Le travail de thèse a porté de façon générale sur l'étude des transitions dans les hétérostructures à cascade quantique. Deux types de structures ont été étudiés, le laser émettant dans la gamme des THz et le détecteur moyen infrarouge. Cette étude a été menée en champ magnétique appliqué perpendiculairement ou parallèlement aux couches des hétérostructures. Dans la première configuration, nous avons observé des oscillations de courant dans les deux types de structures associées dans le cas des lasers à des oscillations de puissance lumineuse ainsi que de courant seuil. Ces oscillations sont la signature de différents processus de relaxation élastiques et inélastiques. Par la quantification de Landau, les temps de vie des électrons sur les niveaux mis en jeu dans les transitions sont modifiés menant à une modulation du courant et de la puissance laser en fonction du champ magnétique. Un modèle a été développé pour en comprendre l'origine. Ce faisant les processus dominants limitant le fonctionnement des lasers ont été mis à jour. Dans le cas des détecteurs, le champ magnétique nous a permis d'étudier toutes les origines du courant d'obscurité et de mettre en exergue les facteurs limitant leur fonctionnement. Un modèle décrivant le transport dans ces structures a été élaboré à partir de cette étude. Enfin, dans la seconde configuration, en champ magnétique appliqué de façon parallèle aux couches des lasers à cascade, nous avons pu mettre en évidence un déplacement relatif des sousbandes de la transition radiative.

La gamme térahertz est une région du spectre électromagnétique située à l'interface entre les techniques optiques et électroniques de génération et de détection d'un rayonnement. Elle est qualifiée de "fossé" technologique THz en raison du manque de dispositifs alors que les applications potentielles concernant cette gamme sont vastes. Cette thèse comporte trois axes de recherches articulés autour d'une source THz prometteuse : les lasers à cascade quantique (LCQ). Ces hétérostructures de semiconducteurs sont des lasers unipolaires dont l'émission repose sur la relaxation d'électrons entre des états con nés de la bande de conduction (transitions intersousbandes). Tout d'abord, un système de spectroscopie THz dans le domaine temporel, adapté à l'étude du spectre du gain des LCQ THz, a été développé et optimisé. Des sources d'impulsions THz (antennes photoconductrices) ont été réalisées pour ce système permettant d'accéder à une large bande spectrale. Puis, ce système a été employé pour accéder au spectre du gain de LCQ THz, un paramètre clé, et en particulier appliqué à l'étude de LCQ hétérogènes (i.e. comprenant plus d'une région active permettant une émission large bande). Ces études ont permis de déterminer les facteurs limitant et d'améliorer leurs dessins, conduisant à un gain large et une émission laser à deux fréquences simultanément. En n, les propriétés non-linéaires résonantes de LCQ THz ont été étudiées. Une exaltation de la susceptibilité nonlin éaire a été démontrée en accordant un faisceau proche-IR avec des transitions interbandes du LCQ. En combinant cela à la grande puissance THz intracavité des LCQ, la conversion de l'émission THz du LCQ sur une porteuse optique proche-IR est montrée avec des e cacités élevées (0.12 %).

Cette thèse concerne l'étude théorique et expérimentale des limitations de la puissance de sortie des lasers à cascade quantique (LCQ). Nous y exposons une modélisation globale de leurs propriétés électro-optiques. Le fonctionnement du laser est décrit en incluant la structure électronique, les mécanismes de diffusion responsables des transitions non radiatives des électrons et le couplage électron- photon de la cavité. Ce modèle nous a permis de reproduire avec succès l'ensemble des caractéristiques (courant et puissance optique en fonction de la tension appliquée) d'un LCQ sur un large domaine de température de fonctionnement. Dans un premier temps, ce modèle a été utilisé pour le calcul de la température électronique dans les LCQ. Il en ressort que la diffusion par des phonons-LO est le seul mécanisme avec lequel le gaz d'électrons peut transférer son énergie vers le réseau. Les mécanismes élastiques de diffusion sont des sources d'énergie pour le gaz d'électrons. Deux paramètres physiques permettent de décrire complètement le comportement de la température électronique dans le composant : la résistance thermique électronique de l'hétérostructure et le coefficient de couplage courant température électronique. Ensuite, l'étude du couplage des électrons avec les photons de la cavité montre que ce couplage peut modifier notablement la distribution électronique sur les niveaux énergétiques. Le gain de la zone active du laser diminue avec la densité de photons. Cet effet appelé saturation de gain joue un rôle important sur les performances des LCQ. La minimisation de cet effet peut augmenter la puissance maximale de sortie du laser d'un facteur deux. Cette étude nous a permis de proposer de nouveaux dessins de zone active ayant des performances améliorées. La fabrication de certaines de ces structures a permis de valider l'approche que nous avons suivie pour améliorer les performances de ce type de laser.

