Dans le stockage d'énergie, les alternatives aux énergies fossiles sont peu nombreuses. Le stockage d'énergie dans un condensateur, permet d'atteindre de grande puissances électriques, mais pour une densité d'énergie trop faible. La présente thèse à pour objectif la compréhension des nano-céramiques ferroélectriques afin d'augmenter leur densité d'énergie et de se diriger ainsi vers un super-condensateur céramique. Nous avons développé dans un premier temps un modèle par champs effectif moyen du système core-shell. Une fois introduit dans l'énergie libre de Landau, ce modèle donne une idée de la densité d'énergie d'un système ferroélectrique donné. Les calculs - sur quelques pérovskites courantes - indiquent que la densité d'énergie reste relativement faible. Néanmoins nos calculs montrent que l'on peu optimiser le stockage d'énergie dans de telles céramiques en enrobant des grains de forme allongée comme des disques ou des fils. En outre, ce modèle phénoménologique permet d'expliquer de nombreuses mesures expérimentales sur les céramiques, y compris dans le cas ou s'ajoute de la conductivité et de la relaxation de Maxwell-Wagner. Nous nous sommes tournés par la suite vers une modélisation ab-initio : l'Hamiltonien effectif. La modélisation de nano-système core-shell de BaTiO3 a montré la présence d'un paramètre d'ordre particulier : le moment toroïdale. Ce paramètre d'ordre peut impliquer un comportement diélectrique différent. Introduit dans une description phénoménologique de type Landau, ce dernier est responsable de la disparition de la phase orthorhombique dans BaTiO3. La synthèse de nanoparticules de BaTiO3 de formes cubiques et homogènes, nous a permis de faire une série de mesure. Les mesures MET, RAMAN, RX, diélectriques sur les poudres et les céramiques, suggèrent la présences de transitions de phases générées par la présence d'un paramètre d'ordre similaire à celui observé dans modélisation ab-initio.

Le calcul des propriétés radiatives des plasmas denses fait en général appel au concept d'atome dans un plasma. Parmi les modèles qui définissent un tel concept, les modèles d'atome moyen représentent souvent un point de départ indispensable avant des approches statistiques plus sophistiquées. En outre, ils permettent de calculer les propriétés thermodynamiques ainsi que certains coefficients de transport. Depuis l'application du modèle quasiclassique de Thomas-Fermi aux plasmas denses par Feynman, Metropolis et Teller, toutes ses généralisations quantiques ont conduit à des modèles qui présentent des inconsistances thermodynamiques. Ce travail porte sur un modèle variationnel d'atome moyen pour la description des plasmas denses. Contrairement aux autres modèles, ce dernier donne, par construction, accès à l'équilibre thermodynamique et vérifie le théorème du viriel. Afin de résoudre les équations de ce modèle, un code nommé VAAQP (Variational Average-Atom in Quantum Plasmas) a été réalisé. Il permet notamment le calcul de l'équation d'état des plasmas denses. Après un état de l'art des modèles d'atome moyen, le formalisme du modèle variationnel est décrit dans ses versions Thomas-Fermi, quantique non-relativiste et quantique relativiste. La validité du théorème du viriel pour ce modèle est démontrée et l'inconsistance thermodynamique des autres modèles est expliquée. Les méthodes numériques qui sont appliquées dans VAAQP sont ensuite exposées. Enfin, les résultats obtenus avec le modèle variationnel, concernant les équations d'état, sont commentés et comparés aux résultats d'autres modèles, dont le modèle INFERNO, ainsi qu'à des résultats d'expériences sur les adiabatiques d'Hugoniot.

