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Fluid Imprint and Inertial Switching in Ferroelectric La:HfO2 CapacitorsBuragohain, Pratyush, Erickson, Adam, Kariuki, Pamenas, Mittmann, Terence, Richter, Claudia, Lomenzo, Patrick D., Lu, Haidong, Schenk, Tony, Mikolajick, Thomas, Schroeder, Uwe, Gruverman, Alexei 04 October 2022 (has links)
Ferroelectric (FE) HfO₂-based thin films, which are considered as one of the most promising material systems for memory device applications, exhibit an adverse tendency for strong imprint. Manifestation of imprint is a shift of the polarization–voltage (P–V) loops along the voltage axis due to the development of an internal electric bias, which can lead to the failure of the writing and retention functions. Here, to gain insight into the mechanism of the imprint effect in La-doped HfO₂ (La:HfO₂) capacitors, we combine the pulse switching technique with high-resolution domain imaging by means of piezoresponse force microscopy. This approach allows us to establish a correlation between the macroscopic switching characteristics and domain time–voltage-dependent behavior. It has been shown that the La:HfO₂ capacitors exhibit a much more pronounced imprint compared to Pb(Zr,Ti)O₃-based FE capacitors. Also, in addition to conventional imprint, which evolves with time in the poled capacitors, an easily changeable imprint, termed as “fluid imprint”, with a strong dependence on the switching prehistory and measurement conditions, has been observed. Visualization of the domain structure reveals a specific signature of fluid imprint—continuous switching of polarization in the same direction as the previously applied field that continues a long time after the field was turned off. This effect, termed as “inertial switching”, is attributed to charge injection and subsequent trapping at defect sites at the film–electrode interface.
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On the stabilization of ferroelectric negative capacitance in nanoscale devicesHoffmann, Michael, Pešić, Milan, Slesazeck, Stefan, Schroeder, Uwe, Mikolajick, Thomas 12 October 2022 (has links)
Recently, the proposal to use voltage amplification from ferroelectric negative capacitance (NC) to reduce the power dissipation in nanoelectronic devices has attracted significant attention. Homogeneous Landau theory predicts, that by connecting a ferroelectric in series with a dielectric capacitor, a hysteresis-free NC state can be stabilized in the ferroelectric below a critical film thickness. However, there is a strong discrepancy between experimental results and the current theory. Here, we present a comprehensive revision of the theory of NC stabilization with respect to scaling of material and device dimensions based on multi-domain Ginzburg–Landau theory. It is shown that the use of a metal layer in between the ferroelectric and the dielectric will inherently destabilize NC due to domain formation. However, even without this metal layer, domain formation can reduce the critical ferroelectric thickness considerably, limiting not only the range of NC stabilization, but also the maximum amplification attainable. To overcome these obstacles, the downscaling of lateral device dimensions is proposed as a way to prevent domain formation and to enhance the voltage amplification due to NC. These insights will be crucial for future NC device design and scaling towards nanoscale dimensions.
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Mimicking biological neurons with a nanoscale ferroelectric transistorMulaosmanovic, Halid, Chicca, Elisabetta, Bertele, Martin, Mikolajick, Thomas, Slesazeck, Stefan 12 October 2022 (has links)
Neuron is the basic computing unit in brain-inspired neural networks. Although a multitude of excellent artificial neurons realized with conventional transistors have been proposed, they might not be energy and area efficient in large-scale networks. The recent discovery of ferroelectricity in hafnium oxide (HfO₂) and the related switching phenomena at the nanoscale might provide a solution. This study employs the newly reported accumulative polarization reversal in nanoscale HfO₂-based ferroelectric field-effect transistors (FeFETs) to implement two key neuronal dynamics: the integration of action potentials and the subsequent firing according to the biologically plausible all-or-nothing law. We show that by carefully shaping electrical excitations based on the particular nucleation-limited switching kinetics of the ferroelectric layer further neuronal behaviors can be emulated, such as firing activity tuning, arbitrary refractory period and the leaky effect. Finally, we discuss the advantages of an FeFET-based neuron, highlighting its transferability to advanced scaling technologies and the beneficial impact it may have in reducing the complexity of neuromorphic circuits.
