Ce travail de thèse a porté sur l'étude de structures à cascade quantique dans le régime de l'effet Hall quantique. Deux types d'hétérostructures semi-conductrices ont été étudiés : une structure émettrice térahertz et une structure détectrice moyen infrarouge. Dans le premier cas, une mise en évidence claire de l'émission cyclotron a pu être démontrée grâce à la quantification de Landau résultant de l'application d'un champ magnétique perpendiculaire aux couches d'une structure à multi-puits quantiques. Cette étude a permis de réaliser un composant électroluminescent accordable en champ magnétique et émettant directement par la surface. Le mécanisme de diffusion responsable de cette émission est l'interaction électron-électron, un mécanisme de type Auger à Ncorps. Le champ magnétique sert dans ce cas de paramètre extérieur pour créer de nouveaux états électroniques permettant d'observer de l'émission lumineuse non-conventionnelle. L'étude d'un détecteur à cascade quantique à 8 m a été réalisée dans l'obscurité et sous illumination. Les chemins électroniques ont pu être identifiés dans les deux cas. Un modèle de photocourant ainsi que le calcul du temps de vie en fonction du champ magnétique de l'interaction électron-impuretés ionisées ont été développés. Ils ont permis d'identifier les améliorations à réaliser pour la mise en oeuvre de futures caméras basées sur des détecteurs à cascade quantique : importance de la place des impuretés ionisées dans la région active et rôle crucial du dessin de la cascade. Le champ magnétique a montré dans cette deuxième étude son formidable pouvoir d'outil spectroscopique.

Cette thèse concerne l'étude théorique et expérimentale des limitations de la puissance de sortie des lasers à cascade quantique (LCQ). Nous y exposons une modélisation globale de leurs propriétés électro-optiques. Le fonctionnement du laser est décrit en incluant la structure électronique, les mécanismes de diffusion responsables des transitions non radiatives des électrons et le couplage électron- photon de la cavité. Ce modèle nous a permis de reproduire avec succès l'ensemble des caractéristiques (courant et puissance optique en fonction de la tension appliquée) d'un LCQ sur un large domaine de température de fonctionnement. Dans un premier temps, ce modèle a été utilisé pour le calcul de la température électronique dans les LCQ. Il en ressort que la diffusion par des phonons-LO est le seul mécanisme avec lequel le gaz d'électrons peut transférer son énergie vers le réseau. Les mécanismes élastiques de diffusion sont des sources d'énergie pour le gaz d'électrons. Deux paramètres physiques permettent de décrire complètement le comportement de la température électronique dans le composant : la résistance thermique électronique de l'hétérostructure et le coefficient de couplage courant température électronique. Ensuite, l'étude du couplage des électrons avec les photons de la cavité montre que ce couplage peut modifier notablement la distribution électronique sur les niveaux énergétiques. Le gain de la zone active du laser diminue avec la densité de photons. Cet effet appelé saturation de gain joue un rôle important sur les performances des LCQ. La minimisation de cet effet peut augmenter la puissance maximale de sortie du laser d'un facteur deux. Cette étude nous a permis de proposer de nouveaux dessins de zone active ayant des performances améliorées. La fabrication de certaines de ces structures a permis de valider l'approche que nous avons suivie pour améliorer les performances de ce type de laser.

Le point central des travaux exposés dans cette thèse est l'étude des réseaux métalliques de surface appliqué au cas des lasers à cascade quantique (LCQ) émettant dans le moyen infrarouge. Nous avons compris les phénomènes physiques mis en jeu dans ce type de structure au moyen de modèles simples qui ont été des outils puissants d'aide à la conception des composants. Les résultats sont confirmés par les études numériques utilisant le formalisme, plus complexe, des matrices S. L'étude de ces réseaux a abouti à plusieurs réalisations : o L'élaboration de sources monomodes avec un contrôle précis des longueurs d'onde. L'originalité de ces dispositifs réside dans l'interaction, accompagnée de faibles pertes, du champ électromagnétique avec le métal, ce qui a rendu possible la réalisation de LCQs à contre réaction répartie (DFB) fonctionnant en régime continu, à température ambiante. o Le développement de nouveaux dispositifs, de faible divergence, basés sur une combinaison des réseaux métalliques du premier et second ordre. o La démonstration du fort potentiel d'un LCQ couplé optiquement avec une cavité de haute finesse (OF-CEAS : Optical-Feedback Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy) pour la spectroscopie moléculaire de haute sensibilité. Tous ces développements ont démontrés le degré de maturité des réseaux métalliques de surface, bien adaptés aux lasers à cascade quantique pour leur utilisation dans des systèmes de spectroscopie.

