L'objectif de cette étude était le développement de particules colloïdales magnétiques possédants un cœur magnétisable et une écorce polymère, capables d'éliminer les métaux lourds, les colorants cationiques et les perturbateurs endocriniens. Ces adsorbants pourraient être séparés magnétiquement permettant ainsi de remplacer les techniques lourdes comme la centrifugation, la sédimentation, et la filtration. Les résultats des analyses, en termes de taille, de morphologie, de composition chimique, de propriétés magnétiques et de potentiel Zeta, confirme bien l'encapsulation de cœur magnétique par une écorce en polymère, et la fonctionnalisation de la surface de ces particules. Nous avons pris comme exemple l'élimination les métaux lourds (Cu2+, Pb2+, Zn2+ et HCrO4-), le bleu de méthylène ainsi le Bisphenol A, en solutions aqueuse. La fixation de divers polluants considérés se fait via l'adsorption à la surface des particules. Divers paramètres physico-chimiques influent le phénomène d'adsorption; l'effet de la quantité d'adsorbant magnétique élaboré, l'effet pH initial du milieu, l'effet du temps de contact, ainsi l'effet de la concentration initiale des polluants sont considérés. Cette étude a montré que l'adsorption est rapide et l'équilibre est atteint au bout de 30 min. Le processus d'adsorption est fortement dépendant du pH initial du milieu. La capacité d'adsorption de Latex des particules magnétiques élaborées vis-à-vis des éléments étudiés s'avère très satisfaisante comparé aux différents adsorbants magnétiques étudiés dans la littérature. La cinétique d'adsorption pour tous les systèmes étudiés pourrait être considérée comme pseudo-deuxième ordre et le processus d'adsorption de ces éléments par les particules magnétiques suit le modèle monocouche de Langmuir. Nous nous sommes intéressé à décontaminer les effluents industriels chargés en métaux lourds, issus des bains de traitement de l'Entreprise SOPAL. Les résultats obtenus nous ont permis de déduire que les particules magnétiques sont efficaces pour la décontamination. Les latex magnétiques pourraient être recommandés comme des adsorbants rapides, efficaces, et réutilisables pour l'élimination et la récupération des métaux lourds des eaux usées / The aim of this study was to prepare magnetic latex particles being magnetic core-polymer shell, able to remove heavy metals, cationic dyes and endocrine disrupting chemicals, by batch adsorption. These adsorbents were magnetically separated allows replacement of the heavy techniques such as centrifugation, sedimentation, and filtration by applying magnetic field.The results analysis in terms of colloidal and surface properties, transmission electron microscopy, hydrodynamic particle size, thermogravimetric analysis, and zeta-potential measurements, confirms the encapsulation of the magnetic core and the polymer shell, the surface functionalization of these particles, and the good colloidal stability. Heavy metals (Cu2+, Pb2+, Zn2+ and HCrO4-), methylene blue and Bisphenol A were taken as model of contaminants. Various physicochemical parameters influencing the adsorption phenomenon, which we have studied; the effect of adsorbents amount, the initial pH medium, the contact time, and the effect of the initial concentration of the pollutants. This study showed that the adsorption is fast and equilibrium is achieved within 30 min. The adsorption process is highly dependent on the initial pH. Adsorption capacities of the elaborated magnetic latex particles are very satisfactory when compared with different magnetic adsorbents reported in the literature. The adsorption kinetics for all the studied systems could be considered pseudo-second order model and the adsorption process of these elements by magnetic latex particles follows the Langmuir monolayer model. SOPAL wastewater sample load in heavy metals was analyzed by the prepared magnetic adsorbent. The results have enabled us to deduce that magnetic latex particles are effective for decontamination of real waste water. The prepared magnetic latex particles in this research can be recommended as fast, effective, and reusable for removal and recovery of metal ions from wastewater effluents

