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Sacarificação enzimática do bagaço da cana-de-açucar pré-tratado com peróxido de hidrogênio adicionado de álcali ou cinzas

Odisi, Estácio Jussie January 2013 (has links)
Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química, Florianópolis, 2013. / Made available in DSpace on 2013-07-16T21:08:35Z (GMT). No. of bitstreams: 1 316860.pdf: 2287704 bytes, checksum: c42cb96f34552b97c592ab2368745c1f (MD5) / Nos últimos anos tem surgido um grande interesse mundial no desenvolvimento de tecnologias que consigam aproveitar resíduos lignocelulósicos para obtenção de açúcares fermentescíveis. O bagaço da cana-de-açúcar é o principal resíduo agroindustrial do Brasil. Por mais que o bagaço seja empregado para geração de energia, grandes excedentes continuam sem aplicação. No entanto, o bagaço apresenta uma natureza recalcitrante, devido ao arranjo estrutural formado pelos seus componentes celulose, hemicelulose e lignina. Com isso, se torna necessário uma etapa de pré-tratamento para desprender a lignina e hemicelulose fazendo com que a celulose seja liberada e esteja acessível para as enzimas celulases. Partindo desta premissa, este trabalho estudou o pré-tratamento do bagaço da cana-de-açúcar para uma sacarificação enzimática eficiente. Para tanto, foram avaliados dois métodos de pré-tratamento: um utilizando o peróxido de hidrogênio alcalino como um processo padrão e outro utilizando o peróxido de hidrogênio suplementado com cinzas (objeto de estudo do presente trabalho). Para ambos pré-tratamentos, foram determinados as melhores condições de execução através de planejamentos experimentais, avaliando as variáveis: temperatura, concentração de H2O2, agitação, concentração de cinzas e por fim o tempo reacional, obtendo como superfície de resposta o rendimento de açúcares redutores liberados durante a hidrólise enzimática. Posteriormente, foram realizadas análises de composição e identificação de estruturas químicas e caracterização morfológica no bagaço antes e após os pré-tratamentos. A melhor condição para o pré-tratamento com peróxido de hidrogênio alcalino foi de 9,39% (v/v) H2O2, 46°C de temperatura e agitação de 1,67 Hz por um período reacional de 40 minutos. Já para o pré-tratamento com peróxido de hidrogênio suplementado com cinzas, a condição de 6,32% (v/v) H2O2, 3,40% (p/v) cinzas, 60°C de temperatura e agitação de 1,67 Hz por um período reacional de 2 horas foi a condição adequada. O rendimento de açúcares redutores após 48 horas de hidrólise enzimática para o pré-tratamento com peróxido de hidrogênio alcalino foi de 217,6 mg g-1 bagaço e de 179,9 mg g-1 bagaço para o pré-tratamento com peróxido de hidrogênio suplementado com cinzas, enquanto que para o bagaço não tratado foi de apenas 74,3 mg g-1 bagaço, enquanto que o rendimento de glucose foi o mesmo para os dois pré-tratamentos, mostrando que possuem a mesma eficiência. Ambos pré-tratamentos não apresentaram modificações significativas na estrutura química do bagaço antes e após pré-tratamento. Além disso, foi possível observar uma pequena desorganização física nas fibras do bagaço. Ambos pré-tratamentos possuem a mesma eficiência no rendimento de glucose, no entanto, o pré-tratamento com peróxido de hidrogênio alcalino apresenta formação de resíduos cáusticos envolvendo uma etapa de lavagem dispendiosa e com geração de efluente, além de promover parcial degradação da hemicelulose. Desta forma o pré-tratamento com peróxido de hidrogênio suplementado com cinzas apresenta-se mais viável para uma aplicação amigável ao meio ambiente.<br> / Abstract : In the last years there is a worldwide emerging interest in the development of technologies that are able to take advantage of lignocellulosic residues to obtain fermentable sugars. The sugarcane bagasse is the principal agroindustrial residue from Brazil. Although the bagasse is used for power generation, large surplus remains still without application. Its recalcitrant nature, due to the arrangement formed by the structural components cellulose, hemicellulose and lignin, makes necessary a pretreatment step to release cellulose from lignin and hemicellulose permitting, then, cellulase enzymes to access the molecules. This work studied the efficiency of two pretreatments of the sugarcane bagasse in promoting the enzymatic saccharification: one using alkaline hydrogen peroxide as a standard process and another using hydrogen peroxide supplemented with ash. For both pretreatments, the best operational