Le filage par voie électrostatique est une technique utilisée pour la production de fibres de diamètres extrêmement petits, de l’ordre de quelques centaines de nanomètres, possédant, sous forme de non-tissés, une grande surface spécifique. Les matériaux non-tissés composés de nanofibres sont de plus en plus utilisés pour de multiples applications, notamment dans le domaine de l’ingénierie tissulaire, pour les textiles de protection, la filtration, le biomédical, l’électronique et l’ingénierie environnementale. Le contrôle des paramètres lors du filage par voie électrostatique est primordial pour obtenir des nanofibres dont les propriétés morphologiques seront optimisées (diamètres des nanofilaments obtenus fins et contrôlés ; qualité de filage acceptable). Le but de ces travaux de thèse est d’établir la faisabilité d’électrofilage des deux solutions de polyamide-imide (le KMP et le KMT) fournies par la société Kermel. Puis, une fois la faisabilité de filage établie, de déterminer plus précisément les paramètres influençant le procédé, afin d’optimiser le procédé de filage et obtenir des nanofilaments à partir des deux solutions de polymères, à l’échelle laboratoire et sur un outil de production à l’échelle semi-industrielle. Cette thèse a fait l’objet d’une collaboration entre l'entreprise alsacienne Kermel, fabricant de fibres techniques résistantes à la chaleur et aux flammes, situé à Colmar et le Laboratoire de Physique et Mécanique Textiles (LPMT) à Mulhouse. Les nanofibres ont été définies ainsi que différentes techniques de filage permettant leur obtention. Les fournisseurs d’équipement ont été identifiés dans un souci de production semi-industrielle à terme. La technique de filage par voie électrostatique (avec ou sans aiguilles) est finalement retenue, car il s’agit de l’outil de prototypage et de compétences disponibles au laboratoire LPMT et dont le passage à l’échelle industrielle est envisageable. La technique des plans d’expériences a été utilisée afin d’optimiser le nombre d’essais de filage nécessaires à l‘étude des diamètres de nanofilaments obtenus. Les différents paramètres liés aux propriétés de la solution de polymère (température, viscosité, concentration) ont été étudiés et les aspects rhéologiques affichés. Une interprétation physico-chimique des comportements observés pour les différentes solutions de polymère est faite. Elle nous permet de conclure que le meilleur régime pour obtenir des nanofibres est le régime concentré, puisqu’il s’agit du régime où la densité de macromolécules est la plus forte. La faisabilité de l’électrofilage du polyamide-imide sur l’équipement à échelle laboratoire du LPMT a été établie. La température, l’humidité et la concentration sont étudiées. Les différentes plages d’optimisation d’électrofilage du polymère considéré ont été établies et il est possible d’envisager le passage à l’échelle semi-industrielle. Le paramètre le plus influent sur les diamètres de fibres obtenus est l’humidité relative, ce qui n’avait jusqu’à présent jamais été mis en avant dans la littérature. La même démarche d’optimisation a été réalisée sur l’équipement semi-industriel. Des applications « produit » ont pu être envisagées. Notamment une application liée à la filtration où une étude de perméabilité à l’air a été réalisée. Cette étude a permis de conclure que l’ajout d’une couche de nanofibres sur un support en tissu permet de diminuer d’1/3 à 2/3 les résultats de perméabilité à l’air. Une corrélation est faite entre les diamètres de nanofibres et les résultats de perméabilité à l’air obtenus, qui est cohérente avec le comportement attendu. Enfin des tests « qualité » ont été réalisés sur des échantillons produits : le taux de solvant résiduel obtenu dans les conditions de filage optimisées est inférieur à 8% ; et des tests de résistance à l’abrasion menés sur des non-tissés recouverts de nanofibres ont donné des résultats encourageant [...] / Electrospinning process has been widely used over the past decades for manufacturing nanofibers. The control of the electrospinning parameters is crucial to obtain nanofibers (nonwoven mats) with optimized morphological properties. The aim of this PhD work is to precisely define the electrospinnability of two meta-aramid solutions through wire-based electrospinning setup processing. Although the viscosity of polymer solution as an influent parameter for electrospinning has been widely investigated, only a few studies have yet made a connection between rheological behavior of polymer and electrospinnability. In our PhD work, rheological analyzes on three meta-aramid solutions have been conducted to confirm its electrospinnability and predict the morphological behavior of