Les tourbières représentent 2 à 3% des terres émergées et stockent entre 10 et 25% du carbone des sols. Les tourbières sont soumises à des contraintes anthropiques et climatiques importantes qui posent la question de la pérennité de leur fonctionnement en puits de C et de leur stock. Une meilleure compréhension de ces écosystèmes est nécessaire pour déterminer les facteurs et les effets et interactions de ces facteurs sur les émissions de gaz à effet de serre (GES). Ce travail a consisté à suivre les émissions de GES et les facteurs contrôlant dans La tourbière de La Guette (Sologne) pour établir son bilan de C. En parallèle des expérimentations sur l’effet de l’hydrologie sur les flux ont été menées, enfin un suivi sur 4 sites a été réalisé pour étudier la variabilité à l’échelle journalière. Les résultats de ces travaux montrent que la tourbière de La Guette a fonctionné en source de C (-220 ± 33 gC m-2 an-1) et ce malgré un niveau de nappe élevé. Ils montrent également l’importance de la variabilité spatiale des flux estimés à l’échelle d’un site. Les expérimentations confirment l’importance de l’hydrologie et suggèrent à haut niveau de nappe d’eau des phénomènes liés au transport des gaz. Enfin l’étude de la variabilité journalière montre que la sensibilité de la respiration à la température peut être différente le jour et la nuit et que la synchronisation entre les températures du sol et la respiration peuvent améliorer la représentation de cette dernière. / Peatlands cover only 2 to 3% of the land area but store between 10 and 25% of the soil carbon. The outcome of the anthropic and climatic pressure on these ecosystems is uncertain regarding their functions and storage. A better understanding of these ecosystems is needed to determine the factors and their interactions on greenhouse gas (GHG) emission. This work consist in monitoring GHG emissions and controlling factors in a Sphagnum peatland to estimate its carbon balance. Experimentation on mesocosms were carried out to explore the effect of hydrology on the fluxes and a monitoring on 4 sites was made to study the daily variability. Results show that La Guette peatland was a carbon source (-220 ± 33 gC m-2 an-1) in spite of the high water table level. The importance of the spatial variability measured in the site was also demonstrate. The hydrology effect was confirmed by the mesocosms experiments and high water table level shows that gas transport might have an effect. Finally the study of the daily variability show that the temperature sensitivity of the respiration might be different between day and night and that synchronizing soil temperatures and respiration can improve the respiration representation.

L'air extrait des glaces polaires du Groenland et d'Antarctique constitue une véritable archive des atmosphères passées de notre planète. L'objectif de cette étude était de comprendre les échanges de carbone en atmosphère naturelle et, à terme appréhender le cycle du carbone futur en atmosphère anthropisée, à partir de l'analyse des teneurs atmosphériques en dioxyde de carbone et méthane au cours de l'Holocène (les derniers 10000 ans). Afin d'interpréter ces profils obtenus dans la glace, nous avons utilisé un modèle atmosphérique du méthane à trois boîtes. Nous avons pu ainsi estimer le gradient interpolaire puis la part relative des sources de CH4 dans les basses latitudes ainsi qu'aux moyennes et hautes latitudes nord au cours de l'Holocène. En comparant l'évolution temporelle de ces sources aux reconstructions paléoclimatiques obtenues sur des enregistrements continentaux (carottes sédimentaires et lacustres) et marins, ainsi qu'à des simulations de modèles climatiques couplant l'atmosphère, l'océan et la biosphère, nous avons pu attribuer les variations de CH4 aux variations de distribution en latitude des sources potentielles de ce gaz. L'étude des variations de CH4 a ainsi permis de contraindre les effets possibles de chacun des réservoirs de carbone sur les variations de CO2 sur la même période. Nous concluons que le rôle de l'océan semble avoir été prépondérant et avoir initié les variations du CO2 sur les 10000 dernières années, tandis que la biosphère continentale pourrait avoir joué un rôle de régulateur .