La détermination du rapport de la masse du proton à celle de l'électron via la spectroscopie rovibrationnelle de H2+ nécessite une détermination théorique et expérimentale des fréquences de transition avec une incertitude de l'ordre de 1 kHz. Les calculs de corrections radiatives et relativistes les plus précis atteignent aujourd'hui une incertitude de quelques dizaines de kHz, ce qui rend possible une expérience de spectroscopie haute résolution. Le dispositif expérimental que nous avons mis en place s'articule autour de deux axes. Le premier est le dispositif de préparation des ions et de détection de la transition vibrationnelle. Celui-ci se base sur la photodissociation sélective des ions H2+ confinés dans un piège de Paul hyperbolique. Le deuxième est une source laser accordable autour de 9.2 microns, spectralement étroite (au niveau du kHz) et stable, émettant 50 mW en régime continu. Cette source nous a permis de réaliser la spectroscopie haute résolution de l'acide formique.

Les progrès réalisés au cours des trente dernières années dans les domaines de la croissance cristalline et de la technologie des semiconducteurs III-V ont permis aux composants optoélectroniques (lasers, détecteurs) fonctionnant dans la bande 0,4-1,8 µm d'être de nos jours des éléments essentiels pour les télécommunications, le stockage des données ou le domaine médical. Cependant, de nombreuses applications, comme la détection infrarouge, la spectroscopie moléculaire de polluants atmosphériques, nécessitent le développement de lasers et de détecteurs fonctionnant à plus grande longueur d'onde, notamment dans les fenêtres de transparence atmosphériques (3-5 µm et 8-12 µm). La réalisation de ces différents dispositifs est possible en utilisant les hétérostructures mixtes antimoniures/arséniures. Cependant, plusieurs difficultés sont associées à la croissance épitaxiale de ces hétérostructures (désaccords de maille entre les différents matériaux considérés, caractérisation des hétérostructures, incorporation compétitive des différents éléments V As et Sb...).<br /> L'objet de cette thèse a consisté, dans un premier temps, à déterminer les conditions de croissance permettant la réalisation des lasers à cascade quantique basés sur le système de matériaux AlAsSb/GaInAs épitaxié sur substrat d'InP et de détecteurs photovoltaïques InAsSb épitaxiés sur substrat de GaSb. Pour ce faire, l'ensemble des paramètres intervenant dans l'incorporation concurrentielle des deux éléments V As et Sb (température, vitesse, nature de l'élément III...) a été étudié. Une procédure de détermination des épaisseurs individuelles et des compositions des hétérostructures GaInAs/AlAsSb, par diffraction de rayons X, basée sur l'utilisation d'un double superréseau a également été proposée. Ce travail a permis de mieux comprendre les phénomènes intervenant aux interfaces selon les conditions de croissance utilisées et d'obtenir ainsi un calibrage rigoureux et reproductible. Des résultats préliminaires satisfaisants ont finalement été obtenus sur les diodes électroluminescentes AlAsSb/GaInAs à cascade quantique sur InP ainsi que sur les détecteurs photovoltaïques InAsSb sur GaSb.<br /> La seconde partie de cette thèse a consisté en l'optimisation des conditions de croissance des hétérostructures (Al,Ga)Sb/InAs épitaxiées sur substrat d'InAs et de GaSb. Dans ce système de matériaux, l'existence d'une ségrégation d'indium aux interfaces AlSb/InAs a pu être mise en évidence par différentes techniques de caractérisation (HRTEM, RHEED, HRXRD). La prise en compte de cette ségrégation a permis d'améliorer les performances des LCQs InAs/AlSb et d'atteindre le fonctionnement à température ambiante. Des résultats prometteurs ont également été obtenus pour des structures détectrices interbandes à cascade GaSb/AlSb/InAs.

