisés pour expliquer les résultats expérimentaux obtenus à Vienne. Dans ce travail effectué en collaboration, nous étudions théoriquement et expérimentalement les photo-détecteurs basés sur des boîtes quantiques InAs/GaAs insérées dans un super-réseau, sans ou avec les barrières de AlAs. Nous montrons que ces structures périodiques peuvent être utilisées pour fabriquer des photo-détecteurs dans la gamme infrarouge lointain. Les spectres de photo-courant sont en bon accord avec les spectres d'absorption optique obtenus par nos calculs.<br /><br />Nous nous intéressons aussi à des hétéro-structures à base de nitrure. Ces semi-conducteurs présentent des propriétés physiques originales comme des grandes masses effectives, de grands offsets de bande, un champ piézo-électrique colossal, ... Nous nous focalisons sur les hétéro-structures InGaN/GaN sur lesquelles de nombreuses applications opto-électroniques sont basées. Nous montrons que les effets du désordre ainsi que les grandes valeurs physiques rendent l'Approximation du Cristal Virtuel non valable dans ces systèmes. Enfin, nous effectuons des calculs des structures électroniques des tétrapodes de CdSe. Nous montrons que les quatre premiers états sont confinés en grande partie dans le corps sphérique, ce qui est cohérent avec les spectres expérimentaux.

L'un des principaux accomplissements scientifiques du siècle dernier est sans doute le développement de la Physique Quantique. Parallèlement, notre société est entrée dans l'ère de l'information. Aujourd'hui, théorie de l'information et théorie quantique se recoupent sous un champ d'activité émergent : le traitement de l'information quantique. Ce domaine propose de tirer parti des corrélations subtiles entre états quantiques pour effectuer des opérations de communication ou de logique. Ces travaux de thèse s'inscrivent dans ce contexte. Ils visent la génération d'états quantiques de la lumière, pour tester les prévisions contre-intuitives de la mécanique quantique, mais aussi pour l'ingénierie de dispositifs de traitement de l'information quantique. Ces états quantiques sont des photons uniques indiscernables, rayonnés par des boîtes quantiques uniques. S'il est bien connu aujourd'hui que ces nano-émetteurs émettent des photons uniques, des processus rapides de décohérence propres à la physique du solide détériore l'indiscernabilité entre photons successivement émis. Pour restaurer l'indiscernabilité entre photons, le processus d'émission est accéléré en couplant la boîte au mode d'une microcavité optique (un micropilier), de sorte que les photons sont émis avant qu'ils ne soient marqués par les processus déphasants. Ainsi, nous avons pu produire des photons uniques avec un degré d'indiscernabilité supérieur à 75%. Ces photons sont alors sujets à des phénomènes d'interférence peu communs : lorsque deux photons sont incidents sur les deux ports d'entrée d'une lame séparatrice, les deux photons ressortent de la lame toujours sur le même port de sortie

L'effet Kondo naît du couplage tunnel entre une impureté magnétique et une mer de Fermi. L'essence de cet état de fortes corrélations électroniques trouve son origine dans la nature non perturbative du couplage d'échange entre le moment local et les électrons de conduction, et qui conduit à la formation d'un état fondamental non magnétique à température nulle. Dans le régime Kondo, toutes les propriétés physiques du système (impureté+réservoir d'électrons) s'expriment en fonction d'une unique échelle d'énergie, la température Kondo TK . Ce caractère universel a été observé dans des métaux contenant une grande quantité d'impuretés magnétiques ainsi que dans des impuretés artificielles comme les boîtes quantiques. Pour être mis en évidence expérimentalement, l'élément tunnel connectant le moment local et le réservoir de Fermi doit être large et l'on réfère souvent au problème Kondo comme à un problème de couplage fort. Les boîtes quantiques latérales offrent de grandes possibilités d' étudier plus en détail l'effet Kondo. En particulier, contraindre la mer de Fermi à une région finie de l'espace et comprendre comment cela influence l'écrantage du moment local, est une question cruciale du problème Kondo. Nous présenterons des mesures de transport à travers une double boîte quantique où une boîte quantique de petite taille jouant le rôle d'impureté magnétique sera couplée à une boîte quantique de grande taille jouant le rôle de réservoir fini. Différentes expériences effectuées dans le régime de couplage fort entre boîtes nous confronterons à la nature multi-niveaux de la grande boîte quantique et montrerons l'importance de considérer l'hybridation de multiples niveaux d'énergie. De plus, nous présenterons des données où le transport à travers le système est médié par des mécanismes de types Kondo impliquant un niveau hybridé entre boîtes. A la dégénérescence de charge des boîtes quantiques, une amplification de la température Kondo résultant de la réduction de l'énergie de charge du système, permet de révéler un singulet Kondo à température finie. En analysant les différentes configurations de spin possibles, nous discuterons la compétition entre deux singulets pouvant être stabilisés dans le système, un singulet de type Kondo et un singulet entre boîtes où les effets à multiples niveaux jouent un rôle important. Nous pensons que la réduction du couplage d'échange entre boîtes due au faible écart entre niveaux d'énergie dans la grande boite quantique explique l'invariance du phénomène observé en ce qui concerne l'occupation de cette même boîte, et ceci à la température électronique de base de notre expérience.

