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This work establishes a solid foundation for the use of indirect band gap semiconductors for light emitting application and presents the work on development of white light emitting diodes (LEDs) in silicon carbide (SiC). Novel laser doping has been utilized to fabricate white light emitting diodes in 6H-SiC (n-type N) and 4H-SiC (p-type Al) wafers. The emission of different colors to ultimately generate white light is tailored on the basis of donor acceptor pair (DAP) recombination mechanism for luminescence. A Q-switched Nd:YAG pulse laser (1064 nm wavelength) was used to carry out the doping experiments. The p and n regions of the white SiC LED were fabricated by laser doping an n-type 6H-SiC and p-type 4H-SiC wafer substrates with respective dopants. Cr, B and Al were used as p-type dopants (acceptors) while N and Se were used as n-type dopants (donors). Deep and shallow donor and acceptor impurity level states formed by these dopants tailor the color properties for pure white light emission. The electromagnetic field of lasers and non-equilibrium doping conditions enable laser doping of SiC with increased dopant diffusivity and enhanced solid solubility. A thermal model is utilized to determine the laser doping parameters for temperature distribution at various depths of the wafer and a diffusion model is presented including the effects of Fick's diffusion, laser electromagnetic field and thermal stresses due to localized laser heating on the mass flux of dopant atoms. The dopant diffusivity is calculated as a function of temperature at different depths of the wafer based on measured dopant concentration profile. The maximum diffusivities achieved in this study are 4.61x10-10 cm2/s at 2898 K and 6.92x10-12 cm2/s at 3046 K for Cr in 6H-SiC and 4H-SiC respectively. Secondary ion mass spectrometric (SIMS) analysis showed the concentration profile of Cr in SiC having a penetration depth ranging from 80 nm in p-type 4H-SiC to 1.5 [micro]m in n-type 6H-SiC substrates respectively. The SIMS data revealed enhanced solid solubility (2.29x1019 cm-3 in 6H-SiC and 1.42x1919 cm-3 in 4H-SiC) beyond the equilibrium limit (3x1017 cm-3 in 6H-SiC above 2500 [degrees]C) for Cr in SiC. It also revealed similar effects for Al and N. The roughness, surface chemistry and crystalline integrity of the doped sample were examined by optical interferometer, energy dispersive X-ray spectrometry (EDS) and transmission electron microscopy (TEM) respectively. Inspite of the larger atomic size of Cr compared to Si and C, the non-equilibrium conditions during laser doping allow effective incorporation of dopant atoms into the SiC lattice without causing any damage to the surface or crystal lattice. Deep Level Transient Spectroscopy (DLTS) confirmed the deep level acceptor state of Cr with activation energies of Ev+0.80 eV in 4H-SiC and Ev+0.45 eV in 6H-SiC. The Hall Effect measurements showed the hole concentration to be 1.98x1019 cm-3 which is almost twice the average Cr concentration (1x1019 cm-3) obtained from the SIMS data. These data confirmed that almost all of the Cr atoms were completely activated to the double acceptor state by the laser doping process without requiring any subsequent annealing step. Electroluminescence studies showed blue (460-498 nm), blue-green (500-520 nm) green (521-575 nm), and orange (650-690 nm) wavelengths due to radiative recombination transitions between donor-acceptors pairs of N-Al, N-B, N-Cr and Cr-Al respectively, while a prominent violet (408 nm) wavelength was observed due to transitions from the nitrogen level to the valence band level. The red (698-738 nm) luminescence was mainly due to metastable mid-bandgap states, however under high injection current it was due to the quantum mechanical phenomenon pertaining to band broadening and overlapping. This RGB combination produced a broadband white light spectrum extending from 380 to 900 nm. The color space tri-stimulus values for 4H-SiC doped with Cr and N were X = 0.3322, Y = 0.3320 and Z = 0.3358 as per 1931 CIE (International Commission on Illumination) corresponding to a color rendering index of 96.56 and the color temperature of 5510 K. And for 6H-SiC n-type doped with Cr and Al, the color space tri-stimulus values are X = 0.3322, Y = 0.3320 and Z = 0.3358. The CCT was 5338 K, which is very close to the incandescent lamp (or black body) and lies between bright midday sun (5200 K) and average daylight (5500 K) while CRI was 98.32. Similar white LED's were also fabricated using Cr, Al, Se as one set of dopants and B, Al, N as another.

