Philosophiae Doctor - PhD / This study is aimed at investigating the feasibility of using the radiometric technique as an alternative to traditional methods for determining soil physico-chemical parameters which are important for terroir characterization. In-situ and ex-situ radiometric analyses of soil from three vineyard blocks of Simonsig Wine Estate in the Stellenbosch district (Western Cape, South Africa) were studied. A mobile MEDUSA gamma-ray detection system comprising a CsI(Na) crystal (length 15 cm, diameter 7 cm) and associated electronics mounted on a portable trolley were used for partial terroir characterisation. Thereafter activity concentrations of 40K, 232Th series and 238U series in soil (top ~30 cm) from the measured MEDUSA spectra (0 - 3 MeV) were extracted by means of the full-spectrum analysis (FSA) method. A lead-shielded HPGe detector was used for analyzing collected soil samples while soil physico-chemical parameters were analysed using standard methods at research and commercial laboratories. / South Africa

La volonté d'améliorer l'efficacité énergétique des réacteurs nucléaires a motivé de nouvelles solutions dans leur conception. L'une d'elles est l’utilisation d’un réflecteur lourd dans les réacteurs de génération III+ et les futurs réacteurs de génération IV. Lorsque la matière est traversée par des rayons γ, les excitations induites entraînent une élévation de sa température. Ce processus, appelé échauffement γ, est responsable de plus de 90% de la production de chaleur dans la région hors combustible d'un réacteur nucléaire. C’est également le cas dans le réflecteur. Pour simuler l'effet de l’échauffement γ en fonction de la composition du combustible, il faut disposer de données précises sur les γ prompts émis par les différents fragments produits dans le processus de fission. En 2012, une campagne d’expériences inédite, EXILL, a été menée au réacteur de recherche de l'ILL. Un grand nombre de détecteurs HPGe a été placé autour d’une cible fissile et a mesuré les rayons γ émis par la cible alors qu’elle était irradiée par un faisceau intense de neutrons froids. Dans ce travail, nous avons analysé les données obtenues avec des cibles ²³⁵U. Elles nous ont permis d’étudier la désexcitation de plusieurs fragments de fission et plus globalement le processus de fission induite par des neutrons. Dans un premier temps, nous avons utilisé la méthode standard d'analyse par coïncidence γ-γ-γ. Nous avons pu filtrer les données expérimentales, identifier les transitions γ dans des fragments bien produits et calculer leur intensité relative. Les problèmes que nous avons rencontrés concernent le bruit de fond. Les résultats obtenus dépendent de ce choix et présentent donc des problèmes de reproductibilité. Nous avons développé et testé une nouvelle méthodologie d'analyse. Son principe est un balayage des portes de coïncidence selon trois directions, ce qui permet de trouver le bruit de fond le mieux adapté. L'idée principale était finalement de passer d'une méthode "spectroscopique", dont le but est de trouver de nouvelles transitions et des états excités dans un noyau, à une méthode "spectrométrique", qui nous permet d'obtenir plus précisément l’intensité de transitions γ connues, avec une meilleure estimation de leur incertitude. Cela nous a amené à développer un logiciel d'analyse semi-automatique d'ajustement des pics. Divers schémas de calcul de l'intensité des transitions γ ont été également élaborés pour tenir compte des contaminations possibles, selon leur emplacement dans la matrice de coïncidence et leur intensité. La méthode standard et la nouvelle méthode d'analyse ont été comparées pour l'analyse du ¹⁴²Ba. Dans ce travail, nous avons également comparé nos résultats sur quelques noyaux, tel que le ¹⁰⁰Zr, avec des simulations réalisées avec le code FIFRELIN. Ce dernier est un code Monte-Carlo qui simule le processus de fission et la désexcitation des fragments de fission. FIFRELIN utilise plusieurs modèles différents pour décrire ces processus. Nous avons testé le comportement des différents modèles, trouvé les valeurs optimales des paramètres de simulation et testé comment ces configurations reproduisaient les résultats expérimentaux. FIFRELIN