Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Zusammenhang zwischen heterogener Eisbildung und Temperatur auf Basis eines 11-Jahres Lidardatensatzes untersucht, wobei besonders der potenzielle Einfluss von Wüstenstaubaerosol auf die heterogene Gefriertemperatur von unterkühlten Wasserwolken überprüft wurde. Der zugrundeliegende Lidardatensatz entstand im Rahmen von zwischen 1997 und 2008 am Leibniz-Institut für Troposphärenforschung (IfT) in Leipzig durchgeführten Lidarmessungen. Mehr als 2300 zeitlich und räumlich defifinierte Wolkenschichten wurden anhand des gemessenen linearen Depolarisationsverhältnisses als Flüssigwasserwolken oder als eisbeinhaltende Wolken klassifiziert. Dazu war es nötig, den störenden Einfluss von spiegelnden Reflektionen horizontal ausgerichteter Eiskristalle auf das gemessene Depolarisationsverhältnis zu charakterisieren. Die für die Auswertung benötigten Wolkenoberkantentemperaturen wurden aus Modelldaten oder, falls zeitnah verfügbar, aus Radiosondenprofifilen ermittelt. Die statistische Auswertung des Wolkendatensatzes ergab, dass der Anteil an eisbeinhaltenden Wolken mit abnehmender Temperatur stark zunimmt. Wurde in Wolken mit Oberkantentemperaturen zwischen 0 und -5 °C in nur 1% aller Fälle Eis detektiert, enthielten zwischen -10 und -15 °C bereits 40% der in dem Temperaturbereich beobachteten Wolken Eis. Bei Wolkenoberkantentemperaturen unterhalb von -25 °C wurde in nahezu 100% aller Fälle Eis in den Wolken beobachtet. Ein ähnlicher Zusammenhang zwischen Temperatur und dem Anteil an eisbeinhaltenden Wolken wurde bereits in zahlreichen auf Flugzeugmessungen basierenden Studien gefunden. In einem weiteren Schritt wurde der Wolkendatensatz mittels drei verschiedener Ansätze in einen staubbelasteten sowie einen staubfreien Teil getrennt. Dies geschah Anhand einer Trajektorien-Clusteranalyse sowie der Trennung bezüglich der von einem Mineralstaubvorhersagemodell berechneten Mineralstaubbelastung in Wolkenhöhe beziehungsweise in der gesamten Luftsäule über Leipzig. Die Trennung ergab, dass staubbelastete Wolken im Temperaturbereich zwischen -5 und -25 °C 10-30% mehr Eis beinhalten als staubfreie Wolken. Die Ergebnisse dieser Untersuchung legen deshalb nahe, dass Mineralstaub Eisbildung in unterkühlten Wolken maßgeblich fördert. Der Vergleich des Leipziger Wolkendatensatzes mit einem auf den Kapverden gesammelten Datensatz tropischer Wolken zeigte, dass trotz vergleichbarem Einfluss von Mineralstaubaerosol Eisbildung in den Tropen erst bei um 10 K tieferen Temperaturen einsetzt. Als mögliche Einflussfaktoren wurden Unterschiede in der atmosphärischen Dynamik und die Wirkung effektiverer Eiskeime über Mitteleuropa diskutiert. / The formation and presence of ice crystals in clouds strongly determines meteorological processes as precipitation formation but also climatological parameters as the radiation budget of the atmosphere. The process of ice formation, however, is not straightforward because ice crystals and liquid water droplets can coexist at temperatures from -38 °C to 0 °C. In this temperature range, aerosol particles, so-called ice nuclei, must be present to trigger ice formation in a supercooled droplet. From laboratory studies it is known that mineral dust particles are efficient ice nuclei. We present a statistical analysis of lidar-based observations of 2300 free-tropospheric clouds that was used to investigate the effect of mineral dust particles on the ice-formation temperature. The observations were performed at Leipzig, Germany (51° N, 12 °E). The time and height as well as the phase state (ice, liquid-water) of the observed clouds can easily be derived from the lidar data. The dust load in every observed cloud layer was determined by means of model data. From the analysis it was found that dust-affected clouds produce ice 50% more frequently than dust-free clouds at temperatures between -20 and -10 °C. In a last step we compared the relationship between ice-containing clouds and temperature of the Leipzig dataset with a similar data set from Cape Verde (15 °N, 23.5 °W). Even though dust is omnipresent in the troposphere at this location, the study of more than 200 spatially well-defined altocumulus clouds did not show a significant number of ice clouds at temperatures above -15 °C. Possible explanations for the observed differences between the Leipzig and the Cape Verde data set are contrasts in atmospheric dynamics over Central Europe and western Africa or the presence of anthropogenic aerosol over Europe that may provide additional effective ice nuclei besides Saharan dust.