Orientadores: Lena Virginía Soares Monteiro, Roberto Perez Xavier / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Geociências / Made available in DSpace on 2018-08-23T01:24:15Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Moreto_CarolinaPenteadoNatividade_D.pdf: 13805186 bytes, checksum: 31ff869acc3883e50095008070e1e739 (MD5) Previous issue date: 2013 / Resumo: O Cinturão Sul do Cobre, Província Carajás, hospeda diversos depósitos de óxido de ferro-cobre-ouro (iron oxide-copper-gold ou IOCG), tais como Sossego (corpos Sequeirinho-Pista-Baiano e Sossego- Curral), Cristalino, Alvo 118, Bacuri, Bacaba, Castanha, Visconde e Jatobá, que estão localizados ao longo de uma zona de cisalhamento com direção WNW-ESSE, no contato sul entre a Bacia Carajás e as rochas do embasamento. Mapeamento geológico aliado a estudos geocronológicos (U-Pb SHRIMP IIe e LA-ICPMS) permitiram a caracterização dos litotipos hospedeiros de depósitos IOCG na porção centrooeste do Cinturão Sul do Cobre, incluindo: (1) unidades neoarqueanas de 2,74 Ga (Pórfiro Castanha, granito granofírico Sossego e intrusivas máficas); (2) unidades mesoarqueanas entre 2,87 Ga a 2,84 Ga (Tonalito Campina Verde, Trondhjemito Rio Verde e Granito Serra Dourada); (3) rochas metavulcânicas félsicas de 2,97 Ga associadas às lentes de rochas metaultramáficas; (4) rochas graníticas mesoarqueanas de 3,0 Ga (Tonalito Bacaba e Granito Sequeirinho). Alteração hidrotermal que afeta essas rochas consiste em alteração sódica regional (albita, escapolita e óxidos de ferro), sódico-cálcica (albita-actinolita), potássica (feldspato potássico-biotita), clorítica (clorita) e hidrolítica (sericita-muscovita-hematitaquartzo), silicificação e formação de epidoto-calcita-clorita. Os depósitos IOCG, entretanto, exibem variações dos padrões de distribuição das zonas de alteração hidrotermal, apontando para níveis crustais distintos de instalação dos sistemas hidrotermais, com formação de corpos de magnetita maciça e actinolititos em depósitos mais profundos (corpos Sequeirinho-Pista-Baiano e depósito Castanha) e zonas de alteração clorítica e hidrolítica nos mais rasos (corpos Sossego-Curral e depósito Alvo 118). Datação de cristais de monazita hidrotermal (U-Pb LA-MC-ICPMS) e molibdenita (Re-Os NTIMS) dos corpos Sequeirinho e Pista, e dos depósitos Bacuri e Bacaba, forneceram idades entre 2,71 a 2,68 Ga, enquanto que monazita hidrotermal dos corpos Sossego e Curral resultaram em idades entre 1,90 a 1,88 Ga. Adicionalmente, cristais de molibdenita do depósito Bacuri e de monazita do depósito Bacaba indicaram idades em 2,76 Ga e 2,05 Ga, respectivamente. Esses dados sugerem que múltiplos eventos hidrotermais neoarqueanos e paleoproterozóicos foram responsáveis pela alteração hidrotermal e mineralização cuprífera no Cinturão Sul do Cobre. O desenvolvimento de sistemas hidrotermais IOCG profundos (Sequeirinho-Pista, Bacaba, Bacuri, Visconde e Castanha) no Neoarqueano (2,71-2,68 Ga), associados a extensas zonas de escapolita, foi relacionado a reativações das zonas de cisalhamento em função da inversão tectônica da Bacia Carajás. No Orosiriano (1,9-1,87 Ga), a instalação de sistema(s) hidrotermal(is) IOCG em níveis crustais mais rasos resultou na formação de novos depósitos (Alvo 118) e corpos de minério (Sossego-Curral), possivelmente relacionados às fontes de calor devido à colocação dos granitos do tipo-A da província. Esse evento teria resultado em (re)mobilização do minério e sobreposição de estágios hidrotermais, tal como o desenvolvimento de alteração hidrolítica sobre alteração escapolítica preexistente. Assim, o Cinturão Sul do Cobre apresenta um notável registro de recorrência de eventos hidrotermais ao longo do tempo geológico, responsável pela formação de depósitos IOCG de classe mundial / Abstract: The Southern Copper Belt, Carajás Province, hosts several iron oxide-copper-gold (IOCG) deposits, including