Cette thèse porte sur l'étude des ondes de spin dans des puits quantiques CdMnTe dopés n, par rotation Kerr résolue en temps (TRKR) et par mélange à quatre ondes (FWM). Nous avons étudié trois échantillons de haute mobilité et de caractéristiques différentes.La technique TRKR donne accès uniquement aux excitations de vecteur d'onde nul, dans notre cas l'onde spin-flip en q=0. Nous avons étudié l'anticroisement qui apparait entre l'onde spin-flip et l'excitation spin-flip des ions manganèse. Nous avons étudié la variation du gap, et donc de l'énergie de couplage, entre ces modes en fonction de la puissance d'excitation et du champ magnétique. En particulier nous avons étendu les mesures des modes mixtes à plus basse concentration en Mn (jusqu'à 0.07%) et contrairement à ce qui était attendu, nous avons trouvé que le régime de couplage fort persiste à cette concentration.Nous nous sommes ensuite intéressés à la détermination de la polarisation en spin ζ du gaz d'électrons bidimensionnel, qui peut être déduite de l'énergie de couplage entre les modes mixtes. Nous avons trouvé que la polarisation mesurée par cette méthode excède la polarisation théorique calculée en prenant en compte le renforcement de la susceptibilité par les effets à N corps. Nous avons également mesuré les temps de relaxation des électrons confinés dans le puits quantique, et nous avons montré l'influence de l'échauffement de l'échantillon par le laser sur le temps de relaxation de spin des électrons.Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié par FWM l'amortissement et la dispersion des ondes de spin de vecteur d'onde non nul pour l'un de nos échantillons. Nous avons démontré qu'on peut effectivement générer les ondes de spin en excitation femtoseconde, et les détecter en FWM. Nous avons trouvé que leur dispersion est plus faible que celle observée dans les expériences de Raman. Cette faible dispersion pourrait être imputable à la forte densité d'excitation utilisée dans les expériences de FWM (typiquement trois à quatre ordres de grandeur supérieurs à celle du Raman), et/ou au fait que deux ondes de vecteur d'ondes q et -q, ayant des dispersions différentes, sont sondées simultanément en FWM.

La structuration laser femtoseconde en trois dimensions rencontre un intérêt grandissant du fait de sa facilité de mise en œuvre et des nombreuses applications qu’elle peut couvrir dans le domaine des composants photoniques. Des structures telles que des guides d’onde, des réseaux de diffraction, des mémoires optiques ou des cristaux photoniques peuvent être fabriquées grâce à cette technique. Son emploi sur des verres oxydes est prometteur car ces derniers présentent des avantages certains ; ils sont très résistants au flux et au vieillissement, leur composition chimique peut être changée facilement afin de s’adapter à un cahier des charges précis. On les retrouve déjà dans les amplificateurs Raman, les fibres optiques, les lasers à fibres, etc… Le travail de cette thèse s’articule autour de deux grands axes. Le premier axe consiste à caractériser les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de matériaux vitreux massifs afin d’optimiser leur composition en vue d’une application particulière. Dans ce contexte, les propriétés optiques non-linéaires, leurs origines physiques (électronique et nucléaire) ainsi que leurs temps de réponse caractéristiques (de quelques femtosecondes à quelques centaines de picosecondes) sont décrits dans le cadre de l’approximation de Born-Oppenheimer. Ainsi, la silice fondue et plusieurs verres sodo-borophosphates contenant différentes concentrations en oxyde de niobium ont été étudiés. Les résultats montrent que les propriétés optiques non-linéaires dans la silice fondue sont majoritairement d’origine électronique, alors que dans les verres sodo-borophosphates, la contribution d’origine nucléaire peut devenir prépondérante lorsque la concentration en oxyde de niobium dépasse 30%. Le second axe s’articule autour de la structuration des matériaux. Trois échantillons commerciaux de silice fondue présentant des conditions de fabrication différentes (donc des taux d’impuretés distincts) et irradiés avec un laser femtoseconde proche infrarouge ont été étudiés. Les défauts induits par laser ont été identifiés au moyen de plusieurs techniques de spectroscopie. Elles ont montré la formation de centres colorés ainsi qu’une densification