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Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Erzeugung und Detektion von Defekten im Halbleiter Zinkoxyd (ZnO). Der Fokus liegt dabei auf der Verwendung raumladungszonenspektroskopischer Techniken zur Detektion und Charakterisierung elektronischer Defektzustände. Es werden theoretische Aspekte von Raumladungszonen an Halbleitergrenzflächen und den darin enthaltenen elektronischen Defektzuständen behandelt. Das elektrische Potential in der Raumladungszone genügt einer nichtlinearen, eindimensionalen Poissongleichung, für die bekannte, näherungsweise Lösungen vorgestellt werden. Für eine homogen dotierte Raumladungszone gelang es, die exakte Lösung des Potentialverlaufs als Integral anzugeben und einen analytischen Ausdruck für die Kapazität der Raumladungszone zu berechnen. Desweiteren werden transiente und oszillatorische Lösungen der Differentialgleichung zur Beschreibung der Zeitentwicklung der Besetzungswahrscheinlichkeit von Defektzuständen für verschiedene experimentelle Bedingungen betrachtet. Sämtliche raumladungszonenspektroskopischen Experimente können durch geeignete Lösungen dieser beiden Differentialgleichungen beschrieben werden. Für die Fälle, für die keine analytischen Lösungen bekannt sind, wurde ein numerisches Modell entwickelt. Die Experimente wurden an ZnO Dünnfilmproben durchgeführt, welche mittels gepulster Laserablation auf Korundsubstraten abgeschieden wurden. Zur Erzeugung von Defekten wurden entweder Ionen in die Proben implantiert, die Proben mit hochenergetischen Elektronen bzw. Protonen bestrahlt oder einer thermischen Behandlung unterzogen. Die Raumladungszonen wurden durch Schottkykontakte realisiert. Durch die raumladungszonenspektroskopischen Verfahren, Kapazitäts-Spannungs Messungen, Admittanzspektroskopie, Deep-Level Transient Spectroscopy (DLTS), Minority Carrier Transient Spectroscopy, optische DLTS, Photokapazitäts- und Photostrommessungen, sowie der optischen Kapazitäts-Spannungs Messung konnten Defektzustände in der gesamten ZnO Bandlücke nachgewiesen werden. Durch Vergleiche der gemessenen Defektkonzentrationen in einer unbehandelten Referenzprobe mit denen in behandelten Proben konnten Aussagen über die experimentellen Bedingungen, unter denen intrinsische Defekte entstehen bzw. ausheilen, gewonnen und mit Stickstoff- bzw. Nickel- in Zusammenhang stehende Defekte identifiziert werden. Für eine Vielzahl untersuchter Defektzustände konnten die thermische Aktivierungsenergie der Ladungsträgeremission, Querschnitte für den Einfang freier Ladungsträger sowie die spektralen Photoionisationsquerschnitte bestimmt werden. Aus diesen Eigenschaften sowie den experimentellen Bedingungen unter denen der Defekt bevorzugt gebildet wird, wurden Rückschlüsse auf die mikroskopische Struktur einiger Defekte gezogen.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Erzeugung und Detektion von Defekten im Halbleiter Zinkoxyd (ZnO). Der Fokus liegt dabei auf der Verwendung raumladungszonenspektroskopischer Techniken zur Detektion und Charakterisierung elektronischer Defektzustände. Es werden theoretische Aspekte von Raumladungszonen an Halbleitergrenzflächen und den darin enthaltenen elektronischen Defektzuständen behandelt. Das elektrische Potential in der Raumladungszone genügt einer nichtlinearen, eindimensionalen Poissongleichung, für die bekannte, näherungsweise Lösungen vorgestellt werden. Für eine homogen dotierte Raumladungszone gelang es, die exakte Lösung des Potentialverlaufs als Integral anzugeben und einen analytischen Ausdruck für die Kapazität der Raumladungszone zu berechnen. Desweiteren werden transiente und oszillatorische Lösungen der Differentialgleichung zur Beschreibung der Zeitentwicklung der Besetzungswahrscheinlichkeit von Defektzuständen für verschiedene experimentelle Bedingungen betrachtet. Sämtliche raumladungszonenspektroskopischen Experimente können durch geeignete Lösungen dieser beiden Differentialgleichungen beschrieben werden. Für die Fälle, für die keine analytischen Lösungen bekannt sind, wurde ein numerisches Modell entwickelt. Die Experimente wurden an ZnO Dünnfilmproben durchgeführt, welche mittels gepulster Laserablation auf Korundsubstraten abgeschieden wurden. Zur Erzeugung von Defekten wurden entweder Ionen in die Proben implantiert, die Proben mit hochenergetischen Elektronen bzw. Protonen bestrahlt oder einer thermischen Behandlung unterzogen. Die Raumladungszonen wurden durch Schottkykontakte realisiert. Durch die raumladungszonenspektroskopischen