resultant nanofibers. A couple polymer/solvent of meta-aramid polymer (polyamide-imide) in a polar aprotic solvent (1,3 dimethyl-2-imidazolidinone) at 60 Pa.s in working viscosity is provided by an industrial partner (KERMEL Company). It has been highlighted through rheological study that 60 Pa.s is the best polymer viscosity to obtain good macromolecular conformation of the polyamide-imide chains while electrospinning and sufficient viscoelastic properties. Experiments have been conducted following a design of experiment to study the influence of several process and ambient parameters. Individual effects and/or combined interactions on obtained fiber diameter and general morphology have been investigated. The obtained nanofibers are expected to have thin diameters with high homogeneity of the products, which means low levels of beads, residual solvent or non-fibrous area and a narrow fiber diameter distribution, in order to validate the industrial requirements. A wide range of process parameters are available at industrial-scale with the NS® technology. The five studied process parameters are: applied voltage, relative humidity, temperature, distance between spinning electrode wire and substrate material, and airflow going through the spinning chamber. Each parameter was varied at three levels. Significant effects of parameters have been observed. The obtained results have allowed us to determine the influential factors (humidity and temperature) and reduce the domain study. Moreover, an estimation of the capacity of production for the NS500 has been calculated for the tested meta-aramid solution. Several applications have been investigated. A nanofibrous coating on 50KMP/50VFR woven media has been produced and permeability air tests have been conducted. A decrease of 1/3 to 2/3 of air permeability results has been obtained. A correlation is drawn between mean diameters of nanofibers and air permeability values, which is coherent with the expected behavior. Quality tests have been conducted through thermogravimetric analyses and proton nuclear magnetic resonance. The residual solvent rate obtained in the optimized conditions of spinning is less than 8 %. Abrasion resistance tests have been conducted on KMP non-woven media coated with nanofibrous layer. The use of the bi-layer structure does not lead to the formation of breathable particles.

Electrospinning, un procédé original de mise en forme de polymère par application d'un champ électrique élevé, est largement utilisé pour la synthèse de membranes non tissées nanofibreuses. Les membranes électrospinnées ont une forte porosité et un rapport surface / volume élevé. En effet, ces matériaux ont suscité beaucoup d'intérêt et d'études au cours des dernières décennies, ce qui ouvre la voie à de nombreuses applications telles que la détection, l'ingénierie tissulaire ou la livraison de médicaments. La recherche actuelle vise à avoir des membranes fibreuses avec une architecture contrôlée utilisant différents types de collecteurs.Le développement de nanofibres à base de biopolymères et une stratégie thérapeutique pour la régénération des tissus mous.Le premier objectif de cette thèse était de développer de nouveaux matériaux biocompatibles et bio résorbables à l'aide de fibres à l'échelle nanométrique obtenues par électrospinning. En outre, cette étude a examiné l'influence de la viscosité, de la concentration et de la tension superficielle des solutions de polymère sur les fibres obtenues. En outre, le débit, la tension appliquée et les paramètres environnementaux (température et humidité) ont également été optimisés au cours de la production de nanofibres.Les fibres ont été obtenues à partir de PEO, polymère biocompatible. C'est un polymère linéaire qui se compose de segments éthylène et éther [-CH2CH2O-]n. L'oxyde d'éther peut être utilisé pour interagir avec des espèces hydrophiles. En raison de sa solubilité dans l'eau, sa non-toxicité et sa capacité à être électrospinné, le PEO a été utilisé comme additif dans des solutions de biopolymères pour permettre la formation d'électrodes fibreuses. La résistance mécanique du PEO dépend de la masse moléculaire, de la conformation des chaînes polymères et de la taille des fibres ainsi que la structure du réseau.Le deuxième effort majeur de cette thèse s'est concentré sur le contrôle des mailles fibreuses. Une telle activité de recherche est justifiée par l'influence attendue de la morphologie du réseau de fibres sur les propriétés mécaniques des membranes et leur caractère biomimétique qui favorise la colonisation et la croissance des cellules du tissu hôte. Le contrôle de cette structure a été réalisé grâce au développement de collecteurs.L'objectif