au niveau de la zone irradiée. Leurs propriétés optiques linéaire (indice de réfraction) et non-linéaire (susceptibilité du troisième ordre) ont été mesurées. De plus, la structuration de la silice fondue à l’échelle sub-micrométrique sous forme de « nano-réseaux » est observée et la biréfringence de forme induite par ces structures est discutée. En plus des échantillons de silice fondue, plusieurs verres oxydes présentant des compositions chimiques très distinctes ont été étudiés. Un verre sodo-borophosphate contenant de l’oxyde de niobium exhibe des micro-craquelures et des nano-crystallites après irradiation. Un verre silicate contenant ou non de l’argent dévoile des structures en anneau fluorescentes ou en « nano-réseaux ». Un verre zinc phosphate contenant de l’argent présente lui aussi des structures en anneau fluorescentes, d’une taille de l’ordre de 80 nm, bien inférieure à la limite de diffraction. Des techniques pompe-sonde sous microscope ont été mises en œuvre sur ce dernier verre pour étudier l’interaction laser-verre. Le mécanisme d’absorption de l’énergie lumineuse pour ce verre est l’absorption à quatre photons. La densité d’électrons libres générée est de l’ordre de 1017 cm-3, ce qui permet de conclure qu’un gaz d’électrons plutôt qu’un plasma se forme pendant l’irradiation laser. / Three-dimensional femtosecond laser structuring has a growing interest because of its ease of implementation and the numerous possible applications in the domain of photonic components. Structures such as waveguides, diffraction gratings, optical memories or photonic crystals can be fabricated thanks to this technique. Its use with oxide glasses is promising because of several advantages; they are resistant to flux and ageing, their chemical composition can easily be changed to fit the well-defined requirements of an application. They can already be found in Raman amplifiers, optical fibers, fiber lasers, and other devices. This thesis is based on two axes. The first axis consists in characterizing the linear and nonlinear optical properties of bulk vitreous materials in order to optimize their composition with a particular application in view. Within this context, the nonlinear optical properties, their physical origins (electronic and nuclear) as well as their characteristic response times (from a few femtoseconds to a few hundreds of picoseconds) are described within the Born-Oppenheimer approximation. Fused silica and several sodium-borophosphate glasses containing different concentrations in niobium oxide have been studied. Results show that the nonlinear optical properties of fused silica are mainly from electronic origin, whereas in the sodium-borophosphate glasses, the contribution from nuclear origin becomes predominant when the concentration of niobium oxide exceeds 30%. The second axis is based on the structuring of materials. Three commercially available fused silica samples presenting different fabrication conditions (therefore distinct impurity levels) and irradiated with a near infrared femtosecond laser have been studied. The laser induced defects have been identified by means of several spectroscopic techniques. They show the formation of color centers as well as a densification inside the irradiated area. Their linear refractive index and nonlinear third-order susceptibility properties have been measured. Moreover, the structuring of fused silica at the subwavelength scale into “nanogratings” is observed and the form of birefringence induced by these structures is discussed. In addition to the fused silica samples, several oxide glasses presenting very distinct chemical compositions have been studied. A sodium-borophosphate glass containing niobium oxide exhibits micro-cracks and nano-crystallites following irradiation. A silicate glass with or without a silver component reveals fluorescent rings or “nanograting” structures. A zinc phosphate glass containing silver also presents fluorescent ring structures, with a size of the order of 80 nm, well below the diffraction limit. Pump-probe microscope techniques have been performed on this glass to investigate the laser-glass interaction. The absorption mechanism is determined to be four-photon absorption. The generated free electron density is ~ 1017 cm-3, which suggests the conclusion that an electron gas rather than a plasma is formed during the laser irradiation.