Ce travail de thèse porte sur l’étudephoto-physique de chromophores donneur-π-accepteur utilisés dans les cellules solaires àcolorant. Après photo-excitation, ces moléculessubissent des processus de transfert de chargeintramoléculaire (ICT), de solvatation etd’injection de charges qui se déroulent dans ledomaine temporel de la picoseconde. Or touterelaxation énergétique de l’état excité diminue lacinétique de l’injection de charges.Des mesures de spectroscopie stationnaire et defluorescence résolue en temps (de la femto- à lananoseconde) ont permis de résoudre ladynamique de relaxation de ces colorants ensolution, sur films mésoporeux et en cellulescomplètes.Les dynamiques de relaxation spectrale etd’inhibition de l’intensité de fluorescence del’état excité ont pu être caractériséesindépendamment et mettent en évidence unchangement d’état électronique à l’état excité.Les trois colorants étudiés évoluent vers un étatà transfert de charge (état CT). Un tel étatinteragit fortement avec son environnement.Afin d’étudier l’injection de charge dans lesoxydes mésoporeux semi-conducteurs, unmontage expérimental de fluorescence résolue entemps destiné à l’étude de systèmes opaques etdiffusifs a été réalisé et est décrit dans cette thèse.Ce montage possède une résolution temporelled’environ 300 fs.Les résultats mettent en évidence la présenced’une compétition entre l’injection de charges etla relaxation de l’état excité dans les cellulescomplètes. / This thesis deals with thephotophysical study of donor-π-acceptorchromophores used in dye sensitized solar cells.After photo-excitation, these molecules undergointramolecular charge transfer (ICT), solvationand charge injection processes that take place inthe picosecond time domain. However, anyenergetic relaxation of the excited statedecreases the injection kinetics.Steady-state spectroscopy and time-resolvedfluorescence measurements (from the femto- tothe nanosecond) were used to solve therelaxation dynamics of these dyes in solution, onmesoporous films and in complete cells.The spectral relaxation and fluorescencequenching dynamics of the excited state couldbe characterized independently and highlight anelectronic relaxation at the excited state. Thethree dyes studied evolve towards a chargetransfer state (CT state). Such a state is in stronginteraction with its environment.To study charge injection in semiconductormesoporous oxides, a time-resolvedfluorescence set-up for the study of opaque anddiffusive systems has been implemented and isdescribed in this thesis. It provides a timeresolution of about 300 fs.The results demonstrate the existence of acompetition between the injection of chargesand the relaxation of the excited state in thecomplete cells

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desaharifikacije melase i sprečavanje eventualnih nepoželjnih promena pri skladi&scaron;tenju melase. Stoga je predmet istraživanja ove disertacije redukovanje sadržaja nesaharoznih jedinjenja u melasi &scaron;ećerne repe upotrebom prirodnih adsorbenata mineralnog (različiti tipovi bentonita) i celuloznog (celuloza različitog stepena čistoće i modifikovani ekstrahovani rezanci &scaron;ećerne repe) porekla. Variranjem pH vrednosti sredine, suve materije melase i koncentracije primenjenog adsorbenta ispitan je sinergistički efekat uslova tretmana na stepen redukcije sadržaja nesaharoznih jedinjenja u melasi. Efikasnost sprovedenog tretmana utvrđena je na osnovu promena parametara kvaliteta melase i to boje, mutnoće, sadržaja saharoze, sadržaja suve materije i sadržaja pepela. </span></p><p class="MsoNormal" style="text-align:justify"><span lang="EN-US" style="font-size:10.0pt;line-height:115%;font-family:&quot;Cambria&quot;,&quot;serif&quot;;mso-ascii-theme-font:major-latin;mso-hansi-theme-font:major-latin;mso-bidi-font-family:&quot;Times New Roman&quot;">Na osnovu rezultata uočava se da je pozitivan uticaj kombinovanog dejstva upotrebljenih adsorbenata i uslova tretmana najizraženiji kod mutnoće i boje melase &scaron;to potvrđuje afinitet adsorbenata ka zadržavanju i/ili vezivanju bojenih materija. Takođe, navedeni pozitivan uticaj izražen je u manjoj ili većoj meri u zavisnosti od tipa primenjenog adsorbenta ali i uslova gde je uglavnom dominantan uticaj pH vrednosti </span></p><p><!--[if gte mso 9]><xml> <o:OfficeDocumentSettings> <o:RelyOnVML/> <o:AllowPNG/> </o:OfficeDocumentSettings></xml><![endif]--><!--[if gte mso 9]><xml> <w:WordDocument> <w:View>Normal</w:View> <w:Zoom>0</w:Zoom> <w:TrackMoves/> <w:TrackFormatting/> <w:DoNotShowRevisions/> <w:DoNotPrintRevisions/> <w:DoNotShowMarkup/> <w:DoNotShowComments/> <w:DoNotShowInsertionsAndDeletions/> <w:DoNotShowPropertyChanges/> <w:HyphenationZone>21</w:HyphenationZone> <w:PunctuationKerning/> <w:ValidateAgainstSchemas/> <w:SaveIfXMLInvalid>false</w:SaveIfXMLInvalid> <w:IgnoreMixedContent>false</w:IgnoreMixedContent> <w:AlwaysShowPlaceholderText>false</w:AlwaysShowPlaceholderText> <w:DoNotPromoteQF/> <w:LidThemeOther>EN-US</w:LidThemeOther> <w:LidThemeAsian>X-NONE</w:LidThemeAsian> <w:LidThemeComplexScript>X-NONE</w:LidThemeComplexScript> <w:Compatibility> <w:BreakWrappedTables/> <w:SnapToGridInCell/> <w:WrapTextWithPunct/> <w:UseAsianBreakRules/> <w:DontGrowAutofit/> <w:SplitPgBreakAndParaMark/> <w:EnableOpenTypeKerning/> <w:DontFlipMirrorIndents/> <w:OverrideTableStyleHps/> </w:Compatibility> <m:mathPr> <m:mathFont m:val="Cambria Math"/> <m:brkBin m:val="before"/> <m:brkBinSub m:val="&#45;-"/> <m:smallFrac m:val="off"/> <m:dispDef/> <m:lMargin m:val="0"/> <m:rMargin m:val="0"/> <m:defJc m:val="centerGroup"/> <m:wrapIndent m:val="1440"/> <m:intLim m:val="subSup"/> <m:naryLim m:val="undOvr"/> </m:mathPr></w:WordDocument></xml><![endif]--><!