n'a pas été en mesure de reproduire simultanément les intensités des transitions γ émises par les fragments de ¹⁰⁰Zr et la multiplicité de neutrons prompts moyennée sur tous les fragments de fission. Cependant, avec des paramètres modifiés, FIFRELIN a fourni localement une multiplicité de neutrons prompts correcte pour les fragments de masse atomique A=100 et des intensités de transition γ bien reproduites pour le noyau de ¹⁰⁰Zr. Nous avons également comparé nos résultats expérimentaux sur les fragments de ¹⁰⁰Zr provenant du processus ²³⁵U(n,f) avec les autres données expérimentales disponibles provenant des expériences sur ²⁴⁸Cm(sf) et ²⁵²Cf(sf), et une autre expérience sur ²³⁵U(n,f). / The desire to improve the fuel efficiency of nuclear reactors has motivated new solutions in their design. One of them is the heavy reflector used in the generation III+ and in the future generation IV reactors. γ-rays passing through matter cause its excitation and temperature rise. It is a process called γ-heating, and it is responsible for more than 90% of the heat production in the non-fuel region of the nuclear reactor. This is also the case of the heavy reflector. To simulate the γ-heating effect in every state of the nuclear reactor it is necessary to have precise data on the prompt γ-rays emitted by different fission fragments produced in the course of the nuclear chain reaction. In 2012, at the research reactor of the ILL, an innovative experiment, called EXILL, was conducted. It produced a large amount of useful data on the de-excitation of the fission fragments. A large number of HPGe detectors were used to study the neutron induced fission process by measuring the emitted γ-rays. Fissile targets were irradiated by an intense cold neutron beam. In this work we analyzed the ²³⁵U targets. We studied several fission fragments and more generally the fission process by using high-resolution γ-ray spectroscopy. At the beginning, we used the standard γ-γ-γ coincidence analysis method. We were able to filter experimental data, identify the well produced γ-rays, and calculate their relative intensities. The problems we have encountered are related to the background. The results obtained with this method were background dependent and thus presented some problems with reproducibility. We therefore developed and tested a new analysis methodology. Its crucial feature is a coincidence gates scanning in three directions which helps to find the most suitable background. The idea was to move from a “spectroscopic” method, which main purpose is finding new transitions and excited states in a nucleus, to a “spectrometric” method, which allows us to obtain more precise γ-ray intensities. We developed a semi-automatic analysis software which facilitates fitting of the chosen γ-ray peak, the contamination and the background. Various γ-ray intensity calculation schemes were derived to take into account different contamination strengths and placements. The results of the analysis with the new technique are reproducible and more reliable. The standard and the new analysis method were compared in the ¹⁴²Ba analysis. In this work, we also compared our experimental results on some nuclei, such as ¹⁰⁰Zr, with the simulation results performed with the FIFRELIN code. It is a Monte-Carlo code which simulates the fission process and the de-excitation of the fission fragments. It uses various models to describe these processes. We were able to test the behavior of different models implemented in FIFRELIN to find the optimal simulation parameter values and to test how well these setups reproduce the experimental results. FIFRELIN was unable to simultaneously reproduce the γ-ray intensities of ¹⁰⁰Zr and the prompt-neutron multiplicity averaged over all fission fragments. However, with modified simulation parameters, FIFRELIN locally provided correct prompt-neutron multiplicity for the fission fragment with the atomic mass A=100 and well reproduced γ-ray intensities of ¹⁰⁰Zr. We also compared our experimental results on ¹⁰⁰Zr coming from the ²³⁵U(n,f) process with the other available experimental data coming from the experiments on ²⁴⁸Cm(sf) and ²⁵²Cf(sf), and another experiment on ²³⁵U(n,f).

