Dans les réacteurs à fusion, le tungstène subira des contraintes sévères dont, l'irradiation neutronique induisant la création de défauts ponctuels, et l'implantation d'hélium. La compréhension du comportement synergique des défauts lacunaires et de l'hélium est cruciale pour modéliser le comportement des composants en tungstène des futurs réacteurs à fusion thermonucléaire.Cette étude utilise la spectroscopie d'annihilation des positons (PAS) pour déterminer la nature et l'évolution en température des défauts d'implantation et l'analyse par réaction nucléaire (NRA)couplée ponctuellement à la microscopie électronique pour suivre le comportement de l'hélium.Les défauts générés dépendent des paramètres d'implantation (nature des ions, énergie, fluence). Par implantation d'3He à 800 keV, des monolacunes ont été créées et sont mobiles entre 473 et 623 K.L'augmentation de la concentration initiale en monolacunes décale le seuil de migration vers les basses températures. Des implantations à fort dpa (Fe 10 MeV) génèrent des amas lacunaires. Les impuretés jouent un rôle prépondérant sur le comportement en température des défauts.Le comportement de l'hélium a été étudié sous trois conditions d'implantation différentes. Les implantations à basse énergie (0,32 keV) montrent la création de complexes hélium-lacune par mutation. Les implantations à 60 keV mettent en évidence la compétition entre la migration, à basse fluence et le piégeage de l'hélium, à haute fluence. Finalement, des implantations à haute énergie(500 keV) renseignent sur l'influence de la microstructure sur la distribution des bulles d'hélium.

La fusion thermonucléaire est envisagée comme nouvelle source énergétique pratiquement inépuisable. Le projet ITER " International Thermonuclear Experimental Reactor " doit démontrer la faisabilité scientifique et la maitrise de la fusion thermonucléaire. Le tungstène (W) a été choisi pour recouvrir le " divertor ", un composant essentiel du réacteur ITER. Il sera soumis à des conditions extrêmes de fonctionnement : au bombardement neutronique, à d'intenses flux de chaleur et de particules (hélium, hydrogène). Ces conditions induiront dans le W des défauts et introduiront de l'hélium et de l'hydrogène, qui pourront conduire à des modifications de sa microstructure et de ses propriétés physiques, chimiques et mécaniques. L'objectif de ce travail est d'étudier, à l'échelle atomique, l'évolution de la microstructure du tungstène sous irradiation. Afin de simuler les atomes de recul générés par les irradiations aux neutrons, des échantillons de W ont été irradiés avec des ions lourds et/ou implantés avec de l'hélium. La nature des défauts a été étudiée à l'aide de la Spectroscopie d'Annihilation de Positons (PAS). Les résultats montrent que les irradiations aux ions lourds conduisent à la formation de monolacunes et de clusters lacunaires dont la taille et la concentration augmente avec la fluence. Des irradiations ou des recuits effectués à une température supérieure à 450 K conduisent à l'agglomération des défauts lacunaires essentiellement par migration des monolacunes. Pour des recuits à très hautes températures (1773 K), les observations MET montrent la présence de cavités nanométriques (∼10 nm). Les implantations avec les ions 4He 60 keV induisent dans le W une distribution de défauts complexes de type nHe-mv, ainsi qu'une faible concentration de monolacunes v. Une majorité de complexes He-v est formée pour la faible fluence et la fraction des défauts complexes (nHe-mv) augmente quand la fluence augmente. La nature et la distribution des défauts évolue en fonction de la température de recuit et dépend du ratio [He]/[v]. Le premier stade de recuit des défauts lacunaires (∼ 450 K) est masqué par la présence de l'hélium dans les défauts lacunaires. Pour un ratio [He]/[v] supérieur à 1, un stade d'agglomération des défauts est clairement observé à partir de 1623 K. Pour des conditions d'introduction de défauts et d'hélium proches de celles attendus dans les réacteurs de fusion (He/dpa allant de 0.03 à 8 appm He/dpa), la signature positon après irradiation est similaire à celle mesurée dans des échantillons seulement endommagés dans des conditions équivalentes mais sans introduire de l'hélium. Pour des rapports He/dpa allant de 0.3 à 8 appm He/dpa, les recuits révèlent des différences de distribution en taille et en concentration des défauts lacunaires. La présence d'hélium dans les amas lacunaires modifie les caractéristiques d'annihilation des positons et favorise la stabilisation des amas lacunaires.