de la thèse est de fabriquer des structures fibreuses non tissées aléatoires et structurées par electrospinning. Ces structures fibreuses sont obtenues à partir de Poly (oxyde d'éthylène), PEO, en solutions à différentes concentrations et masses moléculaires.Le dépôt de fibres est réalisé sur deux types de collecteurs: a) Feuille d'aluminium, b) Collecteur micro-structuré (dimension 3 × 3 cm). Les analyses morphologiques des membranes ont été menées à l'aide d'une microscopie électronique à balayage (MEB) et leurs propriétés mécaniques sous traction ont été réalisées à l'aide du rhéomètre ARESG2.La morphologie des matériaux electrospinnées passe graduellement d'une structure de type perles à des fibres uniformes lorsque la concentration et la masse moléculaire augmentent. Une étude comparative des propriétés morphologiques et mécaniques (essai de traction) des deux structures fibreuses a été réalisée. Cette étude a montré qu'il est possible d'avoir une distribution de fibres formant une cellule primitive très uniforme dans un réseau de dimension 3 × 3 cm. Ce réseau structuré a une contrainte à la rupture plus importante que celle du réseau fibreux aléatoire obtenu conventionnellement avec une feuille d'aluminium. / Electrospinning, an original polymer process under high electric fields to produce a network of thin fiber having a micrometer diameter, is widely used for the synthesis of nanofibrous non-woven membranes. The fabricated electrospun membranes have a high porosity and a high surface to volume ratio. Indeed, they reveal much interest and have been much developed in the last decades, which paves the way for numerous applications such as sensing, tissue engineering or drug delivery. Current research aims to have fibrous membranes with a controlled architecture using various types of collectors.This thesis is part of a global and emerging project that focuses on the production of structured scaffolds nanofibers based on biopolymers and dedicated to the therapeutic strategy for the regeneration of soft tissues.In the present work, the first focus was to develop new biocompatible and bioresorbable materials composed of nanoscale fibers obtained by electrospinning. In addition, this study examined the influence of viscosity, concentration, and surface tension of PEO solutions on the obtained fibers. Further, the flow rate, applied voltage and environmental parameters (temperature and humidity) were also optimized in the course of nanofibers production.Biocompatible fibers have been obtained by using PEO. It is a linear polymer that consists of ethylene and ether segments [-CH2CH2O-]n. The ether oxygen allows this polymer to interact with other hydrophilic species, while the ethylene part participates in hydrophobic interactions. Due to its water solubility, non-toxicity and electrospinn ability, PEO has been used as an additive in biopolymer solutions to enable the formation of electrospun fibers. The mechanical strength of the PEO depended on the molecular weight, the conformation of the polymer chains and the fiber scale, the structure of the network.The second major effort of this thesis focused on the control of the mesh fibers. Such research activity is justified by the expected influence of the morphology of the fiber network on the mechanical properties of scaffolds and their biomimetic character that could favor the colonization and growth of the cells of the host tissue. The control of this structure has been achieved through the development of collectors.The objective of this project is making non-woven fibrous structures in uncontrolled architecture as well as non-woven with controlled architecture by using the electrospinning process. These fibrous structures are obtained from Poly(ethylene oxide), PEO, solutions with different concentration and molecular weight. The deposit of fibers is made on two types of collectors: a) Aluminum foil, b) micro-structured collector (dimension 3×3 cm). The morphological analyses of the membranes were investigated using scanning electron microscopy (SEM) and their mechanical properties were characterized by tensile test using the ARESG2 rheometer. The morphology of the electrospun polymer gradually changes from beads to uniform fibers with increasing polymer concentration and molecular weight. A comparative study of the morphological and mechanical (tensile test) properties, of both fibrous structures is performed. This study showed that it is possible to have a distribution of fiber forming a very uniform primitive cell in a network of dimension 3×3 cm. This structured network has a strain at the break more important than that for the network fibers, which are collected on Aluminum foil.

