La structure et les interactions qui stabilisent des empilements lamellaires lyotropes de bicouches lipidiques "poilues" (et dépourvues de charge électrique nette) dans leur état fluide sont principalement étudiées par diffusion de rayons X aux petits angles. Les empilements lamellaires sont utilisés comme matrices hôtes afin de confiner et d’encapsuler des nano-bâtonnets d’ADN qui s’auto-assemblent en différentes structures en fonction du confinement réalisé. L’objectif fixé est de comprendre l’origine des mécanismes qui sont responsables de la formation de tels assemblages supramoléculaires. Dans ce but,on s’intéresse aux mécanismes entropiques et interfaciaux, sensibles expérimentalement à la physico-chimie du système, cette dernière affectant notamment le caractère "lié"ou "non lié" des systèmes lamellaires à haute dilution. Un modèle thermodynamique est utilisé afin d’interpréter la décroissance exponentielle "classique" observée dans les profils de pression osmotique en fonction de l’hydratation, sans faire appel à la force"d’hydratation". Une transition structurale est mise en évidence, à faible hydratation,entre deux phases lamellaires "liées". Le changement structural de la bicouche est discuté en termes de couplage entre confinements vertical et latéral. La caractérisation de la matrice lamellaire hôte autorise finalement une description des organisations des bâtonnets d’ADN qui semblent directement corrélées aux propriétés physiques des bicouches, faisant ainsi apparaître quelques perspectives pour leur encapsulation au sein "d’ognons". / Structure and interactions stabilizing the lyotropic lamellar stack of (electrically-neutral)mixed "hairy" lipid bilayers in their fluid state are mainly investigated by means of small angleX-ray scattering. The lamellar stacks are used as hosts to confine and encapsulate DNA nanorods which organize themselves into different structures depending on the confinement.The challenge here is to understand the mechanisms responsible for the formation of these supramolecular assemblies. In this aim, we are interested in entropic and interfacial mechanisms which are both experimentally sensitive to the physical-chemistry of the system, changing in particular the “bound” or “unbound” character of the waters wollen systems. A thermodynamic model is then used for interpreting the “classical”exponential decay obtained in osmotic profiles as a function of hydration, without resorting to “hydration forces”. A structural transition between two different “bound” lamellar phases is brought out at low hydration. The bilayer structural changes are discussed as resulting from a coupling between lateral and vertical confinements. The lamellar host characterization finally allows a description of the DNA nanorods organizations which seem to be directly correlated to the physical properties of the bilayers, leaving some perspectives for the encapsulation inside “onions”. / A estrutura e as interações, que estabilizam os empilhamentos lamelares liotrópicos dasmembranas lipídicas em seu estado fluido, são estudadas principalmente por espalhamento de raios-x a baixos ângulos. As membranas “peludas” (eletricamente neutras) são compostas de uma mistura em diversas proporções de lecitina, um fosfolipídio zwiteriônico, ede simulsol, um cotensoativo etoxilado não iônico similar a um copolímero dibloco (curto). Esses empilhamentos lamelares são utilizados como matrizes hospedeiras, com o intuito deconfinar e de encapsular nanobastões de DNA que se auto organizam em diferentes estruturas,em função do confinamento aplicado. O objetivo fixado é de compreender aorigem dos mecanismos responsáveis pela formação dessas organizações supramoleculares,não regidas pelas interações eletrostáticas. Dessa forma, nos interessamos aos mecanismos entrópicos e interfaciais, que são ligados à elasticidade membranar e às interações mais específicas que intervêm nas interfaces membrana-membrana ou DNA-membrana. Aabordagem experimental consiste em modificar os diferentes parâmetros físico-químicosda matriz hospedeira, como a hidratação do sistema, a natureza química do cotensoativo (blocos hidrofóbicos e/ou hidrofílicos) e a proporção de cotensoativo no interior da membrana.O cotensoativo tem então uma função chave para modificar os dois mecanismos,perturbando o estado “ligado” ou “não-ligado” em sistemas lamelares altamente diluídos.Um modelo termodinâmico é utilizado para interpretar o decréscimo exponencial “clássico”observado para os perfis de pressão osmótica, quando se aumenta a hidratação, semutilizar a “força de hidratação”. Uma transição estrutural é evidenciada, à baixahidratação, entre duas fases lamelares “ligadas”. A mudança estrutural da membranaé discutida graças ao acoplamento entre confinamento lateral e vertical, em analogia àconhecida transição “escova-cogumelo” induzida pelo confinamento lateral, relevante paralongos polímeros lineares funcionalizados em superfícies rígidas [10]. A caracterizaçãoda matriz lamelar hospedeira permite, finalmente, uma descrição das organizações dosbastões de DNA que parecem diretamente correlacionados com as propriedades físicasdas membranas, deixando, então, algumas perspectivas para sua encapsulação no interiorde estruturas semelhantes a ”cebolas”.

