Dans un contexte où l’électronique est au centre de notre société, la productiond’appareils de plus en plus compacts et multifonctionnels concentre les efforts en rechercheet développement. Pour répondre à cette attente, une des options est d’augmenter lerendement volumique des composants passifs tels que les condensateurs, en se basant surl’utilisation de nanoparticules diélectriques du type BaTiO3. Dans un premier temps,l’objectif est d’optimiser la synthèse des nanoparticules de BaTiO3 et de comprendre leursmécanismes de formation en milieux fluides supercritiques. Pour ce faire nous avonscombiné des méthodes d’analyses ex situ telles que la microscopie électronique, ladiffraction des rayons X, et les spectroscopies Raman ou infra rouge à des mesures in situsynchrotron de diffraction des rayons X aux grands angles. L’étude a par la suite ététransposé à l’élaboration de la totalité des solutions solidesBa1-xSrxTiO3 (0 ≤ x ≤ 1) et BaTi1-yZryO3 (0 ≤ y ≤ 1). Une fois les synthèses optimisées, l’utilisation du spark plasma sintering(SPS) nous a permis de mettre en oeuvre des céramiques denses et nanostructurées,préservant la taille initiale des particules (20 nm), ceci afin d’étudier les propriétésintrinsèques des matériaux à l’échelle nanoscopique. Enfin, connaissant les propriétés debase de ces nanomatériaux, nous avons pu commencer à développer des matériauxhybrides diélectriques pour l’électronique flexible. / In a context where the electronic is at the center of our society, theproduction of more compact and multifunctional devices focuses the research efforts.To answer to the expectations, one option is to improve the volume efficiency ofpassive components such as capacitors using dielectric nanoparticles such asBaTiO3. First, the objective is to optimize the synthesis of BaTiO3 nanoparticles andunderstand their formation in supercritical fluids. To do this, we combinedconventional ex situ analyses such as X-ray diffraction, electronic microscopy,infrared and Raman spectroscopies with in situ synchrotron wide angle X-rayscattering analyses. This was then transferred to the development of Ba1-xSrxTiO3 (0≤ x ≤ 1) and BaTi1-yZryO3 (0 ≤ y ≤ 1) solid solutions. Once the syntheses wereoptimized, using spark plasma sintering (SPS), we processed the powders intodense and nanostructured ceramics keeping the starting particles size (20 nm), tostudy the materials intrinsic properties at the nanoscale. Finally, knowing thenanoparticles properties, we could start to develop hybrid dielectric materials forflexible electronics.

Les problèmes de pollution liés au secteur automobile sont connus depuis les années 1940. Les Etats-Unis ont été les premiers impactés à cause du "boom" automobile de l'entre-deux guerres, et ont mis en place les premières lois anti-pollution en 1960. Faisant suite à ces directives et aux deux chocs pétroliers, différents engagements de limitations d’émission pris au niveau planétaire sont nés depuis une vingtaine d’années. Le Protocole de Kyoto et les directives de l'Union Européenne (norme Euro 6c actuellement en vigueur) en sont les principales illustrations récentes. Cette thèse s’inscrit dans la continuité des travaux entrepris il y a presque cinquante ans, afin de poursuivre les efforts en matière de réduction de consommation et de pollution des véhicules automobiles. Elle propose ainsi une méthode de visualisation rapide avec les moyens informatiques actuels, du comportement aéraulique interne dans la culasse et la chambre de combustion des moteurs thermiques. L’objectif est de pouvoir prévoir ces variations de manière fiable et rapide à l’aide d’outils de simulation numérique, afin de limiter la fabrication, la quantité et le coût des prototypes à tester. / Pollution problems related to the automotive sector have been known since the 1940s. The United States was the first to be impacted by the automotive "boom" of the inter-war period, and introduced the first anti-pollution laws in 1960. Following these directives and the two oil shocks, various commitments for global emission limitations have been born for some 20 years. The Kyoto Protocol and the European Union directives (Euro 6c currently in force) are the main recent illustrations. This thesis is in line with the work undertaken almost fifty years ago in order to continue efforts to reduce consumption and pollution of motor vehicles. It thus proposes a method of rapid visualization with the present computer means, of the internal aeraulic behaviour in the cylinder head and the combustion chamber of the spark-ignition engines. The goal is to be able to predict these variations reliably and quickly using numerical simulation tools, in order to limit the manufacture, quantity and cost of the prototypes to be tested.

