Le travail présenté dans ce manuscrit traite de la compréhension des processus de croissance de structures colonnaires de matériaux semiconducteurs nitrures. La technique de croissance utilisée est l'épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PA-MBE). Plusieurs types d'expériences viennent étayer ce travail: des expériences de microscopie électronique à balayage et à transmission, des expériences de diffraction multi-longueurs d'onde et de spectroscopie en condition de diffraction (menées à l'ESRF sur les lignes BM2 et BM32), et des expériences de photoluminescence. Tout d'abord les mécanismes de nucléation des nanofils nitrure de gallium (GaN) réalisés sur un fin (3nm) buffer de nitrure d'aluminium (AlN) épitaxié sur un substrat de silicium (111) sont étudiés. Il est démontré que la relaxation complète des précurseurs des nanofils GaN est un élément clé du mécanisme de nucléation. Dans le cas des fils de GaN, il apparaît en outre que la morphologie granulaire du buffer AlN joue un rôle essentiel. Ensuite le développement des nanofils GaN, une fois la nucléation achevée, est analysé. Nous identifions la diffusion du gallium dans le plan de croissance ainsi que sur les facettes des nanofils comme étant le mécanisme responsable de la croissance. Nous montrons en particulier que l'In, qui joue le rôle de surfactant, active la diffusion du Ga dans le plan et permet la croissance de nanofils GaN à des températures relativement basses. Sur la base de la compréhension de la nucléation et du développement des nanofils GaN, la croissance de nanofils AlN sur 4nm de SiO2 amorphe déposé sur Si(001) est développée. C'est la première fois que ce type de nanofils est réalisé par MBE. La relaxation des contraintes au cours de la réalisation d'un super réseau AlN/GaN sur des nanofils GaN a ensuite été étudiée. Nous comparons les résultats expérimentaux à des simulations théoriques pour conclure à la relaxation élastique des contraintes. La croissance de nanofils AlGaN est finalement abordée de façon préliminaire.