Durch die Kopplung von Szintillationskristallen an Lichtwellenleiter könnten robuste Messgeräte für die spektroskopitsche Messung von Strahlungsfeldgrößen in Bohrlöchern in Betonstrukturen beim Rückbau von Kernkraftwerken realisiert werden. In dieser Arbeit wurden zwei Prototypen solcher Messgeräte entwickelt, wobei ein auf einem Gadolinium-Aluminium-Gallium-Granat-Szintillationskristall basierendes Messsystem mit einem Kunststofflichtwellenleiter mit hohem Durchmesser aufgrund seiner hohen Zählrate bevorzugt wurde. Mit diesem Messystem konnten spektroskopische Messungen von Gammastrahlung durchgeführt werden. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass Kontaminationen einer bestimmten Aktivität bis in einen Abstand von mehreren Zentimetern von der Messsonde im Beton nachweisbar sind. Ein Schätzwert der minimale Messzeit zur Erkennung einer nachweisbaren Kontamination konnte bestimmt werden. Eine hinreichend große, gemessene Ereigniszahl ermöglicht zusätzlich die Bestimmung des Abstands einer radioaktiven, punktförmigen Kontamination eines bekannten Nuklids. Für ein bekanntes Nuklid konnte weiterhin aus der Zählrate ein Schätzwert für die Energiedosis am Ort der Messsonde mithilfe von Referenzmessungen der Dosis mittels Berylliumoxid-Detektoren bestimmt werden.:Inhaltsverzeichnis Abbildungsverzeichnis vii Tabellenverzeichnis ix 1 Einleitung 1 2 Physikalische Grundlagen 3 2.1 Radioaktiver Zerfall 3 2.2 Gröÿen des Strahlungsfelds 3 2.3 Wechselwirkungen von Photonen mit Materie 5 2.4 Lichtentstehung in anorganischen Szintillatoren 8 2.5 Lichtmessung 10 2.6 Pulshöhenverteilungen von Szintillationsdetektoren 12 2.7 Ein ussfaktoren der Lichtausbeute 14 3 Material und Methoden 16 3.1 Aufbau LSO-Sonde und Messungen mit radioaktiven Quellen 16 3.2 Aufbau Lichtkopplung mittels Linse 18 3.3 Aufbau und Versuchsablauf Quarzglaskopplungen 20 3.4 Aufbau GAGG-Sonde 21 3.5 Aufbau des Betonphantoms 24 3.5.1 Dichtebestimmung des Betonphantoms 24 3.6 Messablauf Tiefenkurven in Betonphantom 27 3.7 Datenanalyse mittels Kolmogorv-Smirnov-Test 27 4 Ergebnisse 29 4.1 Spektroskopische Eigenschaften LSO-Sonde 29 4.2 Winkelverteilung austretender Photonen aus Szintillationskristall 33 4.3 Quarzglaskopplung 36 4.4 Spektroskopische Eigenschaften GAGG-Sonde 43 4.5 Vergleich GAGG- und LSO-Sonde 47 4.6 Abstandsabhängigkeit der Zählrate 50 4.7 Abschätzung der maximalen Abschirmdicke von Beton für Kontaminationserkennung 53 4.8 Abschätzung der minimalen Messzeit zur Kontaminationserkennung 56 4.9 Abschirmungsdickenbestimmung mittels Abschirmungsparameter 57 4.10 Bestimmung der Dosis 62 5 Diskussion 64 6 Zusammenfassung 67 / A robust measuring system for spectroscopic measurementes of gamma-ray radiation in boreholes in concrete structures can be built by coupling of a scintillation crystal to a light guide. Two prototypes of such measuring systems are developed one based on a Gadolinium-Aluminium-Gallium-Garnet scintillation crystal with a plastic optical fiber with a high diameter is preferred due to the higher count rate. Spectroscopic measurements of gamma-ray radiation with this measuring system can be performed. It can be shown that contamination of a specific activity can be detected even if they are located in concrete in a distance of several centimeters from the radiation sensor. for the minimal measurement time of 38 s An estimated value to detect a traceable contamination could be determined. If a high number of events can be detected, even the distance between a point like radioaktive source of a known nuclide and the radiation sensor can be determined. An estimated value for the applied dose at the place of the radiation sensor could be determined for a known nuclide with the help of the count rate. Therefore, reference measurements of dose with berylliumoxide detectors were performed.:Inhaltsverzeichnis Abbildungsverzeichnis vii Tabellenverzeichnis ix 1 Einleitung 1 2 Physikalische Grundlagen 3 2.1 Radioaktiver Zerfall 3 2.2 Gröÿen des Strahlungsfelds 3 2.3 Wechselwirkungen von Photonen mit Materie 5 2.4 Lichtentstehung in anorganischen Szintillatoren 8 2.5 Lichtmessung 10 2.6 Pulshöhenverteilungen von Szintillationsdetektoren 12 2.7 Ein ussfaktoren der Lichtausbeute 14 3 Material und Methoden 16 3.1 Aufbau LSO-Sonde und Messungen mit radioaktiven Quellen 16 3.2 Aufbau Lichtkopplung mittels Linse 18 3.3 Aufbau und Versuchsablauf Quarzglaskopplungen 20 3.4 Aufbau GAGG-Sonde 21 3.5 Aufbau des Betonphantoms 24 3.5.1 Dichtebestimmung des Betonphantoms 24 3.6 Messablauf Tiefenkurven in Betonphantom 27 3.7 Datenanalyse mittels Kolmogorv-Smirnov-Test 27 4 Ergebnisse 29 4.1 Spektroskopische Eigenschaften LSO-Sonde 29 4.2 Winkelverteilung austretender Photonen aus Szintillationskristall 33 4.3 Quarzglaskopplung 36 4.4 Spektroskopische Eigenschaften GAGG-Sonde 43 4.5 Vergleich GAGG- und LSO-Sonde 47 4.6 Abstandsabhängigkeit der Zählrate 50 4.7 Abschätzung der maximalen Abschirmdicke von Beton für Kontaminationserkennung 53 4.8 Abschätzung der minimalen Messzeit zur Kontaminationserkennung 56 4.9 Abschirmungsdickenbestimmung mittels Abschirmungsparameter 57 4.10 Bestimmung der Dosis 62 5 Diskussion 64 6 Zusammenfassung 67