L’étude des plasmas denses et tièdes est un domaine qui suscite aujourd’hui l’intérêt de nombreux groupes de recherche de part son large spectre d’applications. Ce régime de la matière, qui recouvre une densité proche de celle du solide et une température allant de 0.1 à une dizaine d’eV, est encore mal connu et présente une grande complexité de part son caractère partiellement dégénéré (électrons) et partiellement corrélé (ions). Afin d’explorer ce régime, nous proposons de le sonder par spectroscopie d’absorption X près des seuils grâce à une source X ultra-rapide (ps), intense, produite par laser. La spectroscopie d’absorption X près des seuils (XANES, EXAFS) est un diagnostic qui permet l’étude de la structure atomique locale de milieux éventuellement non-cristallins (solides, liquides, plasmas denses et tièdes). Elle nécessite l’utilisation de sources X de large bande spectrale ajustée au seuil d’absorption de l’élément étudié (...) / The possibility of producing, in a controlled way, matter at solid density (1-10 g/cm3) while maintaining it at temperatures ranging from 0.1 to 100 eV has been for a long time a desired goal. At the boundary between condensed matter and plasma physics, the study of matter in the Warm Dense Matter (WDM) regime involves, nowadays, many laboratories worldwide. This state is still poorly understood and presents a very complex character, being partly degenerated (electrons) and partly correlated (ions). To explore this regime, we proposed to probe WDM by X-ray absorption fine spectroscopy with an ultra-fast X-ray source (ps), produced by ultra intense lasers. X-ray absorption fine spectroscopy, specifically XANES and EXAFS spectroscopy, is a diagnostic tool that allows the study of local atomic structures, even in non-crystalline states (solid, liquid, WDM, plasmas). It requires the use of broadband X-ray sources adjusted on the x-ray absorption edge of studied element (...)

Cette thèse porte sur l'étude des ondes de spin dans des puits quantiques CdMnTe dopés n, par rotation Kerr résolue en temps (TRKR) et par mélange à quatre ondes (FWM). Nous avons étudié trois échantillons de haute mobilité et de caractéristiques différentes.La technique TRKR donne accès uniquement aux excitations de vecteur d'onde nul, dans notre cas l'onde spin-flip en q=0. Nous avons étudié l'anticroisement qui apparait entre l'onde spin-flip et l'excitation spin-flip des ions manganèse. Nous avons étudié la variation du gap, et donc de l'énergie de couplage, entre ces modes en fonction de la puissance d'excitation et du champ magnétique. En particulier nous avons étendu les mesures des modes mixtes à plus basse concentration en Mn (jusqu'à 0.07%) et contrairement à ce qui était attendu, nous avons trouvé que le régime de couplage fort persiste à cette concentration.Nous nous sommes ensuite intéressés à la détermination de la polarisation en spin ζ du gaz d'électrons bidimensionnel, qui peut être déduite de l'énergie de couplage entre les modes mixtes. Nous avons trouvé que la polarisation mesurée par cette méthode excède la polarisation théorique calculée en prenant en compte le renforcement de la susceptibilité par les effets à N corps. Nous avons également mesuré les temps de relaxation des électrons confinés dans le puits quantique, et nous avons montré l'influence de l'échauffement de l'échantillon par le laser sur le temps de relaxation de spin des électrons.Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié par FWM l'amortissement et la dispersion des ondes de spin de vecteur d'onde non nul pour l'un de nos échantillons. Nous avons démontré qu'on peut effectivement générer les ondes de spin en excitation femtoseconde, et les détecter en FWM. Nous avons trouvé que leur dispersion est plus faible que celle observée dans les expériences de Raman. Cette faible dispersion pourrait être imputable à la forte densité d'excitation utilisée dans les expériences de FWM (typiquement trois à quatre ordres de grandeur supérieurs à celle du Raman), et/ou au fait que deux ondes de vecteur d'ondes q et –q, ayant des dispersions différentes, sont sondées simultanément en FWM. / This thesis focuses on the study of spin waves in n-doped CdMnTe quantum wells using respectively time-resolved Kerr rotation (TRKR) and four-wave mixing (FWM) techniques. We studied three high mobility samples with different characteristics.The TRKR technique gives access only to zero wave vector excitations, in our case the spin- flip wave q = 0 . We studied the anticrossing that appears between the spin -flip wave and the manganese spin -flip excitation. We studied the gap variation energy between these modes as function on the power excitation and the magnetic field. In particular, we have extended the measurements of mixed modes at lower Mn concentration (up 0.07 %) and contrary to what were expected; we found that the strong coupling regime persists at this concentration.We are then interested in determining the two dimensional electron gas spin polarization ζ, which can be deduced from the energy coupling between the mixed modes. We found that the measured polarization exceeds the theoretical polarization calculated taking into account the increased susceptibility by many-body effects. We also measured the electron spin relaxation time and we have shown that it is influenced by thermal effects inherent to optical pump-probe experiments on this time.In the second part of this thesis, we studied by FWM the damping and the dispersion of the non-zero wave vector spin waves for one of our samples. We have demonstrated that we can actually generate spin waves in femtosecond excitation and deted them by FWM. We found that the dispersion is lower than that observed in the Raman experiments. This low dispersion may be due to the strong excitation density used in the FWM experiments (typically three to four orders of magnitude higher than the Raman ones) and / or the fact that two waves of wave vector q and - q, having different dispersions are simultaneously probed in FWM .

