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Demonstration of the spatial self-trapping of a plasmonic wave / Démonstration de l'autofocalisation d'une onde plasmonique

Kuriakose, Tintu 12 July 2018 (has links)
Cette thèse est une contribution au domaine de recherche de la plasmonique nonlinéaire, domaine émergent de l'optique. L'objectif principal est de démontrer expérimentalement l'autofocalisation d'une onde plasmonique.L'étude débute avec la fabrication et la caractérisation de guides plans en verre de chalcogénure de composition Ge-Sb-Se. Une technique basée sur la formation de solitons spatiaux est développée afin d’estimer leurs non-linéarités Kerr. Les propriétés optiques linéaires et non linéaires de ces guides sont étudiées aux longueurs d’onde de 1200 nm et 1550 nm.Des structures plasmoniques sont ensuite conçues pour propager des ondes hybrides plasmon-solitons avec des pertes de propagation modérées. Elles sont constituées des guides précédents recouverts de nanocouches de silice et d'or.Les caractérisations optiques par couplage plasmon-soliton révèlent une forte autofocalisation subie par l’onde qui se propage à l'intérieur de la structure plasmonique. Comme prévu par la théorie, le comportement est présent uniquement pour une lumière polarisée TM. Des résultats expérimentaux détaillés de cette autofocalisation exaltée par effet plasmonique sont présentés pour différentes configurations. Des simulations confirment les résultats expérimentaux obtenus.Cette démonstration fondamentale vient confirmer le concept d’autofocalisation assistée par plasmon tout en révélant un effet nonlinéaire très efficace. Cela ouvre de nouvelles perspectives pour le développement de dispositifs photoniques non linéaires intégrés ainsi que de nouveaux phénomènes physiques. / This dissertation contributes to the research area of nonlinear plasmonics an emerging field of optics. The main goal is to demonstrate experimentally the spatial self-trapping of a plasmonic wave.The study begins with the fabrication and the characterization of slab Ge-Sb-Se chalcogenide waveguides. A technique based on the formation of spatial solitons is developed to estimate their Kerr nonlinearities. Linear and nonlinear optical properties of the waveguides are studied at the wavelengths of 1200 nm and 1550 nm.Plasmonic structures are then designed to propagate hybrid plasmon-soliton waves with moderate propagation losses. They are constituted of the previous waveguides covered with nanolayers of silica and gold.Optical characterizations reveal a giant self-focusing undergone by the wave that propagates inside the plasmonic structure. The behavior is present only for TM polarized light as expected from theory. Detailed experimental results of this plasmon enhanced nonlinear self-trapping corresponding to different configurations are presented. Simulations confirm the obtained experimental results.This fundamental demonstration confirms the concept of plasmon-assisted self-focusing while revealing a very efficient nonlinear effect. This opens new perspectives for the development of integrated nonlinear photonic devices as well as new physical phenomena.
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Étude théorique de complexes inorganiques et de clusters métalliques de taille nanométrique : interprétation de leurs structures et de leurs propriétés

Latouche, Camille 30 September 2013 (has links) (PDF)
Les travaux décrits dans cette thèse ont porté sur l'application de méthodes de la chimie quantique à l'étude de différents types et familles de composés chimiques, à savoir, des clusters encapsulant des anions et des complexes inorganiques de métaux de transition. On s'est particulièrement intéressé à la structure géométrique, la structure électronique et aux relations structures-propriétés optiques de systèmes moléculaires stables et bien caractérisés.