Τρεις περιοχές της Δυτικής Ελλάδας, στις οποίες είχαν καταγραφεί διαφυγές ρευστών από τον πυθμένα της θάλασσας μελετήθηκαν στα πλαίσια της παρούσας διδακτορικής διατριβής, το υποθαλάσσιο πεδίο κρατήρων διαφυγής ρευστών στον Πατραϊκό κόλπο, το υποθαλάσσιο πεδίο κρατήρων διαφυγής στον Όρμο του Ελαιώνα στο Δυτικό Κορινθιακό κόλπο και οι διαφυγές ρευστών στον κόλπο του Κατακόλου. Η διατριβή βασίζεται στη μελέτη θαλάσσιων γεωφυσικών δεδομένων, στη μελέτη των φυσικοχημικών παραμέτρων της υδάτινης στήλης, στη χημική και ισοτοπική ανάλυση των ρευστών, στη μελέτη των δεδομένων που προέκυψαν από την πρώτη παγκόσμια καταγραφή μακράς περιόδου διαφυγών ρευστών από τον πυθμένα, στη μελέτη των διαφυγών στην παράκτια ζώνη πλησίον των υποθαλάσσιων θέσεων και τέλος στην οπτική παρατήρηση των θέσεων διαφυγών ρευστών. Το πεδίο κρατήρων διαφυγής ρευστών του Πατραϊκού κόλπου σχηματίζεται σε Ολοκαινικές ιλυούχες αποθέσεις που υπέρκεινται Πλειστοκαινικών ιζημάτων, και ελέγχεται από ρηξιγενείς δομές. Το πεδίο κρατήρων διαφυγής ρευστών του Πατραϊκού κόλπου παρουσιάζει μία σχεδόν συνεχή μικροδραστηριότητα η οποία διακόπτεται από παροξυσμικά γεγονότα μεγάλων διαφυγών ρευστών που σχετίζονται με μεγάλους σεισμούς. Το καθεστώς ενεργοποίησης ελέγχεται από το μέγεθος, το επίκεντρο και το είδος του σεισμού. Τα ρευστά που διαφεύγουν είναι αέριοι υδρογονάνθρακες (μεθάνιο μικροβιακής προέλευσης) με ή χωρίς νερό των πόρων των ιζημάτων. Στην παράκτια ζώνη της Πάτρας, πλησίον του πεδίου εντοπίζονται τρεις περιοχές με έντονες διαφυγές αερίων από το έδαφος. Συνολικά η παράκτια ζώνη της Πάτρας, τόσο το χερσαίο όσο και το θαλάσσιο περιβάλλον της, προσφέρει τουλάχιστον 4.7tn μεθανίου ετησίως στην ατμόσφαιρα, με τη μέγιστη προσφορά μεθανίου να μπορεί να φτάσει τους 19 τόννους ετησίως, ενώ μετά από ένα ισχυρό σεισμικό γεγονός εκτιμήθηκε ότι διαφεύγουν 500 κιλά περίπου μεθανίου από το θαλάσσιο πυθμένα σε διάστημα 16 ημερών. Στην περιοχή του Όρμου του Ελαιώνα οι κρατήρες διαφυγής ρευστών σχηματίζονται σε Ολοκαινικές ιλύες και ο πυθμένας των κρατήρων φτάνει στην διεπιφάνεια Ολοκαίνου/Πλειστοκαίνου, με κύριο μηχανισμό σχηματισμού την εκφόρτιση του γλυκού νερού. Οι βενθικές βιοκοινωνίες που εντοπίστηκαν στο εσωτερικό των κρατήρων διαφυγής ρευστών οδηγεί στο συμπέρασμα ότι το υπόγειο νερό, εμπλουτισμένο με θρεπτικά συστατικά και διαλυμένο οξυγόνο δημιουργεί ένα εξαιρετικό οικότοπο για την ανάπτυξη βενθικών οργανισμών. Στην περιοχή του Κατακόλου εντοπίστηκαν και καταγράφηκαν πολύ μεγάλες διαφυγές ρευστών σε τρεις περιοχές, στον Λιμένα Κατακόλου, στη θέση «Φάρος» Κατακόλου και νότια του Λιμένα. Οι έντονες διαφυγές ρευστών, κυρίως θερμογενούς μεθανίου με σημαντικές ποσότητες υδροθείου, φαίνεται να συνδέονται με τις ενεργές διαπυρικές δομές στην περιοχή, που επηρεάζουν τις υπερκείμενες ακολουθίες σχηματίζοντας κανονικά ρήγματα, τα οποία συγκροτούν μία ιδανική δίοδο μετανάστευσης των αερίων από τους Μεσοζωικούς ταμιευτήρες υδρογονανθράκων προς την επιφάνεια. Στην