--[if gte mso 9]><xml> <w:LatentStyles DefLockedState="false" DefUnhideWhenUsed="true" DefSemiHidden="true" DefQFormat="false" DefPriority="99" LatentStyleCount="267"> <w:LsdException Locked="false" Priority="0" SemiHidden="false" UnhideWhenUsed="false" QFormat="true" Name="Normal"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" SemiHidden="false" UnhideWhenUsed="false" QFormat="true" Name="heading 1"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 2"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 3"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 4"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 5"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 6"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 7"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 8"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="9" QFormat="true" Name="heading 9"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 1"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 2"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 3"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 4"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 5"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 6"/> <w:LsdException Locked="false" Priority="39" Name="toc 7"/> <w:LsdException Locked=&qu / <p>&nbsp;</p><p class="MsoNormal" style="text-align:justify"><span lang="EN-US" style="font-size:10.0pt;line-height:115%;font-family:&quot;Cambria&quot;,&quot;serif&quot;;mso-fareast-font-family:Calibri;mso-bidi-font-family:&quot;Times New Roman&quot;">The application of different treatments aiming to reduce the content of non-sugar compounds in sugar beet molasses is a potential method for molasses quality enhancement, facilitation of molasses desugarization process and prevention of any undesirable changes during molasses storage. Therefore, the objective of this dissertation is to reduce the content of non-sugar compounds in sugar beet molasses by using natural adsorbents of mineral (different types of bentonite) and cellulosic (cellulose of different purity and modified sugar beet pulp) origin. By varying treatment conditions such as pH, molasses dry substance and the applied adsorbent concentration, the synergistic effect of the treatment conditions on the reduction efficiency of non-sugar compounds content in molasses was examined. The treatment effectiveness was determined based on changes in molasses quality parameters, namely color, turbidity, sucrose content, dry substance content and ash content.</span></p><p><!--[if gte mso 9]><xml> <o:OfficeDocumentSettings> <o:RelyOnVML/> <o:AllowPNG/> </o:OfficeDocumentSettings></xml><![endif]--></p><p><!--[if gte mso 9]><xml> <w:WordDocument> <w:View>Normal</w:View> <w:Zoom>0</w:Zoom> <w:TrackMoves/> <w:TrackFormatting/> <w:DoNotShowRevisions/> <w:DoNotPrintRevisions/> <w:DoNotShowMarkup/> <w:DoNotShowComments/> <w:DoNotShowInsertionsAndDeletions/> <w:DoNotShowPropertyChanges/> <w:HyphenationZone>21</w:HyphenationZone> <w:PunctuationKerning/> <w:ValidateAgainstSchemas/> <w:SaveIfXMLInvalid>false</w:SaveIfXMLInvalid> <w:IgnoreMixedContent>false</w:IgnoreMixedContent> <w:AlwaysShowPlaceholderText>false</w:AlwaysShowPlaceholderText> <w:DoNotPromoteQF/> <w:LidThemeOther>EN-US</w:LidThemeOther> <w:LidThemeAsian>X-NONE</w:LidThemeAsian> <w:LidThemeComplexScript>X-NONE</w:LidThemeComplexScript> <w:Compatibility> <w:BreakWrappedTables/> <w:SnapToGridInCell/> <w:WrapTextWithPunct/> <w:UseAsianBreakRules/> <w:DontGrowAutofit/> <w:SplitPgBreakAndParaMark/> <w:EnableOpenTypeKerning/> <w:DontFlipMirrorIndents/> <w:OverrideTableStyleHps/> </w:Compatibility> <m:mathPr> <m:mathFont m:val="Cambria Math"/> <m:brkBin m:val="before"/> <m:brkBinSub m:val="&#45;-"/> <m:smallFrac m:val="off"/> <m:dispDef/> <m:lMargin m:val="0"/> <m:rMargin m:val="0"/> <m:defJc m:val="centerGroup"/> <m:wrapIndent m:val="1440"/> <m:intLim m:val="subSup"/> <m:naryLim m:val="undOvr"/> </m:mathPr></w:WordDocument></xml><![endif]--></p><p class="MsoNormal" style="text-align:justify"><span lang="EN-US" style="font-size:10.0pt;line-height:115%;font-family:&quot;Cambria&quot;,&quot;serif&quot;;mso-fareast-font-family:Calibri;mso-bidi-font-family:&quot;Times New Roman&quot;">According to the obtained results, the positive influence of the combined effect of applied adsorbents and treatment conditions is most pronounced for molasses quality parameters turbidity and colour, which confirms the applied adsorbents affinity towards coloured compounds retention or binding. Also, the stated positive influence is expressed to a greater or lesser extent depending on the type of adsorbent used as well as the conditions applied, where the influence of pH is mainly dominant.