the Sossego (Sequeirinho-Pista-Baiano and Sossego-Curral orebodies), Cristalino, Alvo 118, Bacuri, Bacaba, Castanha, Visconde, and Jatobá deposits. These deposits are situated within a WNW-ESE shear zone in the southern contact between the Carajás Basin and basement rocks. Geological mapping combined with geochronological studies (U-Pb SHRIMP IIe and LA-ICPMS) allowed the characterization of the host rocks of the IOCG deposits in the central-west part of the Southern Copper Belt, which include: (1) 2.74 Ga Neoarchean units (Castanha Porphyry, Sossego granophyric granite and mafic intrusive rocks); (2) 2.87-2.84 Ga Mesoarchean units (Campina Verde Tonalite, Rio Verde Trondhjemite and the Serra Dourada Granite); (3) 2.97 Ga felsic metavolcanic rocks associated with metaultramafic lenses; (4) 3,0 Ga Mesoarchean granitic rocks (Bacaba Tonalite and Sequeirinho Granite). Hydrothermal alteration that affects these rocks consist in regional sodic (albite, scapolite and iron oxides), sodic-calcic (albite-actinolite), potassic (potassium feldspar and biotite), chlorite, and hydrolytic (sericite-muscovitehematite- quartz) alterations, silicification, and epidote-calcite-chlorite formation. However, the IOCG deposits display variations in the distribution of the hydrothermal alteration zones, pointing to distinct crustal levels in which the deposits were installed. Massive magnetite-rich and actinolite-rich bodies are recognized in deeper-emplaced deposits (Sequeirinho-Pista-Baiano orebodies and Castanha deposit), while chlorite and hydrolytic alteration zones are identified in shallower-emplaced deposits (Sossego- Curral orebodies and Alvo 118 deposit). Dating of hydrothermal monazite (U-Pb LA-MC-ICPMS) and molybdenite (Re-Os NTIMS) from the Sequeirinho and Pista orebodies and the Bacuri and Bacaba deposits rendered ages of ca. 2.71 to 2.68 Ga, whilst hydrothermal monazite from the Sossego and Curral orebodies yielded ages of ca. 1.90 to 1.87 Ga. Additionally, molybdenite crystals from Bacuri and monazite from Bacaba provided the ages of 2.76 Ga and 2.05 Ga, respectively. These data suggest that multiple discrete Neoarchean and Paleoproterozoic hydrothermal events were responsible for hydrothermal alteration and ore formation at the Southern Copper Belt. The development of deep IOCG hydrothermal systems (Sequeirinho-Pista, Bacaba, Bacuri, Visconde, and Castanha) at the Neoarchean (2.71-2.68 Ga), related to extensive scapolite-rich zones, was linked to the reactivation of shear zones due to the tectonic inversion of the Carajás basin. In the Orosinian (1.90-1.87 Ga), the establishment of IOCG hydrothermal system(s) in shallower crustal levels resulted in the formation of new deposits (Alvo 118) and orebodies (Sossego-Curral). This event was possibly associated with heat sources due to the emplacement of A-type granites at the province. This event would have caused ore re (mobilization) and overprint of hydrothermal alteration zones, with the formation of hydrolytic alteration over previously formed scapolite-rich zones. Therefore, the Southern Copper Belt presents an excellent example of recurrence of hydrothermal systems along the geological time, responsible for the genesis of world-class IOCG deposits / Doutorado / Geologia e Recursos Naturais / Doutora em Ciências

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Les cellules solaires en couches minces à base d'absorbeurs de type Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) représentent une technologie d'avenir à haut rendement de conversion d'énergie. Plusieurs techniques sont utilisées pour synthétiser le CIGS. La pulvérisation cathodique réactive est une technique de dépôt adaptée aux grandes surfaces offrant la possibilité d'effectuer un scale-up industriel. L'objectif de ce travail est de développer et d'optimiser un procédé alternatif hybride de co-pulvérisation/évaporation pour la synthèse