υποθαλάσσια περιοχή του Λιμένα Κατακόλου εκτιμήθηκε ότι η ποσότητα μεθανίου που διαφεύγει από το θαλάσσιο πυθμένα είναι της τάξεως των 1260-1500 τόννων το χρόνο. επικινδυνότητα τόσο για τον άνθρωπο, όσο και τις κατασκευές στην περιοχή του Λιμένα. H υψηλή συγκέντρωση μεθανίου στην ατμόσφαιρα μπορεί να προκαλέσει έκρηξη ή πυρκαγιά, ενώ οι υποθαλάσσιες διαφυγές και η παρουσία αερίων υδρογονανθράκων στα επιφανειακά ιζήματα μπορούν να προκαλέσουν εκρήξεις κατά τη διάρκεια γεωτρήσεων ή να καταστρέψουν θαλάσσιες κατασκευές. Το υδρόθειο είναι το πιο επικίνδυνο και τοξικό γεωρευστό και μπορεί να προκαλέσει σημαντικές ιατρικές βλάβες στον άνθρωπο στις συγκεντρώσεις που μετρήθηκε στην περιοχή του λιμένα. / Three areas in Western Greece studied, where seabed fluid flow have been reported. The dissertation is based on the study of marine geophysical data, on physicochemical parameters of seawater, on chemical and isotopic analysis of fluids, on the study of the data collected during the first long-term monitoring of seabed fluid flow ever done and on the study of the fluid flow on the surroundings inshore areas. The Patras Gulf pockmark field is formed on Holocene muds which overlies Pleistocene coarser sediments and is controlled by normal faults. The Patras Gulf pockmark field is characterized by ‘normal’ micro-activity which is interrupting by high activity periods after strong earthquakes. The fluids that flows from the pockmarks is mainly methane of microbial origin with/or without porewater. An estimation of the total methane that flows from the pockmark field and the surrounding inshore area of the field shows that the methane that leaks to the atmosphere is about 4.7-19 tn/year. After strong earthquakes, when the pockmark field is activated, the estimation of the methane that leaks from the seabed is about 500kgr for a period of 16 days. The Eleonas Bay pockmark field is formed on Holocene muds whereas the base of the pockmarks reaches the Holocene/Pleistocene boundary. The main mechanism for the formation of these pockmarks is the groundwater discharge. Benthic macrofauna that observed on the base of the pockmarks shows that the groundwater which is enriched in nutrients and dissolved oxygen is creating an excellent environment for the growth of benthic fauna. In the area of Katakolo have been observed three areas of enhanced fluid flow offshore and onshore. The studies of these areas have shown that the seeps are caused by thermogenic methane that had accumulated in Mesozoic limestone and had migrated upward through faults, or zones of weakness, induced by salt diapirism. An estimation of the methane that flows from the offshore part of the Katakolo Harbour area have shown that the methane that reaches the atmosphere is about 1260-1500 tn/year. Methane seeps in potentially explosive amounts at the area of the Harbour, and hydrogen sulfide is over the levels necessary to induce toxicological diseases and lethal effects.