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Propriétés photoélectriques de vitrocéramiques et cristaux de chalcogénures / Photoelectric properties of chalcogenide glass-ceramics and crystals

Korolkov, Ilia 10 November 2017 (has links)
La crise de l’énergie ainsi que les problèmes écologiques sont considérés comme les défis les plus importants de demain. Cependant, les sources d’énergies renouvelables et respectueuses de l’environnement ne sont pas suffisamment développées, ce qui entraîne une contribution faible à la production d’énergie. Les cellules solaires font partie des sources d’énergies renouvelables les plus attractives et prometteuses. Cependant, les panneaux solaires existants ont toujours un facteur de qualité négatif, c’est-à-dire que leur production et leur entretien demandent plus d’énergie qu’ils ne sont capables de produire pendant leur cycle de fonctionnement. Malgré la réduction exponentielle du prix des panneaux solaires, leur efficacité de conversion n’est pas suffisante. Les succès récents dans la science des matériaux ont beaucoup contribué à son amélioration, néanmoins des études sur les nouveaux matériaux photovoltaïques sont nécessaires. Les travaux de recherche présentés dans ce manuscrit concernent les vitrocéramiques de chalcogénures dans le système GeSe2-Sb2Se3-CuI. De nombreuses compositions chimiques différentes ont été préparées et analysées du point de vue structural et électrique dans le cadre de ce système. Il a été démontré que la phase Sb2Se3, responsable des propriétés photoélectriques dans les vitrocéramiques, possède un grand potentiel pour les applications photovoltaïques grâce à ses propriétés optiques bien adaptées. L’influence des modifications de la composition des cristaux de Sb2Se3 sur la structure et les propriétés électriques a été étudiée. La flexibilité du type de conductivité et la résistivité des cristaux massifs de Sb2Se3 ont été montrées. Enfin, les couches minces à base de vitrocéramiques et cristaux massifs étudiés ont été préparées par la pulvérisation cathodique RF magnétron. Leur structure et les propriétés électriques sont également décrites dans cette thèse. Une cellule solaire complètement fonctionnelle, basée sur Sb2Se3 dopé iode et sur la vitrocéramique de 40GeSe2-40Sb2Se3-20CuI, a été préparée et caractérisée. / Energy crisis and global ecological problems are considered as important challenges of nearest future. Eco-friendly and renewable sources of energy are still severely undeveloped and contribute weakly to the energy production. One of the most attractive and promising domains of renewable energy is a solar light harvesting. However, existing solar panels still possess negative quality factor, i.e. their fabrication and maintenance require more energy that they are capable to produce during their life cycle. Despite exponential reduction of the price, solar cells are not efficient enough in terms of light to energy conversion. Recent breakthroughs in material science contributed a lot to the increase of efficiency, however further investigation of novel materials are needed. Here, chalcogenide glassceramics of GeSe2-Sb2Se3-CuI system were studied in details. Within this system various chemical compositions were prepared and analyzed for their structure and photoelectric properties. We found that Sb2Se3 phase, responsible for the appearance of photoelectric effect in glass-ceramics, have a great potential for light harvesting due to its suitable optical properties. In the present work we demonstrated the influence of various dopants on photoelectric properties of Sb2Se3 crystals. We showed a possibility of conductivity type and resistivity tuning of bulk Sb2Se3 crystals in a wide range of values. Thin film devices based on studied bulk compositions were prepared by RF sputtering and characterized structurally and electrically as well. We demonstrated a fully functional thin film solar device based on iodine doped Sb2Se3 and 40GeSe2-40Sb2Se3-20CuI glass-ceramic.
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Micro-capteurs optiques fonctionnant dans l'infrarouge pour la détection de polluants émergents en eaux souterraines et marines / Mid-infrared micro-sensor devices for the detection of emerging pollutants in groundwater and sea water

Baudet, Emeline 02 October 2015 (has links)