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High-speed hyperspectral imaging of ferroelectric domain walls using broadband coherent anti-Stokes Raman scatteringReitzig, Sven, Hempel, Franz, Ratzenberger, Julius, Hegarty, Peter A., Amber, Zeeshan H., Buschbeck, Robin, R€using, Michael, Eng, Lukas M. 11 June 2024 (has links)
Spontaneous Raman spectroscopy (SR) is a versatile method for analysis and visualization of ferroelectric crystal structures, including domain walls. Nevertheless, the necessary acquisition time makes SR impractical for in situ analysis and large scale imaging. In this work, we introduce broadband coherent anti-Stokes Raman spectroscopy (B-CARS) as a high-speed alternative to conventional Raman techniques and demonstrate its benefits for ferroelectric domain wall analysis. Using the example of poled lithium niobate, we compare the spectral output of both techniques in terms of domain wall signatures and imaging capabilities. We extract the Raman-like resonant part of the coherent anti-Stokes signal via a Kramers–Kronigbased phase retrieval algorithm and compare the raw and phase-retrieved signals to SR characteristics. Finally, we propose a mechanism for the
observed domain wall signal strength that resembles a Cerenkov-like behavior, in close analogy to domain wall signatures obtained by secondharmonic generation imaging.We, thus, lay here the foundations for future investigations on other poled ferroelectric crystals using B-CARS.
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Ferroelektrische Lithografie auf magnesiumdotierten Lithiumniobat-EinkristallenHaußmann, Alexander 06 April 2011 (has links) (PDF)
Die Ferroelektrische Lithografie ist ein im letzten Jahrzehnt entwickeltes Verfahren zur gezielten Steuerung des Aufbaus von Nanostrukturen auf ferroelektrischen Oberflächen. Hierbei wird ausgenutzt, dass die unterschiedlich orientierte Spontanpolarisation des Materials in den einzelnen Domänen zu einer charakteristischen Variation der Oberflächenchemie führt.
Die vorliegende Dissertation behandelt die Umsetzung dieses Ansatzes zur gezielten und steuerbaren Deposition von Nanostrukturen aus Edelmetallen oder organischen Molekülen. Diese Deposition erfolgte mittels einer nasschemischen Prozessierung unter UV-Beleuchtung auf magnesiumdotierten, einkristallinen Lithiumniobat-Substraten. Als typisches Ergebnis zeigte sich sowohl für in Wasser gelöste Silber-, Gold- und Platinsalze als auch für wässrige Lösungen des organischen Fluoreszenzfarbstoffs Rhodamin 6G eine bevorzugte Abscheidung des Materials an den 180°-Domänenwänden auf der Substratoberfläche. Dabei beginnt die Abscheidung in Form einzelner Nanopartikel innerhalb eines 150−500 nm breiten Streifens parallel zur Domänenwand. Bei fortgesetzter Beleuchtung erfolgt ein weiteres Wachstum der Kristallite bis zur ihrer gegenseitigen Berührung. Damit ermöglicht dieser Abscheideprozess den Aufbau organischer oder metallisch polykristalliner Nanodrähte mit Abmessungen um 100 nm in Breite und Höhe. Die Länge ist lediglich durch die Probenabmessungen begrenzt.
Die so erzeugten Strukturen wurden im Rahmen der experimentellen Arbeiten topografisch, elektrisch und optisch charakterisiert. Am Beispiel einzeln kontaktierter Platindrähte konnte dabei deren annähernd ohmsches Leitfähigkeitsverhalten nachgewiesen werden. Zudem reagiert der Widerstand eines solchen Platin-Nanodrahtes sehr sensitiv auf Änderungen des umgebenden Gasmediums, was die Eignung solcher Strukturen für die Integration in künftige Sensorbauelemente unterstreicht.
Weitergehende Untersuchungen beschäftigten sich mit der Klärung der Ursachen dieser sogenannten Domänenwanddekoration. Hierzu wurde die Lage der abgeschiedenen Strukturen mit dem zu Grunde liegenden Domänenmuster verglichen. Bis auf wenige Ausnahmen wurde dabei eine auf die Domänengrenze zentrierte, symmetrische Bedeckung nachgewiesen. Als Erklärungsansatz wird die Trennung der photoinduzierten Elektron-Loch-Paare durch das elektrostatische Feld der Polarisations- und Abschirmladungen diskutiert. Diese führt zur Ladungsträgerakkumulation und erhöhten chemischen Reaktivität an den Domänengrenzen. / Ferroelectric lithography is a method for a controlled assembly of nanostructures on ferroelectric surfaces, which has has been established throughout the last decade. It exploits the characteristic variations in surface chemistry arising from the different orientations of the spontaneous polarisation within the separate domains.