du composé CIGS. Pour répondre à cet objectif, différentes études ont été réalisées afin d'assurer le contrôle des différents paramètres de dépôt. Dans un premier temps, la phase plasma a été étudiée à l'aide de la spectroscopie d'émission optique pour pouvoir établir des corrélations entre la composition des couches déposées et les espèces présentes dans le plasma. Ceci a permis d'établir des courbes d'étalonnage et de suivi in-situ de la composition et l'homogénéité de l'épaisseur des couches déposées, ainsi que de déterminer l'existence de différentes modes de pulvérisation, reliés à la température appliquée pour l'évaporation du sélénium. Dans un deuxième temps, différents absorbeurs de CIGS ont été synthétisés à partir du procédé hybride développé. Ces absorbeurs ont été déposés en une et en trois étapes pour analyser l'influence des gradients de composition sur leurs propriétés morphologiques, structurales et optoélectroniques. Un absorbeur de CIGS avec un rendement de conversion maximum de 10,4 % a été fabriqué à partir d'une séquence de dépôt en une étape. Un rendement de 9,4 % a été obtenu avec une séquence dépôt en trois étapes. / Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) thin film solar cells are a very promising technology for high efficiency energy conversion. Several techniques are used to synthesize CIGS absorbers. Magnetron reactive sputtering is an attractive deposition technique for depositing CIGS absorbers because of its potential for providing uniform coatings over large areas, thus offering the possibility for more competitive industrial scale-up. The objective of this work is to develop and optimize a hybrid alternative co-sputtering/evaporation CIGS deposition process. To meet this goal, various studies have been conducted to ensure control of the various deposition parameters. Initially, plasma was studied with Optical Emission Spectroscopy in order to establish correlations between plasma species and thin film composition, structure and morphology. This has allowed to establish in-situ calibration curves for monitoring the deposited layers composition and their homogeneity, and to determine the existence of different sputtering modes, linked to the selenium evaporation temperature. Then, different CIGS absorbers were synthesized with the stabilized hybrid process. These absorbers were deposited in one and three stages to analyze the influence of composition gradients on their morphological, structural and optoelectronic properties. A CIGS absorber giving a maximum conversion efficiency of 10.4 % was fabricated with a one step process. A 9.3 % efficiency solar cell was obtained with a three-stage deposition process.

This thesis is focused on the assessment of contamination of non-agricultural soils of selected locations in Ostrava of hazardous metals. Selection of locations was based on the stationary pollution source REZZO1. Total 36 collected samples from 12 locations in three times periods between July 2010 and March 2011 that each collection represented a different time period for characteristic emissions conditions. The risk of metals mercury, cadmium, lead, copper and chromium were determined by atomic absorption spectrometry (F AAS, ET AAS, AMA 254).The influence of the distance of locations from stationary sources of REZZO1 on the extent of soil contamination by selected metals was confirmed.

This diploma thesis describes properties of ultra-fine grain Cu prepared via ECAP procedure. The influence of fatigue loading with positive mean stress on S-N curve (i.e. fatigue life), cyclic plastic behaviour and grain size was investigated. It was found that tensile mean stress leads to shorter lifetime in comparison with fatigue loading with zero mean stress. During main part of the lifetime, significant hardening of UFG Cu was observed. There is no distinct effect on microstructural orientation and stability.