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Zusammenhang zwischen heterogener Eisbildung und Temperatur auf Basis eines 11-Jahres Lidardatensatzes untersucht, wobei besonders der potenzielle Einfluss von Wüstenstaubaerosol auf die heterogene Gefriertemperatur von unterkühlten Wasserwolken überprüft wurde. Der zugrundeliegende Lidardatensatz entstand im Rahmen von zwischen 1997 und 2008 am Leibniz-Institut für Troposphärenforschung (IfT) in Leipzig durchgeführten Lidarmessungen. Mehr als 2300 zeitlich und räumlich defifinierte Wolkenschichten wurden anhand des gemessenen linearen Depolarisationsverhältnisses als Flüssigwasserwolken oder als eisbeinhaltende Wolken klassifiziert. Dazu war es nötig, den störenden Einfluss von spiegelnden Reflektionen horizontal ausgerichteter Eiskristalle auf das gemessene Depolarisationsverhältnis zu charakterisieren. Die für die Auswertung benötigten Wolkenoberkantentemperaturen wurden aus Modelldaten oder, falls zeitnah verfügbar, aus Radiosondenprofifilen ermittelt. Die statistische Auswertung des Wolkendatensatzes ergab, dass der Anteil an eisbeinhaltenden Wolken mit abnehmender Temperatur stark zunimmt. Wurde in Wolken mit Oberkantentemperaturen zwischen 0 und -5 °C in nur 1% aller Fälle Eis detektiert, enthielten zwischen -10 und -15 °C bereits 40% der in dem Temperaturbereich beobachteten Wolken Eis. Bei Wolkenoberkantentemperaturen unterhalb von -25 °C wurde in nahezu 100% aller Fälle Eis in den Wolken beobachtet. Ein ähnlicher Zusammenhang zwischen Temperatur und dem Anteil an eisbeinhaltenden Wolken wurde bereits in zahlreichen auf Flugzeugmessungen basierenden Studien gefunden. In einem weiteren Schritt wurde der Wolkendatensatz mittels drei verschiedener Ansätze in einen staubbelasteten sowie einen staubfreien Teil getrennt. Dies geschah Anhand einer Trajektorien-Clusteranalyse sowie der Trennung bezüglich der von einem Mineralstaubvorhersagemodell berechneten Mineralstaubbelastung in Wolkenhöhe beziehungsweise in der gesamten Luftsäule über Leipzig. Die Trennung ergab, dass staubbelastete Wolken im Temperaturbereich zwischen -5 und -25 °C 10-30% mehr Eis beinhalten als staubfreie Wolken. Die Ergebnisse dieser Untersuchung legen deshalb nahe, dass Mineralstaub Eisbildung in unterkühlten Wolken maßgeblich fördert. Der Vergleich des Leipziger Wolkendatensatzes mit einem auf den Kapverden gesammelten Datensatz tropischer Wolken zeigte, dass trotz vergleichbarem Einfluss von Mineralstaubaerosol Eisbildung in den Tropen erst bei um 10 K tieferen Temperaturen einsetzt. Als mögliche Einflussfaktoren wurden Unterschiede in der atmosphärischen Dynamik und die Wirkung effektiverer Eiskeime über Mitteleuropa diskutiert.:1 Introduction 2 Ice formation 2.1 Homogeneous nucleation 2.2 Heterogeneous nucleation 2.2.1 Heterogeneous nucleation processes 2.2.2 Studies of heterogeneous nucleation 2.3 Dynamical processes and ice multiplication 3 Motivating questions for the present study 4 IfT Earlinet lidar MARTHA 4.1 IfT lidar system MARTHA 4.2 Lidar equation 4.3 Particle backscatter coefficient 4.3.1 Klett-Fernald method 4.3.2 Raman method 4.4 Particle extinction coefficient 4.5 Depolarization ratio 4.5.1 Depolarization ratio for idealized systems 4.5.2 Depolarization ratio for non-idealized systems 5 Cloud detection with MARTHA 5.1 Cloud geometrical properties 5.2 Meteorological data 5.3 Aerosol information 5.4 Cloud phase determination 5.5 Multiple scattering 5.6 Specular reflection 5.6.1 Instrumentation 5.6.2 WiLi and MARTHA observations 5.6.3 PollyXT and MARTHA observations 5.7 Liquid/Ice-containing layer discrimination scheme for MARTHA 6 Observations 6.1 20 June 2007: Cloud development in Saharan dust 6.2 3 November 2003 and 24 November 2006: Cloud development at aerosol background conditions 6.3 26 May 2008 and 26 December 2008: Indications for deposition nucleation 7 The MARTHA 1997-2008 cloud data set 7.1 Statistical basis 7.2 Geometrical cloud properties 7.3 Relationship between heterogeneous ice formation and temperature 7.4 Impact of Saharan dust on heterogeneous ice nucleation 7.4.1 Trajectory cluster analysis 7.4.2 Dust-model-based investigations 7.5 Discussion 8 Summary, conclusions, and outlook 8.1 Summary and conclusions 8.2 Outlook Bibliography List of abbreviations / The formation and presence of ice crystals in clouds strongly determines meteorological processes as precipitation