Les objectifs de cette thèse concernent la caractérisation des polymères à l’état fondu via la rhéologie non linéaire dans les modes de cisaillement ou en élongationnel et les procédés faisant intervenir de fortes élongations tel que l’électrospinning en voie solvant et en voie fondue. Pour atteindre le premier objectif, nous nous sommes concentrés sur la caractérisation des polymères fondus enchevêtrés dans les régimes viscoélastiques linéaires et non linéaires. L'influence de la masse moléculaire, Mw et de sa distribution MWD, la présence de longues chaînes branchées (LCB) ou encore l'addition de nanoparticules dans la matrice de polymère à l'état fondu ont été étudiées en utilisant des techniques rhéologiques en cisaillement et en élongationnel. Dans le cas des écoulements de cisaillement oscillatoires à grandes amplitudes (LAOS), nous avons proposé de nouveaux paramètres mécaniques qui ont permis de définir les relations structure-propriétés des différents systèmes étudiés. / The goals of this thesis are the characterization of polymer melts using mainly non-linear shear and extensional rheological techniques. The fabrication of scaffolds with excellent physical and mechanical properties using solution electrospinning technology for tissue engineering applications and the development of melt electrospinning equipment to facilitate the fabrication of solvent free scaffolds. To achieve the first goal, we focused on the characterization of entangled polymer melts in the linear and nonlinear viscoelastic regimes. The influence of molecular weight, Mw, molecular weight distribution (MWD), long-chain branching (LCB) and addition of particles to the polymer matrix on polymer melt properties were investigated using shear and extensional rheological techniques. The resulting structure-property relationships were established using newly introduced mechanical parameters under large amplitude oscillatory shear (LAOS) flow.

Les membranes nanofibreuses obtenues par électro-filage sont couramment utilisées pour diverses applications biomédicales telles que les pansements ou la régénération tissulaire, en raison de leur grande porosité et de leur morphologie mimant la structure des tissus humains. Au cours de cette thèse, nous avons étudié deux stratégies différentes, toutes deux basées sur l'utilisation de la cyclodextrine, pour fonctionnaliser ces membranes avec des molécules d'intérêt biologique. Dans un premier temps, des membranes nanofibreuses à base de complexe de polyélectrolyte ont été élaborées à partir de carboxyméthylcellulose et de chitosane pour des applications de type pansements. Du bleu de méthylène, connu pour son activité antibactérienne, a été incorporé dans les fibres, seul ou en tant que complexe d'inclusion avec la cyclodextrine. Les tests préliminaires sont très prometteurs quant à l’efficacité bactéricide de ces matériaux. Une seconde approche visant à élaborer des nanofibres fonctionnelles à base de poly(ε-caprolactone) (PCL) a également été étudiée. Le PCL étant très peu fonctionnalisable, des complexes d’inclusion entre ce polyester et les cyclodextrines, appelés pseudo-polyrotaxanes (pPR), ont été préparés. Des fibres cœur:peau ont ensuite été produites en ajoutant les pPR en surface des fibres. Afin de vérifier la réactivité et l’accessibilité des fonctions hydroxyles des cyclodextrines, un fluorophore a été greffé sur les fibres. Ce type de réaction ouvre de nouvelles voies de fonctionnalisation des fibres de PCL jusqu’alors inexplorées. / Electrospun nanofibrous membranes have proven to be ideal scaffolds for biomedical applications such as wound dressing and tissue engineering, mostly due to their high porosity and their morphology that mimics the structure of human