Le développement de capteurs optiques fonctionnant dans le moyen infrarouge est un enjeu majeur pour détecter les (bio-) molécules. En effet, le moyen infrarouge (4000 - 400 cm-1) contient une grande majorité des absorptions dues aux vibrations des molécules organiques. L'objectif de ces travaux de recherche est d'élaborer des capteurs plus sélectifs, plus sensibles et plus compacts. Les travaux de recherche présentés dans ce manuscrit concernent donc le développement de guides d'ondes optiques à base de verre de chalcogénure sensibles aux molécules cibles via l'absorption de la partie évanescente de la lumière guidée se propageant à la surface du guide. La synthèse des matériaux infrarouges est l'une des étapes clés. Les verres de chalcogénures sont des matériaux particulièrement appropriés pour cette application de détection de polluants. Ces verres présentent un large domaine de transparence dans l'infrarouge (2 - 15 µm pour les verres à base de sélénium) et des indices de réfraction élevés (entre 2 et 3). L'élaboration du guide d'onde nécessite la fabrication de couches minces de verre de chalcogénure par pulvérisation cathodique RF magnétron. Afin de maîtriser le développement du micro-capteur infrarouge, un plan d'expériences a été élaboré pour étudier l'influence des paramètres de dépôt sur les caractéristiques des couches minces. L'architecture du guide a été définie et réalisée par gravure RIE-ICP (gravure ionique réactive couplée au procédé de gravure plasma à couplage inductif) et les mesures de pertes optiques et d'injection dans le MIR (6,3 µm et 7,8 µm) ont été réalisées. Il s'agit des tous premiers guides fonctionnant aussi loin dans le moyen infrarouge. L'ultime étape consiste à fonctionnaliser la surface du guide augmenter sa sélectivité. Des premiers tests ont été réalisés sur un cristal ATR en ZnSe par un polymère hydrophobe. Ils ont permis la détection de molécules polluantes absorbant à 13,8 µm, présentes en très faible concentration (25 ppb) dans des solutions d'hydrocarbures (BTX) ou des eaux plus complexes (eaux de station d'épuration et eaux souterraines). / Development of mid-IR optical sensors is a challenge of great importance for detection of biochemical molecules. Mid-infrared range (4000-400 cm-1) contains the absorptions related to the vibrations of organic molecules. The aim of this work is the elaboration of sensors more selective, sensitive and compact. The work reported in this thesis concerns the development of optical waveguides based on chalcogenide glasses. The evanescent field is used for the detection of pollutant molecules diffusing to the surface of optical waveguide. One of the main step of this research is the synthesis of infrared material. Chalcogenide glasses are appropriate for sensing applications. Indeed, they are used for their wide transparency in the infrared range (2 – 15 µm for selenide glasses) and their high refractive index (between 2 and 3). Elaboration of optical waveguide requires fabrication of chalcogenide thin films by RF magnetron sputtering. In order to control the development of infrared micro-sensor, an experimental design was established to study the influence of sputtering parameters on thin films characteristics. Design of the optical waveguide was defined and etched by RIE-ICP (reactive ion etching-inductively coupled plasma). Measurement of optical losses and injection in mid-infrared (7,8 µm) were realized. This is the first optical waveguides working as far in the mid-infrared. The last step concerns the functionalization of surface waveguides in order to increase their selectivity. First tests were realized on ZnSe ATR prism with a hydrophobic polymer. Thus, detection of pollutant molecules absorbing at 13,8 µm, with very low concentrations (25 ppb), in hydrocarbons solutions (BTX) or in complex water (water purification plant and groundwater) was performed.
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Laser Brillouin à fibre microstructurée en verre de chaleogénure

Hey Tow, Kenny 14 February 2013 (has links) (PDF)
Souvent considéré néfaste dans le domaine de la télécommunication car il limite la puissance d'un système de transmission optique, l'effet Brillouin peut être utilisé pour la réalisation de lasers. Un laser à fibre Brillouin peut potentiellement être très cohérent et très peu bruité ; ce qui incite son utilisation dans plusieurs domaines incluant la défense, la métrologie et les télécommunications. L'objectif de cette thèse, qui s'insert dans le cadre du projet ATOS (Antenne acoustique en technologie Tout Optique pour la Surveillance), est d'obtenir un laser Brillouin à la fois compact et avec un seuil laser relativement bas. Pour respecter ces deux conditions, il est nécessaire de disposer d'une fibre avec un très fort coefficient de gain Brillouin gB et ayant une très petite aire effective de manière à concentrer la puissance optique dans le cœur de la fibre. Nous avons ainsi choisi d'utiliser une fibre faite à partir de verres en chalcogénure, qui ont un gB de deux ordres de grandeurs supérieures au gB d'une fibre monomode silice classique avec une microstructure dans le coeur. Ces travaux de recherche contribuent donc, d'une part, à démontrer qu'il est expérimentalement possible de réaliser des lasers Brillouin compacts, bas seuils et exhibant des caractéristiques remarquables en termes de bruit et de cohérence avec des fibres microstructurées en verre de chalcogénure et, d'autre part, à étudier la potentialité de ces cavités lasers dans le cadre du projet ATOS tout en proposant d'autres applications possibles pour la métrologie, l'instrumentation et les télécommunications.