</span></p><p><!--[if gte mso 10]><style> /* Style Definitions */ table.MsoNormalTable{mso-style-name:"Table Normal";mso-tstyle-rowband-size:0;mso-tstyle-colband-size:0;mso-style-noshow:yes;mso-style-priority:99;mso-style-parent:"";mso-padding-alt:0cm 5.4pt 0cm 5.4pt;mso-para-margin-top:0cm;mso-para-margin-right:0cm;mso-para-margin-bottom:10.0pt;mso-para-margin-left:0cm;line-height:115%;mso-pagination:widow-orphan;font-size:11.0pt;font-family:"Calibri","sans-serif";mso-ascii-font-family:Calibri;mso-ascii-theme-font:minor-latin;mso-hansi-font-family:Calibri;mso-hansi-theme-font:minor-latin;mso-ansi-language:EN-US;mso-fareast-language:EN-US;}</style><![endif]--></p><p><!--[if gte mso 9]><xml> <o:OfficeDocumentSettings> <o:RelyOnVML/> <o:AllowPNG/> 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[EN] This work is a study of the gildings located in the unique set of seven Baroque altarpieces in Tortosa Cathedral, and its object is to know in depth the compositional materials, techniques and alterations that can be found there. The work is divided into three parts. The first part is a historical and artistic study of the seven altarpieces, polychromed and built along a period of time of more than a century, from 1671 to 1776, and it analizes aspects related to the context of the works: authors, contracting parties, contracts..., and architectural, ornamental and iconographic elements composing the altarpieces. The second part examines the metallic gilding recipes found in a selection of nine pictorial teatrises written by 17th and 18th centuries wellknown authors. The third and last part is a detailed study of the polychromed altarpieces, that is, the work processes as engraving, gilt relief, marble techniques, colors and shading techniques and procedures. The materials used in the preparation of gildings, according to chemical analysis conducted in each of the altarpieces, and the aging process and alterations are decribed. With the combination of historical, documentary, artistic, technical and scientific knowledges developed in the research, we can reach a complete understanding of the gildings in the baroque altarpieces and contribute to their appraisal and preservation. / [ES] Este trabajo es un estudio de las corladuras localizadas en el conjunto singular de los siete retablos de época barroca de la catedral de Tortosa, que está dedicado a conocer en profundidad los materiales compositivos, las técnicas y las alteraciones que presentan. El trabajo se estructura en tres partes. La primera parte es un estudio histórico artístico de los siete retablos construidos y policromados durante un período de cien años, desde 1671 hasta 1776, que analiza los aspectos relacionados con el contexto de las obras: artífices, comitentes, contratos... y los elementos arquitectónicos, ornamentales e iconográficos que componen los retablos. La segunda parte estudia las recetas de corladuras que aparecen en una selección de nueve tratados pictóricos de autores conocidos de los siglos XVII y XVIII. La tercera y última parte se completa con el estudio detallado de la policromía de los retablos: el proceso de trabajo, las técnicas de grabado, estofado y marmoleado, los colores y procedimientos y las técnicas de sombreado. Se describen los materiales empleados en la elaboración de las corladuras, según los análisis químicos realizados en cada uno de los retablos, el proceso de envejecimiento y las alteraciones. La combinación del conocimiento histórico, documental, artístico, técnico y científico desarrollado en la investigación, permite llegar al entendimiento completo de las corladuras de los retablos de época barroca y contribuye a su valoración y buena conservación. / [CA] Aquest treball és un estudi de les colradures localitzades en el conjunt singular dels set retaules de l'època barroca de la catedral de Tortosa, que està dedicat a conèixer en profunditat els materials compositius, les tècniques i les alteracions que presenten. El treball s'estructura en tres parts. La primera part és un estudi historicoartístic dels set retaules construïts i policromats durant un període de cent anys, des de 1671 fins el 1776, que analitza els aspectes relacionats amb el context de les obres: artífexs, comitents, contractes... i els elements arquitectònics, ornamentals i iconogràfics que componen els retaules. La segona part estudia les receptes de colradures que apareixen en una selecció de nou tractats pictòrics d'autors coneguts dels segles XVII i XVIII. La tercera i última part es completa amb l'estudi detallat de la policromia dels retaules: el procés de treball, les tècniques de gravat, estofat i marbrejat, els colors i procediments