tissues. In this work, we investigated two different strategies based on the use of cyclodextrins to functionalize these scaffolds with molecules of interest. Scaffolds made of polyelectrolyte complexes of carboxymethylcellulose and chitosan were first prepared by blend or coaxial electrospinning for wound dressing applications. Methylene blue, a molecule known to present antibiotic activity, was added, alone or as an inclusion complex with cyclodextrin, in the polymer solution before electrospinning. The preliminary biological assessment suggested that the fibrous membranes exhibited good antibacterial activity. In a second part, electrospun poly(ε-caprolactone) (PCL) scaffolds were prepared for tissue engineering applications. As this polyester can not easily be functionalized, PCL and cyclodextrins were combined to form pseudo-polyrotaxanes (pPRs) with various architectures. Core:shell PCL:pPR fibres were prepared by coaxial electrospinning. Fluorescein isothiocyanate was then grafted onto the fibre surface to prove the presence of available and reactive cyclodextrin hydoxyl groups at the surface of the PCL fibres. This reaction opens the way for innovative and versatile biofunctionalization of PCL.

A ce jour, le développement de textiles intelligents, de peaux artificielles, de capteurs de paramètres environnementaux et de composés optoélectroniques souples ; qui nécessite des innovations à la fois dans la synthèse des matériaux, leur conception mécanique mais aussi, à l’échelle industrielle, en stratégie de production ; présente un intérêt majeur dans le domaine du prêt-à-porter connecté. D’un point de vue mécanique, l’obtention des propriétés de flexibilité et d’étirabilité à faible coût, via un procédé simple, au sein d’un matériau léger et capable de s’expandre sur de grandes surfaces est un prérequis essentiel pour incorporer des dispositifs optoélectroniques au sein des objets connectés portables. Parmi les différents procédés couramment utilisés, l’electrospinning est une technique simple, facilement adaptable et peu onéreuse qui permet un ajustement fin et flexible des morphologies de fibres, l’assemblage de plusieurs nanofibres fonctionnelles et une production en continue à haut débit. Ces multiples avantages sont à l’origine des nombreux travaux concernant l’utilisation de l’electrospinning dans le domaine du prêt-à-porter électronique et/ou connecté. Cependant, il est nécessaire de développer des projets innovants pour ce secteur qui incluent des capteurs détectant des paramètres environnementaux (pH, température), des chemo-capteurs colorimétriques à large spectre (full-color), des composantes électroniques étirables et capteurs tactiles. / To date, the development of smart textiles, artificial skins, environmental sensory devices, and flexible/stretchable optoelectronics involve the innovation of material synthesis, mechanical design, and fabrication strategies have attracted considerable attention in wearable displays. The mechanically flexible and stretchable functions with cost-effective, facile, lightweight, and large-area expandability are essential modules to fabricate the optoelectronic devices in various wearable display applications. Among them, electrospinning is an easy, versatile, and inexpensive technique enables flexible morphology tuning, assembling various functional nanofibers, and high-throughput continuous production has motivated extensive studies on wearable electronics applications. Therefore, it is necessary to develop innovative projects including the environment-sensing elements with pH-sensing dependency, temperature-sensitive, full-color switchable chemosensors, stretchable electronics, and tactile sensors for various wearable electronics applications.