La matière dense et tiède (WDM) est un régime caractérisé par une densité proche du solide pour une température avoisinant celle de Fermi. Pour étudier cet état de la matière, dans cette thèse, une expérience d'interférométrie dans le domaine des fréquences est mise en place afin de mesurer la phase et la réflectivité - dans les deux directions de polarisation S et P - d'une onde sonde en réflexion sur un échantillon chauffé de manière très brève par une impulsion laser ultra-courte (sub-100fs). Il est alors porté dans un état hors-équilibre. Une méthode basée sur les mesures de réflectivité est mise en place pour contrôler la forme de l'interface entre le vide et la matière chauffée. Pour des fluences laser de l'ordre de 1 J/cm2, l'hydrodynamique d'un échantillon chauffé est étudiée par la mesure du déplacement de la surface et comparée au code hydrodynamique à deux températures ESTHER. Ensuite, la fonction diélectrique à 800 nm et 400 nm est déduite des mesures expérimentales et certaines quantités en sont extraites comme la densité électronique, la température électronique et les fréquences de collision en régime WDM. Elles sont par la suite comparées avec des modèles couramment utilisés.

La matière dense et tiède (WDM) est un régime caractérisé par une densité proche du solide pour une température avoisinant celle de Fermi. Pour étudier cet état de la matière, dans cette thèse, une expérience d'interférométrie dans le domaine des fréquences est mise en place afin de mesurer la phase et la réflectivité - dans les deux directions de polarisation S et P - d'une onde sonde en réflexion sur un échantillon chauffé de manière très brève par une impulsion laser ultra-courte (sub-100fs). Il est alors porté dans un état hors-équilibre. Une méthode basée sur les mesures de réflectivité est mise en place pour contrôler la forme de l'interface entre le vide et la matière chauffée. Pour des fluences laser de l'ordre de 1 J/cm2, l'hydrodynamique d'un échantillon chauffé est étudiée par la mesure du déplacement de la surface et comparée au code hydrodynamique à deux températures ESTHER. Ensuite, la fonction diélectrique à 800 nm et 400 nm est déduite des mesures expérimentales et certaines quantités en sont extraites comme la densité électronique, la température électronique et les fréquences de collision en régime WDM. Elles sont par la suite comparées avec des modèles couramment utilisés. / The Warm Dense Matter (WDM) regime is characterised by a density close to the solid density and an electron temperature close to the Fermi temperature. In this work, the nonequilibrium Warm Dense Matter is studied during the solid to liquid phase transition induced by an ultra short laser interacting with a solid. A 30 femtoseconds time resolution pump-probe experiment (FDI) is set up, yielding to the measurement of the heated sample complex reflectivity for both S and P polarisation.We have determined a criterion based on the measured reflectivities, which permits to control the interface shape of the probed matter. For pump laser fluences around 1 J/cm2, the hydrodynamics of the heated matter is studied and experimental results are compared to the two-temperatures code ESTHER. Furthermore, the evolution of the dielectric function at 800 nm and 400 nm is inferred from our measurements on a sub-picosecond time-scale. Within the Drude-Lorentz model for the conduction electrons, the dielectric function yields information such as ionisation state, electronic temperature and electron collision frequency.

Ce travail porte sur la réalisation de prototypes de mesure des propriétés optiques non linéaires de verres dans le proche infrarouge et dans le visible. Les montages réalisés sont des expériences pompe sonde colinéaires résolues en temps dans lesquelles la susceptibilité non linéaire est déduite des variations de l'intensité du faisceau sonde induites par un couplage entre les faisceaux pompe et sonde dans le matériau. La sensibilité de ces expériences ont permis entre autre d'observer des variations inattendues, supérieures à 30%, des indices non linéaires de différentes silice fondue, d'analyser les origines de la non linéarité de verres d'oxydes prometteurs pour les applications tout optique et de comprendre et mesurer les processus non linéaire dans les diodes dites « à deux photons ». Enfin, une architecture originale pour la mesure d'indice non linéaire en configuration non dégénérée par une approche de mesure de phase de l'impulsion sonde à l'aide d'un interféromètre de Sagnac est proposée et analysée.