Les chocs forts sont présents dans des phénomènes astrophysiques variés. De tels chocs sont fortement influencés par le rayonnement par son couplage avec l’hydrodynamique. Par suite, leur topologie et leur dynamique sont assez complexes. Générer de tels chocs hypersoniques en laboratoire, dans des conditions contrôlées, est ainsi un outil pertinent pour étudier l’influence du rayonnement et pour comparer aux résultats des simulations numériques. Ces chocs sont générés par des lasers intenses et par des moyens électromagnétiques. La première partie du texte est consacré à l’étude numérique et expérimentale de l’interaction de deux chocs induits par laser se propageant en sens contraires. Les expériences ont été menées sur l’installation laser kJ PALS, qui permet de former deux chocs avec des vitesses propres différentes ($\sim$ 30-55 et 10-25 km/s respectivement) dans des gaz rares à pression faible (moins de 1 bar). Des diagnostics ont été installés : interférométrie visible, spectroscopie visible à résolution spatiale et temporelle, spectroscopie XUV intégrée en temps. Nos expériences montrent une forte interaction entre les deux précurseurs radiatifs. Les paramètres physiques du plasma ont été déduits de ces diagnostics et comparés aux résultats de simulations monodimensionnelles. La seconde partie est consacrée à la conception d’une expérience où le choc est généré de façon électromagnétique. L’optimisation de ce générateur est présentée ainsi que l’environnement expérimental permettant d’étudier des chocs jusqu’à 30 km/s dans des gaz rares peu denses (1 mbar). / Strong shocks are present in various astrophysical phenomena. Such shocks are strongly influenced by the radiation through its coupling with hydrodynamics. Thus their topology and dynamics are quite complex. Generating such hypersonic shocks in the laboratory, with controlled conditions, is thus an adequate tool to study the influence of radiation and to compare them with numerical simulations. Such shocks can be generated by intense lasers and electromagnetic devices.The first part of this dissertation concerns the numerical and experimental study of the interaction of two counter propagating laser-driven shocks. The experiments, performed at the kJ PALS laser facility allowed to generate shocks with different speeds ($\sim$ 30-55 km/s and 10-25 km/s), in noble gases and low pressure (less than 1 bar). Several diagnostics were implemented: visible interferometry, time- and space-resolved visible spectroscopy, and time integrated XUV spectroscopy. Our experiment shows a strong interaction of one radiative precursor onto the second one. The physical parameters of the plasma were deduced from the diagnostics and compared with 1-D simulation results. The second part is devoted to the design of an experiment where the shock is generated electromagnetically. The optimization of this generator is presented and also the full experimental set up which allows studying shock $\sim$ 30 km/s in noble gas at $\sim$ 1 mbar.

Ce travail de thèse suit l'apparition récente de ces nouvelles sources intenses et courtes de rayonnement dans la gamme X/XUV que sont les lasers X/XUV à électrons libres (XFEL). Contrairement aux sources optiques qui déposent principalement leur énergie via les électrons libres, les photons X/XUV déposent leur énergie dans la matière par la photoionisation de couches internes avec éjection de photo-électrons, suivie par l'éjection d'électrons Auger et d'électrons de recombinaison à trois corps dans la distribution d'électrons libres. Le chauffage se fait donc par l'intermédiaire de la structure atomique. La forte intensité des XFELs permet de faire jusqu'à un trou par atome dans un solide produisant ainsi, sur une échelle femtoseconde, un état exotique fortement hors-équilibre appelé solide creux. Cet état exotique instable se désexcite via un ensemble de processus atomiques élémentaires. Nous nous sommes intéressés dans cette thèse au développement d'outils permettant de calculer la cinétique des populations atomiques, couplée à la cinétique des électrons libres, pendant la transition à densité ionique constante, de solide à plasma dense en passant par l'état de solide creux, induit par le rayonnement XFEL irradiant une cible solide. Tout le