conditions were evaluated using experimental design. The variables studied were temperature, H2O2 concentration, agitation, ash concentration and reaction time; the response variable was reducing sugars released during enzymatic hydrolysis. Modifications promoted on the bagasse by the pretreatments were evaluated by analysis of chemical composition, identification of chemical structures and morphological characterization, before and after pretreatments. The best condition found for the hydrogen peroxide alkaline pretreatment was 9.39% (v/v) H2O2, 46°C temperature and stirring of 1.67 Hz for a reaction time of 40 minutes, and for hydrogen peroxide supplemented with ash pretreatment, the best condition was 6.32% (v/v) H2O2, 3.40% (w/v) ash, 60°C and 1.67 Hz stirring for a reaction time of 2 hours. The yield, expressed in reducing sugars, after 48 hours of enzymatic hydrolysis for the alkaline hydrogen peroxide pretreatment was 217.6 mg g-1 bagasse, and 179.9 mg g-1 bagasse for hydrogen peroxide ash pretreatment; the untreated bagasse gave 74.3 mg g-1 bagasse yield, whereas the yield of glucose was the same for both pre-treatment, showing that have the same efficiency. Both pretreatments showed no significant changes in the chemical structure of the pulp before and after pretreatment. Moreover, we observed a small physical clutter in the fibers of bagasse. Both pretreatments have the same efficiency in the yield of glucose, however, pretreatment with alkaline hydrogen peroxide shows formation of caustic residues involving an expensive step wash and worth generation of effluent, besides promote partial degradation of hemicellulose, therefore the pretreatment with hydrogen peroxide supplemented with ash appears more feasible for implementation.
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Remoção de H2S através de adsorção por carvão ativado

Bonatto, Isabela da Cruz January 2013 (has links)
Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Ambiental, Florianópolis, 2013. / Made available in DSpace on 2013-12-05T22:54:41Z (GMT). No. of bitstreams: 1 320322.pdf: 3360344 bytes, checksum: 4b46629a84ff2859446ea658953e72b7 (MD5) Previous issue date: 2013 / O uso de biogás para geração de energia é uma alternativa que diminui as quantidades de gás metano a serem lançadas na atmosfera, além de fornecer uma fonte descentralizada de eletricidade. Para tal, devem-se buscar níveis de pureza que impliquem numa queima eficiente, gerando o máximo de energia e o mínimo de dano aos motores, que podem ter sua vida útil diminuída, devido a presença de materiais corrosivos, como o sulfeto de hidrogênio. O objetivo desse trabalho foi testar a eficiência de remoção de H2S com o uso de carvão ativado granular, estudando e comparando a atividade de duas marcas comerciais, CAG Norit e CAG Pelegrini, considerando suas respectivas caracterizações. Os testes foram conduzidos em escala laboratorial, em uma coluna de vidro de 1,5 cm de diâmetro, preenchida com 6 cm do material, com as velocidades diferentes de fluxo de entrada de gás (200 ppmv de H2S) sendo monitoradas por manômetro e rotâmetro, e a concentração de saída sendo medida a cada 2 minutos. Os resultados mostram que as melhores eficiências de remoção se deram para o CAG Norit, que apresentou maiores tempos de ruptura, ou seja, maiores tempos de remoção de 90 a 100% da concentração inicial de H2S, com curvas seguindo uma mesma tendência comportamental. Para os testes com gás úmido, para o CAG Norit aumentaram-se os tempos de ruptura e de equilíbrio, enquanto para CAG Pelegrini não se visualizou o mesmo comportamento adsortivo, tendo melhores valores para o gás sem pré-umidificação. A cinética de pseudoprimeira e segunda ordem não se ajustaram de maneira relevante aos experimentos, a teoria multilinear de difusão intrapartícula pode apresentar melhores explicações para tal, com melhores ajustes, o que significa que a cinética de adsorção não é linear e pode ser influenciada por outros fatores, com difusão intrapartícula no segundo estágio. O conhecimento de dados de equilíbrio e estudos cinéticos são fundamentais para melhor entendimento e planejamento de sistemas de adsorção, além da inclusão de estudos de influência de fatores externos e de variações de concentração inicial, completando-se assim um estudo de adsorção. <br> / Abstract : The use of biogas for power generation is an alternative that reduces the amount of methane gas to be released to the atmosphere, as well provides a decentralized source of electricity. To