Le rhéoépaississement est un phénomène spectaculaire apparaissant dans certaines suspensions concentrées en particules. Il se manifeste par l’augmentation brutale de la viscosité de la suspension au delà d’une contrainte critique. L’exemple emblématique de suspension présentant ce type de comportement est le mélange d’amidon de maïs et d’eau. Le rhéoépaississement est longtemps resté une énigme, jusqu’à des travaux théoriques et numériques récents proposant un modèle microscopique cohérent. Selon celui-ci, le rhéoépaississement provient d’une transition frictionnelle due à la présence d’une force répulsive entre les grains. Au cours de ma thèse, j’ai réalisé une des premières démonstrations expérimentales directe de ce mécanisme. En m'inspirant de travaux venant du domaine des milieux granulaires, j'ai montré qu'en accord avec le modèle de transition frictionnelle, une suspension rhéoépaississante possède à faible pression granulaire un état non frottant. J'ai ensuite mis en évidence la transition en elle-même dans des suspensions contrôlées de billes de silice dans des solutions salines. Pour cela, j'ai dû développer de nouvelles méthodes de rhéologie à pression imposée. En effet, les rhéomètres standard ne permettent pas d'accéder aux propriétés de frottement des suspensions. Le seul rhéomètre qui le permet n'est pas adapté aux suspensions étudiées ici, qui sont constituées de particules colloïdales. Ce travail ouvre donc la voie au développement d’une nouvelle génération de rhéomètres permettant de mesurer le frottement dans les suspensions colloïdales, un enjeu majeur pour la rhéologie des fluides complexes. / Shear thickening is a spectacular phenomenon which takes place in some dense suspensions. It manifests itself by a brutal increase of the suspension's viscosity above a certain critical stress. The most iconic example of shear-thickening suspensions is cornstarch and water mixes. Shear thickening long remained a mystery, until recent theoretical and numerical works which proposed a consistent microscopic model. This model explains the shear thickening transition as a frictional one due to the presence of a repulsive force between the grains.During my PhD, I provided one of the first direct experimental proofs of this mechanism. Inspired by granular physics, I showed that shear-thickening suspensions possess a frictionless flowing state at low granular pressure, which is consistent with the proposed model. I then evidenced the frictional transition with controlled experiments using suspensions of silica beads in ionic solutions. To do this, I developed new rheological techniques enabling pressure imposed measurements. Indeed, standard rheological tools do not allow access to the frictional properties of suspensions. The only rheometer that does that is not adapted to the suspensions we study here, which are colloidal. This work thus paves the way for the development of a new generation of pressure imposed rheometers, giving access to colloidal suspensions friction, which is a major challenge in complex fluids rheology.

L’accrétion de givre sur les surfaces rencontrées en aéronautique (ailes, entrées d’airmoteur, sonde) est considérée comme un risque majeur pour la sécurité aérienne. Lesconséquences observées sont la dégradation des performances aérodynamiques pouvantconduire au décrochage, des perturbations dans les moteurs pouvant aller jusqu’`a sonextinction ou le colmatage des sondes. C’est pourquoi les avionneurs développent dessystèmes de protection thermiques contre le givre. L’eau accumulée sur les surfaces resteainsi à l’état liquide et forme un film mince. Les propriétés dynamiques (hauteur, vitesseet étalement) et thermiques (température, taux d’évaporation) du film en présence d’unécoulement d’air cisaillé permettent de prédire un éventuel regel du film d’eau en dehorsdes zones protégées ("runback ice "). Comme les essais en vols ou en soufflerie sontsouvent complexes à mettre en ouvre et onéreux, la simulation numérique est devenueun outil efficace et complémentaire pour dimensionner ces systèmes. L’objet principal decette thèse est le développement de modèles intégrés dans un outil numérique permettantde prédire le transport d’eau liquide sur une surface sous forme de film ou de ruisseletsou de gouttes. Une approche intégrale de type Saint Venant est adoptée ce qui permet dedécrire la dynamique macroscopique d’un film 3D pour des configurations et des temps decalcul raisonnables par rapport `a un calcul DNS. Une formulation augmentée du secondordre en espace pour le traitement des termes de courbure est proposée, ce qui autorisel’utilisation de maillages surfaciques non structurés généraux. Contrairement aux modèlesdisponibles dans la littérature, celui propos´e dans ce manuscrit présente l’avantage de tenircompte des phénomènes capillaires et de mouillage sans limite de validité en termesd’angle de contact statique. Une équation de conservation de l’énergie garantissant laconsistance thermodynamique des solutions calculées est dérivée du système augmentérégissant la dynamique du fluide. Une discrétisation de type Volumes Finis du systèmed’équation est proposée. Des simulations numériques valident le modèle pour des configurationsacadémiques de mouillage statiques et dynamiques. La transition d’un film continuen ruisselets est également simulée. / The ice accretion on surfaces encountered in aeronautics (wings, nacelle lips, sensors)is considered as a major risk for aviation safety. The consequences observed are the degradationof the aerodynamic performances that can lead to the aircraft stall, disturbancesin the engines that can lead to flame out or clogging of the sensors. That is why aircraftmanufacturers are developing thermal protection systems against icing. The wateraccumulated on the surfaces thus remains in the liquid state and forms a thin film. Thedynamic properties (thickness, velocity and spreading) and thermal properties (temperature,evaporation rate) of the film in the presence of a sheared air flow make it possible apotential refreezing of the water film on unprotected surfaces (”runback ice” phenomena).Since flight or wind tunnel tests are generally expensive and difficult to set up, numericalsimulation has become an effective and complementary tool to design these systems. Themain purpose of this thesis is to develop a model integrated in a numerical tool to predictthe transport of liquid water on a surface which might take the form of a film, a rivulet ora droplet. An integral approach based on a shallow water type model is adopted. It makesit possible to describe the macroscopic dynamics of a three-dimensional liquid film onrealistic configurations and within reasonable computing times compared to a full Navier-Stokes computation. An extended formulation is proposed, it corresponds to a second orderdifferential system and thus allows to use arbitrary surface meshes. Contrary to modelsavailable in the literature, the one proposed in this manuscript has the advantage of takinginto account capillary and wetting phenomena without validity limit in term of staticcontact angle. An energy conservation equation ensuring the thermodynamic consistencyof the calculated solutions is derived from the extended model governing fluid dynamics.A Finite Volume discretization of the system is proposed. Numerical simulations validatethe model for both static and dynamic academical wetting configurations. The transitionof a continuous film into rivulets is also simulated.