Dans les réacteurs à fusion, le tungstène subira des contraintes sévères dont, l’irradiation neutronique induisant la création de défauts ponctuels, et l’implantation d’hélium. La compréhension du comportement synergique des défauts lacunaires et de l’hélium est cruciale pour modéliser le comportement des composants en tungstène des futurs réacteurs à fusion thermonucléaire.Cette étude utilise la spectroscopie d’annihilation des positons (PAS) pour déterminer la nature et l’évolution en température des défauts d’implantation et l’analyse par réaction nucléaire (NRA)couplée ponctuellement à la microscopie électronique pour suivre le comportement de l’hélium.Les défauts générés dépendent des paramètres d’implantation (nature des ions, énergie, fluence). Par implantation d’3He à 800 keV, des monolacunes ont été créées et sont mobiles entre 473 et 623 K.L’augmentation de la concentration initiale en monolacunes décale le seuil de migration vers les basses températures. Des implantations à fort dpa (Fe 10 MeV) génèrent des amas lacunaires. Les impuretés jouent un rôle prépondérant sur le comportement en température des défauts.Le comportement de l’hélium a été étudié sous trois conditions d’implantation différentes. Les implantations à basse énergie (0,32 keV) montrent la création de complexes hélium-lacune par mutation. Les implantations à 60 keV mettent en évidence la compétition entre la migration, à basse fluence et le piégeage de l’hélium, à haute fluence. Finalement, des implantations à haute énergie(500 keV) renseignent sur l’influence de la microstructure sur la distribution des bulles d’hélium. / In fusion reactors, tungsten suffers severe constraints such as an intense neutron irradiation which induces the creation of point defects, and implantation of helium. Understanding the interactions between point defects and helium is crucial to model the behavior of tungsten components for future nuclear fusion applications.This study rely on the use of Positron Annihilation Spectroscopy (PAS) to determine the nature and thermal evolution of implantation-induced defects, and Nuclear Reaction Analysis (NRA) occasionally coupled with electron microscopy to investigate the behavior of helium.The nature of implantation-induced defects depends on the implantation parameters (type of ion,energy, fluence). Implantations of 3He at 800 keV, lead to the creation of monovacancies which aremobile between 473 and 623 K. Increasing the initial concentration of monovacancies shifts themigration threshold toward low temperature. Implantations with high level of damage (Fe 10 MeV) generate vacancy clusters. The impurities play a dominant role on the thermal behavior of defects. The behavior of helium was studied under three different implantation conditions. Implantations at low energy - 0.32 keV - show the creation of helium-vacancy complex by mutation. Implantations at 60keV show the competition between migration - at low fluence - and trapping of helium - at high fluence. Finally, high energy implantations (500 keV) provide information about the influence of microstructure on the distribution of helium bubbles.