this end, it?s important to seek purity levels that result in efficient combustion, generating the maximum power and the minimum damage to the motors, which can have its life decreased due to the presence of corrosive materials such as hydrogen sulfide. The aim of this study was to test the efficiency of removal of H2S with activated charcoal, studying and comparing the activity of two brands (Norit and Pelegrini), considering its characterizations. Tests were conducted on a laboratory scale in a glass column with different flow velocities of the gas inlet (200 ppmv H2S) being monitored by flowmeter and pressure gauge, and output concentration being measured every 2 minutes. The results show that the best efficiency is given for Norit Activated Carbon, which showed higher breakthrough times (more times removing 90-100% of the inlet concentration of H2S), with curves following the same behavioral tendency. For the tests with wet gas, for CAG Norit the breakthrough times was increased, while for Pellegrini was not viewed the same trend of adsorptive behavior, and even better values for gas without pre-humidification. The kinetics of pseudo first and second order did not fit so relevant to the experiments, the multilinear model and intraparticle diffusion provide better explanations for this. The knowledge of equilibrium data and kinetic studies are essential to better understanding and planning of adsorption systems, this work has revealed that some parameters or experimental errors can change these studies. Future testing, including the influence of external factors and varying initial concentration are essential to complete an adsorption study.
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Degradação fotocatalítica heterogênea de polivinilpirrolidona dissolvida em água

Suave, Jaqueline January 2013 (has links)
Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química, Florianópolis, 2013 / Made available in DSpace on 2013-12-05T23:22:53Z (GMT). No. of bitstreams: 1 317848.pdf: 2025381 bytes, checksum: ba79a7f1075212c5b9490396a56bac11 (MD5) Previous issue date: 2013 / A degradação fotocatalítica heterogênea da polivinilpirrolidona (PVP), um polímero sintético solúvel em água, foi estudada em reator batelada utilizando óxidos semicondutores como fotocatalisador. Primeiramente, os diversos fotocatalisadores foram testados para definir qual apresentava a melhor atividade fotocatalítica na degradação da PVP, sendo que o TiO2 P25 mostrou-se mais ativo na mineralização deste polímero. O efeito de algumas condições operacionais sobre a eficiência de mineralização foi avaliado por meio de um planejamento fatorial 24. Os resultados obtidos indicaram que o aumento da concentração inicial de PVP apresentava um efeito negativo na eficiência de mineralização. As interações entre as concentrações de H2O2 e TiO2 e entre as concentrações de H2O2 e PVP também foram estatisticamente significativas para a remoção de carbono orgânico total (COT). Após isto, na tentativa de aperfeiçoar o processo de mineralização da PVP, avaliou-se a influência da adição de H2O2 ou O3 como oxidantes adicionais no sistema TiO2/UV. Ao mesmo tempo, analisou-se o efeito das condições operacionais, tais como concentração inicial de polímero, dosagem de fotocatalisador, pH inicial e concentração de H2O2 ou vazão de O3 aplicada. Foi observado que o processo TiO2/H2O2/UV apresentou uma constante de velocidade observada de pseudoprimeira ordem 33% maior do que a do processo TiO2/UV, podendo fornecer remoções de COT acima de 80% em 6 horas de reação, dependendo das condições experimentais empregadas. Contudo, o processo TiO2/O3/UV resultou em uma mineralização de cerca de 90% em apenas 60 minutos de reação, mostrando a ocorrência de um efeito sinérgico na combinação de O3 e TiO2 sob luz UV, uma vez que a soma das constantes de velocidade observada dos processos individuais foi muito menor do que a constante encontrada para o processo combinado. Análises de toxicidade e biodegradabilidade mostraram, para ambos os processos combinados, que os produtos finais são praticamente inócuos e são menos persistentes do que o poluente original.