Zwischen 10 und 1000 s nach dem Urknall bildeten sich während der Big Bang Nukleosynthese (BBN) die ersten leichten Elemente aus Protonen und Neutronen. Die primordialen Häufigkeiten dieser Elemente hingen von denWirkungsquerschnitten der beteiligten Kernreaktionen ab. Vergleiche zwischen den Ergebnissen nuklearer Netzwerkrechnungen mit astronomischen Beobachtungen bieten eine einzigartige Möglichkeit, etwas über das Universum zu dieser Zeit zu erfahren. Da es für die p(n,g)d-Reaktion, die eine Schlüsselreaktion der BBN ist, kaum Messungen im relevanten Energiebereich gibt, beruht deren Reaktionsrate in Netzwerkrechnungen auf theoretischen Berechnungen. Darin fließen auch experimentelle Daten der Nukleon-Nukleon-Streuung, des Einfangquerschnitts für thermische Neutronen sowie (nach Anwendung des Prinzips des detaillierten Gleichgewichts) der d(g,n)p-Reaktion mit ein. Diese Reaktion, die Photodissoziation des Deuterons, ist bei BBN-Energien (Tcm = 20–200 keV) ebenfalls kaum vermessen. Die großen experimentelle Unsicherheiten machen Vergleiche mit den präzisen theoretischen Berechnungen schwierig. In den letzten Jahren wurde die d(g,n)p-Reaktion und insbesondere der M1-Anteil des Wirkungsquerschnitts mit quasi-monoenergetischen g-Strahlen aus Laser-Compton-Streuung oder durch Elektrodesintegration untersucht. Üblicherweise verwendete man für Messungen des d(g,n)p-Wirkungsquerschnitts entweder die auf wenige diskrete Energien beschränkte Strahlung des g-Zerfalls oder Bremsstrahlung, für die aber eine genaue Photonenflussbestimmung sowie der Nachweis von einem der Reaktionsprodukte und dessen Energie nötig ist. Da diese Energie im Bereich der BBN relativ gering ist, gab es bisher noch keine absoluten Messung des d(g,n)p-Wirkungsquerschnitts bei Tcm < 5 MeV mit Bremsstrahlung. Das Ziel dieser Dissertation ist eine solche Messung mit einer Unsicherheit von 5 % im für die BBN relevanten Energiebereich und darüber hinaus bis Tcm ~ 2,5 MeV unter Verwendung gepulster Bremsstrahlung an der Strahlungsquelle ELBE. Dieser supraleitende Elektronenbeschleuniger befindet sich am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf und stellte einen Elektronenstrahl hoher Intensität bereit. Die kinetische Elektronenenergie von 5 MeV wurde mit einem Browne-Buechner-Spektrometer präzise gemessen. Die Energieverteilung der in einer Niob-Folie erzeugten Bremsstrahlungsphotonen wurde berechnet. Die Photonenflussbestimmung nutzte die Kernresonanzstreuung an 27Al, das sich mit deuteriertem Polyethylen in einem mehrschichtigen Target befand. Die 27Al-Abregungen wurden mit abgeschirmten, hochreinen Germanium-Detektoren nachgewiesen, deren Effektivität mit GEANT4 simuliert und durch Quellmessungen normiert wurde. Die Messung der Energie der Neutronen aus der d(g,n)p-Reaktion erfolgte mittels deren Flugzeit in Plastikszintillatoren, die an zwei Seiten von Photoelektronenvervielfachern mit hoher Verstärkung ausgelesen wurden. Die Nachweiseffektivität dieser Detektoren wurde in einem eigenen Experiment in den Referenz-Neutronenfeldern der PTB Braunschweig kalibriert. Die Nachweisschwelle lag bei etwa 10 keV kinetischer Neutronenenergie.Wegen der guten Zeitauflösung der Neutronendetektoren und des ELBE-Beschleunigers genügte eine Flugstrecke von nur 1 m. Die Energieauflösung betrug im d(g,n)p-Experiment 1–2 %. Leider gingen viele Neutronen bereits durch Streuung in dem großen Target verloren oder sie wurden erst durch Teile des kompakten Experimentaufbaus in die Detektoren gestreut. Beide Effekte wurden mit Hilfe von FLUKA simuliert um einen Korrekturfaktor zu bestimmen, der aber bei niedrigen Energien relativ groß war. Der d(g,n)p-Wirkungsquerschnitts wurde daher nur im Bereich 0.7 MeV < Tcm < 2.5 MeV bestimmt. Die Ergebnisse stimmen mit anderen Messungen, Daten-Evaluierungen sowie theoretischen Rechnungen überein. Die Gesamtunsicherheit beträgt circa 6.5 % und kommt zu fast gleichen Teilen von den statistischen und systematischen Unsicherheiten. Die statistische Unsicherheit könnte durch eine längere FLUKA Simulation noch von 3–5 % auf 1 % verringert werden. Die systematische Unsicherheit von 4.5 % ist vorrangig auf die Photonenflussbestimmung, die Neutronen-Nachweiseffektivität und die Target-Zusammensetzung zurückzuführen.