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Génération de sources optiques fibrées très hautes cadences et caractérisation de fibres optiques microstructurées en verre de Chalcogénure

Fortier, Coraline 19 January 2011 (has links) (PDF)
Ce mémoire de thèse s'inscrit dans le contexte du projet FUTUR financé par l'ANR et concernant le développement de Fonctions optiques pour les Transmissions à très haut débit dans le Réseau coeur et porte sur la génération de sources optiques fibrées très hautes cadences et la caractérisation de fibres optiques microstructurées en verre de Chalcogénure. A cet effet, nous étudions les caractéristiques linéaires et non-linéaires au sein de fibres microstructurées en verre de chalcogénures conçue et réaliser via différentes collaborations dans le cadre du projet de l'ANR FUTUR. Pour cela un grand nombre de méthodes de caractérisations ont été mises au point donnant une comparaison entre une fibre SMF standard et ces fibres microstructurées chalcogénures. Par exemple, un montage interférométrique pour la mesure de la dispersion chromatique pour échantillon court, ou encore de nombreux banc expérimentaux permettant la caractérisation des propriétés non-linéaires de ces fibres (diffusion Raman, diffusion Brillouin, Coefficient non linéaire Kerr...). La seconde partie de ce mémoire présente la mise au point de méthode de conversion d'un battement sinusoïdal en un train d'impulsions hautement cadencé. Il est montré dans ce manuscrit que cette technique a été exploitée au plus prêt de ses limites, par l'obtention d'impulsions extrêmement courtes et par des débits très élevés. Les trains d'impulsions à très hautes cadences ont été caractérisés par un dispositif expérimental SHG-FROG. Une démonstration de la multiplication du débit par deux a été démontrée par l'effet Talbot.
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Dépôt de matériaux à changement de phase par PE-MOCVD à injection liquide pulsée pour des applications mémoires PCRAM / Deposition of phase change materials using pulsed-liquid injection PE-MOCVD for PCRAM based memory applications

Aoukar, Manuela 22 September 2015 (has links)
Les mémoires résistives PCRAM sont basées sur le passage rapide et réversible entre un état amorphe hautement résistif et un état cristallin faiblement résistif d’un matériau à changement de phase (PCM). Ces mémoires constituent un des candidats les plus prometteurs pour la nouvelle génération de mémoires non-volatiles grâce à un large éventail de propriétés uniques comme une vitesse de fonctionnement élevée, une capacité de stockage multi-niveaux sur plusieurs bits, une bonne endurance et une possibilité de miniaturisation poussée. Cependant, la nécessité d’utiliser des courants d’effacement (IRESET) importants pour l’étape d’amorphisation du PCM représente l’un des principaux freins à l’explosion de la technologie PCRAM sur le marché des mémoires non volatiles. Dans ce contexte, il a été démontré que le confinement du PCM dans des structures possédant des facteurs de forme élevés permet d’améliorer l’efficacité du chauffage nécessaire au changement de phase du PCM et donc de réduire les courants d’amorphisation. Afin d’incorporer des matériaux PCM dans de telles structures, il est alors nécessaire de développer un procédé de dépôt très conforme. C’est pourquoi un procédé de dépôt PE-MOCVD (Plasma Enhanced- Metal Organic Chemical Vapor deposition) à injection liquide pulsée a été développé dans ce travail. Dans un premier temps des films amorphes et homogènes du composé binaire GeTe ont été déposés à partir des précurseurs organométalliques TDMAGe et DIPTe. Les analyses XPS révèlent que les couches de GeTe déposées sont stoechiométriques mais présentent une forte contamination en carbone. Ainsi, un des objectifs de cette thèse a été de réduire le taux de carbone dans les couches afin d’optimiser leurs propriétés de changement de phase. Une étude de l’impact des paramètres de dépôt tel que la puissance, la pression, la nature et le débit des gaz utilisés est alors présentée. En étudiant et en optimisant les paramètres de dépôt, des couches de GeTe contenant seulement 2 % at. de carbone ont pu être obtenues. Dans un second temps, des films du composé ternaire GeSbTe ont été déposés en injectant simultanément les trois précurseurs TDMAGe, TDMASb et DIPTe dans le plasma de dépôt. Une large gamme de composition peut alors être obtenue en variant les paramètres d’injection et de dépôt. L’un des principaux avantages de ce procédé est la capacité de couvrir une large gamme de compositions permettant d’obtenir des films possédant des propriétés de changement de phase très variées. L’impact des paramètres plasma sur la conformité du dépôt a aussi été étudié. Il est montré que l’ajout d’une composante BF à la puissance RF du plasma permet d’améliorer le remplissage des structures possédant des facteurs de forme élevés. Enfin, l’intégration dans des dispositifs mémoires PCRAM tests de matériaux PCM obtenus par ce procédé PE-MOCVD a mis en évidence des propriétés électriques proches de celles obtenues avec des matériaux déposés par