La fusion thermonucléaire est envisagée comme nouvelle source énergétique pratiquement inépuisable. Le projet ITER « International Thermonuclear Experimental Reactor » doit démontrer la faisabilité scientifique et la maitrise de la fusion thermonucléaire. Le tungstène (W) a été choisi pour recouvrir le « divertor », un composant essentiel du réacteur ITER. Il sera soumis à des conditions extrêmes de fonctionnement : au bombardement neutronique, à d’intenses flux de chaleur et de particules (hélium, hydrogène). Ces conditions induiront dans le W des défauts et introduiront de l’hélium et de l’hydrogène, qui pourront conduire à des modifications de sa microstructure et de ses propriétés physiques, chimiques et mécaniques. L’objectif de ce travail est d’étudier, à l’échelle atomique, l’évolution de la microstructure du tungstène sous irradiation. Afin de simuler les atomes de recul générés par les irradiations aux neutrons, des échantillons de W ont été irradiés avec des ions lourds et/ou implantés avec de l’hélium. La nature des défauts a été étudiée à l’aide de la Spectroscopie d’Annihilation de Positons (PAS). Les résultats montrent que les irradiations aux ions lourds conduisent à la formation de monolacunes et de clusters lacunaires dont la taille et la concentration augmente avec la fluence. Des irradiations ou des recuits effectués à une température supérieure à 450 K conduisent à l’agglomération des défauts lacunaires essentiellement par migration des monolacunes. Pour des recuits à très hautes températures (1773 K), les observations MET montrent la présence de cavités nanométriques (∼10 nm). Les implantations avec les ions 4He 60 keV induisent dans le W une distribution de défauts complexes de type nHe-mv, ainsi qu’une faible concentration de monolacunes v. Une majorité de complexes He-v est formée pour la faible fluence et la fraction des défauts complexes (nHe-mv) augmente quand la fluence augmente. La nature et la distribution des défauts évolue en fonction de la température de recuit et dépend du ratio [He]/[v]. Le premier stade de recuit des défauts lacunaires (∼ 450 K) est masqué par la présence de l’hélium dans les défauts lacunaires. Pour un ratio [He]/[v] supérieur à 1, un stade d’agglomération des défauts est clairement observé à partir de 1623 K. Pour des conditions d’introduction de défauts et d’hélium proches de celles attendus dans les réacteurs de fusion (He/dpa allant de 0.03 à 8 appm He/dpa), la signature positon après irradiation est similaire à celle mesurée dans des échantillons seulement endommagés dans des conditions équivalentes mais sans introduire de l’hélium. Pour des rapports He/dpa allant de 0.3 à 8 appm He/dpa, les recuits révèlent des différences de distribution en taille et en concentration des défauts lacunaires. La présence d’hélium dans les amas lacunaires modifie les caractéristiques d’annihilation des positons et favorise la stabilisation des amas lacunaires. / Thermonuclear fusion is envisaged as a new energy source practically inexhaustible. The project ITER "International Thermonuclear Experimental Reactor" must demonstrate the scientific feasibility and the control of thermonuclear fusion. Tungsten (W) has been chosen to cover the "divertor", a critical component of the ITER reactor. It will be subjected to extreme operating conditions : to the neutron bombardment, to intense fluxes of heat and particles (helium, hydrogen). These conditions will induce defects in the W and will introduce helium and hydrogen which may lead to changes in microstructure and physical, chemical and mechanical properties. The aim of this work is to study, at the atomic scale, the evolution of tungsten microstructure under irradiation. In order to simulate the recoil atoms generated by the neutron irradiation, W samples were irradiated with heavy ions and/or implanted with helium ions. The nature of the defects has been studied by using Positron Annihilation Spectroscopy (PAS). The results show that irradiations with heavy ions lead to the formation of monovacancies and vacancy clusters whose size and concentration increase with the fluence. Irradiations or annealing carried out at a temperature above 450 K lead to agglomeration of vacancy defects essentially by monovacancies migration. For annealing at high temperatures (1773 K), the TEM observations indicate the presence of nanometric cavities (~ 10 nm). The implantations with 60 keV 4He ions induce in the W a distribution of complex defects like nHe-mv, as well as a low concentration of monovacancies v. A majority of complex He-v is formed for the low fluence and the fraction of complex defects (nHe-mv) increases as the flunce increases. The nature and distribution of defects evolve with annealing temperature and depend on the ratio [H]/[v]. The first stage annealing of vacancy defects (~ 450 K) is masked by the presence of helium in the vacancy defects. For a ratio [He]/[v] greater than 1, an agglomeration stage of defects is clearly observed from 1623 K. For conditions of introduction of defects and helium close to those expected in fusion reactors (He/dpa from 0.03-8 appm He/dpa), positron signature after irradiation is similar to that measured in samples damaged in equivalent conditions without introducing helium. For ratio He/dpa from 0.3 to 8 appm He/dpa, the annealing reveal differences in size distribution and concentration of vacancy defects. The presence of helium in the vacancy clusters changes the annihilation characteristics of positron and favors to stabilize the vacancy clusters.