Ce travail de thèse porte sur le développement d'un spectromètre laser à cascade quantique (QCL) dans le moyen infrarouge pour des applications en spectroscopie et en métrologie des fréquences. Les principaux objectifs ont été tout d'abord de lever la forte contrainte que constitue le faible domaine spectral accessible au laser à CO2 mais également d'accroître la faible puissance laser disponible pour nos expériences de spectroscopie. Ce nouvel instrument intéresse directement les expériences développées au sein du groupe Métrologie Molécules et Tests Fondamentaux : la mise en évidence de non conservation de la parité dans les molécules chirales et la détermination de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser. Au cours de ce travail de thèse, nous avons caractérisé le bruit d'intensité, le bruit de fréquence ainsi que la largeur de raie de la source QCL libre. Les résultats obtenus comparés à la littérature montrent une grande qualité spectrale de cette source laser. L'asservissement en phase de la source QCL sur un laser à CO2 ultra-stable a permis de démontrer le transfert des propriétés spectrales du laser à CO2 à la source QCL. Le spectromètre a ensuite été utilisé pour des expériences de spectroscopie en absorption linéaire des molécules NH3 et de la molécule de Méthyltrioxorhénium, molécules d'intérêt pour les projets de mesure de la constante de Boltzmann et de recherche d'un et de la non-conservation de la parité. Le potentiel de ce spectromètre a également été démontré dans des expériences de spectroscopie à très haute résolution, en absorption saturée. / This thesis is devoted to the developpement of a laser spectrometer quantum cascade to frequency metrology and high-resolution spectroscopy. The objective of this work is to developp a new tool for projects in our group : Measuring the Boltzman constant and test of non conservation of parity. Thus the new source was characterized by measuring its spectral density noise, amplitude noise and its emission line width. The phase locking of the QCL on the CO2 laser has achived spectroscopy NH and MTO, molecules of interest for the projects of the group mentioned aboive respectively.

Ce travail de thèse est constitué de l’étude sous champ magnétique de trois systèmes quantiquesd’un grand intérêt pour leurs propriétés électroniques et leurs applications potentielles àla photonique infrarouge et terahertz : deux structures à cascade quantique, l’une détectrice etl’autre émettrice, et le graphène épitaxié sur SiC face carbone. Le détecteur à cascade quantique enGaAs/AlGaAs, fonctionnant vers 15m, a été étudié dans l’obscurité et sous illumination, pour identifierles chemins électroniques intervenant dans le courant noir et en fonctionnement. Le développementd’un modèle de photocourant a permis d’identifier les paramètres-clé régissant le fonctionnementdu détecteur. L’étude, en fonction de la polarisation et de la température, d’un laser à cascadequantique térahertz en InGaAs/GaAsSb doté d’une structure nominalement symétrique montrel’impact de la rugosité d’interface sur les performances du laser. Nous montrons que le système d’hétérostructurede type II InGaAs/GaAsSb est prometteur pour le développement de lasers à cascadequantique térahertz fonctionnant à haute température. Enfin, l’étude magnéto-spectroscopique dugraphène épitaxié a montré, outre les transitions entre niveaux de Landau du graphène monocoucheidéal, une signature supplémentaire que nous avons attribuée au désordre, et plus particulièrementà l’existence de lacunes de carbone. Une modélisation des défauts sous la forme d’un potentiel deltareproduit remarquablement nos résultats expérimentaux, ce qui constitue la première mise en évidenceexpérimentale des effets des défauts localisés sur les propriétés électroniques du graphène.La structure des niveaux de Landau perturbée par le désordre est clairement établie. / This work reports on the study under magnetic field of three interesting quantumsystems, which present remarkable electronic properties and potential applications for infrared andterahertz photonics : two quantum cascade structures, one detector and one emitter, as well asepitaxial graphene layers grown on the carbon face of SiC. The GaAs/AlGaAs quantum cascade detector,designed to work around 15m, was studied both with and without illumination in order toidentify the electronic paths responsible for the dark current and the photocurrent. The developmentof a photocurrent model allowed us to identify the key points controlling the electronic transport.The investigation, as a function of the temperature and bias voltage, of a InGaAs/GaAsSb quantumcascade laser with a nominally symmetric structure shows the influence of interface roughness onthe laser performances. We demonstrate that the InGaAs/GaAsSb type II heterostructure system ispromising for developing terahertz quantum cascade lasers working at high temperature. Finally,magneto-spectroscopy experiments performed on epitaxial graphene display, besides the transitionsbetween Landau levels of monolayer graphene, additional signatures that we attribute to disorder,more specifically to carbon vacancies. Calculations using a delta-like potential for modeling thedefects are in good agreement with the experimental results. This study is the first experimental demonstrationof the influence of localized defects on the graphene electronic properties. The disorderperturbed Landau level structure is clearly established.