Dans les fluides conducteurs de l'électricité, le champ électromagnétique est couplé au mouvement du fluide par des effets d'induction. Nous avons étudié différents effets magnétohydrodynamiques, à partir de deux expériences impliquant un métal liquide en écoulement turbulent.La première de taille moyenne utilise du Gallium. La seconde, utilisant du sodium, est menée au sein de la collaboration VKS (Von Karman Sodium). Celle-ci a permis d'observer l'effet dynamo, à savoir la conversion d'une part de l'énergie cinétique du fluide en énergie magnétique. Nous avons montré, qu'en fonction des conditions de forçage de l'écoulement, une dynamo statistiquement stationnaire, ou au contraire, des régimes dynamiques du champ magnétique, peuvent être engendrés. En particulier, des renversements de polarité similaires à ceux du champ magnétique terrestre ont été observés. Parallèlement, l'expérience avec du Gallium a été développée pour étudier les effets d'induction sous un champ magnétique appliqué par des écoulements turbulents plus homogènes et isotropes que celui de l'expérience VKS. Plus fondamentalement nous avons étudié, en utilisant les données des deux expériences, l'advection du champ magnétique par un écoulement et la phénoménologie des fluctuations turbulentes du champ induit. La mise au point de sondes de mesure de différence de potentiel électrique nous a permis en plus de mettre en évidence le freinage magnétique d'un écoulement turbulent de Gallium par la force de Laplace. Ce mécanisme intervient pour saturer l'instabilité dynamo.

L'étude des fluides complexes présente un grand intérêt de par la richesse des phénomènes que font intervenir leur écoulement. Une étude de rhéologie locale de systèmes de micelles géantes en microcanal droit est effectuée. L'expérience montre que les propriétés du fluide soumis à un fort gradient de contrainte ne peuvent être décrites que par une équation rhéologique comportant des termes non locaux. Nous montrons alors l'influence du système de micelles géantes, du confinement ainsi que de la nature des surfaces du microcanal sur ces effets non locaux. Une étude des phénomènes temporels intervenant dans ces écoulements en microcanaux est alors proposée, ainsi qu'une étude préliminaire concernant les écoulements dans des milieux poreux modèles.