défi ici a été de calculer cette cinétique couplée hors-équilibre entre ces états de la matière de nature très différente. Pour répondre a ce défi nous avons développé deux modèles cinétiques d'interaction XFELsolide, pour lesquels la description d'un solide comme un plasma froid dégénéré nous a permis d'utiliser une même approche plasma pendant l'ensemble de la transition du solide au plasma. L'ensemble de la physique atomique HETL d'intérêt ayant lieu à densité du solide, bien avant la détente de la matière, nous avons développé deux codes associés à ces modèles pour une utilisation à densité ionique constante. Pour aborder l'étude nous nous sommes d'abord concentrés sur la cinétique des électrons liés en supposant une distribution d'électrons libres à l'équilibre (ce qui suppose une thermalisation instantanée des électrons libres). Dans le cadre de l'approche de plasma dense étendue jusqu'au solide, nous avons développé un modèle collisionnel-radiatif généralisé. Cette généralisation passe par l'identification d'un lien entre état solide et plasma au niveau des processus atomiques élémentaires. Le code développé à partir de ce modèle nous a permis d'étudier des résultats expérimentaux et ainsi d'améliorer notre description des effets de densités dans les plasmas denses. Dans une seconde partie nous avons ajouté à l'étude la cinétique des électrons libres en considérant une distribution d'électrons libres hors-équilibre. Le code associé, basé sur la discrétisation de cette distribution et son couplage avec les états liés, nous a permis d'étudier le rôle des processus atomiques élémentaires dans la thermalisation de la distribution d'électrons libres. / This work follows the recent development of the free electron lasers in the X-ray and XUV-ray range (XFEL). Unlike optical sources that deposit their energy via the free electrons, the X/XUV photons deposit their energy directly via photoionization of inner shell electrons with the ejection of photo-electrons, followed by the ejection of Auger electrons and three body recombination electrons in the free electron distribution. The matter is thus heated via the atomic structure. The high XFEL intensity allows one to make up to one hole per atom in a solid, thus producing, on a femtosecond time scale, an exotic state, highly out of equilibrium, called hollow cristal. This unstable exotic state deexcite via a set of elementary atomic processes. In this work we were interested in the development of tools to calculate the atomic population kinetics, coupled to the free electron kinetics, during the transition at constant ionic density, from solid to dense plasma, induced by an XFEL irradiating a solid target. The goal here was to calculate this out of equilibrium coupled kinetics between states of matter having a very different nature. To address this problem we have developed two kinetics models of XFEL interaction with solids. In both these models the description of the solid as a cold degenerated plasma allowed us to use the same plasma approach during all the solid-plasma transition. Considering the fact that all the atomic physics takes place at solid density, way before the matter relaxation, we have developed two codes, associated with these two models, for a use at constant ionic density. To approach this study, we first focused on the bound electron kinetics assuming a free electron distribution at equilibrium (i.e. hypothesis of instantaneous thermalization of the free electrons). In the framework of the dense plasma approach extended up to the solid state, we have developed a generalized collisional radiative model. This generalization goes through the identification of a link between the solid state and the plasma state for the elementary atomic processes. The code associated with this model allowed us to study experimental results and to improve our description of the density effects in dense plasmas. In a second part the free electron kinetics is included in the model with a free electron distribution out of thermodynamic equilibrium. The associated code, based on the discretization of this distribution and its coupling with bound atomic states allowed us to study the role of the atomic elementary processes in the free electron distribution thermalization.