formation but also climatological parameters as the radiation budget of the atmosphere. The process of ice formation, however, is not straightforward because ice crystals and liquid water droplets can coexist at temperatures from -38 °C to 0 °C. In this temperature range, aerosol particles, so-called ice nuclei, must be present to trigger ice formation in a supercooled droplet. From laboratory studies it is known that mineral dust particles are efficient ice nuclei. We present a statistical analysis of lidar-based observations of 2300 free-tropospheric clouds that was used to investigate the effect of mineral dust particles on the ice-formation temperature. The observations were performed at Leipzig, Germany (51° N, 12 °E). The time and height as well as the phase state (ice, liquid-water) of the observed clouds can easily be derived from the lidar data. The dust load in every observed cloud layer was determined by means of model data. From the analysis it was found that dust-affected clouds produce ice 50% more frequently than dust-free clouds at temperatures between -20 and -10 °C. In a last step we compared the relationship between ice-containing clouds and temperature of the Leipzig dataset with a similar data set from Cape Verde (15 °N, 23.5 °W). Even though dust is omnipresent in the troposphere at this location, the study of more than 200 spatially well-defined altocumulus clouds did not show a significant number of ice clouds at temperatures above -15 °C. Possible explanations for the observed differences between the Leipzig and the Cape Verde data set are contrasts in atmospheric dynamics over Central Europe and western Africa or the presence of anthropogenic aerosol over Europe that may provide additional effective ice nuclei besides Saharan dust.:1 Introduction 2 Ice formation 2.1 Homogeneous nucleation 2.2 Heterogeneous nucleation 2.2.1 Heterogeneous nucleation processes 2.2.2 Studies of heterogeneous nucleation 2.3 Dynamical processes and ice multiplication 3 Motivating questions for the present study 4 IfT Earlinet lidar MARTHA 4.1 IfT lidar system MARTHA 4.2 Lidar equation 4.3 Particle backscatter coefficient 4.3.1 Klett-Fernald method 4.3.2 Raman method 4.4 Particle extinction coefficient 4.5 Depolarization ratio 4.5.1 Depolarization ratio for idealized systems 4.5.2 Depolarization ratio for non-idealized systems 5 Cloud detection with MARTHA 5.1 Cloud geometrical properties 5.2 Meteorological data 5.3 Aerosol information 5.4 Cloud phase determination 5.5 Multiple scattering 5.6 Specular reflection 5.6.1 Instrumentation 5.6.2 WiLi and MARTHA observations 5.6.3 PollyXT and MARTHA observations 5.7 Liquid/Ice-containing layer discrimination scheme for MARTHA 6 Observations 6.1 20 June 2007: Cloud development in Saharan dust 6.2 3 November 2003 and 24 November 2006: Cloud development at aerosol background conditions 6.3 26 May 2008 and 26 December 2008: Indications for deposition nucleation 7 The MARTHA 1997-2008 cloud data set 7.1 Statistical basis 7.2 Geometrical cloud properties 7.3 Relationship between heterogeneous ice formation and temperature 7.4 Impact of Saharan dust on heterogeneous ice nucleation 7.4.1 Trajectory cluster analysis 7.4.2 Dust-model-based investigations 7.5 Discussion 8 Summary, conclusions, and outlook 8.1 Summary and conclusions 8.2 Outlook Bibliography List of abbreviations

This thesis is devoted to the experimental quantitative characterization of the shape and orientation distribution of ice particles in clouds. The characterization is based on measured and modeled elevation dependencies of the polarimetric parameters differential reflectivity and correlation coefficient. The polarimetric data is obtained using a newly developed 35-GHz cloud radar MIRA-35 with hybrid polarimetric configuration and scanning capabilities. The full procedure chain of the technical implementation and the realization of the setup of the hybrid-mode cloud radar for the shape determination are presented. This includes the description of phase adjustments in the transmitting paths, the introduction of the general data processing scheme, correction of the data for the differences of amplifications and electrical path lengths in the transmitting and receiving channels, the rotation of the polarization basis by 45°, the correction of antenna effects on polarimetric measurements, the determination of spectral polarimetric variables, and the formulation of a scheme to increase the signal-to-noise ratio. Modeling of