les procédés de dépôt conventionnels de type PVD. / Phase change random access memories PCRAM are based on the fast and reversible switch between the high resistive amorphous state and the low resistive crystalline state of a phase change material (PCM). These memories are considered to be one of the most promising candidates for the next generation of non volatile memories thanks to their unique set of features such as fast programming speed, multi-level storage capability, good endurance and high scalability. However, high power consumption during the RESET operation (IRESET) is the main challenge that PCRAM has to face in order to explode the non volatile memory market. In this context, it has been demonstrated that by integrating the phase change material (PCM) in high aspect ratio lithographic structures, the heating efficiency is improved leading to a reduced reset current. In order to fill such confined structures with the phase change material, a highly conformal deposition process is required. Therefore, a pulsed liquid injection Plasma Enhanced-Metal Organic Chemical Vapor Deposition process (PE-MOCVD) was developed in this work. First, amorphous and homogeneous GeTe films were deposited using the organometallic precursors TDMAGe and DIPTe as Ge and Te precursors. XPS measurements revealed a stoichiometric composition of GeTe but with high carbon contamination. Thus, one of the objectives of this work was to reduce the carbon contamination and to optimize the phase change properties of the deposited PCMs. The effect of deposition parameters such as plasma power, pressure and gas rate on the carbon contamination is then presented. By tuning and optimizing deposition parameters, GeTe films with carbon level as low at 2 at. % were obtained. Thereafter, homogeneous films of GeSbTe were deposited by injecting simultaneously the organometallic precursors TDMAGe, TDMASb and DiPTe in the plasma. A wide range of compositions was obtained by varying the injection and deposition operating parameters. Indeed, one of the main advantages of this process is the ability of varying films composition, which results in varying phase change characteristics of the deposited PCM. The impact of plasma parameters on the conformity of the process was also studied. It was shown that by adding a low frequency power component to the radio frequency power of the plasma, structures with high aspect ratio were successfully filled with the phase change material. Finally, electrical characterization of PCRAM test devices integrating phase change materials deposited by PE-MOCVD as active material have presented electrical properties similar to the ones obtained for materials deposited by conventional physical vapor deposition (PVD) process.
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Laser Brillouin à fibre microstructurée en verre de chaleogénure / Brillouin laser made of microstructured chalcogenide fiber

Hey Tow, Kenny 14 February 2013 (has links)
Souvent considéré néfaste dans le domaine de la télécommunication car il limite la puissance d'un système de transmission optique, l'effet Brillouin peut être utilisé pour la réalisation de lasers. Un laser à fibre Brillouin peut potentiellement être très cohérent et très peu bruité ; ce qui incite son utilisation dans plusieurs domaines incluant la défense, la métrologie et les télécommunications. L'objectif de cette thèse, qui s'insert dans le cadre du projet ATOS (Antenne acoustique en technologie Tout Optique pour la Surveillance), est d'obtenir un laser Brillouin à la fois compact et avec un seuil laser relativement bas. Pour respecter ces deux conditions, il est nécessaire de disposer d'une fibre avec un très fort coefficient de gain Brillouin gB et ayant une très petite aire effective de manière à concentrer la puissance optique dans le cœur de la fibre. Nous avons ainsi choisi d'utiliser une fibre faite à partir de verres en chalcogénure, qui ont un gB de deux ordres de grandeurs supérieures au gB d'une fibre monomode silice classique avec une microstructure dans le coeur. Ces travaux de recherche contribuent donc, d'une part, à démontrer qu'il est expérimentalement possible de réaliser des lasers Brillouin compacts, bas seuils et exhibant des caractéristiques remarquables en termes de bruit et de cohérence avec des fibres microstructurées en verre de chalcogénure et, d'autre part, à étudier la potentialité de ces cavités lasers dans le cadre du projet ATOS tout en proposant d'autres applications possibles pour la métrologie, l'instrumentation et les télécommunications. / Although stimulated Brillouin scattering (SBS) in optical fiber is a penalizing nonlinear effect in optical communication systems, it is possible to make good use of SBS in other applications such as in Brillouin fiber lasers (BFLs). A BFL can potentially have a very narrow linewidth and very low relative intensity noise (RIN) and frequency noise, making them excellent coherent laser sources that can be used in telecommunications, defense and metrology. The goal of this research work, which is in the framework of ATOS (Antenne acoustique en