Quasikristallines Al-Cu-Fe (i-Phase) wurde ueber den Weg der amorphen (a-) Phase in Form duenner Schichten hergestellt und ein Vergleich elektronischer Transporteigenschaften der isotropen a-Phase in verschiedenen Anlassstufen mit der schliesslich entstehenden fast isotropen i-Phase durchgefuehrt (Leitfaehigkeit, Magnetoleitfaehigkeit, Hall-Effekt und Thermokraft). Die Auswirkungen einer Hume-Rothery-Stabilisierung auf den elektronischen Transport standen dabei im Vordergrund. Es wurden in der i-Phase auch die Auswirkungen einer systematischen Aenderung des Fe-Gehalts untersucht. Die a-Phase und die i-Phase sind in vielen wichtigen Trends miteinander verwandt, z.B. ist die inverse Matthiesen-Regel sowohl in der a- als auch in der i-Phase gueltig. Thermokraft und Hall-Effekt, die sehr empfindlich auf Aenderungen der Bandstruktur sind, zeigen drastischere Aenderungen beim Uebergang amorph-quasikristallin. Die Aenderungen der Eigenschaften in der i-Phase als Funktion der Temperatur und des Fe-Gehalts koennen in einem Zweibandmodell quantitativ erfasst werden. Mit dem Konzept der Spektralleitfaehigkeit, in das im Prinzip das Zweibandmodell uebergeht, koennen die Eigenschaften sowohl der i-Phase als auch der a-Phase quantitativ beschrieben werden. In der a-Phase fuehrt dieses Konzept auf eine sich von der frisch praeparierten a-Phase durch Tempern bis hin zur i-Phase kontinuierlich aendernde Spektralleitfaehigkeit, die schon unmittelbar nach dem Aufdampfen durch ein breites und ein, diesem ueberlagertes, schmales Minimum beschrieben werden kann. Beim Tempern wird das schmale Minimum immer tiefer. Im Ortsraum wird insgesamt ein Szenario vorgeschlagen, das von sphaerischer Ordnung ausgeht, zu der schon in der frisch praeparierten a-Phase eine Winkel- und Abstandsordnung hinzukommt. Diese verstaerkt sich beim Tempern bis hin zur perfekt geordneten Struktur in der i-Phase. Das Verschwinden magnetischer Effekte und die damit verbundenen Aenderungen der Tieftemperatur-Leitfaehigkeit beim Tempern deuten ebenfalls auf eine sich bereits in der a-Phase vollziehende kontinuierliche Aenderung der lokalen Umgebung der Fe-Atome, deren Anordnung hauptsaechlich die elektronischen Transporteigenschaften bestimmt.

The aim of this thesis is a systematic study of physical properties of magnetic multilayered nanostructures. Namely it include multilayered spin valves NiFe/Cu/Co with magnetic anisotropy iduced by magnetic field applied during the deposition. Induced magnetic anisotropy influences exchange interactions between magnetic layers and so it gives the possibility to control magnetic properties of nanolayers. This is important for applications in MRAM, magnetoresistive read heads and spin-transfer-torque devices. Magnetooptic spectroscopy and Kerr effect hysteresis loop measurement were used as effective probe techniques. Secondly we examinated Ar3+ rf sputtering influence on multilayer interface quality level. We found out, that Ar3+ irradiation during deposition process has a possitive effect on interface quality.

Die Kenntnisse über die zur Passivierung führenden Wechselwirkungen des Verunreinigungselements Cu mit EL2 und EL6 wurden dahingehend erweitert, dass ein Gültigkeitsbereich für die Messungen zur Bestimmung der konzentrationsproportionalen Messgröße der Defekte festgelegt wurde. Der Defekt EL6 ist das die 0.8 eV-PL-Emission bedingende und die Ladungsträgerlebensdauer determinierende Rekombinationszentrum. Die Lebensdauer wird durch mindestens ein weiteres Zentrum beeinflusst. Die atomare Struktur des EL6 wurde mit AsGa VAs und die des weiteren Zentrums mit Asi bestimmt. Mittels Wärmebehandlung kann die Ladungsträgerlebensdauer gezielt beeinflusst werden. Bei der Bildung und Annihilation sowie der Verteilung der Defekte EL2, EL6, VGa und der As-Ausscheidungen besteht eine wechselseitige Korrelation. Sowohl strukturelle Defekte als auch die Inkorporation von Dotierelementen, deren Atomradien deutlich kleiner sind als Ga und As, stellen beeinflussende Faktoren dar. Das Defekt-Transformations-Modell erklärt die Bildung wachstumsfähiger Keime einer As-Ausscheidung durch EL2 bzw. EL6 mit den sich in der ersten Koordingationssphäre befindenden As-Atomen. Das Gitterrelaxations-Modell ermöglicht die Interpretation der katalytischen Wirkung des Dotierelements C. Die Umsetzung dieser Ergebnisse bedeutet die Anwendung des Defect Engineerings im SI-LEC-GaAs.