Lorsque croissance des cristaux et déformation sont associées, la valeur des paramètres pression et température pourrait, dans certains cas, être obtenue grâce à l'étude des inclusions fluides liées aux cristaux syncinématiques. Bien que les méthodes d'analyse en microthermométrie soient désormais bien développées, on peut s'interroger sur la signification à accorder aux résultats dans le cas de cristaux déformés. En effet, par comparaison avec les autres méthodes utilisées pour définir 1 'histoire de la déformation, on ne retrouve pas les corrélations attendues. Ce travail est donc une tentative d'étude plus détaillée des inclusions f luides, de leurs significations et des relations qui peuvent exister entre cristallisation et déformation. A partir de cette idée, si l'on utilise des cristaux bien calés par rapport à la déformation, on devrait pouvoir suivre, par l'intermédiaire des inclusions f luides, une évolution de pression fluide ou une variation de pression fluide dans le temps et d'un point à l'autre d'un objet déformé. Les changements de pression sont beaucoup plus brutaux que les changements de température et, les variations de densité r eflètent surtout des variations locales de pression fluide. Dans une premlere partie, on rappelle l'importance et le rôle

Il est très facile de "piéger" des phases moléculaires complexes dans des états métastables ou hors-équilibre, en usant d'actions complexes (voies athermiques), d'environnements complexes (topologie), ou en manipulant la complexité intrinsèque du système (réseaux d'interactions). Des procédés industriels les plus courants aux nanotechnologies les plus poussées, on rencontre des phases moléculaires piégées par des processus de forçage (trempe thermique, irradiation, broyage mécanique...) ou de confinement nanométrique (basse dimensionalité, hétérogénéité, champs aléatoires, phases interfaciales...). Ce document de synthèse met en avant les problématiques physiques communes à ces situations, au travers d'études expérimentales de systèmes modèles. Des matériaux forcés à intérêt pharmaceutique aux fluides complexes nanoconfinés, la puissance des approches complémentaires par des techniques locales (résonance magnétique du solide) ou collectives (diffusion de neutrons) est soulignée.

Cette étude fondamentale présente des résultats expérimentaux et numériques concernant la dynamique et la stabilité de tourbillons avec écoulement axial, pour des nombres de Reynolds modérés. La première partie de la thèse s'attache à étudier l'instabilité elliptique dans des paires de tourbillons co- et contrarotatifs, avec écoulement axial. L'étude de stabilité de deux tourbillons corotatifs de Batchelor, réalisée avec un code à éléments spectraux, a permis d'identifier clairement des modes de l'instabilité elliptique à structure spatiale complexe, pour différentes valeurs de l'écoulement axial et du nombre d'onde axial. Expérimentalement, l'instabilité elliptique a été mise en évidence dans des paires de tourbillons co- et contra-rotatifs, générées au moyen de deux demi-ailes placées dans un canal hydrodynamique. L'analyse POD (Proper Orthogonal Decomposition) d'images acquises par une caméra rapide a mené à une caractérisation précise du mode de l'instabilité observé, qui implique des perturbations avec des nombres azimutaux m=0 et m=2, remplissant la condition de résonance de l'instabilité elliptique. L'analyse numérique de stabilité des vortex expérimentaux, caractérisés par une méthode de Vélocimétrie Stéréoscopique par Images de Particules, a montré le même mode instable. Les longueurs d'onde et taux de croissance expérimentaux et numériques sont en bon accord. La deuxième partie de l'étude porte sur le "vortex meandering", abord expérimentalement en générant un vortex de bout d'aile. Une analyse détaillée des perturbations du tourbillon permet de mettre ce phénomène en relation avec la théorie de croissance transitoire des perturbations d'un vortex isolé.

Une étude numérique et expérimentale de l'écoulement autour de corps roulants ou glissants est présentée. La géométrie des corps étudiés est soit sphérique soit cylindrique, et le nombre de Reynolds, basé sur le diamètre et la vitesse de translation du corps, est limité à des valeurs inférieures à 500. Le but de cette étude est de comprendre l'interaction des effets d'une rotation et de la proximité d'une paroi sur le sillage d'un corps non-profilé, quand ces deux effets sont présents simultanément. Dans le cas d'un cylindre roulant le long d'une paroi, des simulations bi- et tri-dimensionnelles ainsi qu'une étude de stabilité linéaire ont été effectuées. L'écoulement autour d'une sphère, roulant ou glissant le long d'une paroi, est étudié expérimentalement et par des simulations numériques tri-dimensionnelles. L'espace des paramètres de cet écoulement est défini par le nombre de Reynolds et le taux de rotation adimensionné du corps. Cinq valeurs de rotation ont été considérées. Cette plage décrit des situations allant du roulement "normal", sans glissement entre le corps et la paroi, au roulement "inversé", où le corps tourne dans la direction opposée. Une approche numérique avec une méthode à éléments spectraux a été utilisée pour simuler l'écoulement en deux et trois dimensions. Des expériences en laboratoire ont été effectuées dans un canal à eau en circuit fermé, équipé d'un tapis roulant avec aspiration de la couche limite. La visualisation par colorant a été utilisée afin d'identifier les différents structures tourbillonnaires dans le sillage du cylindre et de la sphère.