Dans les nouvelles centrales nucléaires dites 4ème génération, comme d'ailleurs les anciennes, le dioxyde d'uranium devra opérer dans des milieux hostiles de températures et d'irradiation avec la présence des produits de fission (PF) et des particules alpha (α). Le fonctionnement dans ces conditions extrêmes induira des déplacements d'atomes et dégradera les propriétés thermiques et mécaniques du combustible UO2. La compréhension du comportement des défauts lacunaires, des PF et de l'hélium est cruciale pour prévoir le comportement du dioxyde d'uranium au sein de ces futures installations nucléaires. La première partie de cette thèse est consacrée à l'étude des défauts lacunaires induits par l'implantation de krypton et d'iode (quelques MeV) dans l'UO2 polycristallin et leurs stades de recuits. L'analyse par spectroscopie d'annihilation de positons (PAS) a permis de mettre en évidence la création de défauts de Schottky VU-2VO dans le cas des implantations iode et la formation de clusters lacunaires contenant du gaz pour les implantations krypton. L'évolution en température de ces défauts générés dépend des paramètres d'implantation (nature des ions, énergie, fluence). Cette étude a montré les rôles importants que peuvent jouer les défauts lacunaires et la présence des gaz de fission dans l'évolution du matériau UO2. Ensuite, nous nous sommes intéressés à l'étude et à la caractérisation, par PAS et les techniques d'analyse par faisceau d'ions (NRA/C et RBS/C), du comportement de l'hélium dans l'UO2. Les mesures de NRA/C et RBS/C révèlent une localisation d'une grande fraction d'hélium dans les sites interstitiels octaédriques de la matrice UO2. La localisation de l'hélium reste stable dans ces sites pour T< 600°C, évoluent légèrement entre 600 et 700°C et devient aléatoire à 800°C. Les mesures PAS mettent en évidence trois stades d'évolution des défauts lacunaires : la recombinaison par migration des interstitiels d'oxygène, l'agglomération des défauts entre 600 et 800°C et leur dissociation et élimination lorsque la température augmente. Ces résultats suggèrent que le transport d'hélium est assisté par les défauts lacunaires.

Dans les nouvelles centrales nucléaires dites 4ème génération, comme d’ailleurs les anciennes, le dioxyde d’uranium devra opérer dans des milieux hostiles de températures et d’irradiation avec la présence des produits de fission (PF) et des particules alpha (α). Le fonctionnement dans ces conditions extrêmes induira des déplacements d’atomes et dégradera les propriétés thermiques et mécaniques du combustible UO2. La compréhension du comportement des défauts lacunaires, des PF et de l’hélium est cruciale pour prévoir le comportement du dioxyde d’uranium au sein de ces futures installations nucléaires. La première partie de cette thèse est consacrée à l’étude des défauts lacunaires induits par l’implantation de krypton et d’iode (quelques MeV) dans l’UO2 polycristallin et leurs stades de recuits. L’analyse par spectroscopie d’annihilation de positons (PAS) a permis de mettre en évidence la création de défauts de Schottky VU-2VO dans le cas des implantations iode et la formation de clusters lacunaires contenant du gaz pour les implantations krypton. L’évolution en température de ces défauts générés dépend des paramètres d’implantation (nature des ions, énergie, fluence). Cette étude a montré les rôles importants que peuvent jouer les défauts lacunaires et la présence des gaz de fission dans l’évolution du matériau UO2. Ensuite, nous nous sommes intéressés à l’étude et à la caractérisation, par PAS et les techniques d’analyse par faisceau d’ions (NRA/C et RBS/C), du comportement de l’hélium dans l’UO2. Les mesures de NRA/C et RBS/C révèlent une localisation d’une grande fraction d’hélium dans les sites interstitiels octaédriques de la matrice UO2. La localisation de l’hélium reste stable dans ces sites pour T< 600°C, évoluent légèrement entre 600 et 700°C et devient aléatoire à 800°C. Les mesures PAS mettent en évidence trois stades d’évolution des défauts lacunaires : la recombinaison par migration des interstitiels d’oxygène, l’agglomération des défauts entre 600 et 800°C et leur dissociation et élimination lorsque la température augmente. Ces résultats suggèrent que le transport d'hélium est assisté par les défauts lacunaires. / In the new fourth generation nuclear plants, as in the old ones, uranium dioxide must operate in hostile environments of temperature and irradiation with the presence of fission products (FP) and alpha particles (α). Operation in these extreme conditions will induce atoms displacements and degrade the thermal and mechanical properties of UO2 fuel. Understanding the behavior of induced vacancy defects, FP and helium is crucial to predict the uranium dioxide behavior in the future nuclear reactors. The first part of this thesis is dedicated to the study of vacancy defects induced by krypton and