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Late-Stage Peptide Diversification via Transition Metal-Catalyzed C─H ActivationWang, Wei 17 September 2020 (has links)
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Schwingungsspektroskopische Untersuchungen zur Chiralitätserkennung und Torsionsdynamik bei Alkoholen / Investigation of Chirality Recognition and Torsional Dynamics in Alcohols by Vibrational SpectroscopyMedel, Robert 09 June 2020 (has links)
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IR-Untersuchung von schwach gebundenen Molekülaggregaten im Überschallstrahl / IR investigation of weakly bound molecular clusters in the supersonic jetGottschalk, Hannes Christian 29 September 2020 (has links)
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Entwicklung regio- und enantioselektiver Transformationen an Alkenen mittels λ3-Iodan-Reagenzien bzw. chiraler Selen-π-Säure-Katalysatoren / Development of Regio- and Enantioselective Transformations of Alkenes with λ3-Iodane-Reagents and Chiral Selenium-π-Acid CatalystsKrätzschmar, Felix 28 May 2020 (has links)
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Theoretical high-resolution spectroscopy for reactive molecules in astrochemistry and combustion processesSchröder, Benjamin 15 August 2019 (has links)
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DOSY External Calibration Curve Molecular Weight Determination as a Valuable Methodology in Characterizing Reactive Intermediates in SolutionNeufeld, Roman 14 March 2016 (has links)
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Hydrogen Bonds and Electrostatic Environment of Radical Intermediates in Ribonucleotide Reductase IaNick, Thomas Udo 29 June 2015 (has links)
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Theoretical Description of Hydrogen Atom Scattering off Noble MetalsJanke, Svenja Maria 13 May 2016 (has links)
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Kinetik radikalischer Polymerisationen ionischer Monomere in wässriger Lösung: Spektroskopische Analyse und Modellierung / Kinetic of the Radical Polymerization of Ionic Monomers in Aqueous Solution: Spectroscopic Analysis and ModellingDrawe, Patrick 15 June 2016 (has links)
Die Arbeit befasst sich grundlegend mit der radiaklischen Polymerisation von ionischen Monomeren in wässriger Lösung. Kinetische Koeffizienten dieser Polymerisationsreaktionen wurden durch Pulslaser-induzierte Polymerisationen in Verbindung mit Größenausschlusschromatographie (PLP–SEC), mit hoch zeitaufgelöster Nahinfrarot-Detektion nach Einzelpuls-(SP)-Anregung (SP–PLP–NIR) und mit hoch zeitaufgelöster Elektronenspinresonanzspektroskopie (SP–PLP–ESR) untersucht. Die Messungen wurden durch Simulationen mit dem Programmpaket Predici® unterstützt.
Die Terminierungskinetik der radikalischen Polymerisation des wasserlöslichen nicht-ionischen Monomers N-Vinylformamid wurde in Substanz und in wässriger Lösung bei 40 bis 70 °C und bei 500 bis 2500 bar als Funktion des Umsatzes mit der SP–PLP–NIR-Technik bestimmt.
Die Einflüsse von Terminierung, Transferreaktionen und Verbreiterungs-mechanismen auf die Bildung von PLP-Strukturen beliebiger Monomere im PLP–SEC-Experiment wurden grundlegend durch Predici®-Modellierung untersucht. Die Resultate geben Auskunft, unter welchen PLP-Bedingungen verlässliche auswertbare PLP-Strukturen erhalten wurden. So ist es erforderlich, dass 19 bis 92% der erzeugten Radikale zwischen zwei aufeinanderfolgenden Pulsen terminieren.
Da aufgrund der langsamen Terminierung (<19%) und intermolekularer oder intramolekularer Transferreaktionen die PLP–SEC-Methode für ionische Monomere oft nicht anwendbar ist, wurde der Geschwindigkeitskoeffizient der Propagation, kp, etwa von Trimethylaminoethylmethacrylat (TMAEMA) in D2O im Temperatur-intervall 30 bis 60 °C durch Anpassung von Umsatz-Zeit-Verläufen mit einem Predici®-Modell bestimmt. Eine Modell-unabhängige Bestimmung der Propagations- und Terminierungskinetik von TMAEMA unter identischen Bedingungen erfolgte durch Kombination der gekoppelten Parameter <kt>/kp und kp/<kt>0,5 aus SPPLPNIR-Messungen bzw. chemisch initiierten Experimenten.
Trimethylaminoethylacrylat-(TMAEA)-Polymerisationen wurden bei 20 bis 84 °C mit Predici® modelliert. Dabei wurde die enorme Bedeutung der mid-chain Radikal (MCR)-Kinetik für die Polymerisationsrate ionischer Acrylate deutlich.
Die Predici®-Modellierung von ionisierter Methacrylsäure (MAA) zeigte, dass die durch PLPSEC bestimmten literaturbekannten kp-Werte systematisch um einen Faktor zwei zu groß sind. Der Einfluss der Gegenionenkonzentration auf kp wurde für ionisierte MAA bei 30 bis 80 °C durch Anpassung von Umsatz-Zeit-Verläufen bestimmt. Der präexponentielle Faktor von kp nimmt mit steigender Gegenionen-konzentration zu, also bei Erhöhung der Monomerkonzentration und bei Salzzugabe. Die Terminierungskinetik von ionisierter MAA wurde mittels SP–PLP–NIR als Funktion des Umsatzes bei 1 bis 500 bar zwischen 20 und 80 °C untersucht.
Untersuchungen der Polymerisationskinetik von ionisierter Acrylsäure (AA) durch NIR, SP–PLP–NIR, SP–PLP–ESR und 13C-NMR ergaben, dass alle Geschwindigkeitskoeffizienten von der Art und Konzentration der Gegenionen beeinflusst werden, wobei sie mit steigender Gegenionen-konzentration zunehmen, was auf die Bildung von Kontaktionenpaaren zurückgeführt werden kann. Die beteiligten Geschwindigkeitskoeffizienten bewirken einen hohen MCR-Anteil von etwa 98% bei 50 °C. Da trotz der hohen MCR-Konzentration die SPR-Konzentration für das Wachstum entscheidend ist (kps ≈ 103·kpt), führen geringe Verschiebungen des SPR-MCR-Gleichgewichts bei Variation der Reaktionsbedingungen zu großen Effekten in der Polymerisationsrate.
Die in der vorgelegten Arbeit ermittelten kinetischen Koeffizienten erlauben die umfassende Simulation von Monomerumsatz-Zeit-Verläufen sowie von Molmassenverteilungen der polymeren Produkte für ionische Polymerisationen in wässriger Lösung bei weiter Variation der Monomerkonzentration, des Monomerumsatzes, der Art und Konzentration von Gegenionen sowie von Temperatur und Druck.
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Lichtinduzierte Primärprozesse in reversibel photoschaltbaren fluoreszierenden Proteinen: Zeitaufgelöste Spektroskopie von Padron0.9 und rsFastLime / Primary Light-Induced Reaction Steps of Reversibly Photoswitchable Fluorescent Proteins: Time-Resolved Spectroscopy of Padron0.9 and rsFastLimeWalter, Arne 09 July 2014 (has links)
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