Submitted by Biblioteca de Pós-Graduação em Geoquímica BGQ (bgq@ndc.uff.br) on 2016-09-21T18:16:41Z No. of bitstreams: 1 Tese de Doutorado Luiz C. Cotovicz Jr. Versão Uff.pdf: 4982585 bytes, checksum: 7a9441ed4aef2fa1871fcee50e7e53c4 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-09-21T18:16:41Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Tese de Doutorado Luiz C. Cotovicz Jr. Versão Uff.pdf: 4982585 bytes, checksum: 7a9441ed4aef2fa1871fcee50e7e53c4 (MD5) / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / Universidade Federal Fluminense. Instituto de Química. Programa de Pós-Graduação em Geociências - Geoquímica. Niterói, RJ / As taxas de produção, transformação, emissão e sedimentação de carbono na interface terra-mar são significantes globalmente, porém pobremente quantificadas nas regiões tropicais. O aumento acelerado nas concentrações atmosféricas de dióxido de carbono (CO2) e metano (CH4) alerta a importância do monitoramento e quantificação das concentrações e fluxos desses gases do efeito estufa na zona costeira. A redação da presente tese foi separada em capítulos. Os capítulos 1 e 2 apresentam a introdução geral do trabalho e o estado da arte do conhecimento da temática da tese, sobre a dinâmica de CO2 e CH4 em estuários. O capítulo 3 contém a descrição do sistema de medição contínua e on-line da pressão parcial do CO2 (pCO2) e comparações entre as medições contínuas com estimativas indiretas calculadas a partir da alcalinidade total (AT) e pH da água em dois estuários contrastantes: a Baía de Guanabara, Rio de Janeiro, e o estuário do Rio São Francisco, AL. Na Baía de Guanabara, um estuário dominado pela forçante marinha e altamente impactado por atividades antrópicas, os valores calculados e medidos da pCO2 mostraram excelente concordância (R2 = 0.95, p < 0.0001). Em contraste, no estuário do Rio São Francisco, onde o gradiente salino completo foi amostrado, importantes superestimativas foram verificadas nos valores calculados em algumas amostras de água doce. A superestimativa média foi de 72%, chegando ao valor extremo de 737%. Esses erros foram atribuídos à contribuição da alcalinidade orgânica e à baixa capacidade de tamponamento do sistema carbonato sob condições de água doce, de baixo pH e baixa AT. Os capítulos 4 e 5 apresentam os resultados das variações temporais e espaciais nas concentrações e fluxos de CO2 e CH4 na interface água-atmosfera na Baía de Guanabara. O estudo foi conduzido entre Abril de 2013 e Abril de 2014 com monitoramento contínuo da pCO2, temperatura, salinidade, fluorescência e oxigênio dissolvido (OD). Amostragens discretas foram realizadas para CH4, clorofila a e nutrientes inorgânicos dissolvidos. As concentrações anuais de CO2 e CH4 variaram entre 22-3715 ppmv e 18-10350 nmol L-1, respectivamente. Marcantes subsaturações da pCO2 na água em relação à pCO2 atmosférica foram prevalentes em águas rasas, confinadas e termicamente estratificadas principalmente no verão, enquanto supersaturação foi restrita às proximidades da desembocadura de rios poluídos e efluentes de esgotos. O CO2 também apresentou variações diuturnas em função dos processos de fotossíntese e respiração, com maiores valores no período noturno. O CH4 apresentou sobressaturação em todas as amostras, com as concentrações mais altas próximas de localidades com maior influência antrópica. A produção de metano pareceu ser pequena na região amostrada em função da competição com a redução de sulfato, sendo a maior parte do CH4 sustentada por fontes alóctones (rios poluídos e esgoto doméstico). Contrariamente à maioria dos sistemas estuarinos, a Baía de Guanabara foi considerada um sumidouro anual de CO2 em função da concomitância entre alta incidência de radiação fotossinteticamente ativa (PAR), estratificação térmica e alta disponibilidade de nutrientes, que promoveram grandes florações de fitoplâncton e autotrofia (metabolismo autotrófico de 52,1 mol C m-2 ano-1). Os fluxos de CO2 na interface água-atmosfera foram da ordem de -9,6 a -18,3 mol C m-2 ano-1. Os fluxos calculados de metano ficaram entre 0,20 e 0,35 mol C m-2 ano-1, e estão bem acima da média dos valores documentados em outros estuários mundiais, mostrando que a poluição pode ser um importante fator nas emissões estuarinas. Dessa forma, a eutrofização pareceu amplificar o sumidouro de CO2, enquanto a poluição orgânica pareceu amplificar a emissão de CH4. Comparando os fluxos de CO2 e CH4 em termos