Le travail de thèse présenté dans ce manuscrit traite des lasers à cascade quantique à plasmons de surface dans la gamme spectrale du moyen-IR et de leurs applications aux cristaux photoniques moyen-IR et THz. Pour les grandes longueurs d'onde (λ > 10µm) la lumière est confinée au sein de la région active du laser grâce à une couche de métal déposée directement à la surface de la région active. Ces guides sont appelés guide à plasmons de surface. La faible épaisseur de ces guides est un atout majeur pour la fabrication de dispositifs à cristal photonique ou DFB (Distributed Feed Back). Ce manuscrit présente une étude complète de ces guides. Il démontre de manière expérimentale et théorique qu'il est possible d'améliorer les performances de ces guides en utilisant une couche d'argent à la place de l'or habituellement utilisé. Pour approfondir cette étude, une méthode originale basée sur les guides multisections et permettant de mesurer les pertes et le gain des guides à plasmons de surface a été soigneusement étudiée à l'aide de nombreuses expériences. La deuxième partie de ce manuscrit est consacrée à l'étude théorique du réseau nid d'abeille pour la fabrication de microcavité laser pour le moyen-IR et le THz. Cette étude est réalisée grâce à des simulations bidimensionnelles à partir d'un code utilisant la méthode des ondes planes et en trois dimensions grâce à un code utilisant la méthode FDTD (Finite-Difference Time-Domain). Lors de ces études, un phénomène nouveau a été mis en évidence sur les guides métal-métal THz démontrant qu'il est possible d'implémenter un cristal photonique par la seule structuration du métal du contact supérieur.

Alors que l'étude de l'atmosphère a une importance croissante pour répondre aux problématiques environnementales, les exigences en terme de sources laser pour la spectrométrie de molécules complexes nécessitent de développer des sources largement accordables. Le travail de thèse présenté dans ce manuscrit est centré sur la mise en œuvre de lasers à cascade quantique en cavité étendue (EC-QCL). Une partie de ce travail concerne la caractérisation d'une source EC-QCL commerciale ainsi que son application à la détection de gaz par spectrométrie photoacoustique. Des mesures ont été réalisées sur le dioxyde de carbone dans l'air expiré et sur le butane. La partie centrale de ce travail de thèse réside dans le développement de sources EC-QCL à partir de puces laser à cascade quantique développées par le III-V Lab. L'objectif est d'obtenir des sources largement accordables qui puissent être utilisées pour la détection de molécules complexes. Cela comprend la simulation, la conception et la mise en œuvre de systèmes en cavité étendue. Deux sources EC-QCL ont été réalisées. La première est une source impulsionnelle émettant autour de 4,5μm. La seconde émet autour de 7,5μm et fonctionne en continu à température ambiante. Ce laser a été utilisé pour réaliser des enregistrements sur l'acétone et le trichlorure de phosphoryle. / As the study of the atmosphere is growing strongly in response to environmental issues, the needs in terms of laser sources for spectroscopy of complex molecules require the development of widely tunable sources. The PhD work presented in this manuscript is focused on the implementation of quantum cascade lasers in external cavity (EC-QCL). Part of this work deals with the characterization of a commercial EC-QCL source and its application to gas detection by photoacoustic spectrometry. Measurements were performed on carbon dioxide in exhaled air and butane. The central part of this thesis consists in the development of ECQCL sources based on quantum cascade laser chips from III-V Lab. The aim is to obtain widely tunable sources that can be used for the detection of complex molecules. This includes simulation, design and implementation of external cavity systems. Two EC-QCL sources were implemented. The first one is a pulsed laser emitting around 4,5μm. The second one emits around 7,5μm and is operated at room temperature in continuous wave mode. This laser was used to record the spectra of acetone and phosphoryl chloride.