Ce travail présente une étude de lasers à cascade quantique à l'aide de la spectroscopie THz dans le domaine temporel. Cette technique expérimentale consiste en la mesure de champs électriques THz transmis par un échantillon, permettant d'étudier des effets à la fois statiques et dynamiques dans les semiconducteurs. Les lasers à cascade quantique THz sont des structures multipuits considérées comme des dispositifs prometteurs pour combler le manque de sources dans l'infrarouge lointain. Dans une première étude, statique, nous avons mesuré le spectre du gain de différents échantillons et avons pu identifier les transitions électroniques intersousbandes responsables du gain et des pertes. Nous avons aussi constaté un rétrécissement du spectre du gain dans ces lasers dont nous expliquons l'origine. Dans une seconde étude, dynamique, nous avons effectué une commutation utra-rapide du gain dans un laser à cascade quantique afin d'exploiter son régime transitoire pour amplifier une onde THz. Le laser présente alors un gain élevé sans être limité aux pertes totales au-dessus du seuil. Finalement, une troisième étude dynamique nous permet de mesurer l'émission cohérente d'un laser THz par spectroscopie dans le domaine temporel. Un contrôle électrique du déclenchement d'un laser au-dessus du seuil, et un amorçage de l'émission par une impulsion THz à spectre large nous permet de contrôler la phase du champ électrique émis par le laser.

Des applications comme les contre-mesures optiques nécessitent des sources puissantes et avec une bonne qualité de faisceau dans le moyen infrarouge. Le laser à cascade quantique (LCQ) est une solution prometteuse mais la puissance fournie par ces lasers n'est pas suffisante. La combinaison cohérente de plusieurs de ces sources devrait permettre de sommer leurs puissances tout en conservant la qualité de faisceau d'un émetteur unique et constitue donc une solution intéressante pour contourner l'actuelle limitation en puissance des LCQ.Nous présentons une étude théorique et expérimentale de la combinaison de faisceaux cohérente de LCQ dans une cavité externe commune utilisant un coupleur de faisceaux. La mise en phase est ici totalement passive puisque fondée sur la minimisation des pertes dans la cavité globale : on parle d'auto-organisation. Un modèle général permettant de quantifier l'efficacité de combinaison et la stabilité de telles cavités est développé. Dans un premier temps, on montre expérimentalement que la combinaison cohérente de deux LCQ dans une cavité Michelson est une solution efficace et stable. Pour combiner plus d'émetteurs il est nécessaire de concevoir des coupleurs de faisceaux dans le moyen infrarouge efficaces. Pour cela, nous avons étudié deux types de réseaux : les réseaux de phase binaire (réseaux de Dammann) et des structures à gradient d'indice composées de motifs sub-longueur d'onde. Le dessin et l'optimisation de telles structures fait appel à la théorie des milieux artificiels et nécessite l'utilisation d'un code de résolution rigoureuse des équations de Maxwell (RCWA). Enfin, la combinaison cohérente de cinq LCQ en cavité externe avec un coupleur de faisceaux est démontrée expérimentalement et la combinaison d'un plus grand nombre de LCQ est discutée. En conclusion, nous présentons une solution originale pour réaliser la combinaison cohérente passive de LCQ et ainsi apporter une solution à l'augmentation de puissance dans le moyen infrarouge.