i les tècniques d'ombrejat. Es descriuen els materials emprats en l'elaboració de les colradures, segons les anàlisis químiques realitzades a cadascun dels retaules, el procés d'envelliment i les alteracions. La combinació del coneixement històric, documental, artístic, tècnic i científic desenvolupat en la investigació, permet arribar a l'enteniment complet de les colradures dels retaules d'època barroca i contribueix a la seva valoració i bona conservació. / Clemente Martínez, MDC. (2015). L'art de les colradures sobre or i plata del conjunt rataulístic barroc de la Catedral de Tortosa. Estudi dels materials, les tècniques i l'estat de conservació [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/59410 / TESIS / Premios Extraordinarios de tesis doctorales

La fin du 19e siècle fût le théâtre de nombreuses découvertes dans le domaine des colorants de synthèse. Ces nouveaux produits viendront transformer les traditions reliées à la teinture de fibres textiles. En observant cette période de transition, l'auteure s'interroge sur la façon dont s'est fait le passage des colorants naturels aux colorants synthétiques pour la fabrication de textiles domestiques en milieu rural. Elle a choisi d'observer ce phénomène au Québec en confrontant les données d'enquêtes ethnologiques avec les résultats d'analyses chimiques sur une collection de textiles. Ces résultats permettront de documenter des collections tout en révisant des interprétations sur l'identification de colorants et sur la datation. / Québec Université Laval, Bibliothèque 2013

Les processus photocatalytiques à la surface d’oxydes métalliques semi-conducteurs font l’objet d’intensesrecherches au niveau mondial car ils constituent des alternatives efficaces, respectueuses de l’environnement etpeu coûteuses aux méthodes conventionnelles dans les domaines de la purification de l’eau et de l’air, et de laproduction « verte » d’hydrogène. Cependant, certaines limitations pour atteindre des efficacitésphotocatalytiques élevées ont été mises en évidence avec les matériaux semiconducteurs classiques du fait de larecombinaison rapide des porteurs de charge générés par illumination. Le développement de photocatalyseurs àbase d’héterostuctures obtenues par dépôt de métaux à la surface de matériaux semiconducteurs ou parassociation de deux semiconducteurs possédant des bandes d’énergie bien positionnées devrait permettre delimiter ces phénomènes de recombinaison via un transfert de charge vectoriel. Dans ce contexte, trois typesd’hétérostructures telles que des nanomatériaux à base d’hétérojonction semiconducteur n/semiconducteur n(SnO2/ZnO), metal/semiconducteur n (RuO2/TiO2 and RuO2/ZnO) et semiconducteur p/semiconducteur n(NiO/TiO2) ont été synthétisées avec succès par différentes voies liquides. Leur composition, leur texture, leurstructure et leur morphologie ont été caractérisées par spectroscopies FTIR et Raman, par diffraction des rayonsX, microscopie électronique en transmission (MET) et porosimétrie de sorption d’azote. Par ailleurs, unecombinaison judicieuse des données issues de mesures effectuées par spectroscopie UV-visible en réflexiondiffuse (DRS) et par spectroscopies de photoélectrons X (XPS) et UV (UPS) a permis de déterminer lediagramme d’énergie des bandes pour chaque système étudié. Les catalyseurs ainsi obtenus ont conduit à desefficacités photocatalytiques plus élevées qu’avec le dioxyde de titane P25 pour la dégradation de colorantsorganiques (bleu de méthylène, l’orangé de méthyle) et la production d’hydrogène. En particulier, lesnanocomposites RuO2/TiO2 et NiO/TiO2 contenant une quantité optimale de RuO2 (5 % en masse) et de NiO(1% en masse), respectivement, ont conduit aux efficacités photocatalytiques les plus importantes pour laproduction d’hydrogène. Ces excellentes performances photocatalytiques ont été interprétées en termesd’alignement adéquat des bandes d’énergies des matériaux associé à des propriétés texturales et structuralesfavorables. Ce concept de photocatalyseurs à base d’hétérojonctions semiconductrices d’activité élevée devrait àl’avenir trouver des débouchés industriels dans les domaines de l’élimination de l’environnement de composésorganiques indésirables et de la production « verte » d’hydrogène. / Photocatalytic processes over semiconducting oxide surfaces have attracted worldwide attention aspotentially efficient, environmentally friendly and low cost methods for water/air purification as well as forrenewable hydrogen production. However, some limitations to achieve high photocatalytic efficiencies havebeen found due to the fast recombination of the charge carriers. Development of heterostucture photocatalystsby depositing metals on the surface of semiconductors or by coupling two semiconductors with suitable bandedge position can reduce recombination phenomena