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Diseño y síntesis de sistemas curcuminoides para aplicaciones en electrónica molecularEtcheverry Berríos, Álvaro Francisco January 2018 (has links)
Tesis presentada a la Universidad de Chile para optar al grado académico de Doctor en Química / La electrónica molecular es una rama de la nanotecnología cuya finalidad es la utilización
de moléculas individuales como componentes electrónicos. Si consideramos que
una molécula es la estructura estable más pequeña, alcanzar este grado de miniaturización
sería el objetivo final en la búsqueda de dispositivos electrónicos más eficientes. Para
esto, es necesario entender cómo las propiedades intrínsecas de una molécula afectan el
desempeño de estos dispositivos, con el fin de desarrollar sistemas moleculares que posean
propiedades interesantes y sean capaces de formar contactos robustos y confiables.
El objetivo de esta tesis es el diseño y estudio de sistemas moleculares que puedan ser
utilizados en la construcción de dispositivos basados en electrónica molecular.
Considerando esto, los sistemas curcuminoides son posibles candidatos para electrónica
molecular debido a que presentan una estructura altamente conjugada y versatilidad
sintética que permite modificar químicamente su estructura, modulando así las propiedades
observadas. En este sentido, se propusieron dos líneas de trabajo para esta tesis: 1)
la modificación de los anillos aromáticos terminales con el fin de utilizarlos como grupos
de anclaje; y, 2) la modificación del grupo -dicetona central con el fin de modular sus
propiedades opto-electrónicas.
Durante esta tesis se obtuvieron 11 ligandos orgánicos (ligandos curcuminoides 1-6;
derivados heterocíclicos 1a, 2a, 4a y 4aa; y un ligando pseudo-curcuminoide 7), y 16 compuestos
de coordinación (complejos con BF2 1b, 2b, 4b, 6b y 7b; y complejos con metales
de transición I-IX), estudiándose sus propiedades opto-electrónicas mediante espectroscopia
UV-Vis y electroquímica, para finalmente realizar estudios de conductancia molecular
en un dispositivo MCBJ. A partir de los resultados obtenidos queda manifestada la
relevancia de los grupos de anclaje al permitir el acoplamiento molécula-electrodo; por
otro lado, las modificaciones al grupo -dicetona, mediante la formación de heterociclos
o compuestos de coordinación, permite modular la conductancia molecular debido a los
cambios producidos en la estructura electrónica.
Se espera que los resultados obtenidos en esta tesis contribuyan a expandir el conocimiento
sobre la relación existente entre la estructura electrónica de las moléculas y su
conductancia molecular, y así en el futuro poder desarrollar dispositivos basados en electrónica
molecular. / Molecular electronics is a branch of nanotechnology which aims to use single molecules
as electronic components. If we consider that a molecule is the smallest stable
structure, achieving this degree of miniaturization is the ultimate goal in the search for
more efficient electronic devices. To accomplish this is necessary to fully understand how
the intrinsic properties of a molecule affect the performance of such devices, aiming to
develop molecular systems with interesting properties and with the ability to form strong
and reliable contacts. The purpose of this thesis is to design and study molecular systems
which could be applied in the development of devices based on molecular electronics.
Considering this, curcuminoid systems are candidates for molecular electronics because
they exhibit a highly conjugated system and synthetic versatility allowing to chemically
modify its structure, thereby modulating the properties of these systems. In this sense,
two research lines were proposed: 1) the modification of the terminal aromatic rings to
use them as anchoring groups; and, 2) the modification of the central -diketone moiety
in order to modulate its opto-electronic properties.
For this thesis 11 organic ligands (curcuminoid ligands 1-6; heterocyclic derivatives 1a,
2a, 4a and 4aa; and a pseudo-curcuminoid ligand 7), and 16 coordination compounds (BF2
complexes 1b, 2b, 4b, 6b and 7b; and transition metal complexes I-IX) were obtained,
their opto-electronic properties were studied through UV-Vis spectroscopy and electrochemistry,
to finally perform single-molecule conductance measurements in a MCBJ device.
From the results obtained, the relevance of the anchoring groups is clear, allowing
the molecule-electrode coupling; on the other hand, the modifications to the -diketone
group, through the formation of heterocycles or coordination compounds, allows the modulation
of the molecular conductance due to the changes produced in the electronic structure.