Des membranes biodégradables en polycaprolactone pour la régénération osseuse guidée, obtenues par electrospinning, incorporés avec différents rapports de nanocomposites de nanocristaux de cellulose et du Biosilicate®, ont été fabriquées, avec propriétés mécaniques et ostéogéniques améliorés. En tant que stratégie de vascularisation rapide, un greffon biomimétique suturable obtenue par fusion de membranes électrofilées a été fabriqué, avec des motifs poreux obtenus par micro- usinage au laser pour permettre la migration des cellules endothéliales vers le greffon osseux. Les motifs poreux créés sur les greffes suturables ont permis aux cellules endothéliales migrer vers la culture 3D des ostéoblastes dans des hydrogels en gélatine méthacryloyl (GelMA), et des structures 3D ont été observées. Par conséquent, cette stratégie peut être utilisée pour améliorer la taille et la survie des implants osseux biofabriqués, en accélérant la traduction clinique de l'ingénierie du tissu osseux. / Biodegradable membranes for guided bone regeneration, made of polycaprolactone, obtained by electrospinning, incorporated with different nanocomposite ratios of cellulose nanocrystals and Biosilicate®, have been manufactured, with improved mechanical and osteogenic properties. As fast vascularization strategy, a suturable biomimetic graft obtained by fusion of electrospun membranes was fabricated, with porous patterns obtained by laser micromachining to allow migration of endothelial cells to the bone graft. The porous patterns created on the suturable grafts allowed the endothelial cells to migrate to the 3D culture of the osteoblasts in gelatin methacryloyl (GelMA), and 3D structures were observed. Therefore, this strategy can be used to improve the size and survival of biofabricated bone implants, accelerating the clinical translation of bone tissue engineering.

Platelet preparations are a source of various autologous growth factors and have numerous applications in tissues engineering. The aim of this work was to development electrospun nanofiber scaffolds with platelet preparations. Scaffolds based on the adhesion of platelets on nanofiber meshes were developed. The scaffolds were able to enhance chondrocyte proliferation in vitro. The main disadvantage of this system is the burst release of growth factors immediately after adhesion. To overcome this, we developed coaxially electrospun scaffolds with incorporated alpha granules. Alpha granules are novel platelet preparations with high amounts of growth factors. This system was able to stimulate chondrocyte proliferation and maintain TGF- 1 concentrations for 7 days. Additionally, a novel drug delivery system with coaxially incorporated liposomes was developed. Liposomes incorporated into nanofibers remain intact and can be used for the delivery of various molecules. The ability to maintain HRP activity was compared to systems based on coaxial electrospinning with liposomes, coaxial electrospinning without liposomes and blend electrospinning. When compared to other systems, coaxial electrospinning with liposomes preserves enzyme activity twice as long. These results clearly indicate the potential of...

Self-assembly is ubiquitous in nature. A diverse range of materials with exceptional properties are accessed from a limited number of sub-units, through controlling structural order on all length-scales. Achieving the same level of control to access functional materials akin to those in nature is a key challenge in chemistry. Self-assembly of block copolymers (BCPs) offers a valuable bottom-up route, governed by non-covalent interactions, to access ordered assemblies on the nanoscale. Anisotropic nanostructures, such as one- and two-dimensional (1D and 2D) micelle morphologies, are of particular interest for various applications including those in biomedicine, catalysis, optoelectronics, and materials engineering. Crystallization-driven self-assembly (CDSA) of BCPs containing a crystallizable core-forming segment presents a robust route to preparing 1D and 2D micelles. Significantly, the use of pre-existing seed micelles in a process termed living CDSA allows access to 1D and 2D nanostructures of controlled size and low size-dispersity. Although CDSA protocols represent powerful tools for the formation controlled 1D and 2D nanostructures, key challenges associated with scale-up of these processes remain. In most cases, increasing the concentration at which living CDSA is performed results in competitive self-nucleation, compromising micelle size-control and dispersity. Living polymerization-induced crystallization-driven self-assembly (PI-CDSA) has been presented as a promising alternative route to accessing scalable 1D micelles. In this case, the polymerization, self-assembly, and seeded growth of a BCP containing a crystallizable