technologie Tout Optique pour la Surveillance, All Optical Acoustic Antenna for Security) project, is to obtain a compact Brillouin laser with a very low threshold power. In order to match these two conditions, it is essential to use a fiber with a very high Brillouin gain coefficient gB and with a small effective mode area to ensure a stronger light confinement in the fiber core. For this research work, we have combined both alternatives by using a microstructured optical fiber made of chalcogenide glass. These materials are known to have very high gB, which can be two orders of magnitudes higher than in the case of a standard silica fiber. In this work, we have, first of all, experimentally demonstrated that it is possible to obtain a compact, low threshold and low noise Brillouin laser using microstructured chalcogenide fibers. Then, we have studied the feasibility of using this laser cavity in the framework of the ATOS project while proposing alternative applications for metrology and telecommunications.
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Modélisation de verres de tellure, matériaux pour l’optique infrarouge / Rationalisation of telluride glasses structure, infra-red permeable materials, by ab initio molecular dynamics

Bouëssel du Bourg, Lila 18 December 2017 (has links)
Ce travail de thèse est consacré à la rationalisation de verres de tellure, au fort potentiel applicatif. Les résultats ont été obtenus en utilisant la dynamique moléculaire ab initio et le calcul de paramètres RMN sur différents noyaux. Pour valider nos modèles de verres, les résultats théoriques sont comparés aux données expérimentales disponibles, comme les facteurs de structure neutroniques ou des rayons X, ainsi que les spectres RMN du solide. La première partie décrit les méthodes théoriques employées, tandis que les deux chapitres qui suivent se concentrent sur l’utilisation du formalisme GIPAW pour le calcul des paramètres RMN du 73Ge et du 125Te sur des systèmes cristallins et/ou moléculaires. Dans le cas du 125Te, nous avons calibré une fonction linéaire qui relie l’écrantage isotrope calculé au déplacement chimique isotrope. Pour le 73Ge, nous avons pris en compte des effets thermiques pour obtenir des paramètres RMN moyens, en considérant plusieurs configurations extraites d’une dynamique moléculaire à 300 K. La partie suivante est une étude structurale du verre GeTe4, où l’impact de la taille des cellules modélisées et de la fonctionnelle utilisée, ont été analysés. Une confrontation des facteurs de structure théoriques avec ceux obtenus expérimentalement, permet la description de la première sphère de coordination des tellures et des germaniums. La comparaison des spectres RMN expérimentaux et théoriques du 125Te ne vient pas infirmer ces résultats. Les cinquième et sixième chapitres portent sur l’étude des systèmes ternaires Ge-Te-Se et Ge-Ga-Te. La validation de nos modèles par la RMN des 77Se, 125Te, 69Ga et 71Ga, et par les facteurs de structure, nous a permis de caractériser le rôle du sélénium ou du gallium sur la structuration de ces verres. Le dernier chapitre est consacré à l’étude de verre de chalcohalogénures du système binaire Te-Cl. La RMN du solide, les méthodes de diffractions de neutrons et des rayons X, combinées à des calculs ab initio ont permis de faire évoluer les précédents modèles structuraux proposés. / This thesis is devoted to the rationalisation of telluride glasses, with a high applicative potential. Results have been obtained using ab initio molecular dynamics and NMR parameters calculations on different nuclei. In order to validate our glasses models, theoretical results have been compared to available experimental data, as neutron or X-rays scattering structure factors or NMR spectra. The first part describes theoretical methods employed, whereas the two next chapters focus on the use of GIPAW formalism to obtain NMR parameters of 73Ge and 125Te, on crystalline and/or molecular systems. In the case of 125Te, we calibrated a linear function that relates calculated isotropic shielding and isotropic chemical shift. For the 73Ge, we took into account thermal effect to get averaged NMR parameters, by considering several configurations taken from a 300 K molecular dynamics. The next part is a structural study of amorphous GeTe4, where the impact of the size of simulated cells and the functional used, has been analysed. A comparison of theoretical and experimental structure factors, allowed a description of germanium and tellurium first coordination sphere. The comparison of experimental and theoretical 125Te NMR spectra did not disprove these results. Fifth and sixth parts deal with glasses of ternary systems Ge-Se-Te and Ge-Ga-Te. The validation of our models with 77Se, 125Te, 69Ga and 71Ga NMR and structure factors, permitted us to characterize the role of selenium or gallium on glasses structures. Last chapter is dedicated to chalcohalide glasses from the binary system Te-Cl. Solid state NMR, X-rays and neutron diffraction, combined with ab initio calculations, let us make changes in previews suggested structural models.