Une étude expérimentale sur la structure et la dynamique d'un complexe hydraté de fragments d'ADN (150 pb) et des phases lamellaires de lipides non-cationiques est présentée. Par la variation de d'hydratation, il est possible de contrôler le confinement imposé par cette matrice hôte sur les nucléotides insérés dans les couches aqueuses. L’organisation supramoléculaire du complexe est suivie par diffraction des rayons-X et des techniques de microscopie optique et électronique. Un riche polymorphisme de mésophases est observé en fonction du confinement. Dans le régime plus hydraté, les fragments se distribuent selon une orientation nématique. Dans la mesure où la quantité de l'eau diminue, le confinement des bicouches sur les nucléotides monte et des corrélations trans-membranaires donnent origine à des phases hautement organisées, avec de symétries rectangulaires et hexagonales (2D) d'ADN dans la phase lipidique. L'incorporation totale des nucléotides par la phase lamellaire est observée uniquement lorsque des grandes quantités d'ADN y sont présentes. Ce fait souligne une importance majeur des interactions de volume exclu. Une analyse du paramètre de Caillé montre que l'insertion des fragments diminue les fluctuations des membranes. À partir des ces observations, il est suggéré que la modification des interactions stériques entre des lamelles, associée à des effets interfaciaux ADN-membranes, est un mécanisme important dans le comportement de phases. Les propriétés dynamiques sont étudiés avec la technique de retour de fluorescence après photo-blanchiment (FRAP). Un modèle développé récemment pour l'analyse de diffusion anisotrope est testé avec succès, démontrant une corrélation proche entre structure et dynamique. / An experimental study on the structural and dynamical properties of a hydrated DNA-non-cationic complex is presented. By varying the water amount, it is possible to control the confinement imposed by this host matrix over the organization of the nucleotides inserted within the water layers. The supramolecular assembly is investigated by X-rays diffraction and techniques involving both optical and electron microscopy. A rich polymorphism of mesophases is observed in function of confinement. In the more hydrated regime, the fragments are distributed according to nematic orientation in-between lamellae. As the water amount decreases, the confinement of bilayers over the particles increases and transmembrane correlations appear, giving raise to highly-ordered phases, with 2D-rectangular and -hexagonal symmetries of DNA embodied in the lamellar phase. The full incorporation of nucleotides by the lamellar phase is observed only in the presence of large amounts of DNA. This finding points to major importance of excluded volume interactions. An analysis of the Caillé parameter shows that the insertion of DNA reduces the fluctuations of membranes. From these observations, it is suggested that changes in the interactions between bilayers, together with the appearance of interfacial effects between DNA and membranes, are a mechanism relevant for the phase behavior of these systems. The dynamical properties of nucleotides are investigated through the fluorescence recovery after photobleach (FRAP). A model recently developed for analyses of anisotropic diffusion is sucessfully tested, demonstrating a close relationship between structure and dynamics. / Um estudo experimental sobre aspectos estruturais e dinâmicos de um complexo hidratado de fragmentos de DNA (150 pb) e fases lamelares de lipídios não-catiônicos é apresentado. Variando-se a hidratação, é possível controlar o confinamento imposto por essa matriz hospedeira sobre os nucleotídeos inseridos na camada aquosa. O arranjo supramolecular do complexo é investigado por difração de raios X e técnicas de microscopia óptica e eletrônica. Um rico polimorfismo de mesofases é observado em função do confinamento. No regime mais hidratado, os fragmentos se distribuem segundo uma orientação nemática entre as membranas. À medida que a quantidade de água diminui, o confinamento das bicamadas sobre os nucleotídeos aumenta e correlações transmembranares aparecem, dando origem a fases altamente organizadas, com simetrias retangulares e hexagonais 2D de DNA entre as lamelas. A incorporação completa de nucleotídeos é observada apenas quando grandes quantidades de DNA estão presentes. Esse fato aponta para importância maior de interações de volume excluído. Uma análise do parâmetro de Caillé mostra que as flutuações das membranas diminuem com a inserção de DNA. A partir dessas observações, é sugerido que a alteração das interações entre membranas, aliada à aparição de efeitos interfaciais entre DNA e membranas, é um mecanismo relevante no comportamento de fase. As propriedades dinâmicas dos nucleotídeos são investigadas através da técnica de FRAP (fluorescence recovery after photobleaching). Um modelo recentemente desenvolvido para análise de difusão anisotrópica é testado com sucesso, demonstrando estreita correlação entre estrutura e dinâmica.