Les supercondensateurs sont des dispositifs de stockage électrochimique de l’énergie très intéressants lorsque des pics de puissance sont mis en jeu. Toutefois, leur densité d’énergie volumique est la principale limite pour leur intégration, en particulier, dans des systèmes de transport terrestre. L’utilisation de matériaux d’électrode ayant un comportement pseudocapacitif et des masses volumiques élevées permettrait d’améliorer la densité d’énergie volumique des supercondensateurs. Avec cet objectif, des dispositifs à base des matériaux de la famille Ba0,5Sr0,5CoxFe1-xO3-δ, nommés BSCFs, ont été développés dans le cadre de cette thèse. Plusieurs compositions de cette famille d’oxydes ont été préparées par un procédé glycine-nitrate et ont été testés comme matériau actif d’électrode positive en milieu aqueux neutre. La capacité volumique de ces matériaux s’avère être beaucoup plus élevée que celle des carbones activés utilisés dans les supercondensateurs commerciaux. Elle a montré également dépendre de la composition en cobalt et en fer, du régime de charge, de la nature de l’électrolyte… Le mécanisme de stockage de charges dans ces matériaux a été exploré grâce à des techniques in situ (absorption des rayons X) et operando (diffraction des rayons X) effectuées aux synchrotrons SOLEIL (France) et SPring-8 (Japon). Enfin, des dispositifs associant une électrode positive à base de BSCF et du carbone activé ou FeWO4 en tant qu’électrode négative ont démontré l’intérêt d’intégrer de tels matériaux pour améliorer la densité d’énergie volumique des supercondensateurs. / Supercapacitors are attractive electrochemical energy storage devices for high power applications. However, volumetric energy density is the main limitation for their integration in such applications as terrestrial transport systems. The use of high density pseudocapacitive oxides as electrode material could lead to a volumetric energy density improvement. With this aim, materials from Ba0,5Sr0,5CoxFe1-xO3-δ family, so called BSCFs, have been studied. Several compositions have been prepared and evaluated as positive electrode materials in aqueous neutral electrolyte. Volumetric capacitances have shown to be greater than those of activated carbons, already used in marketed supercapacitors. They have also shown to depend on cobalt and iron ratio, charge rate, electrolyte composition... The study of the charge storage mechanism in these materials has been investigated thanks to in situ (X-Ray absroption spectroscopy) and operando (X-Ray diffraction) technics performed at SOLEIL (France) and SPring-8 (Japan) synchrotron facilities. Finally, devices coupling BSCF based positive electrode material with activated carbon or FeWO4 based negative electrode materials have demonstrated the added value of such materials to improve the volumetric energy density of supercapacitors.

La miniaturisation des composants CMOS (Complementary Metal Oxide Semiconductor) impose l'emploi de matériaux diélectriques de permittivité élevée. LaAlO₃ et SrTiO₃ sont aujourd'hui parmi les meilleurs candidats ; toutefois, la diffusion de l'oxygène dans ces matériaux conduit à la dégradation des propriétés électriques et de l'interface avec le silicium. Ce travail théorique a pour but d'étudier les facteurs gouvernant, à l'échelle de la liaison chimique, la diffusion de l'ion oxygène. L'approche choisie repose sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), couplée à des méthodes d'analyse de la densité électronique, et sur le développement d'un outil original : les cartes de densité d'énergie. Les régions de la densité électronique contribuant à la barrière de diffusion ont ainsi pu être identifiées; une optimisation de ces matériaux à l'échelle de la liaison chimique peut alors être envisagée.

La hiérarchisation de la puissance injectée par des sources acoustiques dans une cavité d'avion telle qu'un cockpit, en vol, revêt un caractère majeur dans le but d'en réduire le bruit intérieur. Afin de répondre à ce besoin, la nécessité de considérer la cavité dans son ensemble à l'aide d'une méthode globale se révèle importante. Au cours de cette thèse, une méthode d'identification basée sur une méthode énergétique locale, appelée MES pour Méthode Energétique Simplifiée, est utilisée. En connaissant la géométrie de la cavité, ainsi que l'absorption des matériaux qui la composent, elle permet de déterminer la puissance rayonnée par les différentes sources acoustiques à l'intérieur de la cavité, à l'aide de mesures d'intensité tridimensionnelle, et de densité d'énergie acoustique totale. Afin de tester la méthode dans un cas réel, mesurer ces quantités énergétiques s'avère alors nécessaire. Une sonde acoustique est donc conçue, fabriquée, testée et enfin validée. Basée sur quatre mesures de pressions réalisées autour d'une sphère rigide à l'aide de microphones électrostatiques déportés, elle permet de mesurer la pression et le vecteur vitesse particulaire au centre de la sphère, et d'en déduire alors l'intensité 3D et la densité d'énergie totale. Un démonstrateur est ensuite construit pour réaliser des essais. Il s'agit d'une maquette de cockpit basée sur celui de l'A380. Différents essais acoustiques et vibro-acoustiques permettent alors de démontrer la capacité de l'association formée par la méthode d'identification et la sonde à déterminer la puissance injectée par les différentes sources dans des conditions acoustiques plus ou moins sévères, avec une précision de l'ordre de 2dB. Le post-traitement à l'aide de la MES des flux acoustiques rayonnés ainsi déterminés permet également de reconstruire le champ acoustique dans la cavité, ainsi que de séparer les différentes contributions en des points d'intérêt tels que les têtes pilote et copilote.