<br> / Abstract: The heterogeneous photocatalytic degradation of polyvinylpyrrolidone (PVP), a synthetic water-soluble polymer, was studied in batch reactor using semiconductor oxides as photocatalyst. First, the several photocatalysts were tested to define which one showed the best photocatalytic activity in the degradation of PVP, and the TiO2 P25 was more active in the mineralization of this polymer. The effect of some operating conditions on the efficiency of mineralization was assessed using a 24 factorial design. The results indicated that increasing the initial concentration of PVP had a negative effect on the efficiency of mineralization. The interactions between H2O2 and TiO2 concentrations and between H2O2 and PVP concentrations were also statistically significant for total organic carbon (TOC) removal. After this, in an attempt to improve the mineralization process of PVP, the effect of adding H2O2 or O3 as additional oxidising agents to TiO2/UV system was evaluated. Concurrently, the effect of operating conditions, such as initial concentration of polymer, photocatalyst dosage, initial pH and concentration of H2O2 or O3 input flow were analyzed. It was observed that TiO2/H2O2/UV process has presented an observed rate constant of pseudo-first order 33% greater than TiO2/UV process, and it can provide TOC removals over 80% in 6 hours of reaction, depending on the experimental conditions employed. However, TiO2/O3/UV process resulted in a mineralization of about 90% in only 60 minutes of reaction, indicating the occurrence of a synergistic effect of the combination of O3 and TiO2 under UV light, as the sum of the observed rate constants of individual processes was much lower than the constant found for the combined process. Analysis of toxicity and biodegradability showed, for both combined processes, that the final products are practically harmless and are less persistent than the original pollutant.
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Produção biotecnológica de hidrogênio, etanol e outros produtos a partir do glicerol da reação de formação de biodiesel

Costa, Janaina Berne da January 2010 (has links)
O glicerol é o principal produto obtido da síntese do biodiesel a partir de óleos vegetais e gordura animal, sendo gerado em 10 % da produção do biodiesel. Glicerol é um subproduto de muitos processos industriais tornando-se um substrato potencialmente atrativo para a produção de produtos de valor agregado através de ação bacteriana. Devido a sua alta produção, e sendo, consequentemente, um problema futuro caso este não seja consumido, uma alternativa para utilização do glicerol é a sua conversão em produtos de alta utilidade, tais como o hidrogênio, etanol, 1,3-propanodiol etc. A transformação do glicerol por processos biotecnológicos pode ser socialmente atrativa visto que existe grande interesse em buscas de alternativas para a utilização deste produto evitando seu acúmulo no meio ambiente. O presente trabalho teve como objetivo selecionar bactérias capazes de degradar glicerol residual da síntese química de biodiesel, e ter como subprodutos a formação de H2 e etanol, produtos de alto interesse social. Vários microrganismos foram testados quanto à ação de degradação do glicerol. Inicialmente, realizaram-se testes com consórcio microbiano ambiental (lodo), com isolamento e identificação das bactérias nele presentes. A partir desta etapa foi selecionada, através de fermentações anaeróbias, a cepa (bactéria) de maior potencial na degradação do glicerol e conversão em bioprodutos tais como, hidrogênio e etanol, sendo a bactéria Klebsiella pneumoniae BLb01 a que apresentou 100 % de degradação do glicerol residual com a melhor capacidade de produção de H2 e etanol. Após a seleção da cepa, realizaram-se testes de otimização das condições de cultivo para a produção de hidrogênio, utilizando planejamento experimental do tipo Plackett- Burman, Fatorial Fracionário e Delineamento Composto Central Rotacional. Os resultados obtidos mostraram que a maior produção de hidrogênio (45 % mol) foi obtida com o meio de cultivo constituído da seguinte composição: (30 g.L-1glicerol, pH 9, T de 39 °C, 3 g.L-1de extrato de levedura, 3 g.L-1 de K2HPO4 g.L-1 e 1,0 g.L-1 KH2PO4). Paralelamente foram realizados estudos utilizando este mesmo consórcio microbiano ambiental com diferentes pré-tratamentos (dessecação, térmico, básico, ácido e congelamento). O tratamento de dessecação apresentou o melhor desempenho na degradação do glicerol (66 %) e produção de H2 (34 %mol). / Glycerol is the main product resulting from the biodiesel synthesis from vegetable oils and animal fat, being equal to 10% of the biodiesel production. Glycerol is a byproduct of many industrial processes becoming a potentially attractive substrate for obtaining higher aggregate value products through bacterial action. Due to its high production