Nous avons étudié la dynamique de spins de Mn dans des boîtes et des puits quantiques magnétiques II-VI, et mis en évidence que la dynamique complexe de ces Mn est régie par leur couplage avec les différentes excitations du solide. L'influence de l'environnement a notamment été explorée en fonction de la dimensionnalité des structures étudiées, de leur concentration en Mn ou du champ magnétique appliqué. Nous avons montré qu'en fonction de la valeur de ces variables, le couplage d'une des excitations du solide avec les Mn prend généralement le pas sur les autres. Grâce à des études de micro-spectroscopie magnéto-optique de boîtes quantiques magnétiques, nous avons d'abord mis en exergue l'influence des porteurs photocréés au voisinage des boîtes sur la dynamique des Mn. Ces porteurs génèrent un effet de chauffage des Mn via un mécanisme de flip-flop entre porteurs et Mn, contrôlé par une boucle de rétroaction positive. De plus, cet effet est d'autant plus important que le champ magnétique et la concentration en Mn sont faibles et que les dimensions du système sont petites. Ensuite, le développement expérimental d'une technique de "fort" champ magnétique pulsé nous a permis de sonder optiquement la dynamique des Mn dans des puits quantiques magnétiques. Ceci a permis d'observer une dynamique très rapide des Mn, en champ magnétique nul ou au voisinage, et à faible concentration en Mn. Cette dynamique, encore mal comprise, semblerait être liée à l'évolution, pendant l'impulsion de champ, de Mn isolés dont la structure énergétique interne est complexe à cause de l'interaction hyperfine et des contraintes.

Lorsqu'un émetteur est placé dans une cavité, il existe deux régimes de couplage lumière-matière : dans le régime dit de couplage faible, la cavité a pour effet de modifier le taux d'émission spontanée de l'émetteur. Cet effet perturbateur de la cavité est connu sous le nom d'effet Purcell. Dans le régime dit de couplage fort, l'interaction dipolaire électrique n'est plus perturbative ; les états-propres du système couplé sont des états mixtes lumière-matière. Dans le domaine temporel, ce couplage se traduit par le fait que l'émission spontanée devient réversible : le photon émis spontanément par l'émetteur dans le mode de cavité peut à nouveau être ré-absorbé par l'émetteur, puis ré-émis,...donnant ainsi lieu à un cycle d'oscillations de Rabi. Dans le domaine spectral, le couplage se manifeste par une levée de dégénerescence (ou doublet de Rabi) lorsqu'émetteur et mode de cavité sont mis en résonance. L'objet de cette thèse est la démonstration expérimentale du couplage fort entre un exciton confiné par une boîte quantique naturelle de GaAs et un mode de galerie d'un microdisque semi-conducteur.<br />Les paramètres-clefs pour atteindre ce régime sont, pour ce qui est de l'émetteur, sa force d'oscillateur ainsi que sa largeur spectrale, gouvernée par l'interaction avec l'environnement. Un chapitre est consacré à chacune de ces 2 notions-clefs. Concernant la cavité, les 2 figures de mérite pertinentes pour le renforcement de l'interaction lumière-matière sont le facteur de qualité et le volume modal. Nous présentons la réalisation technologique et la caractérisation des microdisques de GaAs (sur air et sur AlOx) les plus prometteurs en terme de facteur de qualité et volume modal.<br />Enfin, nous présentons la première démonstration expérimentale du régime de couplage fort pour une boîte quantique naturelle de GaAs en microdisque.