Higher frequencies in the MHz and GHz range and the increasing miniaturization lead to a higher load of the SAW (surface acoustic wave) metallizations. This higher SAW load and the intrinsic stresses result in a stress induced material transport, called acoustomigration. These microstructural changes can destroy the characteristic of the SAW device. Different Al based material combinations were investigated by different authors to improve the reliability of the metallizations and to delay the cost-intensive change to Cu based metallizations. The Cu based metallizations with TaSiN diffusion barriers were also investigated in this work. The barrier layers are necessary to impede the oxygen diffusion into the Cu layer and the Cu diffusion into the piezoelectric substrate. Also in this work the analytical TEM were used as a tool to investigate these microstructural changes in the SAW electrodes. Chemical changes in the metallizations were analysed by EDXS and EELS. The locally high resolved stress measurement in metallizations is a challenge for the future. The CBED (convergent beam electron diffraction) technique has shown the best resolution, however, it can only be applied to TEM lamellas. The aim of this work was to measure the stress within the SAW metallizations by using the CBED method. With it, we could correlate the microstructural changes with the causing stresses within the metallizations. To qualify the CBED method the thermal expansion of Al and Cu single crystals was measured by using a new model for thin TEM lamallas.

Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Verbesserung der Leistungsbeständigkeit von Interdigitalwandlern für zukünftige SAW-Bauelemente durch die Verwendung von kupferbasierten Fingerelektroden. In Bezug auf die Akustomigration, d.h. der Elektrodenschädigung infolge hochzyklischer SAW-Belastung, besitzt Kupfer im Vergleich zu standardmäßig eingesetztem polykristallinem Aluminium eine erhöhte Beständigkeit. Diese lässt sich weiter verbessern, indem die Grenzflächen der Fingerelektroden gegen die durch SAW-Belastung auftretende Loch- und Hügelbildung stabilisiert werden. Das Ziel bestand deshalb darin, die Aktivierungsenergie für den Materialtransport an den Elektrodengrenzflächen zu erhöhen. Zu diesem Zweck wurden in dieser Arbeit Metallisierungen in Form von Kupfer Aluminium-Schichtstapeln und -Legierungen mit jeweils geringem Aluminiumanteil hergestellt. Es konnte gezeigt werden, dass Fingerelektroden aus wärmebehandelten Kupfer-Aluminium-Schichtstapeln eine signifikant erhöhte Leistungsbeständigkeit aufweisen, wobei der elektrische Widerstand im Vergleich zu vollständig legierten Kupfer-Aluminium-Metallisierungen deutlich reduziert ist. Insbesondere kann dieses Schichtsystem durch Elektronenstrahlverdampfung und Lift-Off-Technologie auch kostengünstig hergestellt werden. Der Einfluss von thermischer- und SAW-Belastung auf den mechanischen Spannungszustand in einer Fingerelektrode wurde mittels einer Finiten-Elemente-Simulation untersucht. Darüber hinaus wird der Schädigungsmechanismus für die Akustomigration anhand eines erweiterten Eyringmodells diskutiert.:Inhaltsverzeichnis Kurzfassung 1 Abkürzungen und Symbole 5 1 Einleitung und Stand der Literatur 9 1.1 Motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.2 Physikalische Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 1.2.1 Wirkungsprinzip von SAW Bauelementen . . . . . . . . . . . . . . . 10 1.2.2 Mathematische Beschreibung von Oberflächenwellen . . . . . . . . . 11 1.2.3 Rayleighwellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 1.2.4 Scherwellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 1.2.5 Interdigitalwandler (IDT) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 1.2.6 Deltafunktionsmodell und Messgrößen . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 1.3 Materialien für SAW-Bauelemente . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 1.3.1 Substratmaterialien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 1.3.2 Metallisierungen für Fingerelektroden . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 1.3.3 Diffusionsbarrieren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 1.4 Modellierung der Lebensdauer von SAW-Filtern . . . . . . . . . . . . . . . . 33 1.4.1 Ursachen der Frequenzverschiebung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 1.4.2 Allgemeines Eyringmodell und Näherungen . . . . . . . . . . . . . . 