iodine implantation (a few MeV) in the UO2 polycrystalline and of their evolution under annealing. Analysis by positron annihilation spectroscopy (PAS) has highlighted the creation of Schottky defects VU-2VO in the case of iodine implantations and formation of vacancy clusters containing the gas for krypton implantation. The temperature evolution of these defects depends on the implantation parameters (nature of the ion energy, fluence). This study showed the important roles that can play vacancy defects and the presence of fission gases in the evolution of UO2 material. Then we were interested in the study of the helium behavior in UO2 its location and migration, agglomeration and interaction with vacancy defects by using PAS and ion beam analysis (NRA/C and RBS/C). The NRA/C and RBS/C characterizations showed a localization of a large helium fraction in the octahedral interstitial sites of the UO2 matrix. The helium location in these sites remains stable for T <600°C, changing slightly between 600 and 700°C and becomes random at 800°C. Positron annihilation spectroscopy reveals three stages of vacancy defects evolution : The recombination with oxygen interstitial migration, defects agglomeration between 600 and 800°C and their dissociation and elimination when the temperature increases. These results suggest that the He transport is assisted by the vacancy defects.

Le tungstène sera soumis à des conditions extrêmes de température et de bombardement de particules en tant que paroi des cibles du divertor dans le réacteur de fusion nucléaire ITER. De hauts flux d’ions légers impacteront la surface du tungstène et sont susceptibles de générer des défauts dans le cristal. Cette étude vise à étudier les premières étapes de la formation des défauts lacunaires dans le cristal de tungstène soumis à un faible flux d’ions de faible énergie afin de comprendre le rôle de l’accumulation de l’hélium, un des produits de la réaction de fusion du deutérium et du tritium. Pour cette étude, une source plasma ICP-RF a été développée et qualifiée afin de réaliser des implantations d’hélium dans des conditions parfaitement contrôlées. Les implantations d’hélium ont été réalisées pour plusieurs conditions de fluence, d’énergie et de température, sur des échantillons de tungstène polycristallins. La spectroscopie d’annihilation des positons a été utilisée pour caractériser les défauts lacunaires, les analyses par réactions nucléaires, pour quantifier l’hélium implanté et la spectrométrie de thermodésorption pour caractériser les interactions de l’hélium dans le cristal. Les résultats montrent que pour une énergie de 320 eV à température ambiante, une fluence incidente limite est atteinte à partir de laquelle une saturation de l’hélium implanté apparaît et la formation de lacunes de grande taille débute. L’étude de l’influence de l’énergie et de la température montre l’importance de la répartition de l’hélium en profondeur et de sa mobilité dans le cristal sur la taille et la diversité des défauts formés. Les implantations sont simulées par dynamique moléculaire. Les résultats obtenus par l’approche numérique sont comparés aux résultats expérimentaux afin de mieux comprendre les mécanismes élémentaires mis en jeu. / Tungsten will be exposed to severe plasma conditions such as high temperature and high particle bombardment as a target of the divertor in the nuclear fusion reactor ITER. High fluxes of light ions will impact its surface and can generate defects in the crystal. This study means to observe the first steps of the vacancy-type defects formation in the tungsten crystal subject to low ion flux of low kinetic energy in order to understand the influence of the accumulation of helium, one of the nuclear reaction products. For the experiments, an ICP-RF plasma source was developed and characterized to perform helium implantations under perfectly controlled conditions. Helium implantations were performed under various conditions of fluence, energy and substrate temperature on polycrystalline tungsten samples. Positron annihilation spectroscopy was used to characterize vacancy-type defects, nuclear reaction analysis to quantify implanted helium and thermal desorption spectrometry to characterize the interactions of helium in the crystal. Results show that, for a kinetic energy of 320 eV and at room temperature, a saturation of the helium implanted quantity is reached for a limit incident fluence and that large vacancy defects starts to form. Study of the kinetic energy and the surface temperature influences show the importance of the depth distribution and the mobility of the helium in the crystal on the size and the diversity of the generated defects. Implantations are performed by molecular dynamic simulations. Results obtained by the numerical approach are compared to experimental ones in order to get a better understanding of the atomic scale mechanisms.