Les Lasers à Cascade Quantique (QCL) sont de "nouvelles" sources THz dont les progrès en termes de puissance, température de fonctionnement et qualité de faisceau sont remarquables. Les QCL sont utilisés dans des dispositifs d'imagerie THz continue pour le Contrôle Non Destructif de matériaux. Une première application de CND sur des matériaux composites permet de mettre en évidence de manière qualitative les défauts d'imprégnation des fibres par la résine ou les dommages causés par un impact. Des images à 3,8 THz, en transmission et ré flexion, ont pu être comparées avec une technique de CND par ultrasons. Une seconde application quantitative porte sur la concentration d'eau dans deux matériaux polymères à tendance hydrophobe : le polystyrène et le polypropylène. L'établissement d'une relation entre la transmittance de l'échantillon et sa prise de masse d'eau permet d'établir une cartographie quantifiée de la concentration d'eau. Ces cartographies sont nécessaires à la connaissance du processus de diffusion de l'eau dans les matériaux polymères. / Quantum Cascade Lasers (QCL) are "new" THz sources that have enjoyed remarkable progress in terms of power, operating temperature and beam quality. QCLs are used in continuous wave THz imaging setups applied to Non Destructive Testing of materials. A first qualitative application of NDT allows us to highlight defects in the fibers impregnation by resin or damages caused by an impact on composite materials. Transmission and reflection images at 3.8 THz are compared with a NDT ultrasonic technique. A second quantitative application relates to the water concentration in two hydrophobic polymeric materials: polystyrene and polypropylene. Establishing a relationship between the transmittance of the sample and mass water content enables us to draw up a quantified mapping of the latter. These maps are necessary for the understanding of the water diffusion process in polymeric materials.

Les plasmas d’air à pression atmosphérique ont de nombreuses applications. Nous pouvons par exemple citer les applications biomédicales, le traitement des matériaux, la bio-décontamination environnementale et la combustion assistée par plasma. La polyvalence des décharges plasma résulte de leur capacité à produire des densités élevées d’espèces actives, sans toutefois chauffer substantiellement le gaz. Les décharges nanosecondes répétitivement pulsées (NRP) ont particulièrement reçu une grande attention en raison de leur capacité à produire des densités électroniques élevées, qui conduisent à la création de fortes densités d’espèces actives telles que l’oxygène atomique (O). Par ailleurs, des mesures de spectroscopie d’émission ont montré que des états excités du monoxyde d’azote (NO) sont produits par les décharges NRP opérant dans l’air ou dans des mélanges combustibles. Bien que les décharges NRP aient déjà fait l’objet de plusieurs investigations, les mécanismes cinétiques conduisant à la production de NO sont toujours incertains. C’est la motivation première des travaux menés dans le cadre de cette thèse. En outre, les décharges NRP se sont avérées produire une grande quantité d’oxygène d’atomique, espèce de grande importance pour la combustion assistée par plasma. Il a été en particulier démontré que grâce à la production élevée d’espèces actives, les décharges NRP peuvent stabiliser efficacement des flammes pauvres, à pression atmosphérique. Cependant la production de NO par les décharges NRP et les flammes stabilisées à l’aide des décharges NRP reste à étudier. Cela constitue le second objectif de cette thèse. Les mesures in-situ de densités absolues de NO dans les décharges plasmas et/ou en combustion sont très difficiles. Les techniques de fluorescence telle que la fluorescence induite par laser (LIF) nécessitent de complexes méthodes de calibration. Ces techniques requièrent également la connaissance des taux de quenching des états excités (en particulier à pression atmosphérique). Or ces taux de quenching sont très fortement dépendants de la température, de la nature des espèces en présence et de leur densité, et peuvent donc énormément