de emissões equivalentes de CO2 (CO2-eq), as emissões de CH4 reduziram o caráter sumidouro do CO2 em aproximadamente 16%. Esses resultados indicam que mais estudos são necessários em regiões estuarinas tropicais cobrindo diferente tipologias, pois a maioria dos trabalhos publicados até o momento se concentraram em estuários temperados e dominados por rios. / The production, transformation, emission and burial of carbon at the land-ocean interface are globally significant, but rather poorly quantified in tropical regions. The increasing atmospheric concentrations of dioxide carbon (CO2) and methane (CH4) alerts to the importance and necessity of monitoring and quantifying the concentrations and fluxes of these greenhouse gases at coastal zone. The present doctoral thesis was divided into several chapters. Chapter 1 presents a general introduction to the thesis. Chapter 2 corresponds to a general introduction which focuses on the state of art of knowledge of the thesis subject, dealing with the CO2 and CH4 dynamics in estuaries. Chapter 3 describes the system applied for the online and continuous measurements of the aquatic partial pressure of CO2 (pCO2) and compares its estimate between the method of the continuous measurements with indirect estimates based on calculations with total alkalinity and pH in two contrasting Brazilian estuaries. One being the marine dominated and highly anthropogenically disturbed Guanabara Bay (State of Rio de Janeiro, SE-Brazil) and the other, the oligotrophic Sao Francisco River Estuary (State of Alagoas, NE-Brazil), impacted by dams. For Guanabara Bay, the measured and calculated pCO2 values showed an excellent agreement (R2 = 0.95, p < 0.0001). In contrast, the Sao Francisco estuary, showed good agreements between both methods in the estuarine mixing zone but not for it´s freshwater end member samples, which yielded substantial overestimations for the calculated pCO2. The average overestimation was 72%, reaching 737%. These discrepancies were attributed to the interference of organic alkalinity in the calculations particular in acid, poorly buffered freshwaters. Chapters 4 and 5 correspond to the part of this study, addressing the results of the temporal and spatial variations of CO2 and CH4 concentrations and atmospheric exchanges in Guanabara Bay. The study was conducted between April 2013 and April 2014, with continuous on line monitoring along trajectories of pCO2, temperature, salinity, fluorescence and dissolved oxygen. In addition, discrete sampling was performed at fixed stations along the trajectories for CH4, Chlorophyll a and dissolved inorganic nutrients. The annual concentrations of CO2 and CH4 ranged between 22-3715 ppmv and 18-10350 nmol L-1, respectively. Marked undersaturations of pCO2 were prevalent in shallow, confined and stratified waters especially at summertime, whereas oversaturations were restricted to the vicinity of the polluted river mouths and effluent discharge. The CO2 presented diurnal variations related to the processes of photosynthesis and respiration, with higher values at nigh-time period. CH4 was oversaturated in all samples, with higher concentrations primarily in the polluted regions. Methanogenesis seemed to be low in the sampled regions due to the competition with sulphate-reduction, with the major part of the CH4 sustained by allochthonous sources, derived from the sewage network. In contrast to the major part of the world´s estuarine systems, Guanabara Bay was considered a strong sink of CO2 due to concomitant effects of high photosynthetically active radiation intensity (PAR), thermal stratification and net autotrophy (autotrophic metabolism of 52.1 mol C m-2 yr-1). The air-water CO2 fluxes were between -9.6 and -18.3 mol C m-2 yr-1. The calculated methane emissions were between 0,20 and 0,35 mol C m-2 yr-1, and were well-above of the world-average documented for other estuarine systems, showing that pollution can be an important factor in coastal CH4 emissions. As such, eutrophication seemed to amplify the CO2 sink, whereas the organic pollution seemed to amplify the CH4 emissions. Comparing the CO2 and CH4 in terms of CO2 equivalent emissions (CO2-eq), emissions of CH4 reduced the CO2 sink by about 16%. These results indicate that studies of topical estuaries covering different types of systems need to be enhanced, as most part of studies were conducted in river-dominated and temperate estuaries.