Durant l'irradiation en réacteur la fission des atomes d'actinides entraine la création de grandes quantités de défauts, qui affecte les propriétés physiques et chimiques des matériaux dans le réacteur, en particulier les matériaux combustibles ou de structure. Une des méthodes non destructives pouvant être utilisées pour caractériser les défauts induits par irradiation, vides ou contenant les produits de fission, est la spectroscopie d'annihilation de positons (SAP). Cette technique expérimentale consiste à détecter le rayonnement généré lors de l'annihilation du paire électron-positon dans un échantillon et en déduire les propriétés de la matière étudiée. Les positons peuvent être piégés dans les défauts de type lacunaire dans les solides, et en mesurant leur temps de vie et les distribution de moment du rayonnement d'annihilation, on peut obtenir des informations sur les volumes libres et les environnements chimiques des défauts. Dans ce travail, des calculs de structure électronique des caractéristiques d'annihilation de positons ont été effectués en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité à deux composants (TCDFT). Pour calculer les distributions de moment rayonnement d'annihilation, nous avons implémenté les méthodes nécessaires dans le code de calcul libre ABINIT. Les résultats théoriques ont été utilités pour contribuer à l'identification des défauts d'irradiation dans deux céramiques nucléaires, le carbure de silicium (SiC) et le dioxyde d'uranium (UO2). / During in-pile irradiation the fission of actinide nuclei causes the creation of large amounts of defects, which affect the physical and chemical properties of materials inside the reactor, in particular the fuel and structural materials. Positron annihilation spectroscopy (PAS) can be used to characterize irradiation induced defects, empty or containing fission products. This non-destructive experimental technique involves detecting the radiation generated during electron-positron annihilation in a sample and deducing the properties of the material studied. As positrons get trapped in open volume defects in solids, by measuring their lifetime and momentum distributions of the annihilation radiation, one can obtain information on the open and the chemical environments of the defects. In this work electronic structure calculations of positron annihilation characteristics were performed using two-component density functional theory (TCDFT). To calculate the momentum distributions of the annihilation radiation, we implemented the necessary methods in the open-source ABINIT program. The theoretical results have been used to contribute to the identification of the vacancy defects in two nuclear ceramics, silicon carbide (SiC) and uranium dioxide (UO2).