the polarimetric variables is based on existing backscattering models assuming the spheroidal representation of cloud scatterers. The parameters retrieved from the model are polarizability ratio and degree of orientation, which can be assigned to certain particle orientations and shapes. In the thesis the first quantitative estimations of ice particle shape at the top of liquid-topped clouds are presented. Analyzed ice particles were formed in the presence of supercooled water and in the temperature range from -20 °C to -3 °C. The estimation is based on polarizability ratios of ice particles measured by the MIRA-35 with hybrid polarimetric configuration, manufactured by METEK GmbH. For the study, 22 cases observed during the ACCEPT (Analysis of the Composition of Clouds with Extended Polarization Techniques) field campaign were used. Polarizability ratios retrieved for cloud layers with cloud-top temperatures of about -5, -8, -15, and -20 °C were 1.6, 0.9, 0.6, and 0.9, respectively. Such values correspond to prolate, quasi-isotropic, oblate, and quasi-isotropic particles, respectively. Data from a free-fall chamber were used for the comparison. A good agreement of detected shapes with well-known shape{temperature dependencies observed in laboratories was found.

Im Rahmen der Arbeit wurden Lidar- und Wolkenradarmessungen von troposphärischen Schichtwolken durchgeführt und ausgewertet, um den Zusammenhang zwischen Vertikalwinden und Eisbildung in diesen Wolken zu untersuchen. Der Eis- und Flüssigwassergehalt von Schichtwolken wurde mit einer Kombination aus Raman-Lidar und Wolkenradar untersucht. Die vertikalen Windbewegungen an der Wolkenunterkante wurden mit einem Doppler-Lidar aufgezeichnet. Durch die Auswertung vorangegangener Messkampagnen konnte die Vertikalwindstatistik in mittelhohen Schichtwolken zwischen den Standorten Leipzig und Praia (Kap Verde) verglichen werden. Messverfahren für die Vertikalwindmessung mit Doppler-Lidar wurden im Rahmen dieser Arbeit weiterentwickelt. In Zusammenarbeit mit dem Deutschen Wetterdienst wurde außerdem die Kombination von Doppler-Lidar, Wolkenradar und Wind-Profiler getestet. Die Eisbildungseffizienz in der Troposphäre wurde im Temperaturbereich zwischen 0 und -40°C für den Standort Leipzig untersucht und sowohl mit vorangegangenen Lidarmessungen, als auch mit aktuellen Satellitenmessungen verglichen. Zum ersten Mal wurde außerdem die statistische Verteilung von Vertikalwinden an der Basis von Mischphasenwolken dargestellt. Es wurde festgestellt, dass sich bei einer Temperatur von (-9 +/- 3)°C bereits in 50% der Schichtwolken über Leipzig Eis bildet. Zwischen -15 und 0°C wurden Verhältnisse zwischen Eis- und Flüssigwasserpfad zwischen 0,1 und 0,0001 abgeschätzt. Im Rahmen der Messgenauigkeit wurden zwischen den Standorten Leipzig und Praia keine Unterschiede in der Vertikalwindstatistik festgestellt.

Im Rahmen der Arbeit wurden Lidar- und Wolkenradarmessungen von troposphärischen Schichtwolken durchgeführt und ausgewertet, um den Zusammenhang zwischen Vertikalwinden und Eisbildung in diesen Wolken zu untersuchen. Der Eis- und Flüssigwassergehalt von Schichtwolken wurde mit einer Kombination aus Raman-Lidar und Wolkenradar untersucht. Die vertikalen Windbewegungen an der Wolkenunterkante wurden mit einem Doppler-Lidar aufgezeichnet. Durch die Auswertung vorangegangener Messkampagnen konnte die Vertikalwindstatistik in mittelhohen Schichtwolken zwischen den Standorten Leipzig und Praia (Kap Verde) verglichen werden. Messverfahren für die Vertikalwindmessung mit Doppler-Lidar wurden im Rahmen dieser Arbeit weiterentwickelt. In Zusammenarbeit mit dem Deutschen Wetterdienst wurde außerdem die Kombination von Doppler-Lidar, Wolkenradar und Wind-Profiler getestet. Die Eisbildungseffizienz in der Troposphäre wurde im Temperaturbereich zwischen 0 und -40°C für den Standort Leipzig untersucht und sowohl mit vorangegangenen Lidarmessungen, als auch mit aktuellen Satellitenmessungen verglichen. Zum ersten Mal wurde außerdem die statistische Verteilung von Vertikalwinden an der Basis von Mischphasenwolken dargestellt. Es wurde festgestellt, dass sich bei einer Temperatur von (-9 +/- 3)°C bereits in 50% der Schichtwolken über Leipzig Eis bildet. Zwischen -15 und 0°C wurden Verhältnisse zwischen Eis- und Flüssigwasserpfad zwischen 0,1 und 0,0001 abgeschätzt. Im Rahmen der Messgenauigkeit wurden zwischen den Standorten Leipzig und Praia keine Unterschiede in der Vertikalwindstatistik festgestellt.