Il y a plus d'un siècle, les conditions de travail ont fortement évolué sous l'influence de l'industrialisation et notamment à partir de nouvelles méthodes de travail du type Tayloriennes. Des bureaux ouverts à l'Action Office des années 50, c'est plus de 60% de la population active qui est concernée aujourd'hui en Europe. L'évolution des réglementations, liée à la prise de conscience collective des effets psychosomatiques des nuisances sonores, entraîne l'implication par les maîtrises d'ouvrages de bureaux d'études acoustiques pour la préconisation et la mise en œuvre dans la construction et la réhabilitation des espaces tertiaires. La rencontre d'acteurs scientifiques et industriels a donné lieu à ce travail de thèse, étudiant la propagation de l'énergie acoustique pour des espaces dont une des dimensions est différente des autres.La méthode se réduit à la conservation du tenseur énergie-impulsion puis à un système d'équations couplées sur l'intensité acoustique et sur la densité d'énergie. C'est un système hyperbolique d'équations linéaires aux dérivés partielles du premier ordre. Une méthode d'intégration sur une à deux dimensions de l'espace permet d'introduire les coefficients d'absorption et de diffusion moyens. Nous introduisons le potentiel d'intensité et nous écrivons le système sous la forme d'une équation hyperbolique linéaire aux dérivées partielles du second ordre impliquant la densité d'énergie, l'intensité acoustique ou le potentiel d'intensité sur une ou deux dimensions. Nous proposons une méthode analytique approchée permettant de vérifier les résultats à une dimension.Pour la conception acoustique des plateaux de bureaux, la modélisation informatique est un outil remarquable souffrant pourtant de limitations restreignant ses applications. Nous résolvons le formalisme introduit dans ce travail par la méthode des différences finies dans le domaine temporel sur une et deux dimensions. Les schémas utilisés sont stables et explicites et peu couteux en mémoires informatiques. Le fait que nous nous intéressions à une variable énergétique permet de considérer un pas de modélisation spatial important - de l'ordre du mètre - et d'accélérer d'autant les calculs.Le partenariat industriel nous a notamment permis d'accéder à des espaces de type plateaux de bureaux. Nous comparons les résultats des modélisations avec des mesures in situ conduites avec un microphone SoundField ST250 permettant l'estimation de la densité d'énergie et de l'intensité acoustique. / More than a century ago, working conditions have evolved under the influence of industrialization and especially of new management methods such as the Taylorism. From Open-Spaces to Action Offices in the 1950s, more than 60 % of the European working population is concerned today. The evolution of regulations, linked to the collective awareness of the psychosomatic effects of noise, has led clients to request the involvement of acoustical consultants for giving recommendations and supervising their implementation in constructions and rehabilitations of office spaces. This is why scientific and industrial stakeholders joined forces for this thesis dedicated to the propagation of sound energy within rooms characterized by one dimension different from the others.The method developed in this thesis reduces the conservation of the energy-stress tensor to a system of coupled equations for the sound intensity and the sound energy density. It is a hyperbolic system of linear, partial differential equations of first order. Integrating this system on one or two space dimensions leads to the introduction of the mean absorption and diffusion coefficients. We then introduce an intensity potential and write the system in the form of a linear hyperbolic equation involving partial derivatives of second order for the energy density, the sound intensity, or the intensity potential in one or two dimensions. We also propose an analytical approximated method to verify the results in one dimension.For the acoustic design of open-space offices, computer modelling is an outstanding tool. Yet limitations restrict its applications. We solve the equations introduced in this work by the finite-difference time-domain method in the one- and two-dimensional cases. We use stable and explicit schemes that require little computer memory. Considering energy variables allows the use of large spatial steps - of the order of the metre - and accelerates the calculations.The industrial partnership notably gave us access to open-space offices. We compare the results of the modelling with in situ measurements carried out with a SoundField ST250 microphone that makes it possible to estimate the sound energy density and the sound intensity.