Cette thèse est une étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions ultra-courtes ainsi que de leur utilisation pour le contrôle cohérent de systèmes simples.<br />Dans un premier temps, nous présentons la conception et la fabrication d'un façonneur haute résolution pour des impulsions infrarouges. Nous détaillerons les étapes de réalisation de ce dernier ainsi que ses caractéristiques novatrices. Enfin, les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus seront présentés et discutés. Dans un deuxième temps, nous utilisons ce façonneur dans des expériences de contrôle cohérent sur l'atome de rubidium. Ces expériences reposent sur le contrôle du comportement transitoire d'un atome lors de son interaction avec une impulsion résonnante. Nous rappellerons tout d'abord l'origine de ce comportement transitoire, appelé transitoire cohérent, ainsi que sa première mise en évidence expérimentale. Nous présenterons aussi différentes expériences visant à manipuler ce transitoire cohérent en modifiant la forme des impulsions interagissant avec l'atome. Puis, nous verrons comment manipuler différents transitoires cohérents pour reconstruire la fonction d'onde atomique transitoire. Cette technique dite de spirographe atomique a permis la reconstruction de la fonction d'onde de l'atome soumis à différentes impulsions de contrôle. Nous présenterons ces reconstructions et discuterons de leur domaine de validité ainsi que de leur lien avec d'autres techniques de mesure de fonctions d'onde. Nous présenterons ensuite une technique de caractérisation complète d'impulsions ultra-courtes directement dérivée du spirographe atomique. Cette caractérisation par transitoires cohérents permet de mesurer l'impulsion (les impulsions en fait) interagissant avec l'atome. Elle présente des caractéristiques assez inhabituelles que nous détaillerons. Nous présenterons les différentes mesures expérimentales réalisées et discuterons des perspectives qu'ouvre cette technique de mesure.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions courtes dans l'ultraviolet ainsi que l'utilisation du façonnage pour le contrôle cohérent de systèmes simples. Trois grandes directions ont été suivies, dans un premier temps, nous présentons les caractéristiques et le fonctionnement d'un filtre dispersif acousto-optique programmable et son utilisation pour produire des impulsions femtosecondes de profil temporel arbitraire dans le domaine ultraviolet. Les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus sont ensuite présentés et discutés. Dans un deuxième temps, un autre façonneur dans l'infrarouge est utilisé pour montrer comment le contrôle cohérent de paquet d'ondes atomiques, moléculaires ou optiques permet la factorisation de grands nombres par l'utilisation d'une somme de Gauss. Une étude théorique en est faite ainsi que des expériences où un nombre de 13 chiffres est factorisé. Cette technique est comparée à la factorisation quantique utilisant l'algorithme de Shor. Enfin, des schémas de contrôle, utilisant ce même façonneur, ont été mis en oeuvre avec succès sur l'atome de rubidium. Ces expériences, de type pompe-sonde, reposent sur le contrôle et la mesure de la dynamique d'un atome lors de son interaction avec une impulsion laser courte. La théorie et une expérience de contrôle du régime transitoire, que nous appelons transitoire cohérent, sont présentés. Le rôle de la sonde, dans le processus de mesure, est mis en avant et nous montrons qu'elle n'a pas un rôle limité à la mesure mais participe activement à la dynamique globale du système. Celui-ci est modélisé par une transition à deux photons sur un système à deux, trois. . . niveaux électroniques. Cette expérience nous amène à considérer l'absorption à deux photons, cas particulier des systèmes précédents. Nous en introduisons alors les bases et les expériences clés de son contrôle. Puis, la discussion nous amène au contrôle de la précession de Spin-Orbite, liée à l'excitation d'un doublet de structure fine de l'atome de rubidium. Finalement, une application du façonnage à la production de molécules froides vibrationnelles est présentée.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.