différer entre un plasma opérant dans l’air et en combustion. D’autres techniques telles que l’utilisation des sondes à chimiluminescence sont tout aussi sujettes aux problèmes de calibration et de quenching des états excités tandis que les mesures ex-situ à l’aide d’analyseurs à gaz réalisant de l’absorption dans l’UV et l’IR peuvent conduire à des erreurs, surtout lorsqu’il s’agit de mesurer des radicaux. Dans cette étude, nous avons développé la spectroscopie d’absorption par laser à cascade quantique (QCLAS), pour des mesures in-situ de densités de NO dans l’air et en combustion. Cette technique permet de surmonter les difficultés des autres méthodes par utilisation d’une spectroscopie rotationnelle-vibrationnelle de haute résolution spectrale (10-3 cm-1). La QCLAS a les avantages d’être spectralement sélective, d’avoir une grande sensibilité et de ne pas nécessiter de calibration. Deux dispositifs expérimentaux ont été développés pour mesurer des densités de NO et des températures (1) dans une décharge NRP dans l’air, avec une résolution spatiale de 300-µm, et (2) en aval de la décharge NRP opérant dans l’air et dans des flammes méthane/air assistée par plasma, par utilisation d’une cellule multi-passages. [...] / Atmospheric pressure plasmas have numerous potential applications. These applications include for instance biomedicine, material processing, environmental biodecontamination and plasma-assisted combustion. The versatility of plasma discharges results from their ability to produce high quantities of active species without increasing the temperature of the gas appreciably. Nanosecond Repetitively Pulsed discharges (NRP) have received great attention owing to their capacity to generate high electron densities, which lead to the creation of a high density of active species such as atomic oxygen. Optical Emission Spectroscopy (OES) showed that excited nitric oxide (NO) was released by NRP discharges in air or in air/fuel mixtures.Although NRP discharges have already been the object of several investigations, the kinetic mechanisms of NO production by NRP discharges at atmospheric pressure remain somewhat unclear. This is one of the motivations for the investigations conducted in this thesis. In addition, NRP discharges were found to produce large amounts of atomic oxygen, which is of great interest for applications such as plasma-assisted combustion. It was shown in particular that thanks to this high production of active species, NRP discharges can effectively stabilize lean flames at atmospheric pressure. However, the production of NO in NRP discharges and in plasma-stabilized flames remains to be investigated. This is the second purpose of this thesis.Absolute and in-situ NO density measurements in atmospheric pressure plasma or/and flame environments are very challenging. Fluorescence-based techniques such as Laser Induced Fluorescence (LIF) require complex calibration methods. These techniques also require the knowledge of the quenching rates of the excited states (particularly at atmospheric pressure), which strongly depend on the temperature, density and nature of the species and can be very different for plasma or/and flame environments. Other techniques, such as chemiluminescence probe sampling also have quenching and calibration issues, and ex-situ UV and IR absorption-based gas analyzers can lead to errors, in particular for radicals.In this study, we developed Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy (QCLAS) for in-situ nitric oxide absolute density measurements in open-air and in combustion environments. This technique overcomes the difficulties of the previous ones by using high-resolution (10-3 cm-1) rotational-vibrational absorption spectroscopy. This technique presents the advantages of high spectral selectivity, no calibration requirement, and high sensitivity. Two experimental setups were developed to measure NO densities and temperature, (1) within a NRP discharge in air, with 300-µm spatial resolution, and (2) downstream of NRP discharges in air and in plasma-assisted methane/air flames, using multi pass cell. [...]