35 1.4.3 Berechnung von akustischer Energie- und mechanischer Spannungsverteilung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 1.5 Zielstellung und Gliederung der Arbeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 2 Experimentelles 43 2.1 Herstellung der SAW-Proben . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 2.1.1 Lift-Off-Technologie und Elektronenstrahlverdampfung . . . . . . . 43 2.1.2 Atomlagenabscheidung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 2.2 Analyse- und Charakterisierungsmethoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 2.2.1 Elektrischer Widerstand . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 2.2.2 Chemische Zusammensetzung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 2.2.3 Probenpräparation und Schichtquerschnitt . . . . . . . . . . . . . . . 48 2.3 Lebensdauermessungen an Teststrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50 2.3.1 Lebensdauermessungen an Power-SAW-Strukturen . . . . . . . . . . 50 2.3.2 Lebensdauermessungen an 2-GHz Reaktanzfilter . . . . . . . . . . . 58 3 Ergebnisse und Diskussion 61 3.1 Voruntersuchungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 3.1.1 elektrischer Widerstand und thermische Stabilität von Cu/Al-Metallisierungssystemen . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 3.1.2 Cu(Al)-Legierungsverdampfung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 3.1.3 Cu/Al-Multischicht . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 3.1.4 Auswahl des Metallisierungssystems . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 3.2 TTF-Messungen an 2-GHz-Filtern mit Al/Cu/Al-Multischichten . . . . . . 71 3.3 Ergebnisse am Al 2nm/Cu 100nm/Al 2nm/Ti 5nm - Multischichtsystem . . 75 3.3.1 Thermische Stabilität der Mikrostruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 3.3.2 Einfluss von TiOx und AlOx auf die Grenzflächen und Lebensdauern 75 3.4 Vergleichende Akustomigrationsexperimente an PSAW-Strukturen . . . . . 80 3.4.1 Erwärmung der Metallisierung durch HF-Leistungseintrag . . . . . 80 3.4.2 Frequenzverschiebung durch Temperaturänderung . . . . . . . . . . 81 3.4.3 TTF-Bestimmung: Cu/Al-Metallisierung vs. Referenzsysteme . . . . 82 3.4.4 Mikrostrukturelle Änderungen nach Leistungsbelastung . . . . . . . 89 3.4.5 Zusammenfassung der experimentellen Ergebnisse . . . . . . . . . . 91 4 Simulation der mechanischen Spannungen in den Fingerelektroden 93 4.1 Geometrisches Simulationsmodell (2D) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94 4.2 Randbedingungen, Materialparameter und Vorgehensweise . . . . . . . . . 95 4.3 Thermische Spannungen in Cu-Fingerelektroden ohne äußere Belastung . . 97 4.4 Cu-Fingerelektroden unter SAW-Belastung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99 5 Schädigungshypothese 101 5.1 Erweitertes Lebensdauermodell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 5.2 Mikroskopische Beschreibung durch Schädigungsmodelle . . . . . . . . . . 103 5.2.1 Elektrodenschädigung bei Scherwellenbelastung . . . . . . . . . . . 103 5.2.2 Elektrodenschädigung bei Rayleighwellenbelastung . . . . . . . . . 104 6 Zusammenfassung und Ausblick 107 Literaturverzeichnis 109 Abbildungsverzeichnis 121 Tabellenverzeichnis 123 Eidesstattliche Erkl¨arung 125 Danksagung 127 Anhang 129 / The aim of this dissertation is the improvement of the power durability of interdigital transducers for future SAW devices using copper based finger electrode materials. Compared to polycrystalline aluminum, which is typically used as electrode material, copper shows a higher durability with respect to acoustomigration, which can be further increased by a stabilization of the electrode interfaces against material transport. For that purpose, copper based metallizations with a small aluminum content were developed as layer stacks or alloys. It could be shown that heat-treated copper-alumininum layer stacks have a significantly higher power durability while the electrical resistivity is reduced in comparison to completely alloyed copper-aluminium metallizations. Additionally, the thin film layer system can be produced by using economical techniques such as electron beam evapouration and lift-off-technology. The influence of thermal and mechanical load on the stress distribution in the finger electrodes was investigated by a finite elements method. The damage mechanism of acoustomigration will be discussed based on an extended Eyring model.:Inhaltsverzeichnis Kurzfassung 1 Abkürzungen und Symbole 5 1 Einleitung und Stand der Literatur 9 1.1 Motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.2 Physikalische Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 1.2.1 Wirkungsprinzip von SAW Bauelementen . . . . . . . . . . . . . . . 