La structure sous-jacente dans la zone A~100, N~60 a été étudié intensivement et extensivement, principalement par décroissance β et spectroscopie γ suite à des réactions de fission. Autour de N~60, en ajoutant juste quelques neutrons, protons un changement de forme rapide des états fondamentaux se produit, allant de sphérique à bien déformé. La coexistence de forme observée dans les noyaux de Sr et Zr est supposée avoir lieu dans toute la région. Les mécanismes impliqués dans l'apparition de la déformation n'étaient pas clairement identifiés. L'interaction entre les orbitales de Nilsson montantes et descendante est évoqué comme l'une des principales raisons du changement de forme. Cependant, une identification claire des orbitales proton et neutron en jeu était nécessaire. A cet effet, l'étude des isotopes ⁹³′⁹⁵′⁹⁷′⁹⁹Rb riches en neutrons a été réalisé excitation Coulombienne au CERN (ISOLDE) en utilisant le post-accélérateur REX-ISOLDE et le dispositif Miniball. Les structures excitées encore inconnues des isotopes ⁹⁷′⁹⁹Rb ont été peuplées et observées. Les coïncidences de transitions γ des états de basse énergie ont été observées et leur corrélations ont permis la construction de schémas de niveaux. Les probabilités de transitions associées ont été extraites grâce code GOSIA. Les éléments de matrice de l'opérateur électromagnétique observées constituent de nouveaux apports afin d'effectuer de nouveaux calculs théoriques permettant de statuer sur les orbitales impliquées. La sensibilité des expériences de ce type peut être accrue en utilisant des faisceaux radioactifs d'ions dont le spin nucléaire est polarisé. La technique de polarisation des feuilles orientées (TFT) fut étudiée dans ce but au CERN. Un nouveau polariseur TFT et un dispositif β-NMR ont être créés et installés après REX-ISOLDE. La connaissance du processus de polarisation associé à la technique reste incomplète à ce jour et de plus amples études sont nécessaires. Des tests préliminaires prometteurs ont été effectués sur le noyau de ⁸Li afin de déterminer le potentiel du dispositif actuel.