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Die vorliegende Dissertationsschrift umfasst systematische Untersuchungen zur Oxidation von Methan und Formaldehyd an Eisenoxid-Vollkatalysatoren im sauerstoffreichen Abgas von Gasmotoren. Als Brennstoff kann sowohl biogenes als auch fossiles Methan eingesetzt werden, wobei mit Biogas betriebene Motoren im Fokus dieser Arbeit stehen. Die erzielten Ergebnisse zeigen, dass α-FeOOH-stämmige Katalysatoren eine hohe Oxidationsaktivität aufweisen. Unter abgastypischen Bedingungen startet die Umsetzung von Formaldehyd bei 150 °C und verläuft oberhalb von 300 °C vollständig. Der Methanumsatz beträgt bei 550 °C bis zu 30 %. Weiterhin liefern Struktur-Aktivitäts-Korrelationen sowie mechanistische Studien ein molekulares Verständnis für die Umsetzung der beiden Schadstoffe und bestimmende Eigenschaften der Eisenoxid-Katalysatoren. Zum einen wird deutlich, dass bei einer großen BET-Oberfläche (> 20 m2∙g-1) und Anzahl azider Adsorptionszentren sowie geringer Kristallitgröße (< 50 nm) eine hohe Methanoxidationsaktivität erhalten wird. Dabei liegen die Katalysatoren unter den abgastypischen Bedingungen in der α-Fe2O3-Modifikation vor. Des Weiteren ist eine hohe Redoxaktivität bzw. Sauerstoffmobilität von signifikanter Bedeutung. Die Methanumsetzung findet durch sequenzielle Abstraktion der Wasserstoffatome statt und wird demnach maßgeblich durch Wasserstofftransferprozesse und die Verfügbarkeit von aktiven Sauerstoffspezies auf der Katalysatoroberfläche beeinflusst. Die kinetische Modellierung der Methanoxidation legt die Umsetzung nach einem Langmuir-Hinshelwood-basierten Mechanismus nahe. Hierbei wird eine Aktivierungsenergie von 131 kJ∙mol-1 erhalten. Für eine hohe katalytische Aktivität bei der Formaldehydkonversion sind eine große BET-Oberfläche (> 20 m2∙g-1) und eine hohe Verfügbarkeit von Hydroxidgruppen essentiell. Die Oxidation verläuft bei tiefen Temperaturen (< 300 °C) vorwiegend nach einem Cannizzaro-Mechanismus, wobei als wesentliche Zwischenprodukte Methoxy- und Formiat-Spezies entstehen. Erstere sind die Ursache für die Methanolbildung im Anspringbereich der Umsetzung. Als katalytisch aktive Spezies können oberflächliche Hydroxidgruppen identifiziert werden, die an der Oberfläche der Fe2O3-Katalysatoren vorhanden sind und den Ablauf der Cannizzaro-Reaktion ermöglichen. Darüber hinaus wird im Rahmen der Aufskalierung des aktivsten Fe2O3-Katalysators das Potential für die Schadstoffminderung sowohl im Labormaßstab als auch an einem Gasmotor aufgezeigt. Hierbei wird Formaldehyd am frischen Katalysator vollständig zu Kohlenstoffdioxid umgesetzt, während die Oxidation des Methans aufgrund zu tiefer Temperaturen des Abgases nicht stattfindet.

La caféiculture représente 7,5% des cultures permanentes mondiales et utilise généralement de grandes quantités de fertilisants azotés (jusqu'à 350 kg N ha-1 an-1). La caféiculture est souvent pratiquée sous couvert d'arbres dont certains sont fixateurs d'azote. La contribution des plantes fixatrices d'azote aux émissions de N2O est un sujet prégnant dans le cadre du développement durable, avec des résultats dans la littérature qui peuvent parfois apparaître contradictoires. Dans ce contexte, nous avons étudié le bilan des gaz à effet de serre (GES) dans deux cultures caféières fortement fertilisées (250 kg N ha-1 an-1), au Costa Rica : une monoculture et une culture ombragée par l'espèce légumineuse fixatrice de N2 Inga densiflora. Nous avons mesuré périodiquement les flux de N2O, CH4 et CO2 à l'interface solatmosphère, leurs déterminants édaphiques (humidité gravimétrique, espace poral occupé par l'eau, température et teneur en azote minéral) et les taux de minéralisation de l'azote dans le sol. Par ailleurs, nous avons caractérisé, au laboratoire, les paramètres biologiques de nitrification-dénitrification et leur production associée de N2O et N2 pour simuler en continu les émissions de N2O avec les modèles NGAS et NOE sur une durée d'un an. Enfin, nous avons évalué la dynamique du C du sol et l'accumulation de C dans les biomasses et la litière. Nos mesures ont montré une très forte contribution de la fertilisation azotée aux émissions de N2O, soit une proportion moyenne de 77% des bilans annuels (4,3 ± 0,3 et 5,8 ± 0,5 kg N-N2O ha-1 an-1, respectivement dans la monoculture et la culture ombragée). Les fertilisations ont également augmenté temporairement la respiration du sol. Les valeurs faibles des activités biologiques (notamment des potentiels de dénitrification < 1 kg N ha-1 j-1) ont expliqué les flux toujours inférieurs à 300 g N ha-1 j-1 observés dans des conditions environnementales pourtant favorables à la production de N2O (température, humidité et teneur en nitrate du sol élevées). La similarité entre les activités biologiques mesurées sur les deux cultures de café ainsi que celle entre les bilans annuels de N2O établis à partir de mesures et de modélisation permettent de conclure sur un effet de faible ampleur de l'espèce légumineuse fixatrice de N2 sur les émissions de N2O. Le bilan des flux de GES hors CO2 à l'interface sol-atmosphère et du stockage de C de la culture ombragée (11,93 ± 2,17 Mg CO2-equivalent ha-1 an-1) a été 4 fois supérieur au bilan de la monoculture (2,67 ± 1,94 Mg CO2-equivalent ha-1 an-1). Nos résultats tendent donc à confirmer que la culture de café conduite en agroforesterie, sur un Andosol, augmente le puits de GES et que, dans le contexte présent, l'utilisation d'une légumineuse fixatrice de N2 comme espèce ombragère ne contredit pas cette observation.