Cette thèse est dédiée à l'étude et à la caractérisation de boîtes quantiques (BQs) GaN réalisées sur une couche épaisse d'Al0.5Ga0.5N. Une BQ se comporte comme un puits de potentiel qui confine les porteurs de charges dans les trois dimensions de l'espace. Le spectre d'énergie d'exciton localisé dans une BQ dépend fortement de sa taille, qui est de l'ordre de quelques nanomètres. La compréhension des mécanismes de croissance et des propriétés physiques et structurelles des objets nanométriques, telles que des BQs, nécessite l'utilisation d'outils de caractérisation adaptés à leur faible taille. La microscopie électronique en transmission (MET), largement employée dans ce travail, est une des rares techniques qui permettent ce genre d'études. Le premier chapitre est consacré à l'introduction des fondements physiques de la microscopie électronique en transmission et à ses modes de fonctionnement. La technique de microscopie électronique en transmission haute résolution (METHR) et les facteurs limitant la résolution du microscope sont discutés en détail. Ensuite, les aspects de microscopie quantitative, tels que la simulation des images METHR et les méthodes de mesure de contrainte de la maille atomique à partir d'images METHR sont présentés. Deux techniques complémentaires au METHR, notamment l'imagerie en contraste de Z en mode balayage (STEM-HAADF) et la spectroscopie des pertes d'énergie (EELS) sont introduites à la fin de ce chapitre. Dans le deuxième chapitre les champs d'application des nitrures d'éléments-III et certains problèmes fondamentaux liés à leur croissance épitaxiale sont discutés. Après cela, deux techniques de la croissance de ce type d'hétérostructures - l'épitaxie par jets moléculaires (EJM) et l'épitaxie en phase vapeur d'organo-métalliques (EPVOM) - sont présentées. Ce chapitre se termine par la description des propriétés structurales des matériaux nitrures, y compris leur structure cristalline et les propriétés élastiques. Dans le troisième chapitre, l'adaptation de l'imagerie METHR pour l'étude des matériaux à base de GaN est présentée. Tout d'abord, le moyen d'évaluation de la composition chimique dans une hétérostructure par la mesure des contraintes de la maille atomique à partir d'images METHR est décrit. L'effet de la distorsion de la maille atomique d'une couche mince due au désaccord paramétrique est pris en compte de manière analytique. Un rapport numérique entre le paramètre de réseau local et la composition des alliages InxGa1-xN/GaN et AlxGa1-xN/Al0.5Ga0.5N est déterminé. L'influence des incertitudes des constantes élastiques ainsi que l'effet de la relaxation de surface sur la précision de la détermination de la composition sont discutés. Ensuite, une comparaison de deux techniques de mesure de contrainte, l'analyse des phases géométriques (GPA) et la méthode de projection, est présentée. Pour réaliser le traitement des images HRTEM dans l'espace réel (méthode de projection) un script dédié a été développé. Les deux méthodes ont été appliquées à des images modèles afin d'évaluer leurs performances pour la mesure des variations rapides de contrainte et pour le traitement des images bruitées. Il a été montré que la méthode GPA peut créer des fluctuations artificielles là où la contrainte varie rapidement. La méthode de projection est capable de mesurer les variations rapides de contrainte à l'échelle atomique, mais sa précision diminue considérablement pour les images bruitées. Les effets des conditions d'imagerie sur les mesures de contrainte ont été mis en évidence dans la dernière partie de ce chapitre. Les images METHR en axe de zone et hors axe de zone ont été simulées par le logiciel Electron Microscopy Software (EMS) en utilisant les paramètres d'imagerie typique pour un microscope JEOL 2010F et un microscope Cs-corrigé Titan 80-300. Le rôle critique de l'épaisseur de l'échantillon pour l'imagerie quantitative METHR en axe de zone a été montré. Les gammes de défocalisation appropriées pour une détermination fiable des déplacements atomiques pour certaines épaisseurs d'échantillon ont été déterminées. La même étude a été faite pour des images METHR acquises hors axe de zone. Les conditions d'acquisition METHR adaptées aux mesures de contrainte ont été appliquées pour l'étude des BQs GaN/AlGaN. Cette étude, présentée dans le quatrième chapitre, a révélé plusieurs phénomènes originaux pour les nitrures d'éléments III. Un changement de forme des BQs de surface de pyramides parfaites à pyramides tronquées avec l'augmentation de l'épaisseur nominale de GaN déposé a été observé. Le recouvrement des BQs par une couche d'AlGaN mène à une modification de leur forme de pyramide parfaite à pyramide tronquée. Dans le même temps, le volume moyen des BQs augmente. Un comportement similaire a été révélé pour des BQs GaN recouvertes par de l'AlN. Une séparation de phase a été observée dans les barrières AlGaN recouvrant les BQs avec formation de zones riches en Al au-dessus des BQs et de régions riches en Ga placées autour des zones riches en Al. La concentration en Al dans les zones riches en Al est d'environ 70% et elle diminue avec la distance à la BQ; la concentration en Ga varie de 55% à 65%. Les facettes latérales des zones riches en Al sont bien définies, leur forme et leur taille sont similaires à celles des BQs au-dessus desquelles elles sont placées. Une séparation de phase a également été observée dans les échantillons avec des boîtes quantiques anisotropes (quantum dashes). Les observations en microscopie électronique en transmission à balayage en mode Z-contraste (STEM-HAADF) ont fourni une preuve indépendante du phénomène de séparation de phases dans les barrières AlGaN. De plus, l'intensité des images HAADF a été convertie en compositions locales en gallium, à l'aide de simulations du signal HAADF. La concentration moyenne en Al de 70% dans les zones riches en Al obtenue par l'analyse HAADF a été confirmée par spectroscopie de pertes d'énergie électronique. En outre, l'analyse précise du changement de l'énergie de plasmon a révélé une diminution progressive de la composition en Al avec l'augmentation de la distance à la BQ. Pour expliquer les phénomènes observés, différents modèles basés sur les données expérimentales ont été élaborés. Nos explications sont fondées sur le principe de minimisation de l'énergie totale des BQs. La variété des formes des BQs de surface est expliquée par la compétition entre l'énergie de surface et l'énergie élastique accumulée dans les BQs. L'augmentation du volume des BQ pendant leur recouvrement est expliqué par le transport de GaN de la couche de mouillage vers la BQ, qui peut aussi être relié à une baisse de l'énergie élastique. Une séparation de phase dans les barrières AlGaN est aussi expliquée par la relaxation de la contrainte introduite par la présence des BQs. Plusieurs voies, basées sur les résultats de cette étude et en vue de l'amélioration des propriétés des dispositifs optoélectroniques sont proposées. Par exemple, la fabrication de BQs sans couche de mouillage est une approche perspective pour augmenter l'efficacité de photoluminescence.