Amostras de nitrato de potássio e enxofre natural foram irradiadas no núcleo do reator de pesquisas IEA-R1 do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN/CNEN-SP, operando entre 3,5 e 5 MW de potência, para determinar as secções de choque térmicas e integrais de ressonância das reações 34S(n,)35S e 42K(n,)43K. O fluxo de nêutrons foi monitorado com ligas ouro-alumínio. As atividades induzidas nos alvos de ouro-alumínio e nitrato de potássio foram medidas com um detector semicondutor de germânio hiper puro; as atividades dos alvos de enxofre foram determinadas com um sistema de coincidências 4\\pi\\beta - \\gamma. Os efeitos de depressão de fluxo, autoblindagem e autoabsorção nos alvos foram corrigidos com base em simulações com o método de Monte Carlo por meio do programa MCNP. O programa PENELOPE, também baseado no método de Monte Carlo, foi modificado para simular o comportamento do sistema de coincidências 4\\pi\\beta - \\gamma. O formalismo de Westcott e o método da razão de cádmio foram usados para determinar os fluxos de nêutrons térmicos e epitérmicos, assim como as secções de choque térmicas e integrais de ressonância de ambos nuclídeos. Foi efetuado um tratamento estatístico das incertezas envolvidas e determinadas as covariâncias entre os resultados, incluindo aquelas decorrentes das incertezas do padrão de referência (ouro). As reações 34S(n,)35S e 42K(n,)43K apresentaram, respectivamente, seções de choque térmicas de 228(14) mb e 44,8(9) b, e integrais de ressonância de 144(6) mb e 1635(75) b. Estes resultados são incompatíveis com aqueles obtidos com cálculos teóricos. A seção de choque térmica da reação 34S(n,)35S concorda com valores obtidos por outros autores, dentro das incertezas experimentais. / Samples of potassium nitrate and natural sulphur were irradiated in the IPEN/CNEN-SP IEA-R1 research reactor core, operating between 3.5 and 5 MW, to determine the thermal neutron cross sections and resonance integrals of 34S(n,)35S and 42K(n,)43K reactions. The neutron flux was monitored with gold-aluminium alloy. The activities induced in targets of gold-aluminium and potassium nitrate were measured with a high purity germanium detector. Sulphur targets activities were determined with a 4\\pi\\beta-\\gamma coincidences system by the tracer method. Flux depression, self-shielding and self-absorption in the targets was evaluated by simulations using the MCNP software. The PENELOPE software, also based on Monte Carlo method, was modified to simulate the behavior of the 4\\pi\\beta-\\gamma coincidence system. The Westcott formalism and the cadmium ratio method were used to determine epithermal and thermal neutrons flux as well as the thermal cross sections and resonance integrals of both nuclides. A statistical analysis of the uncertainties was performed and the covariance between the results was determined, including those arising from the uncertainties of the gold reference standard. The results were compared with experimental values and theoretical predictions obtained by other authors. The 34S(n,)35S and 42K(n,)43K reactions had, respectively, thermal cross sections of 228(14) mb and 44.8(9) b, and integral resonances of 144(6) mb and 1635(75) b. These results are incompatible with the obtained with theoretical calculations. The 34S(n,)35S reaction thermal cross section agrees with values obtained by other authors, within the experimental uncertainties.

The underlying structure in the region A~100, N~60 has been under intensive and extensive investigation, mainly by β-decay and γ-ray spectroscopy from fission processes. Around N~60, by adding just few neutrons, protons a rapid shape change occurs from spherical-like to well deformed g.s. shape. Shape coexistence has been observed in the Sr and Zr nuclei, and is expected to take place in the whole region. The mechanisms involved in the appearance of the deformation is not well understood. The interplay between down-sloping and up-sloping neutron Nilsson orbital is evoked as one of the main reasons for the sudden shape change. However, a clear identification of the active proton and neutron orbitals was still on-going. For that purpose, the neutron rich ⁹³′⁹⁵′⁹⁷′⁹⁹Rb isotopes have been studied by Coulomb excitation at CERN (ISOLDE) using the REX-ISOLDE post-accelerator and the MINIBALL setup. The completely unknown structures of ⁹⁷′⁹⁹Rb have been populated and observed. Prompt γ-ray coincidences of low-lying states have been observed and time correlated to build level schemes. The associated transition strengths have been extracted with the GOSIA code. The observed matrix elements of the electromagnetic operator constituted new inputs of further theoretical calculations giving new insight on the involved orbitals. The sensitivity of such experiment can be increased using nuclear spin polarized RIB. For that purpose the Tilted Foils Technique (TFT) of polarization has been investigated at CERN. A new TFT polarizer with a β-NMR setup have be created and installed after REX-ISOLDE. The uncomplete knowledge of the polarization process associated to the technique needs to be investigated. Conclusive preliminary tests have been performed on ⁸Li in order to determine the potential of the present setup. / La structure sous-jacente dans la zone A~100, N~60 a été étudié intensivement et extensivement, principalement par décroissance β et spectroscopie γ suite à des réactions de fission. Autour de N~60, en ajoutant juste quelques neutrons, protons un changement de forme rapide des états fondamentaux se produit, allant de sphérique à bien déformé. La coexistence de forme observée dans les noyaux de Sr et Zr est supposée avoir lieu dans toute la région. Les mécanismes impliqués dans l'apparition de la déformation n'étaient pas clairement identifiés. L'interaction entre les orbitales de Nilsson montantes et descendante est évoqué comme l'une des principales raisons du changement de forme. Cependant, une identification claire des orbitales proton et neutron en jeu était nécessaire. A cet effet, l'étude