by vectorial transfer of charge carriers. To draw newprospects in this domain, three different kinds of heterostructures such as n-type/n-type semiconductor(SnO2/ZnO), metal/n-type semiconductor (RuO2/TiO2 and RuO2/ZnO) and p-type/n-type semiconductor(NiO/TiO2) heterojunction nanomaterials were successfully prepared by solution process. Their composition,texture, structure and morphology were thoroughly characterized by FTIR, X-ray diffraction (XRD), Ramanspectroscopy, transmission electron microscopy (TEM) and N2 sorption measurements. On the other hand, asuitable combination of UV–visible diffuse reflectance spectroscopy (DRS), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) and ultraviolet photoemission spectroscopy (UPS) data provided the energy band diagram for eachsystem. The as-prepared heterojunction photocatalysts showed higher photocatalytic efficiency than P25 TiO2for the degradation of organic dyes (i.e. methylene blue and methyl orange) and the production of hydrogen.Particularly, heterostructure RuO2/TiO2 and NiO/TiO2 nanocomposites with optimum loading of RuO2 (5 wt %)and NiO (1 wt %), respectively, yielded the highest photocatalytic activities for the production of hydrogen.These enhanced performances were rationalized in terms of suitable band alignment as evidenced by XPS/UPSmeasurements along with their good textural and structural properties. This concept of semiconductingheterojunction nanocatalysts with high photocatlytic activity should find industrial application in the future toremove undesirable organics from the environment and to produce renewable hydrogen.

Le caramel liquide, obtenu par le traitement thermique des sucres, est couramment utilisé pour modifier le goût ou la couleur des produits agroalimentaires.Parmi les promoteurs de caramélisation autorisés, l’ammoniaque (pour les caramels colorants de classe III) et les sels d’ammonium (pour ceux de classe IV) sont source de composés néoformés indésirables (CNI) comme le 2-acétyl-4-(1,2,3,4-tétrahydroxybutyl)imidazole (THI), immunosuppresseur, et le 4-méthylimidazole (4MeI), agent convulsif. Ces molécules ont des teneurs limitées par la réglementation Européenne à 10 et 250 ppm respectivement. Pour améliorer la connaissance de la chimie du caramel et la qualité des caramels colorants en contrôlant la formation des CNI, il est nécessaire de développer des méthodes analytiques fiables, rapides et faciles à mettre en œuvre. Ce travail de thèse présente le développement de nouvelles méthodes basées sur la chromatographie en phase liquide à deux-dimensions (LC-LC). Ces méthodes très sélectives permettent de minimiser le temps d’analyse puisque la préparation de l’échantillon se réduit à une simple dilution dans l’eau et les deux séparations chromatographiques en cascade sont réalisées sur un système totalement automatisé. La validation des méthodes par les profils d’exactitude a permis d’assurer que 90 % des résultats sont à moins de 20 % de la valeur vraie dans le domaine de concentration 10 à 50 ppm pour le THI, 20 à 500 ppm pour le 4MeI, 200 à 2500 ppm pour le fructose, saccharose, lactose, maltose et maltotriose et 500 à 2500 ppm pour le glucose.Ces méthodes sont enfin appliquées au suivi de la réaction de caramélisation et au contrôle qualité des produits finis. / Caramel liquid, obtained by heat treatment of sugars, is commonly used to alter the taste or colour of food products.Among promoters of caramelization allowed, ammonia (for caramel colours of class III) and ammonium salts (for those of class IV) are a source of neoformed contaminants (NFC) such as 2-acetyl-4-(1,2,3,4-tetrahydroxybutyl)imidazole (THI), immunosuppressive agent, and 4-methylimidazole (4MeI), convulsive agent. These molecules have contents limited by the European regulations to 10 and 250 ppm, respectively.To improve knowledge of the chemistry of caramel and quality of caramel colours by controlling the formation of NFC, it is necessary to develop analytical methods that are both reliable, fast and easy to implement. This thesis presents the development and validation of new methods based on two-dimensional liquid chromatography (LC-LC). These very selective methods can minimize analysis time since sample preparation is reduced to a simple dilution with water and the two consecutive chromatographic separations are performed on a fully automated system. The method validation by the accuracy profiles allowed to show that 90 % of obtained results correspond to the agreement value more or less 20 %, in the field of concentration 10 to 50 ppm for THI, 20 to 500 ppm for 4MeI, 200 to 2500 ppm for fructose, sucrose, lactose, maltose and maltotriose and 500 to 2500 ppm for glucose.These methods are finally applied to monitor the reaction of caramelization and to control the quality of finished products.