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The objective of this research was to design semiconductor material structures for a number of different devices, including GaN metal-semiconductor-metal (MSM), InGaAs/InAlAs MSM, and InAs/GaAs quantum dot photodetectors, and to study the growth conditions for epitaxial material using molecular beam epitaxy (MBE) augmented with an rf-plasma nitrogen source. GaN was grown on a LiGaO2 substrate, which has multiple advantages over the most commonly used substrates for III-nitride growth. LiGaO2 substrates have a small lattice mismatch of approximately 1% with GaN, which leads to high-quality epitaxy film by optimization of the growth condition. The combination of nitridation, buffer, super lattice, and Ga-rich condition is the key to improving the quality of GaN film grown by MBE on LiGaO2. The first GaN MSM grown on LiGaO2 was reported, which has the dark current in the range of 10-12A. The device was then lift off and bonded on SiO2/Si wafer. The performance of the device did not degrade after integration. However, the orthorhombic crystal structure of LiGaO2 results in the unusual asymmetric strains within GaN, causing changes in the microstructure of GaN and making integration difficult. The strains within GaN grown on LiGaO2 were investigated using high resolution x-ray. It was found that the critical thickness of GaN on LGO was around 10nm, and the strains relieve with film thickness increasing. The dislocation densities were also calculated and confirmed by AFM, which can be as low as 2䥱07/cm2. Through studying of the strains with the insertion of AlGaN/GaN superlattice buffer, it was found that the strain of the epitaxial layer is dependent on the thickness and critical thickness of both epitaxy and buffer layer. For thin GaN films, Al0.12GaN superlattice buffer would relieve the strain most, and for the thicker layers, the Al0.44GaN superlattice buffer relieves the strain most. The dislocation density measurement shows that an insertion of buffer decreases dislocations significantly. Insertion of superlattice buffers does not decrease dislocation density further. The material structure of InGaAs/InAlAs was studied. The device quality was improved by optimizing the material structure. Depends on the application as optical interconnects, the optimized material structure should insure the device with high speed but reasonable responsivity. Finally, devices were fabricated that achieve speeds as high as 50-70 GHz, comparable with the commercial ultra-fast MSM. The research of quantum dots was focused on modification of the size, strains, and structures of quantum dots by annealing the spacer between quantum dot layers using As4 and P2, respectively, at different temperatures. It was found that the annealing under P2 results in surface exchange, and the annealing under As4 mostly changes dots?zes, causing the changes of energy level.

We study the properties of m-plane GaN structure on LiAlO 2 substrate grown by plasma-assisted molecular-beam epitaxy (PAMBE). Lattice parameters of LiAlO 2 are close to GaN, the interface between LiAlO 2 and GaN showed a good lattice matching. Low lattice mismatch can reduce the defect generation, improve crystal quality. However, lattice mismatch still exist, more or less density of defect still can be observed. The density of defect was reduced in the sample at high temperature. In this study, we investigate GaN on LiAlO 2 by scanning electron microscope (SEM), atomic force microscope (AFM), photoluminescence (PL) and X-ray diffraction (XRD) for different growth temperatures.

Pure m-plane p-GaN/InGaN/n-GaN on the m-sapphire grown by plasma assisted molecular beam epitaxy (PAMBE) had been achieved. V/III ratio of the first layer m-plane GaN is 20 and growth temperature is 665 ¢XC. ¢½/¢» ratio and the growth temperature are the most important factors in the growth sequence. M-InGaN film with better crystal quality was grown successfully by tuning these two factors. We have obtained a narrow window for epitaxial growth of m-plane InGaN/GaN on m-sapphire at 450 ¢XC. The striated surface is along (1120) a-axis direction of m-InGaN epilayer. As the growth temperature is increased further to 550 ¢XC, there is no InGaN signal from x-ray diffraction (XRD). We study the effect of growth condition on the structural properties and morphology of these films using high-resolution x-ray diffractometer (XRD) and scanning electron microscopy (SEM)