Les lasers à cascade quantiques (LCQ) sont des sources puissantes de rayonnement térahertz (THz) et moyen infrarouge (MIR). Elles reposent sur une transition intersousbande dans la bande de conduction des nanostructures semiconductrices constituant le LCQ. Ce travail de thèse présente une étude fondamentale de l'optique non-linéaire résonante dans les LCQ. La génération de mélange de fréquences entre un LCQ THz ou MIR et un faisceau proche infrarouge (NIR) est démontrée dans la cavité même du LCQ. Les non-linéarités des puits quantiques constituant la zone active du LCQ sont exaltées grâce à une excitation NIR résonante avec les transitions interbandes et grâce au photon du LCQ résonant avec les transitions intersousbandes de la structure. Ces excitations résonantes entrainent une forte exaltation de la susceptibilité non-linéaire, permettant une interaction efficace sans considération pour l'accord de phase. De précédentes études limitées aux températures cryogéniques, ont mis en évidence le mélange d'ondes résonant entre un LCQ THz basé sur GaAs et un faisceau NIR à 800 nm. Le travail novateur de cette thèse montre que le mélange d'ondes résonant dans les LCQ peut être étendu à la gamme des LCQ MIR et à des excitations de pompe dans le domaine télécom, à température ambiante. De plus, les limites liées à l'absorption sous excitation résonante ont été en partie dépassées, grâce à une géométrie en réflexion. Ce travail a permis une compréhension approfondie des non-linéarités interbandes et intersousbandes résonantes dans les LCQ, ouvrant la voie vers des applications potentielles telles que le décalage de longueurs d'ondes tout-optique pour les télécommunications. / Quantum cascade lasers (QCLs) are powerful terahertz (THz) and mid-infrared (MIR) sources. Their emission relies on intersubband transitions i.e. transitions between confined electronic states in the conduction band of these semiconductor nanostructure-based lasers.This PhD thesis presents a fundamental study of resonant nonlinear optics in QCLs. Nonlinear frequency mixing between a THz or MIR QCL photon and a near infrared (NIR) pump has been shown within the QCL cavity. Nonlinearities from the QCL active region, composed of a set of quantum wells, can be enhanced owing to a NIR excitation that is resonance with interband transitions, and with the QCL photon in resonance with intersubband transitions. These resonant excitations permit a strong exaltation of the nonlinear susceptibility, allowing an efficient interaction without considerations of phase matching. Previous studies, limited to cryogenic temperatures, have shown nonlinear frequency mixing between a GaAs based THz QCL and an 800 nm NIR beam.This thesis presents an original work highlighting that resonant nonlinear optics in QCLs can be extended to the MIR, and to telecom range pump excitations, at room temperature. Furthermore, previously limits related to absorption at resonant excitations have also been partially overcome, by proposing a geometry in reflection.As well as proving an in-depth understanding of interband and intersubband nonlinearities in QCLs, this work paves the way to potential applications such as all optical wavelength shifting for telecommunications, and the up-conversion of THz and MIR photons into thetechnologically mature NIR range.

La détection hétérodyne infrarouge est une technique qui a été développée principalement pour améliorer la détectivité des détecteurs infrarouges, en particulier dans la fenêtre 8-12 μm. Cette technique a longtemps été étroitement associée à l’usage de lasers à gaz. Les domaines d’applications ont été principalement les études astrophysiques et atmosphériques. Peu d’autres applications ont pu être envisagées du fait de la complexité de mise en oeuvre et de l’encombrement de ce type d’instruments. Les progrès récents dans le domaine des lasers à semi-conducteurs (les lasers à cascade quantique - QCL - couvrent une grande partie du spectre infrarouge) permettent d’envisager de nouveaux développements et de nouvelles applications pour la détection hétérodyne infrarouge, par exemple pour la détection et l’identification à distance de molécules d’intérêt atmosphérique telles que les polluants. Les principaux atouts de la détection hétérodyne concernent la sélectivité spectrale et directionnelle de l’instrument. Elle est applicable dans le domaine civil aux molécules d’intérêt atmosphérique telles que l’ozone et le dioxyde de carbone et pour le domaine militaire à la détection d’espèces dangereuses. Un récepteur hétérodyne a été réalisé avec un QCL émettant autour de 10 μm et un corps noir stabilisé en température. Dans ce but, plusieurs systèmes ont été envisagés : un système à base de lentilles, un autre à base de miroirs paraboliques hors axes et un dernier à base de fibres optiques moyen infrarouge. Parallèlement, un héliostat a aussi été développé dans le but de réaliser des mesures atmosphériques. / Infrared heterodyne sensing is a technique which has been developed primarily toimprove the detectivity of infrared detectors, particularly in the 8 − 12 μm window. This technique has long been closely associated with the use of gas lasers. The fields of application were mainly astrophysical and atmospheric studies. Due to the complexity of implementation and the size of this type of instrument, ew other applications could have been envisaged. Recent progress in the field of semiconductor lasers (Quantum Cascade Laser - QCL - cover a large part of the infrared spectrum) enable to consider new developments and new applications for infrared heterodyne sensing, for example for the remote detection and identification of atmospheric molecules, such as pollutants. The main advantages of heterodyne sensing concern spectral and directional selectivity of the instrument. It is applicable in civil sector to atmospheric molecules such as ozone and carbon dioxide, and for the military one to detect hazardous species. A heterodyne receiver has been developed with a QCL emitting at around 10 μm and a temperature stabilized black body. To this end, several systems were considered: a system based on lens, another one based on off-axis parabolic mirrors and a last one based on mid-infrared optical fibers. Meanwhile, a heliostat has also been developed in order to do atmospheric measurements.