This thesis is devoted to the experimental quantitative characterization of the shape and orientation distribution of ice particles in clouds. The characterization is based on measured and modeled elevation dependencies of the polarimetric parameters differential reflectivity and correlation coefficient. The polarimetric data is obtained using a newly developed 35-GHz cloud radar MIRA-35 with hybrid polarimetric configuration and scanning capabilities. The full procedure chain of the technical implementation and the realization of the setup of the hybrid-mode cloud radar for the shape determination are presented. This includes the description of phase adjustments in the transmitting paths, the introduction of the general data processing scheme, correction of the data for the differences of amplifications and electrical path lengths in the transmitting and receiving channels, the rotation of the polarization basis by 45°, the correction of antenna effects on polarimetric measurements, the determination of spectral polarimetric variables, and the formulation of a scheme to increase the signal-to-noise ratio. Modeling of the polarimetric variables is based on existing backscattering models assuming the spheroidal representation of cloud scatterers. The parameters retrieved from the model are polarizability ratio and degree of orientation, which can be assigned to certain particle orientations and shapes. In the thesis the first quantitative estimations of ice particle shape at the top of liquid-topped clouds are presented. Analyzed ice particles were formed in the presence of supercooled water and in the temperature range from -20 °C to -3 °C. The estimation is based on polarizability ratios of ice particles measured by the MIRA-35 with hybrid polarimetric configuration, manufactured by METEK GmbH. For the study, 22 cases observed during the ACCEPT (Analysis of the Composition of Clouds with Extended Polarization Techniques) field campaign were used. Polarizability ratios retrieved for cloud layers with cloud-top temperatures of about -5, -8, -15, and -20 °C were 1.6, 0.9, 0.6, and 0.9, respectively. Such values correspond to prolate, quasi-isotropic, oblate, and quasi-isotropic particles, respectively. Data from a free-fall chamber were used for the comparison. A good agreement of detected shapes with well-known shape{temperature dependencies observed in laboratories was found.:1 Introduction 2 Formation and development of ice particles: Laboratory studies and remote observations 2.1 Heterogeneous ice formation in the atmosphere 2.2 Laboratory investigations of ice crystal development 2.3 Polarimetric radar observations of ice microphysics 2.3.1 Polarimetry in weather radar networks 2.3.2 Polarimetry in cloud radars 2.3.3 Polarization coupling 2.4 Aims and scientific questions 3 Effects of antenna patterns on cloud radar polarimetric measurements 3.1 Measurements of complex antenna patterns 3.1.1 Problem definition 3.1.2 Measurement description 3.1.3 Results of antenna pattern measurements 3.2 Correction of LDR measurements 3.3 Discrimination between insects and clouds 4 Cloud radar MIRA-35 with hybrid mode 4.1 Implementation and phase adjustment 4.2 Processing of the coherency matrix 4.3 Correction of the coherency matrix for differences of channels 4.4 The coherency matrix in the slanted basis 4.5 Correction for the antenna coupling 4.6 Spectral polarimetric variables 4.7 Sensitivity issue 5 Shape and orientation retrieval 5.1 Backscattering model 5.2 Retrieval technique 5.3 Case study 6 Shape-temperature relationship of pristine ice crystals 6.1 Instrumentation and data set 6.2 Examples of the shape retrieval 6.2.1 Case 1: 12 October 2014, 15:00-16:00 UTC 6.2.2 Case 2: 18 October 2014, 01:00-02:00 UTC 6.2.3 Case 3: 20 October 2014, 18:00-19:00 UTC 6.2.4 Case 4: 10 November 2014, 02:00-03:00 UTC 6.2.5 Case 5: 7 November 2014, 20:00-21:00 UTC 6.3 Comparison of shape with laboratory studies 6.4 Orientation of pristine ice crystals 7 Summary and outlook Bibliography List of Abbreviations List of Symbols