It is expected that the results obtained in this thesis will contribute to expand the knowledge
related with the dependance between the electronic structure of the molecules and
their molecular conductance, and in the future development of devices based on molecular
electronics / Conicyt
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Experimental study of electronic transport in single molecular contacts and surface modification via STMCosta Milán, David 19 July 2016 (has links)
El procesamiento de información usado hoy en día, está basado fundamentalmente en la industria de los semiconductores. Los imanes moleculares están siendo estudiados actualmente como una gran alternativa o complemento a la electrónica de semiconductores por sus grandes aplicaciones en el desarrollo de los sistemas electrónicos, informáticos y en el campo de la biomedicina entre otros, debido a su fácil miniaturización y posibilidad de formar puertas lógicas de tamaños inferiores a 10 nanómetros. Los imanes moleculares presentan un ordenamiento magnético a nivel molecular en vez de los sistemas tridimensionales comunes. Estas moléculas pueden presentar ordenamiento magnético permanente o histéresis. El fenómeno del magnetismo se debe a estados fundamentales de alto spin y a la anisotropía magnética de estos compuestos. En nuestro caso, vamos a estudiar diversas moléculas consideradas imanes moleculares como son los Polioxometalatos (POMs), ftalocianinas de doble capa [1], anillos de Cr7Ni[2] y así como las distintas moléculas que puedan ser sintetizadas durante el tiempo que dure este proyecto y presenten características de imán molecular. Cabe destacar la importancia que adquieren los POMs, debido a la estrecha colaboración existente con el grupo de Eugenio Coronado de la Universidad de Valencia, tomando importancia las moléculas sintetizadas en el Instituto de Ciencia Molecular ICMOL. Además, también existen colaboraciones con químicos españoles como son Jaume Veciana y Tomás Torres. Los POMs son óxidos metálicos formados por condensación de compuestos de coordinación, que forman estructuras estables perfectamente de- --finidas. Los POMs adquieren propiedades de imanes moleculares, cuando el átomo central que se encuentra en el centro de la estructura es un elemento de transición, más concretamente un lantánido como son el Disprosio y el Erbio [3]. Los POMs formados con estos metales presentan un bloqueo de su momento magnético a temperaturas cercanas a los 5K, por lo que son unas moléculas candidatas para el desarrollo de la computación cuántica. Por otra parte, en este momento existe un gran interés en el desarrollo de dispositivos electrónicos basados en el carbono, más concretamente en las láminas de grafeno, debido a sus posibilidades de sustituir al silicio en algunos elementos de los dispositivos electrónicos. El grafeno es una estructura laminar plana, de un átomo de grosor, compuesta por átomos de carbono densamente empaquetados en una red cristalina en forma de panal de abeja mediante enlaces covalentes que se formarían a partir de la superposición de los híbridos sp² de los carbonos enlazados. El grafeno presenta una gran cantidad de nuevas propiedades electrónicas y magnéticas [4][5][6], que están siendo estudiadas actualmente, y que han cobrado gran relevancia en campo del desarrollo de la electrónica actual. Por esto, estamos muy interesados en el estudio de propiedades magnéticas y electrónicas en superficies de grafito-grafeno, modificadas mecánicamente, para sus posibles aplicaciones en sistemas electrónicos a escala nanométrica Presentamos un breve resumen de cada uno de los capítulos que componen este manuscrito. El capítulo 2 explica todas aquellas técnicas y conceptos básicos que hemos tenido que usar, aprender y fabricar para el desarrollo de esta Tesis doctoral, como son la comprensión de las barreras túnel y sus distintos mecanismos y modelos para su entendimiento teórico y no solo experimental. Además describimos como hemos fabricado el microscopio de efecto túnel con el que se han desarrollado la mayoría del trabajo aquí presentado. También describimos las distintas técnicas espectrométricas y electroquímicas con las cuales se han analizado los datos obtenidos con el STM. Además explicamos las técnicas criogénicas y de alto vacío aplicadas al set up experimental durante el desarrollo de las medidas. Con la conclusión de este trabajo, habremos demostrado la gran versatilidad y capacidad que tiene el STM. No solo como microscopio para obtener imágenes con resolución subatómica sino como su capacidad como espectrómetro y manipulación a escala nanométrica. Los avances experimentales en el campo de la nanoelectrónica molecular, obtenidos a la conclusión de este manuscrito, ayudaran en un futuro al desarrollo de nuevos dispositivos electrónicos más potentes que los actualmente conocidos, haciendo posible el cumplimiento de la Ley de Moore previamente mencionada al inicio de esta introducción.
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Transporte de espín en nanocontactos y nanohilosJacob, David 24 May 2007 (has links)
No description available.
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Ab-initio molecular electronics within mean-field methodsGarcía Martínez, Yamila 27 June 2007 (has links)
No description available.
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Funcionalización Química de Calcogenuros Clúster de Molibdeno con Simetría C3 dirigida hacia sus aplicaciones en catálisis y el diseño de materialesSorribes Terrés, Iván 17 September 2012 (has links)
This thesis describes the synthesis, characterization and properties of a novel family of cuboidal homo- and heterobimetallic molybdenum chalcogenide clusters. The synthetic strategy employed to prepare these novel cluster species is based on the chemical functionalization of the trimetallic Mo3Q4 (Q = S, Se) core by varying the nature of the outer ligands or by incorporating a second transition metal fragment to obtain cubane-type heterobimetallic clusters. Both strategies are directed towards the isolation of functional molecular complexes with potential applications in catalysis, molecular electronic or as building blocks of higher nuclearity materials. In this regard, the immobilization of tailor functionalized molecular clusters into mesoporous silica is also presented. Three different approaches have been undertaken towards the functionalization of Mo3Q4 (Q = S, Se) cluster complexes. The first one is based on the substitutional reactivity of the Mo-halide functional groups. The second one consists on the incorporation of a second transition metal to access cubane-type heterobimetallic Mo3M’Q4 (M’ = Fe, Cu; Q = S) compounds. Finally, the third one is based on the coordination of diphosphane ligands of different nature.
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