The scope of this thesis is the application of that approach for the directed and controlled deposition of nanostructures consisting of noble metals or organic molecules. For this deposition, a wet chemical processing under UV illumination was carried out on magnesium doped lithium niobate single crystals. As a typical result, the decoration of 180° domain walls was observed for aqueous solutions of silver, gold and platinum salts as well as for the dissolved organic fluorescent dye Rhodamine 6G. The deposition starts within a stripe of 150−500 nm in width parallel to the domain wall. Under continuing illumination, the crystallites grow further until they finally touch each other. Using this technique, organic or metallic polycrystalline nanowires with dimensions in the range of 100nm in width and height can be assembled. Their length is only limited by the sample size.
These nanostructures were characterised in respect of their topographical, electrical and optical properties. In the case of contacted single platinum wires an electrical conduction was measured, which showed approximately ohmic behaviour. It was also shown that the resistance of such a platinum nanowire is very sensitive to changes in the surrounding gas medium. This emphasises the suitability of such structures for integration in future sensor devices.
Further experiments were carried out to investigate the physical background of the observed domain wall decoration. For this, the positions of the deposited structures were compared with the underlying domain structure. Apart from few exceptions, a symmetric deposition centered at the domain wall was observed. As a starting point for explanation, the separation of electron-hole-pairs by the electrostatic field from polarisation and screening charges is discussed. This process leads to charge carrier accumulation at the domain boundaries, thus enhancing the local chemical reactivity.
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Ferroelektrische Lithografie auf magnesiumdotierten Lithiumniobat-EinkristallenHaußmann, Alexander 17 March 2011 (has links)
Die Ferroelektrische Lithografie ist ein im letzten Jahrzehnt entwickeltes Verfahren zur gezielten Steuerung des Aufbaus von Nanostrukturen auf ferroelektrischen Oberflächen. Hierbei wird ausgenutzt, dass die unterschiedlich orientierte Spontanpolarisation des Materials in den einzelnen Domänen zu einer charakteristischen Variation der Oberflächenchemie führt.
Die vorliegende Dissertation behandelt die Umsetzung dieses Ansatzes zur gezielten und steuerbaren Deposition von Nanostrukturen aus Edelmetallen oder organischen Molekülen. Diese Deposition erfolgte mittels einer nasschemischen Prozessierung unter UV-Beleuchtung auf magnesiumdotierten, einkristallinen Lithiumniobat-Substraten. Als typisches Ergebnis zeigte sich sowohl für in Wasser gelöste Silber-, Gold- und Platinsalze als auch für wässrige Lösungen des organischen Fluoreszenzfarbstoffs Rhodamin 6G eine bevorzugte Abscheidung des Materials an den 180°-Domänenwänden auf der Substratoberfläche. Dabei beginnt die Abscheidung in Form einzelner Nanopartikel innerhalb eines 150−500 nm breiten Streifens parallel zur Domänenwand. Bei fortgesetzter Beleuchtung erfolgt ein weiteres Wachstum der Kristallite bis zur ihrer gegenseitigen Berührung. Damit ermöglicht dieser Abscheideprozess den Aufbau organischer oder metallisch polykristalliner Nanodrähte mit Abmessungen um 100 nm in Breite und Höhe. Die Länge ist lediglich durch die Probenabmessungen begrenzt.
Die so erzeugten Strukturen wurden im Rahmen der experimentellen Arbeiten topografisch, elektrisch und optisch charakterisiert. Am Beispiel einzeln kontaktierter Platindrähte konnte dabei deren annähernd ohmsches Leitfähigkeitsverhalten nachgewiesen werden. Zudem reagiert der Widerstand eines solchen Platin-Nanodrahtes sehr sensitiv auf Änderungen des umgebenden Gasmediums, was die Eignung solcher Strukturen für die Integration in künftige Sensorbauelemente unterstreicht.