Les transitions intersousbandes dans les hétérostructures de nitrure d’éléments III ont été intensément étudiées dans le proche infrarouge pour des applications télécoms. L’accordabilité dans le proche infrarouge est rendu possible grâce à la discontinuité de potentiel en bande de conduction qui peut atteindre 1.75 eV pour le système GaN/AlN. Les matériaux nitrures suscitent actuellement un grand intérêt à plus grande longueur d'onde infrarouge. C'est par exemple le développement de détecteurs et d'imageurs rapides à cascade quantique dans la gamme 2-5 µm. C'est aussi l'extension des dispositifs intersousbandes dans le domaine de fréquences THz. Ce travail de thèse porte sur l’étude des transitions intersousbandes dans les puits quantiques GaN/Al(Ga)N épitaxiés par jets moléculaires. Le but est d’accorder ces transitions dans une gamme spectrale très large allant du proche au lointain infrarouge. Je montre que les transitions ISB peuvent être accordées dans la gamme 1-12 µm dans les puits quantiques GaN/AlGaN en phase hexagonale synthétisés selon l'axe polaire c [0001]. Ceci impose l'ingénierie du champ électrique interne, dont la valeur peut atteindre dans le GaN 10 MV/cm. Une solution alternative consiste à utiliser une orientation particulière, dite semipolaire, qui conduit à une réduction du champ électrique interne le long de l'axe de croissance [11-22]. J’ai montré que cette réduction du champ interne permet d’accorder les résonances intersousbandes des puits quantiques GaN/AlN dans le proche infrarouge et j’ai pu estimer le champ en comparant les résultats de spectroscopie et simulations. J’ai d’autre part étudié les propriétés interbandes et intersousbandes des puits quantiques de symétrie cubique, qui par raison de symétrie, ne présentent pas de champ électrique interne. Finalement j’ai mis en évidence les premières transitions intersousbandes aux fréquences THz dans les puits quantiques GaN/AlGaN polaires mais aussi cubiques. / Most of the research on GaN-based intersubband transitions has been focused on near-infrared applications, benefiting from the large conduction band offset between GaN and AlN1.75 eV. Devices such as all-optical switches, electro-optical modulators, quantum cascadedetectors, or light emitters have been demonstrated at short infrared wavelengths. Nitridematerials are currently attracting a great interest at longer infrared wavelengths, for example, forthe development of high-speed quantum cascade detectors and imagers in the range 2-5 µm. Inaddition, there is a great interest to extend the operation of nitride intersubband devices to theTHz frequency range especially for the development of quantum cascade lasers operating at non-cryogenic temperature.This work is focused on the study of intersubband transitions in GaN/Al(Ga)N quantumwells grown by molecular beam epitaxy. The goal is to tune these transitions in a broad spectralrange, from near to far infrared. I show that intersubband transitions may be tuned withinthe range 1-12 µm in the polar GaN/AlGaN quantum wells. This requires the engineering of theinternal electric fields, which can be as high as 10 MV/cm in GaN/AlN quantum wells. Analternative approach is to use a particular orientation, known as semipolar, which leads toa reduction of the internal electric field along the growth axis [11-22]. I show that this reductionof the internal field induces a redshift of the intersubband energy allowing to reach the mid-infrared domain. I was able to estimate the electric field in semi-polar structures by comparingthe results of spectroscopy and simulations. I also investigate interband andintersubband optical properties of cubic GaN/AlN quantum wells, for which the internal field isabsent due to the high symmetry of the cubic crystal. Finally, I report the first observation of theintersubband absorption at terahertz frequencies in polar GaN/AlGaN step quantum wells andin cubic quantum wells.