Les conditions sévères de fonctionnement des réacteurs du futur, Génération-IV, -haute température et fortes irradiations-nécessitent le développement de matériaux adaptés. Les aciers ODS (Oxide Dispersion Strengthened) sont des candidats très compétitifs pour le gainage du combustible en raison de leurs excellentes propriétés de gonflement et de fluage. Ces atouts majeurs sont induits par la fine dispersion de nanoparticules d’oxydes (Y, O, Ti) obtenue par co-broyage de poudres de la matrice et d’oxyde dont les conditions sont à optimiser pour maitriser la distribution en taille et composition de ces nanoparticules. Dans l’objectif de mieux comprendre le mécanisme de formation de ces nanoparticules à l’échelle atomique, la présente thèse met à profit l’utilisation de la spectroscopie d’annihilation de positons (PAS) et de la spectrométrie de masse d’ions secondaires pour étudier l’interaction des défauts lacunaires avec des solutés Y, O et Ti et évaluer leur rôle dans la formation des nanoparticules. Les irradiations avec des ions He ont été effectuées pour révéler les propriétés des défauts lacunaires et les implantations d’Y, Ti, O ont été réalisées pour étudier les interactions de ces éléments Y, Ti, O avec les lacunes dans la matrice de fer. La distribution des défauts en profondeur indique la présence de défauts lacunaires avec une taille plus petite dans la région où la concentration d’Y, Ti, O est la plus élevée. Cet effet est plus prononcé pour O, Y et Ti respectivement. Il est expliqué par la formation de V-X (X=O, Y, Ti) complexes qui réduisent la probabilité de la mobilité et d’agglomération des défauts lacunaires. Les recuits des échantillons implantés Y et O révèlent que des complexes O-lacune sont mobiles à température ambiante, et que l’yttrium ne diffuse pas jusqu’à 550°C alors que des complexes Y-lacunes sont encore détectés comme cela est attendu par des résultats théoriques. Un modèle des premières étapes de la nucléation des nanoparticules est proposé en utilisant les résultats obtenus dans cette thèse. / The severe operating conditions of the future nuclear reactor, Generation-IV, -high temperature and high irradiation damage-, require the adapted materials development. Oxide-dispersion strengthened (ODS) alloy is one of the most potential candidates expected to be used for fuel cladding material because of their outstanding swelling and creep properties. Their excellent properties are induced by the fine dispersion of oxide nanoparticles (Y, O, Ti), obtained by mechanical alloying of steel and oxide powders and which has to be better mastered. But the atomic scale clustering mechanism of these nanoparticles is not yet cleared. In this context, the present thesis using positron annihilation spectroscopy (PAS) and secondary ion mass spectrometry (SIMS) sheds light on the interaction of vacancy defects with Y, O and Ti solutes to better understand their roles in the nanoparticles formation. The He irradiations have been performed to reveal the vacancy defects properties and Y, Ti, O implantations realized to study the Y, Ti, O-vacancy interactions in bcc Fe matrix. In all cases, the defects depth distribution shows a lower size of vacancy defects in the region where the concentration of the incident ions Y, Ti and O is the highest. This effect of the ions on the damage formation is more pronounced for respectively O, Y and Ti. It is explained by the formation of V-X (X=O, Y, Ti) complexes which reduce the mobility and agglomeration probability of the vacancy defects. The annealing of the Y and O implanted samples reveals that some O-vacancy complexes are mobile at room temperature and Y doesn’t diffuse up to 550°C whilst Y-vacancy complexes remain as it is expected from theory. A model of the first steps of the ODS nanoparticles nucleation is proposed by using the results obtained in this thesis.