Weitergehende Untersuchungen beschäftigten sich mit der Klärung der Ursachen dieser sogenannten Domänenwanddekoration. Hierzu wurde die Lage der abgeschiedenen Strukturen mit dem zu Grunde liegenden Domänenmuster verglichen. Bis auf wenige Ausnahmen wurde dabei eine auf die Domänengrenze zentrierte, symmetrische Bedeckung nachgewiesen. Als Erklärungsansatz wird die Trennung der photoinduzierten Elektron-Loch-Paare durch das elektrostatische Feld der Polarisations- und Abschirmladungen diskutiert. Diese führt zur Ladungsträgerakkumulation und erhöhten chemischen Reaktivität an den Domänengrenzen.:Inhaltsverzeichnis 5
1 Einführung 9
2 Grundlagen 15
2.1 Ferroelektrizität 15
2.1.1 Allgemeine Eigenschaften 15
2.1.2 Domänen und Abschirmung 18
2.2 Lithiumniobat 21
2.2.1 Allgemeine Eigenschaften 21
2.2.2 Einfluss der Stöchiometrie 23
2.2.3 Hysterese, Domänen und Domänenstrukturierungsverfahren 28
2.2.4 Abbildung von Domänenstrukturen 40
2.3 Domänenspezifische Abscheidung und Ferroelektrische Lithografie 48
2.3.1 Elektrostatik 49
2.3.2 Oberflächenchemie und Ferroelektrische Lithografie 54
2.4 Rasterkraftmikroskopie 65
2.4.1 Piezoresponse-Kraftmikroskopie (PFM) 69
2.4.2 Kelvin-Sonden-Kraftmikroskopie (KPFM) 78
3 Experimentelle Techniken und Messaufbauten 83
3.1 Rasterkraftmikroskope 83
3.1.1 Topometrix Explorer 83
3.1.2 Aist-NT Smart SPM 1000 84
3.2 Optische Mikroskope 86
3.2.1 Jenaval 86
3.2.2 Axiovert 135 87
3.3 Probenmaterial 89
3.4 Photochemische Abscheidung 92
4 Experimentelle Ergebnisse 99
4.1 UV-unterstützte Polung 99
4.2 Photochemische Edelmetallabscheidung 102
4.2.1 Grundlegende Eigenschaften 102
4.2.2 Abhängigkeit von Stöchiometrie und Dotierung des LiNbO3 105
4.2.3 Einfluss von Konzentration und Belichtungszeit 105
4.2.4 Positionsvergleich mit Domänengrenze 114
4.3 Elektrische Charakterisierung von Platindrähten 116
4.3.1 Grundlegende Eigenschaften 116
4.3.2 Nanomechanisches Auftrennen 118
4.3.3 Sensitivität auf Umgebungsmedium 122
4.4 Photochemische Molekülabscheidung 126
4.4.1 Domänenwanddekoration mit Rhodamin 6G 126
4.4.2 Rhodamin 6G auf frisch gepolten Proben 129
4.4.3 Beta-Amyloid-Proteine 137
5 Diskussion 143
5.1 Domänenwanddekoration auf LiNbO3 143
5.1.1 Zusammenfassung der experimentellen Befunde 143
5.1.2 Schlussfolgerungen aus der elektrostatischen Feldverteilung 144
5.1.3 Photochemische Reaktionen bei der Abscheidung 151
5.1.4 Lokale Strommessung an Domänenwänden 153
5.2 Transiente Phänomene auf frisch gepolten Proben 158
5.2.1 UV-induzierte Domänenmodifikation ohne externes Feld 158
5.2.2 Weitere Effekte bei Rhodamin 6G 159
5.3 Beta-Amyloid 161
6 Zusammenfassung und Ausblick 163
6.1 Zusammenfassung 163
6.2 Ausblick 166
Anhang 169
A.1 Elektrostatische Feldverteilung in periodisch gepoltem LiNbO3 169
A.1.1 Unendlich dünne Domänenwände 170
A.1.2 Endliche Domänenwandbreite 172
A.2 Elektrostatisches Potential außerhalb von periodisch gepoltem LiNbO3 175
Literaturverzeichnis 177
Abbildungsverzeichnis 195
Tabellenverzeichnis 199
Abkürzungsverzeichnis 201
Liste der Veröffentlichungen 203
Danksagung 205
Erklärung 207 / Ferroelectric lithography is a method for a controlled assembly of nanostructures on ferroelectric surfaces, which has has been established throughout the last decade. It exploits the characteristic variations in surface chemistry arising from the different orientations of the spontaneous polarisation within the separate domains.
The scope of this thesis is the application of that approach for the directed and controlled deposition of nanostructures consisting of noble metals or organic molecules. For this deposition, a wet chemical processing under UV illumination was carried out on magnesium doped lithium niobate single crystals. As a typical result, the decoration of 180° domain walls was observed for aqueous solutions of silver, gold and platinum salts as well as for the dissolved organic fluorescent dye Rhodamine 6G. The deposition starts within a stripe of 150−500 nm in width parallel to the domain wall. Under continuing illumination, the crystallites grow further until they finally touch each other. Using this technique, organic or metallic polycrystalline nanowires with dimensions in the range of 100nm in width and height can be assembled. Their length is only limited by the sample size.