Dans le cadre de la fusion par confinement inertiel, une capsule contenant le combustible de deutérium-tritium est implosée soit par irradiation laser (attaque directe, interaction laser – cible de numéro atomique faible), soit par un rayonnement de corps noir émis par une cavité convertissant le rayonnement laser (attaque indirecte, interaction laser – cible de numéro atomique élevé).Dans les deux cas, une modélisation correcte du transport électronique est cruciale pour avoir des simulations hydro-radiatives prédictives. Cependant, il a été montré très tôt que les hypothèses d'un mécanisme de transport linéaire ne sont pas applicables dans le cadre de l'irradiation d'une cible solide par un laser de puissance (I~10^14 W/cm²). Cela est dû d'une part à des gradients de température très importants (effets cinétiques dits « non-locaux ») ainsi qu'à la présence d'un champ magnétique auto-généré par effet thermo-électrique. Enfin, le flux de chaleur et le champ magnétique sont fortement couplés au travers de deux mécanismes : le transport du champ magnétique par le flux de chaleur (effet Nernst) et la rotation et inhibition du flux de chaleur par la magnétisation du plasma (effet Righi-Leduc).Dans le présent manuscrit, nous commencerons par exposer les différents modèles de transport électronique, et en particulier le modèle non-local avec champ magnétique, implémenté dans le code hydro-radiatif FCI2. Par la suite, nous chercherons à valider ce modèle par des comparaisons avec un code cinétique, puis avec une expérience lors de laquelle le champ magnétique a été mesuré par radiographie proton. Cela fait, nous utiliserons le code FCI2 pour expliquer la source et le transport du champ, ainsi que son effet sur l'interaction.Enfin, nous étudierons la reconnexion du champ magnétique, lors de l'irradiation d'une cible par deux faisceaux lasers. / In the framework of the inertial confinement fusion, a pellet filled with the deuterium-tritium fuel is imploded, either through laser irradiation (direct drive, laser – low atomic number target interaction) or by the black body radiation from a cavity converting the laser radiation (indirect drive, laser – high atomic number target interaction).In both cases, a correct modeling of the electron transport is of first importance in order to have predictive hydro-radiative simulations. Nonetheless, it has been shown early on that the hypothesis of the linear transport are not valid in the framework of a solid target irradiated by a high power laser (I~1014 W/cm²). This is due in part to very steep temperature gradients (kinetic effects, so-called « non-local ») and because of a magnetic field self-generated through the thermo-electric effect. Finally, the heat flux and the magnetic field are strongly coupled through two mecanisms: the advection of the field with the heat flux (Nernst effect) and the rotation and inhibition of the heat flux by the plasma's magnetization (Righi-Leduc effect).In this manuscript, we will first present the various electron transport models, particularly the non-local with magnetic field model included in the hydro-radiative code FCI2. Following, in order to validate this model, we will compare it first against a kinetic code, and then with an experiment during which the magnetic field has been probed through proton radiography. Once the model validated, we will use FCI2 simulations to explain the source and transport of the field, as well as its effect on the interaction.Finally, the reconnection of the magnetic field, during the irradiation of a solid target by two laser beams, will be studied.