¡@In this thesis, we have studied the growth of M-plane GaN thin film on LiGaO2 (100) substrate by Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy. We found that the growth of GaN thin films on as-received LiGaO2 substrates is poly-crystalline by analysis of X-ray diffraction, and these of GaN thin films were peeled off after thin film process. Using atomic force microscopy (AFM) to scan the surface of as-received LiGaO2 substrate, we found that many particles which are Ga2O3 existed on the surface of as-received LiGaO2. The annealing ambient for LiGaO2 substrates in vacuum and air ambient has been studied in order to improve the surface of LiGaO2. The scanning results of AFM shows that the crystal quality and stress of M-plane GaN grown on LiGaO2 (100) substrate pre-annealed in air ambient is significantly improved. We conclude that the reason of GaN peeling off from LiGaO2 substrate is attributed to stress between GaN/ LiGaO2. The measurement of polarization-dependent PL shows that the luminescence intensity of growing sample increases and reaches a maximum at £p = 90¢X (E¡æc), which indicates the growing samples is M-plane GaN as well. The microstructure of growing samples was characterized by transmission electron microscopy. We found that the formation of stacking fault in GaN is attributed to the growth of GaN on cubic-Ga2O3 nano-particles. The formation of Ga2O3 nano-particles can be suppressed by pre-annealing LiGaO2 substrate in air. It revealed that the thermal annealing LiGaO2 substrate in air ambient can improve the surface of LiGaO2 substrate effectively, and then one can grow a high quality M-plane GaN thin film on the LiGaO2 substrate.

In this thesis, we design electrode shape of light emitter diode (LED) to help the current diffusing uniformly. The purpose of the uniform current is to avoid the waste heat from the devices and enhance the efficiency of active region. The LED samples adopted in this study are GaN base materials grown on sapphire. The P-N electrodes must be processed on the same side since the poor conductivity of sapphire. The same side P-N electrode will results in current crowding phenomena. We design special electrode shapes to make the current diffuse uniformly and reduce the current crowding phenomena. First, we use COMSOL simulation software to simulate the current spreading between the electrodes. We adopt the same parameters from the reference papers to confirm the reliabilities of the simulation. Then we simulate several electrode shapes with highly uniform current spreading. Second, we use the simulation results to fabricate electrode on chips. The first set is LED without transparent conductive layer. This set is to confirm whether the fabrication processes is feasible and adjust the simulation parameters at the same time. The second set is LED with transparent conductive layer. The experimental emission intensity has deviation from the simulation results. We deduce the emission intensities from smaller LED chip size will have great influence on illumination surface. The third set is electrodes fabricated on large size LED chip. The electrode patterns successfully enhance the uniformity of current spreading, and enhance the output light intensity of 21%. The current density distribution trend from simulation is matched with the illumination intensities.

In this thesis, we use self-assembled nano metal particles as a dry etching mask to from nanopillars. The nanopillars integrated with traditional light-emitting diode (LED) p-type GaN surface is designed to increase the light extraction efficiency. The initial fabrication process adopted in this study is using 100nm SiO2 as thermal aggregation layer. The poor thermal conductivity of SiO2 material will help to accumulate heat on the surface. Then, 10nm Ni thin film is deposited on the SiO2, and rapid annealed at 900oC (working pressure of 1~3¡Ñ10-6 Torr). The Ni nanospheres are prepared to integrate with LED chip processes. We use the etching times (pillar heights) as experimental parameters to study the degree of light extraction efficiency. Traditional right angle branch electrode samples of as grown, 20, 30, 40 sec etching time are analyzed by LI curve measurement. Under 20mA injection current, samples with 20, 30, 40 sec etching times have better light extraction than as grown, an increase of 6.54%, 3.27%, 1.63%, respectively. The experimental results reveal that self-assembled nano metal particles as a dry etching mask on the p-type GaN LED surface can increase the light extraction efficiency.

In this thesis, we study a series of Si-doped GaN thin films and nanodots. These samples are growth on c-face sapphire substrate by Molecular Beam Epitaxy. In Si-doped GaN thin film growth, different Si cell temperature are used to control the dopant concentration. Van der Pauw hall measurement is used to measure the carrier concentrations and the mobilities. As increase Si cell temperature, the carrier concentration and the mobility increase. The maximum carrier concentration is 8 ¡Ñ 1019 cm-3, and the maximum mobility is 194 cm2/V-s. As increasing the Si dopant concentration, the near band edge photoluminescence emission peak intensity increases, but the full width at half maximum broaden from 47 meV to 117 meV. In Raman measurement result, with the increasing of Si dopant concentration, the E2(high) mode shifts from 569.4 cm-1 to 567.9 cm-1. The A1(LO) mode disappears gradually. In the nanodot growth, the AFM images show that the nanodots size become large as increasing the growth time. The nanodots size is change from 1.2 nm to 5.6 nm high and 40 nm to 110 nm wide, but the density of the nanodots decreases from 1.9 ¡Ñ 1010 cm-2 to 6 ¡Ñ 109 cm-2 at 15 sec and 90 sec growth, respectively. According to the AFM image of the nanodots surface morphology, the nanodots growth mode should be the Stranski-Krastanow mode.