10 1.2.2 Mathematische Beschreibung von Oberflächenwellen . . . . . . . . . 11 1.2.3 Rayleighwellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 1.2.4 Scherwellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 1.2.5 Interdigitalwandler (IDT) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 1.2.6 Deltafunktionsmodell und Messgrößen . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 1.3 Materialien für SAW-Bauelemente . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 1.3.1 Substratmaterialien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 1.3.2 Metallisierungen für Fingerelektroden . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 1.3.3 Diffusionsbarrieren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 1.4 Modellierung der Lebensdauer von SAW-Filtern . . . . . . . . . . . . . . . . 33 1.4.1 Ursachen der Frequenzverschiebung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 1.4.2 Allgemeines Eyringmodell und Näherungen . . . . . . . . . . . . . . 35 1.4.3 Berechnung von akustischer Energie- und mechanischer Spannungsverteilung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38 1.5 Zielstellung und Gliederung der Arbeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 2 Experimentelles 43 2.1 Herstellung der SAW-Proben . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 2.1.1 Lift-Off-Technologie und Elektronenstrahlverdampfung . . . . . . . 43 2.1.2 Atomlagenabscheidung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 2.2 Analyse- und Charakterisierungsmethoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 2.2.1 Elektrischer Widerstand . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 2.2.2 Chemische Zusammensetzung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 2.2.3 Probenpräparation und Schichtquerschnitt . . . . . . . . . . . . . . . 48 2.3 Lebensdauermessungen an Teststrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50 2.3.1 Lebensdauermessungen an Power-SAW-Strukturen . . . . . . . . . . 50 2.3.2 Lebensdauermessungen an 2-GHz Reaktanzfilter . . . . . . . . . . . 58 3 Ergebnisse und Diskussion 61 3.1 Voruntersuchungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 3.1.1 elektrischer Widerstand und thermische Stabilität von Cu/Al-Metallisierungssystemen . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 3.1.2 Cu(Al)-Legierungsverdampfung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 3.1.3 Cu/Al-Multischicht . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 3.1.4 Auswahl des Metallisierungssystems . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 3.2 TTF-Messungen an 2-GHz-Filtern mit Al/Cu/Al-Multischichten . . . . . . 71 3.3 Ergebnisse am Al 2nm/Cu 100nm/Al 2nm/Ti 5nm - Multischichtsystem . . 75 3.3.1 Thermische Stabilität der Mikrostruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 3.3.2 Einfluss von TiOx und AlOx auf die Grenzflächen und Lebensdauern 75 3.4 Vergleichende Akustomigrationsexperimente an PSAW-Strukturen . . . . . 80 3.4.1 Erwärmung der Metallisierung durch HF-Leistungseintrag . . . . . 80 3.4.2 Frequenzverschiebung durch Temperaturänderung . . . . . . . . . . 81 3.4.3 TTF-Bestimmung: Cu/Al-Metallisierung vs. Referenzsysteme . . . . 82 3.4.4 Mikrostrukturelle Änderungen nach Leistungsbelastung . . . . . . . 89 3.4.5 Zusammenfassung der experimentellen Ergebnisse . . . . . . . . . . 91 4 Simulation der mechanischen Spannungen in den Fingerelektroden 93 4.1 Geometrisches Simulationsmodell (2D) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94 4.2 Randbedingungen, Materialparameter und Vorgehensweise . . . . . . . . . 95 4.3 Thermische Spannungen in Cu-Fingerelektroden ohne äußere Belastung . . 97 4.4 Cu-Fingerelektroden unter SAW-Belastung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99 5 Schädigungshypothese 101 5.1 Erweitertes Lebensdauermodell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 5.2 Mikroskopische Beschreibung durch Schädigungsmodelle . . . . . . . . . . 103 5.2.1 Elektrodenschädigung bei Scherwellenbelastung . . . . . . . . . . . 103 5.2.2 Elektrodenschädigung bei Rayleighwellenbelastung . . . . . . . . . 104 6 Zusammenfassung und Ausblick 107 Literaturverzeichnis 109 Abbildungsverzeichnis 121 Tabellenverzeichnis 123 Eidesstattliche Erkl¨arung 125 Danksagung 127 Anhang 129