Cette thèse est dédiée à l’étude des interactions entre les défauts lacunaires et les solutés (Y, Ti, O) pour mieux comprendre la formation des nanoparticules d’oxyde dans les aciers ODS (Oxide Dispersion Strengthened). Ces aciers sont envisagés comme matériau de structure dans la prochaine génération de réacteurs nucléaires fission et fusion. Leurs bonnes propriétés reposent essentiellement sur une répartition homogène de nanoparticules (YxTiyOz) de très faible taille. Cependant, l’obtention de cette répartition n’est pas encore maitrisée et le mécanisme de formation de ces nanoparticules n’est pas encore bien défini. Des modèles théoriques montrent que la présence de lacunes pendant l’étape de broyage pourrait impacter la formation de ces nanoparticules. Cette étude fait suite à la thèse de C. He et apporte de nouveaux résultats et de nouvelles interprétations et conclusions. Des implantations avec des ions Y, Ti, O ont été réalisées afin de simuler l’étape de broyage de ces aciers ODS. Elles ont permis d’introduire des défauts et les solutés désirés dans la matrice de fer α. Nous avons ensuite étudié les interactions entre les solutés et les défauts générés dans la matrice. La nature des défauts induits a été étudiée en fonction de l’ion implanté et de traitements thermiques après implantation par spectroscopie d’annihilation de positons (PAS) et corrélée avec les profils en profondeur des solutés obtenus par spectrométrie de masse des ions secondaires (SIMS). Les caractéristiques d’annihilation de certains défauts encore inconnues ont pu être déterminées. Les mesures SIMS ont montré que le titane ne migre pas entre 100 et 450°C et que l’oxygène présente un comportement complexe de migration et de piégeage dépendant de la température et de la microstructure des matériaux. Les résultats PAS montrent que les implantations ioniques conduisent à la formation de clusters lacunaires, de complexes lacunes-solutés et de dislocations dont la proportion change en fonction de la profondeur et de la nature de l’ion implanté. Les clusters de lacunes Vn et les dislocations sont détectés au-delà du pic d’implantation avec une fraction plus importante pour les dislocations indiquant que les défauts ont pu migrer pendant l’implantation. La proportion des complexes lacunes-solutés est maximale dans la zone d’arrêt des ions. Elle est en accord avec les énergies de liaison théoriques des complexes lacunes-soluté. La nature et la distribution des défauts formés évoluent en fonction de la température de recuit. Les clusters lacunaires Vn disparaissent entre RT et 300°C alors que les dislocations sont éliminées à partir de 400°C. Des phases oxydes sont détectées pour des recuits à 500 et 550°C en lien avec la contamination en oxygène. Des défauts dont la nature est non identifiée ont été mis en évidence pour des recuits réalisés entre 300 et 400°C dans les implantations O, Y et Y+O. / This PhD thesis is dedicated to the study of interaction between vacancies and Y, Ti,O solutes for a better understanding of formation of oxide nanoparticles in ODS steel (Oxide Dispersion Strengthened). These ODS steels are considered as structural material for the next generation of fission and fusion nuclear reactors. Their good properties are induced by the fine dispersion of low size oxide nanoparticles. However, obtaining this distribution is not mastered and atomic scale clustering is not yet defined. Furthermore, it was shown by theoretical models that the presence of vacancy during mechanical alloying could affect the formation of these nanoparticles. This study follows upon on a previous study made by C.He, and bring new results, new interpretation and conclusions. Some implantations with Y, Ti, O ions with several energy have been made in order to simulate the mechanical alloying step used for ODS steel fabrication. Theses irradiations have induced defects and solutes into the iron matrix. Then we characterized samples using positron annihilation spectroscopy (PAS) and secondary ion mass spectrometry (SIMS). The nature of defects was studied according to nature of the implanted ion and the annealing temperature by PAS and correlated to depth profiles of solutes obtained by SIMS. Annihilation characteristics of some defects still unknown were able to be determined thanks to positron lifetime measurements. SIMS analysis showed that titanium doesn’t migrate for annealing experiments between 100°C and 450°C and that oxygen show a complex behavior of migration and trapping dependent on the microstructure of the material. PAS results show that ionic implantations produce vacancy clusters, dislocations and solutes-vacancies complex. Their proportion changes as a function of depth and nature of these irradiations. Vacancy clusters and dislocations are detected deeper than the implantation peak with a higher fraction for the dislocations indicating that the defects were able to migrate during implantations. The fraction of vacancy-solutes complexes is the highest in the ion stopping zone and is in a good agreement with the theoretical binding energy of vacancies-solutes complex. The nature and the distribution of the defects evolve according to the annealing temperature. Vacancy clusters disappear between RT and 300°C while the dislocations are eliminated from 400°C. Oxide phases are detected for annealing at 500 and 550°C in relation with the oxygen contamination during these annealings. Some defects which the nature is not yet identified were highlighted for annealing between 300 and 400°C for Y, O and Y+O irradiations