des isotopes ⁹³′⁹⁵′⁹⁷′⁹⁹Rb riches en neutrons a été réalisé excitation Coulombienne au CERN (ISOLDE) en utilisant le post-accélérateur REX-ISOLDE et le dispositif Miniball. Les structures excitées encore inconnues des isotopes ⁹⁷′⁹⁹Rb ont été peuplées et observées. Les coïncidences de transitions γ des états de basse énergie ont été observées et leur corrélations ont permis la construction de schémas de niveaux. Les probabilités de transitions associées ont été extraites grâce code GOSIA. Les éléments de matrice de l'opérateur électromagnétique observées constituent de nouveaux apports afin d'effectuer de nouveaux calculs théoriques permettant de statuer sur les orbitales impliquées. La sensibilité des expériences de ce type peut être accrue en utilisant des faisceaux radioactifs d'ions dont le spin nucléaire est polarisé. La technique de polarisation des feuilles orientées (TFT) fut étudiée dans ce but au CERN. Un nouveau polariseur TFT et un dispositif β-NMR ont être créés et installés après REX-ISOLDE. La connaissance du processus de polarisation associé à la technique reste incomplète à ce jour et de plus amples études sont nécessaires. Des tests préliminaires prometteurs ont été effectués sur le noyau de ⁸Li afin de déterminer le potentiel du dispositif actuel.

It is important to have a method of experimentally calculating fission product yields. Statistical calculations and simulations produce very large uncertainties. Experimental calculations, depending on the methods used, tend to produce lower uncertainties. This work set up a method to calculate fission product yields using gamma ray spectroscopy. In order to produce a method that was theoretically sound, a simulation was set up using OrigenArp to calculate theoretical concentrations of fission products from the irradiation of natural uranium. From these concentrations, the fission product yields were calculated to verify that they would agree with expected values. Moving forward in the work, the total flux at the point of irradiation, in the pneumatic transfer system, was calculated and determined to be 3.9070E+11 ± 6.9570E+10 n/cm^2/s at 100 kW. Once the flux was calculated, the method for calculating fission product yields was implemented and yields were calculated for 10 fission products. The yields calculated were in very good agreement (within 10.04%) with expected values taken from the ENDF-349 library. This method has strong potential in nuclear forensics as it can provide a means for developing a library of experimentally-determined fission product yields, as well as rapid post-nuclear detonation analysis. / text

Amostras de nitrato de potássio e enxofre natural foram irradiadas no núcleo do reator de pesquisas IEA-R1 do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN/CNEN-SP, operando entre 3,5 e 5 MW de potência, para determinar as secções de choque térmicas e integrais de ressonância das reações 34S(n,)35S e 42K(n,)43K. O fluxo de nêutrons foi monitorado com ligas ouro-alumínio. As atividades induzidas nos alvos de ouro-alumínio e nitrato de potássio foram medidas com um detector semicondutor de germânio hiper puro; as atividades dos alvos de enxofre foram determinadas com um sistema de coincidências 4\\pi\\beta - \\gamma. Os efeitos de depressão de fluxo, autoblindagem e autoabsorção nos alvos foram corrigidos com base em simulações com o método de Monte Carlo por meio do programa MCNP. O programa PENELOPE, também baseado no método de Monte Carlo, foi modificado para simular o comportamento do sistema de coincidências 4\\pi\\beta - \\gamma. O formalismo de Westcott e o método da razão de cádmio foram usados para determinar os fluxos de nêutrons térmicos e epitérmicos, assim como as secções de choque térmicas e integrais de ressonância de ambos nuclídeos. Foi efetuado um tratamento estatístico das incertezas envolvidas e determinadas as covariâncias entre os resultados, incluindo aquelas decorrentes das incertezas do padrão de referência (ouro). As reações 34S(n,)35S e 42K(n,)43K apresentaram, respectivamente, seções de choque térmicas de 228(14) mb e 44,8(9) b, e integrais de ressonância de 144(6) mb e 1635(75) b. Estes resultados são incompatíveis com aqueles obtidos com cálculos teóricos. A seção de choque térmica da reação 34S(n,)35S concorda com valores obtidos por outros autores, dentro das incertezas experimentais. / Samples of potassium nitrate and natural sulphur were irradiated in the IPEN/CNEN-SP IEA-R1 research reactor core, operating between 3.5 and 5 MW, to determine the thermal neutron cross sections and resonance integrals of 34S(n,)35S and 42K(n,)43K reactions. The neutron flux was monitored with gold-aluminium alloy. The activities induced in targets of gold-aluminium and potassium nitrate were measured with a high purity germanium detector. Sulphur targets activities were determined with a 4\\pi\\beta-\\gamma coincidences system by the tracer method. Flux depression, self-shielding and self-absorption in the targets was evaluated by simulations using the MCNP software. The PENELOPE software, also based on Monte Carlo method, was modified to simulate the behavior of the 4\\pi\\beta-\\gamma coincidence system. The Westcott formalism and the cadmium ratio method were used to determine epithermal and thermal neutrons flux as well as the thermal cross sections and resonance integrals of both nuclides. A statistical analysis of the uncertainties was performed and the covariance between the results was determined, including those arising from the uncertainties of the gold reference standard. The results were compared with experimental values and theoretical predictions obtained by other authors. The 34S(n,)35S and 42K(n,)43K reactions had, respectively, thermal cross sections of 228(14) mb and 44.8(9) b, and integral resonances of 144(6) mb and 1635(75) b. These results are incompatible with the obtained with theoretical calculations. The 34S(n,)35S reaction thermal cross section agrees with values obtained by other authors, within the experimental uncertainties.