Les colorants organiques du proche infrarouge présentent un intérêt majeur dans différent secteurs technologiques. Les travaux présentés dans cette thèse portent sur le développement de ce type de chromophores à partir d’unités quinones possédant une conjugaison électronique particulière : les 2,5-diamino-1,4-benzoquinone-diimines (DABQDI). De nouvelles DABQDI ont pu être synthétisées et leur utilisation comme ligand a notamment permis d’obtenir des complexes absorbant du domaine visible jusqu’à celui du proche infrarouge. Ces unités DABQDI ont également pu être incorporées au sein de macrocycles, analogues de porphyrines, appelés azacalixphyrines, capables d’absorber la lumière jusqu’à 1000 nm. / Near infrared dyes play a significant role in various technological sectors. The present PhD manuscript concerns the development of such chromophores built on quinone units that have a particular electronic delocalization: the 2,5-diamino-1,4-benzoquinone-diimines (DABQDI). New DABQDI have been synthesized and their use as ligand can provide complexes absorbing from the visible to the near infrared domain. DABQDI units were also incorporated in macrocycles, analogous of porphyrins, called azacalixphyrins, able to absorb light up to 1000 nm.

Dans ce manuscrit, la synthèse et la caractérisation complète de différents matériaux hybrides dédiés à des applications dans le domaine optique ou thérapeutique sont décrites. Dans un premier temps, des systèmes macroscopiquement ordonnés sont obtenus par intercalation de colorants tels que le Styryl 722 ou la pyronine-Y dans plusieurs films à base d’argile de type smectite. Les films d’argile sont élaborés par spin-coating et les colorants intercalés par immersion des films dans les solutions de ces colorants. Les effets de l’argile sur les propriétés des colorants sont analysés en détail et leur orientation préférentielle dans l’espace inter-couches est étudié grâce à la réponse anisotropique des films en lumière linéairement polarisée. Dans la deuxième partie, la synthèse par chimie sol-gel de monolithes de silice de grande dimension contenant des colorants laser présentant une forte absorption et une émission de fluorescence dans le visible est abordée. Des colorants laser à l’état solide (SSDL) avec de bonnes stabilités photochimique, thermique et chimique sont ainsi proposés. Dans le troisième chapitre, la synthèse par voie sol-gel de nanoparticules de silice (NP) d’environ 50 nm de diamètre fonctionnalisées sur leur surface externe est ensuite décrite. Grâce à l’encapsulation de molécules de colorants fluorescents dans leur cœur et le greffage de photosensibilisateurs sur leur écorce, des nanoparticules biocompatibles adaptées à la bio-imagerie et la thérapie photodynamique (PDT) ont été préparées. Pour optimiser leurs performances, les propriétés photophysiques et plus particulièrement la production d’oxygène singulet d’une nouvelle série de photosensibilisateurs basés sur les chromophores de type PODIPY ont d’abord été étudiées en détail. A partir de ces résultats, des BODIPY particulièrement efficaces ont été greffés sur les nanoparticules de silice afin de les utiliser pour la PDT. Les propriétés photophysiques de ces matériaux ont été analysées par spectroscopie d’absorption et de fluorescence (stationnaire ou résolue en temps) et les rendements quantiques de production d’oxygène singulet déterminés par des méthodes directe (émission de luminescence de l’oxygène singulet à 1270 nm) ou indirecte (utilisation de sondes chimiques spécifiques à l’oxygène singulet). Par ailleurs les matériaux hybrides ont été complètement caractérisés par plusieurs techniques (SEM, TEM, XRD, XPS, IR, DLS, BET). / Along this manuscript different hybrid materials are synthesized and extensively characterized for several uses: from optical to therapeutic applications. First, by the intercalation of different dyes, styryl 722 and pyronine-Y into several smectite clay films, macroscopically ordered system are obtained. Clay films are elaborated by spin-coating technique and the dyes are intercalated by the immersion of clay thin films into dye solutions. The effect of clay on the dye properties is deeply analyzed and its preferential orientation in the interlayer space of the clay is studied by the anisotropic response of the films to the linear polarized light. Second, large silica monoliths with embedded laser dyes with strong absorption and fluorescence bands in different region of the Visible spectrum are attained by sol-gel chemistry to obtain solid-state dye laser (SSDL) with good photo, thermal and chemical stabilities. Third, silica nanoparticles (NP) with suitable size (50 nm) and functionalized external surface are also synthesised by sol-gel chemistry. Through the encapsulation of fluorescent dye molecules in their core and by the grafting of photosensitizers on their shell, biocompatible nanoparticles for bio-imaging and Photodynamic Therapy (PDT) applications are prepared. In order to optimize their properties, a careful investigation of the photophysical properties and mainly the singlet oxygen generation of a large range of new photosensitizers based on chromophores known as BODIPYs, is previously carried out. Based on these results, some efficient BODIPYs are selected for grafting on silica nanoparticles in order to use them for PDT. The photophysical properties of all these hybrid materials are analyzed by absorption and fluorescence (steady-state and time correlated) spectroscopies, and the singlet oxygen measurements are monitored by direct method (recording the singlet oxygen luminescence at 1270 nm) and by indirect method (using selective chemical probe). Moreover, the hybrid materials are fully characterized by several techniques such as, SEM, TEM, XRD, XPS, IR, DLS, BET.