core-forming segment occur in situ. However, the scope of living PI-CDSA is currently limited to the use of polyferrocenylsilane (PFS)-based BCPs. Owing to the diverse range of crystalline core chemistries compatible with CDSA protocols, and therefore various promising applications of 1D and 2D micelles, scale-up is essential to facilitate their further investigation and application. The work presented in this thesis focusses on upscaling the preparation and processing of controlled 1D and 2D micelles with a crystalline core. The scalable preparation of low dispersity 2D platelet micelles by living CDSA of a charge-terminated PFS homopolymer with surfactant counteranions is presented in Chapter 2. Here, fundamental insight into the effects of living CDSA concentration on platelet dimensions, structure fidelity, and aggregation behaviour is provided. In Chapter 3, the scope of living PI-CDSA is extended to access scalable length-controlled low dispersity 1D nanofibers containing a biodegradable poly(fluorenetrimethylenecarbonate) (PFTMC) crystalline core. PFTMC-based 1D fibers are of interest for biomedical applications, hence, in this work, it is demonstrated that living PI-CDSA can be used to prepare fibers exhibiting biologically-relevant lengths at scalable concentrations. In Chapter 4, the scalable formation of low dispersity 1D micelles by living CDSA of a PFS-based BCP in a continuous flow setup is explored. Processing of 1D micelles into microfibers using simple, low cost, and high throughput electrospinning techniques is demonstrated in Chapter 5. Finally, Chapter 6 summarises the contribution of this thesis to improving the scalability of CDSA protocols and provides future directions for this work. / Graduate / 2023-04-12

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<p>This investigation delineates the optimal synthesis and characterization of innovative epoxy-carbon nanotube (CNT) nanocomposite filaments via electrospinning. Electrospinning thermosetting materials such as epoxy resins presents significant challenges due to the polycationic behavior arising from intermolecular noncovalent interactions between epoxide and hydroxyl groups, resulting in a substantial increase in solution surface tension. In this study, electrospinning submicron epoxy filaments was achieved through partial curing of epoxy via a thermal treatment process in an organic polar solvent, circumventing the necessity for plasticizers or thermoplastic binders. The filament diameter can be modulated to as low as 100 nm by adjusting electrospinning parameters.</p> <p><br></p> <p>Integrating a minimal amount of CNT into the epoxy matrix yielded enhanced structural, electrical, and thermal stability. The CNTs were aligned within the epoxy filaments due to the electrostatic field present during electrospinning. The modulus of the epoxy and epoxy-CNT filaments were determined to be 3.24 and 4.84 GPa, respectively, resulting in a 49% improvement. Epoxy-CNT nanofibers were directly deposited onto carbon fiber reinforced polymer (CFRP) prepreg layers, yielding augmented adhesion, interfacial bonding, and significant mechanical property enhancements. The interlaminar shear strength (ILSS) and fatigue resistance demonstrated a 29% and 27% increase, respectively, under intense stress conditions. Up to 45% of the Barely Visible Impact Damage (BVID) energy absorption was increased. In addition, the strategic incorporation of CNT (multi-walled) networks between the layers of CFRP resulted in a significant increase in thermal and electrical conductivities.</p> <p>This study also introduces a scalable fabrication procedure to address large volume processing, reproducibility, accuracy, and electrospinning safety. Electric fields of the experimental multi-nozzle setups were simulated to elucidate the induced surface charges responsible for the Taylor cone formation of the epoxy-CNT solution droplet on the nozzle tips. Electrospinning parameters were subsequently optimized for the multi-nozzle system and analyzed alongside simulated data to improve stability and synthesize fibers with smaller diameters.</p> <p><br></p> <p>Smaller diameter epoxy-CNT nanofibers proved critical as CNTs maintained alignment within the nanofibers when compared to larger diameter nanofibers. This research examines the impact of effective parameters on the diameter of electrospun epoxy-CNT nanofibers using artificial neural networks (ANNs). Consequently, employing a genetic algorithm (GA) and Bayesian optimization (BO) methods enable accurate prediction of epoxy-CNT nanofiber diameters prior to electrospinning. The presented models could aid researchers in fabricating electrospun thermosetting and thermoplastic scaffolds with specified fiber diameters, thereby tailoring these scaffolds for specific applications.</p>