Le travail présenté dans ce manuscrit regroupe deux études de spectroscopie γ. La première concerne les isomères des noyaux de néodyme autour de N=82. Ces noyaux, lorsqu’ils sont étudiés par des modèles de type Cranked-Nilsson-Strutinsky, présentent des états énergétiquement favorisés. Ils sont autant de candidats pour la recherche d’isomères de spin. Expérimentalement, un certain nombre d’états isomériques ont déjà été observés dans les noyaux de 138,139,140Nd sur lesquels porte cette étude. Afin de mieux caractériser ces états, une expérience a été menée en août 2009 à Jyväskylä auprès de l’ensemble de détection JUROGAM-RITU-GREAT. La réaction de fusion-évaporation 48Ca + 76Zr 144Nd* réalisée avec une cible mince a permis de produire majoritairement les noyaux 139,140Nd. Les noyaux produits, transportés au plan focal par le spectromètre RITU, sont implantés et le rayonnement émis par la décroissance des isomères est ensuite recueilli par l’ensemble de détection GREAT. Nous développerons l’analyse complète de cette expérience et nous montrerons les résultats émergents. Nous avons, par exemple, pu montrer l’alimentation du niveau 20+ de 140Nd ainsi que le placement énergétique du niveau isomérique du noyau 139Nd. La deuxième partie de ce travail s’articule autour de la recherche de la symétrie tétraédrique dans le noyau 156Gd. Cela a consisté à la fois en un travail de spectroscopie γ des bandes de parité positive de ce noyau, laquelle a fait émerger un certain nombre de nouvelles transitions. Le deuxième volet de cette étude consistait à simuler dans l’environnement ROOT - GEANT4 le seuil d’observation des signaux faibles avec le détecteur de rayonnements γ de nouvelle génération AGATA / Major part of this work is about the realization and complete analysis of an experiment for study of isomeric states in 138,139,140Nd nuclei. This was performed at Jyväskylä laboratory (Finland) using a fusion-evaporation reaction with 48Ca beam on a thin 96Zr target. Experimental setup consisted in the target position gamma ray detector JUROGAM II which was coupled with the RITU recoil separator and the GREAT focal plane detector array. This particularly well adapted setup permit to manage γ spectroscopy of the interest nuclei around isomeric states. Indeed, we used prompt-delayed matrix to separate rays that come onto isomeric states and these who decay from them. Then, correlations between the two components permit to establish feeding transitions of isomeric states. During this experiment, a new isomeric state was also highlighted in 139Nd with spin 23/2+, which was predicted and interpreted in Cranked-Nilsson-Strutinsky calculation. Finally, very clean time spectra allow to determine precisely life-time of four states in four nuclei. This PhD is also made of a part of analyze on experimental search for fingerprints of tetrahedral symmetry in 156Gd using high fold gamma ray spectroscopy. Thanks to a large number of triple coincidence events, we managed a detailed spectroscopy of this nucleus. Particularly, we found out 13 new transitions in positive parity bands. As a complement of this work, we have done GEANT4 simulations about the detection limit of weak intensity transitions by AGATA multidetector. Indeed, tetrahedral symmetry predicts vanishing of E2 transitions at lower spin states and simulations permit to determine observation limit of these transitions with different version of AGATA