En raison des problèmes d'instabilité à moyen termes des cellules solaires à colorant (DSSC), l'électrolyte liquide à base d'iodure a été remplacé par plusieurs types de matériaux solides transport de trous (HTM) pour obtenir des DSSCs à l'état solide (s-DSSCs). Parmi ces matériaux, l’utilisation des polymères conducteurs(PC) a attiré une attention considérable en raison de leur bonne stabilité, de leur haute conductivité et de la facilité de leur dépôt sur le semi-conducteur mésoporeux TiO2. Dans ce travail de thèse, plusieurs s-DSSCs basées sur des PC utilisés comme HTM ont été développés dans le but d'améliorer leurs performances photovoltaïques en tenant compte des deux objectifs suivants: (i) l'optimisation des processus de transfert inter facial de charge dans la cellule solaire, et (ii) l'optimisation du transport de charge dans le semi-conducteur d'oxyde de type n. Pour atteindre ces objectifs, chaque composant de la s-DSSC a été modifié afin d'étudier son effet sur les performances du dispositif final. En première tentative, une étude analytique est réalisée en faisant varier le sensibilisateur afin de déterminer les fragments de la structure du colorant, qui ont un effet important sur le processus de photopolymérization électrochimique in-situ (PEP) à la fois en milieu organique et en milieu aqueux mais aussi sur les performances des s-DSSCs. Sur la base de ces résultats, un nouveau concept a été développé et consiste en la suppression totale de l'interface entre le colorant et le HTM. Ceci est obtenu par la synthèse de nouveaux colorants liés de façon covalente à un monomère électroactif qui est co-polymérisé par la PEP in-situ. Le copolymère résultant, utilisé comme HTM, est lié de manière covalente au colorant. En outre, la nature de la liaison chimique, reliant le résidu triphénylamine TPA au monomère, est également étudiée comme un facteur clé dans les performances de s-DSSC. En outre, et pour optimiser les processus de transport de charges dans ce type de s-DSSC, de nouvelles s-DSSC basées sur ZnO ont été réalisées et étudiées. / Due to instability problems of dye sensitized solar cells (DSSCs) in longtime uses, the iodine based liquidelectrolyte has been replaced by several types of solid hole transporting materials (HTM) to perform solidstate DSSCs (s-DSSCs). Among them, the substitution by conducting polymers (CP) has attractedconsiderable attention because of their good stability, high hole-conductivity and simple deposition withinthe mesoporous TiO2 semiconductor. In this thesis work, several s-DSSCs based on CPs used as HTM havebeen developed in order to improve their photovoltaic performances taking into account the following twoobjectives: (i) the optimization of the interfacial charge transfer processes within the solar cell, and (ii) theoptimization of the charge transport within the n-type oxide semiconductor. To reach these goals, eachcomponent that constitutes the device was varied in order to investigate its effect on the device’sperformances. As first attempt, an analytical study is carried out by varying the sensitizer in order todetermine the fragments of the dyes structures, that have an important effect on the in-situ photoelectrochemical polymerization process (PEP) both in organic and in aqueous media and hence on theperformances of the s-DSSCs. Based on these results, a new concept of removing completely the interfacebetween the dye and the HTM is developed. This is achieved by the synthesis of new dyes covalently linkedto an electroactive monomer which is co-polymerized by in-situ PEP. The resulting co-polymer, used asHTM, is covalently linked to the dye. In addition, the nature of the chemical bond linking the triphenylamineresidue TPA to the monomer is also investigated as a key factor in the s-DSSCs performances. Besides, andto optimize the charge transport processes within this type of s-DSSC, the elaboration of novel ZnO baseds-DSSCs has been achieved and investigated.