Thèse en cotutelle (avec l'Université Toulouse 3 - Paul Sabatier) en Science des matériaux et Electrochimie / Avec le développement des systèmes électroniques embarqués se pose la question de la miniaturisation des dispositifs de stockage d’énergie. De nos jours, cette fonction est principalement assurée par des micro-batteries. Ces composants possèdent cependant une faible puissance disponible, une durée de vie limitée et un domaine de fonctionnement en température restreint. Les “micro-supercondensateurs” sur puce permettraient de s’affranchir de ces limitations, mais ils ne sont aujourd’hui qu’au stade de la recherche universitaire avec des densités d’énergie bien inférieures à celles des micro-batteries. L’énergie et la puissance stockées dans un supercondensateur sont proportionnelles au carré de la fenêtre de potentiel, qui dépend elle-même de la stabilité électrochimique de l’électrolyte utilisé. L’électrolyte joue ainsi un rôle prépondérant sur les propriétés des supercondensateurs (tension, gamme de température, courant de fuite, durée de vie…). Cette thèse vise à développer des liquides ioniques protiques et aprotiques dédiés aux micro-supercondensateurs pseudocapacitifs à base d'oxydes métalliques (RuO2, MnO2). Les électrolytes à base de liquides ioniques présentent des propriétés intéressantes, notamment une faible pression de vapeur saturante, une stabilité aux hautes températures, ainsi qu’une large fenêtre de potentiel. Ils contribuent ainsi à améliorer la densité d’énergie surfaciques, principal problème rencontré par les micro-supercondensateurs actuels. Les liquides ioniques étudiés ont été conçus sur la base de leurs structures et leurs propriétés physico-chimiques. Des caractérisations électrochimiques ont été réalisées avec des micro-supercondensateurs à base d’oxyde de ruthénium et d’oxyde de manganèse. De très bonnes performances ont été obtenus en utilisant des collecteurs de courant poreux à grande surface spécifique. Les électrolytes liquides constituant cependant un verrou technologique à la réalisation de micro-supercondensateurs fonctionnels compatible avec les procédés de microfabrication, des ionogels composés d’une matrice solide dans laquelle a été confinée le liquide ionique ont également été réalisés. / The rising growth of smart and autonomous microelectronic devices in the IoT (Internet of Things) era urges the development of advanced microscale energy sources with tailor-made features and customized energy/power requirements. Micro-supercapacitors (MSCs) emerged as potential energy storage devices complementing micro-batteries to power ubiquitous sensor networks needed to foster the development of IoT. However, the low cell voltage and low energy density remain major bottleneck that prevents their application at a large scale in real devices. To mitigate this issue, several studies have been devoted to the engineering of MSC electrode materials and structural architecting of current collectors to enhance the surface area and areal energy density by considering the limited available footprint area. This, however, has associated challenges such as a complex synthesis route, poor interfacial and mechanical stability of the electrode, and electrolyte compatibility issues, among others. Another key challenge to solve for reaching high energy density values in MSCs is the limited electrochemical stability window (ESW) of the electrolytes used as energy stored is directly related to the square of the cell voltage. The electrolytes play a major role in deciding the ESW and liquid-state electrolytes commonly used are troublesome for the microfabrication process due to leakage, evaporation, and safety issues. Therefore, it’s imperative to develop alternative electrolytes including solid-state electrolytes reconcilable to the target application of MSCs. This thesis aims at developing novel ionic-liquid (IL)-based electrolytes (both protic and aprotic) suitable for pseudocapacitive metal oxide (e.g., RuO2, MnO2)-based micro-supercapacitors (MSCs). IL-based electrolytes exhibit key properties including low vapor pressure, high temperature stability, low melting point, etc. with a wide ESW and help improve energy density performance, overcoming the major bottleneck faced by current MSCs. During this project, ILs are rationally designed based on their physicochemical properties. The detailed structure-property and electrochemical characterization studies were done using RuO2 and MnO2-based MSCs. We demonstrate state-of-the-art performance by developing high surface area porous current collectors with enhanced mass loading and solid-state devices using ionogel electrolytes, enabling their feasible integration with microelectronics to power connected IoT sensor networks.