Les tourbières après exploitation perdent leur capacité de puits de carbone, propriété importante dans le contexte des modifications climatiques attendues au cours des prochaines années avec l'augmentation de la teneur atmosphérique en gaz à effet de serre.<br />Afin d'effectuer le bilan de carbone d'une tourbière anciennement exploitée du massif du Jura, trois stades de régénération ont été choisis : tourbe nue, régénération récente avec principalement Eriophorum angustifolium et régénération avancée avec une majorité de Sphagnum. Les flux de carbone et les facteurs abiotiques et biotiques les influençant ont été suivis très régulièrement pendant deux saisons complètes de végétation afin d'établir un modèle empirique et de simuler les flux de carbone.<br />La station de tourbe nue est une faible source de carbone (entre -19 et -32 g C m-2 an-1). Les deux stations en régénération sont des puits de carbone légèrement plus faibles pour la station récente (entre 67 et 166 g C m-2 an-1) que pour la station avancée (entre 93 et 183 g C m-2 an-1).<br />La mesure du δ13C du CO2 respiré des trois stations étudiées a permis de les distinguer avec une signature isotopique de plus en plus négative depuis la tourbe nue jusqu'à la régénération avancée. <br />L'augmentation de la respiration de la tourbe nue avec la baisse du niveau de la nappe a un impact négatif sur le bilan. Ce dernier dépend aussi de la quantité relative de bryophytes (perdant leur capacité de puits de carbone en cas de sécheresse) et de plantes vasculaires (facilitant le dégagement de méthane). Le retour de la fonction de puits de carbone de ces écosystèmes en régénération est ainsi lié aux choix de gestion instaurés sur ces sites.

This research investigates the effect of feed composition on the separation performance of pure polyethersulfone (PES) and different types of PES based mixed matrix membranes (MMMs) in order to develop high performing membranes for CO2/CH4 separation. MMMs were prepared by solvent evaporation method using PES as the polymer matrix with SAPO-34 particles as fillers, and 2-hydroxy 5-methyl aniline (HMA) as the low molecular weight additive. Four types of membranes were used throughout the study, namely pure PES membrane, PES/HMA (4, 10%w/w) membrane, PES/SAPO-34 (20%w/w) MMM, PES/SAPO-34 (20%w/w)/HMA (4, 10%w/w) MMM. The effect of CO2 composition on the performance of the membranes was investigated in detail with a wide feed composition range changing between 0 and 100%. In addition to separating CO2/CH4 binary gas mixtures, the separation performances of these membranes were determined by measuring single gas permeabilities at 35&ordm / C, with a feed pressure of 3 bar. Moreover, the membranes were characterized by scanning electron microscopy (SEM), differential scanning calorimetry (DSC) and thermal gravimetric analyzer (TGA). The separation selectivities of all types of membranes generally observed to be independent of feed composition. The composition independency of these membranes eliminates the need of investigating at which feed gas composition the prepared membranes are best performing for practical applications. PES/SAPO-34/HMA MMMs with HMA loading of 10% and SAPO-34 loading of 20% demonstrated the highest separation selectivity of about 40, and the ideal selectivity of 44, among the used membranes.