La demande croissante de dispositifs photoniques dans la gamme térahertz (THz) a conduit au développement des Lasers à Cascade Quantique (LCQ). Réalisés en 1994 dans l'infrarouge moyen, ces lasers unipolaires à semiconducteurs comptent désormais parmi les sources les plus prometteuses pour l'émission THz. Néanmoins, de nombreux phénomènes de pertes optiques limitent leurs performances et l'optimisation de ces dispositifs demeure d'actualité. Parmi les sources de pertes, l'absorption par porteurs libres, qui résulte de transitions intra- et inter-sousbande obliques activées par toute source de désordre brisant l'invariance par translation dans le plan des couches, doit être précisément modélisée. Ce processus est bien documenté pour les matériaux massifs où le modèle semi-classique de Drude peut être appliqué. En revanche, pour les LCQ, celui-ci prédit des coefficients d'absorption supérieurs aux réels gains laser. Ce travail de thèse expose un modèle quantique de l'absorption par porteurs libres dans les structures à cascade quantique suivant deux approches théoriques différentes : un développement perturbatif au premier ordre du potentiel de désordre et une diagonalisation numérique du Hamiltonien du système désordonné. Ces travaux montrent que l'absorption par porteurs libres est très faible et diffère radicalement du résultat semi-classique. Ils font également l'analyse des différentes contributions au spectre d'absorption ainsi que la possibilité d'ajuster la forme et la largeur de raie par ingénierie de dopage. D'importants effets de localisation spatiale des états électroniques par le désordre et leur influence sur les taux de diffusion ont également été étudiés. / The demand to produce reliable THz detectors and emitters has lead to a signicant improvement of the Quantum Cascade Lasers (QCLs). First demonstrated in 1994 in the mid-infrared range, these unipolar semiconductor lasers are one of the most promising photonic sources for THz emission. Nevertheless, various optical loss phenomena limit their performances and the improvement of these devices is intensively researched. Among the possible loss sources, the Free Carrier Absorption (FCA), that arises from intra- and inter-subband oblique transitions activated by any disorder source destroying the translational invariance in the layer plane, has to be accurately modeled. FCA is well documented for bulk materials where the semiclassical Drude model can be used. For QCLs, this model predicts FCA coefficients that are comparable or larger than the actual QCL gains. This work presents a quantum modeling of FCA in quantum cascade structures following two theoretical approaches : a perturbative expansion at the first order in the disorder potential and a numerical diagonalization of Hamiltonian in presence of disorder. These calculations show that FCA is very small in QCLs and radically differs from the semiclassical Drude result. Moreover, they point out the different contributions to the absorption spectrum and the possibility of ajusting the absorption linewidth and lineshape by dopant engineering. Important disorder-induced localization effects have been identified as well as their non negligible influence on the electronic scattering rates.