Verfahren, Kapazitäts-Spannungs Messungen, Admittanzspektroskopie, Deep-Level Transient Spectroscopy (DLTS), Minority Carrier Transient Spectroscopy, optische DLTS, Photokapazitäts- und Photostrommessungen, sowie der optischen Kapazitäts-Spannungs Messung konnten Defektzustände in der gesamten ZnO Bandlücke nachgewiesen werden. Durch Vergleiche der gemessenen Defektkonzentrationen in einer unbehandelten Referenzprobe mit denen in behandelten Proben konnten Aussagen über die experimentellen Bedingungen, unter denen intrinsische Defekte entstehen bzw. ausheilen, gewonnen und mit Stickstoff- bzw. Nickel- in Zusammenhang stehende Defekte identifiziert werden. Für eine Vielzahl untersuchter Defektzustände konnten die thermische Aktivierungsenergie der Ladungsträgeremission, Querschnitte für den Einfang freier Ladungsträger sowie die spektralen Photoionisationsquerschnitte bestimmt werden. Aus diesen Eigenschaften sowie den experimentellen Bedingungen unter denen der Defekt bevorzugt gebildet wird, wurden Rückschlüsse auf die mikroskopische Struktur einiger Defekte gezogen.

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A study of defects in semiconductors is vital as defects tend to influence device operation by modifying their electrical and optoelectronic properties. This influence can at times be desirable in the case of fast switching devices and sometimes undesirable as they may reduce the efficiency of optoelectronic devices. ZnO is a wide bandgap material with a potential for fabricating UV light emitting diodes, lasers and white lighting devices only after the realization of reproducible p-type material. The realization of p-type material is greatly affected by doping asymmetry. The self-compensation behaviour by its native defects has hindered the success in obtaining the p-type material. Hence there is need to understand the electronic properties, formation and annealing-out of these defects for controlled material doping. Space charge spectroscopic techniques are powerful tools for studying the electronic properties of electrically active defects in semiconductors since they can reveal information about the defect “signatures”. In this study, novel Schottky contacts with low leakage currents of the order of 10-11 A at 2.0 V, barrier heights of 0.60 – 0.80 eV and low series resistance, fabricated on hydrogen peroxide treated melt-grown single crystal ZnO samples, were demonstrated. Investigations on the dependence of the Schottky contact parameters on fabrication techniques and different metals were performed. Resistive evaporation proved to produce contacts with lower series resistance, higher barrier heights and low reverse currents compared to the electron-beam deposition technique. Deep level transient spectroscopy (DLTS) and Laplace-DLTS have been employed to study the electronic properties of electrically active deep level defects in ZnO. Results revealed the presence of three prominent deep level defects (E1, E2 and E3) in the as-received ZnO samples. Electron-beam deposited contacts indicated the presence of the E1, E2 and E3 and the introduction of new deep level defects. These induced deep levels have been attributed to stray electrons and ionized particles, present in the deposition system during contact fabrication. Exposure of ZnO to high temperatures induces deep level defects. Annealing samples in the 300°C – 600°C temperature range in Ar + O2 induces the E4 deep level with a very high capture cross-section. This deep level transforms at every annealing temperature. Its instability at room temperature has been demonstrated by a change in the peak temperature position with time. This deep level was broad, indicating that it consists of two or more closely spaced energy levels. Laplace-DLTS was successfully employed to resolve the closely spaced energy levels. Annealing samples at 700°C in Ar and O2 anneals-out E4 and induces the Ex deep level defect with an activation enthalpy of approximately 160 – 180 meV. Vacuum annealing performed in the 400°C – 700°C temperature range did not induce any deep level defects. Since the radiation hardness of ZnO is crucial in space applications, 1.6 MeV proton irradiation was performed. DLTS revealed the introduction of the E4 deep level with an activation enthalpy of approximately 530 meV, which proved to be stable at room temperature and atmospheric pressure since its properties didn’t change over a period of 12 months. / Thesis (PhD)--University of Pretoria, 2013. / Physics / unrestricted

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