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Photo-inscription de guides d'onde dans les verres de chalcogénures / Waveguide photo-writing in chalcogenide glasses

Dematteo Caulier, Ophélie 27 May 2014 (has links)
Les travaux de cette thèse ont eu pour but la conception de guides d'onde dans des verres de chalcogénure, par une technique de photo-inscription. Celle-ci consiste à focaliser un laser femtoseconde dans le matériau et de l'interaction lumière-matière, il en résulte une variation d'indice de réfraction (Δn) permanente. Cette technique est rapide, en une seule étape et ne nécéssite pas l'intervention de processus chimique. De plus, elle permet la réelle conception de dispositifs en trois dimensions. Deux verres ont été étudiés, le GeGaS et l'As₂S₃. Les phénomènes responsables de ces modifications ont été étudiés et décrits pour chacun des verres. Dans le premier verre, la propagation d'un faisceau sous la forme de filament a été mise en évidence. Du déplacement des charges, il découle une modification de la structure du réseau vitreux qui conduit à une variation d'indice positive. Cette As₂S₃ a été étudiée et il a été montré que son amplitude est contrôlable au travers du taux de répétition du laser ou de la vitesse de déplacement de l'échantillon, alors que son diamètre reste constant indépendamment des conditions expérimentales. Dans le deuxième verre, des effets d'origine thermique ont été mis en évidence. Pour ce verre d'As₂S₃, alors que les Δn obtenues classiquement sont négatives, l'utilisation d'une trajectoire hélicoïdale innovante a mené à la réalisation de guides d'onde. Après une analyse systématique des différents paramètres expérimentaux, une maîtrise de l'amplitude de Δn et du diamètre du guide a été obtenue. Ainsi, des guides d'ondes monomodes, avec des propriétés équivalentes à l'état de l'art, ont été réalisé en une seule étape. / This thesis aimed at the waveguide conception in chalcogenide glass, with a photo-writing technique. This one consists on a laser focus into the material, from the light-matter interaction it results a permanent refractive index variation (Δn). This technique is fast, single step and it doesn't require any chemical process intervention. Furthermore it really enables the three dimensional devices design. Two glasses were studied, one is the GeGaS and the other the As₂S₃. The responsible phenomena of these modifications was studied and described for each of the glasses. In the first one, the beam propagation on a filament form was highlighting. From the charge displacement, it ensues a modification of the glassy network structure which leads to a positive index variation. This Δn was studied and it was shown that its amplitude is controllable trhough the laser repetition rate or with the sample displacement velocity while its diameter remains constant independently of the experimental conditions. Into the second glass, effects of thermal origin were highlighted. For this As₂S₃ glass, while classical photo-writing Δn are negative, the use of an innovative helical trajectory led to the waveguide conception. After a systematic analysis of the experimental parameter influence, a control of the Δn amplitude and of the waveguide diameter was obtaines. So, monomode waveguides, with equivalent properties to the state-of-the-art, were realized in a single step.

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