These nanostructures were characterised in respect of their topographical, electrical and optical properties. In the case of contacted single platinum wires an electrical conduction was measured, which showed approximately ohmic behaviour. It was also shown that the resistance of such a platinum nanowire is very sensitive to changes in the surrounding gas medium. This emphasises the suitability of such structures for integration in future sensor devices.
Further experiments were carried out to investigate the physical background of the observed domain wall decoration. For this, the positions of the deposited structures were compared with the underlying domain structure. Apart from few exceptions, a symmetric deposition centered at the domain wall was observed. As a starting point for explanation, the separation of electron-hole-pairs by the electrostatic field from polarisation and screening charges is discussed. This process leads to charge carrier accumulation at the domain boundaries, thus enhancing the local chemical reactivity.:Inhaltsverzeichnis 5
1 Einführung 9
2 Grundlagen 15
2.1 Ferroelektrizität 15
2.1.1 Allgemeine Eigenschaften 15
2.1.2 Domänen und Abschirmung 18
2.2 Lithiumniobat 21
2.2.1 Allgemeine Eigenschaften 21
2.2.2 Einfluss der Stöchiometrie 23
2.2.3 Hysterese, Domänen und Domänenstrukturierungsverfahren 28
2.2.4 Abbildung von Domänenstrukturen 40
2.3 Domänenspezifische Abscheidung und Ferroelektrische Lithografie 48
2.3.1 Elektrostatik 49
2.3.2 Oberflächenchemie und Ferroelektrische Lithografie 54
2.4 Rasterkraftmikroskopie 65
2.4.1 Piezoresponse-Kraftmikroskopie (PFM) 69
2.4.2 Kelvin-Sonden-Kraftmikroskopie (KPFM) 78
3 Experimentelle Techniken und Messaufbauten 83
3.1 Rasterkraftmikroskope 83
3.1.1 Topometrix Explorer 83
3.1.2 Aist-NT Smart SPM 1000 84
3.2 Optische Mikroskope 86
3.2.1 Jenaval 86
3.2.2 Axiovert 135 87
3.3 Probenmaterial 89
3.4 Photochemische Abscheidung 92
4 Experimentelle Ergebnisse 99
4.1 UV-unterstützte Polung 99
4.2 Photochemische Edelmetallabscheidung 102
4.2.1 Grundlegende Eigenschaften 102
4.2.2 Abhängigkeit von Stöchiometrie und Dotierung des LiNbO3 105
4.2.3 Einfluss von Konzentration und Belichtungszeit 105
4.2.4 Positionsvergleich mit Domänengrenze 114
4.3 Elektrische Charakterisierung von Platindrähten 116
4.3.1 Grundlegende Eigenschaften 116
4.3.2 Nanomechanisches Auftrennen 118
4.3.3 Sensitivität auf Umgebungsmedium 122
4.4 Photochemische Molekülabscheidung 126
4.4.1 Domänenwanddekoration mit Rhodamin 6G 126
4.4.2 Rhodamin 6G auf frisch gepolten Proben 129
4.4.3 Beta-Amyloid-Proteine 137
5 Diskussion 143
5.1 Domänenwanddekoration auf LiNbO3 143
5.1.1 Zusammenfassung der experimentellen Befunde 143
5.1.2 Schlussfolgerungen aus der elektrostatischen Feldverteilung 144
5.1.3 Photochemische Reaktionen bei der Abscheidung 151
5.1.4 Lokale Strommessung an Domänenwänden 153
5.2 Transiente Phänomene auf frisch gepolten Proben 158
5.2.1 UV-induzierte Domänenmodifikation ohne externes Feld 158
5.2.2 Weitere Effekte bei Rhodamin 6G 159
5.3 Beta-Amyloid 161
6 Zusammenfassung und Ausblick 163
6.1 Zusammenfassung 163
6.2 Ausblick 166
Anhang 169
A.1 Elektrostatische Feldverteilung in periodisch gepoltem LiNbO3 169
A.1.1 Unendlich dünne Domänenwände 170
A.1.2 Endliche Domänenwandbreite 172
A.2 Elektrostatisches Potential außerhalb von periodisch gepoltem LiNbO3 175
Literaturverzeichnis 177
Abbildungsverzeichnis 195
Tabellenverzeichnis 199
Abkürzungsverzeichnis 201
Liste der Veröffentlichungen 203
Danksagung 205
Erklärung 207
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