and being, as a consequence, a future problem if not consumed, an alternative use for glycerol is its conversion in more useful products as hydrogen, ethanol, 1-3-propanediol etc. The transformation of glycerol by biotechnological processes can be socially attractive since there is a great interest in seeking alternatives for using this product avoiding its accumulation in the environment. The present work aims to select bacteria able to degrade residual glycerol from biodiesel synthesis forming hydrogen and ethanol, products of high social interest, as byproducts. Several microorganisms were tested as far as glycerol degrading is concerned. Initially, tests with environmental microbial consortium (sludge) were carried out isolating and identifying the bacteria present in it. Afterwards, through anaerobic fermentations, the strain with the greatest glycerol degradation potential and conversion in byproducts as hydrogen and ethanol was selected. The bacterium Klebsiella pneumoniae BLb01 presented 100% glycerol degradation with the best capacity of hydrogen and ethanol production. After the strain selection, tests of growing conditions optimization for hydrogen production were carried out using experimental planning type Placket-Burman, Fractional Factorial and Central Rotational Compound Delineation. The results showed that the highest hydrogen production (45 mol%) was achieved with the growing medium consisting of: glycerol 30 g.L–1, pH = 9, T = 39°C, yeast extract 3 g.L–1, K2HPO4 3 g.L–1. In parallel studies using the same environmental microbial consortium with different pre treatments (drying, thermal, basic, acid and freezing) were carried out. The drying treatment presented the best result for glycerol degrading (66% and hydrogen production (34 mol%).
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Avaliação da atividade imunológica In vitro de Alchornea ssp quanto à produção de peróxido de hidrogênio, óxido nítrico e fator de necrose tumoral-alfa por macrófagos murinos

Lopes, Flávia Cristine Mascia [UNESP] 18 November 2004 (has links) (PDF)
Made available in DSpace on 2014-06-11T19:26:43Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2004-11-18Bitstream added on 2014-06-13T19:13:54Z : No. of bitstreams: 1 lopes_fcm_me_arafcf.pdf: 1215814 bytes, checksum: 2de6c465b975eaaa27d7ce7f25d86472 (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / The use of natural resources as treatment and healing for diseases is as old as the human species. However, most of all plant species were not investigated chemistry or biologically. Many plants used in the traditional medicine modulate the immunological response. The immune system is a remarkably adaptive defense system that has evolved in vertebrates to protect them from invading pathogenic microorganisms and cancer. Macrophages play an important role in this system because they are cells capable to secrete many biological active products such as reactive nitrogen and oxygen species and cytokines. In this work, methanolic extract and ethyl acetate fraction obtained from Alchornea triplinervia and Alchornea glandulosa were studied in the murine immune system using peritoneal macrophages cultures from Swiss mice. Cell viability assays were realized to assure the experimental development. Hydrogen peroxide (H2O2) and nitric oxide (NO) were determined by espectrophotometric procedures and enzyme-linked immunosorbent assay (ELISA) was used to detect tumor necrosis factor (TNF-α) The ability of methanolic extract and ethyl acetate fraction to stimulate or inhibit the murine immune system was evaluated. These plants didn't show immunostimulating properties, once liberation of H2O2, NO and TNF-α were not observed. However, extracts and fractions from both plants, strongly inhibited NO and H2O2 production induced by LPS and PMA, respectively. Production of TNF-α by LPS-stimulated macrophages was partially inhibited. The concentration of 15,62αg/mL from A. triplinervia methanolic extract (cellular viability > 95%) showed to inhibit 88,35% of H2O2, 52,54% of NO and 10,41% of TNF-α production. The ethyl acetate fraction of the same plant and concentration (cellular viability > 90%), inhibited 72,25% of H2O2, 47,80% of NO and 16,41% of TNF-α production. Regarding the A. glandulosa methanolic extract...(Complete abstract click electronic access below)
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Pastas à base de hidróxido de cálcio: avaliação da biocompatibilidade, pH e liberação de íons cálcio

Só, Marcus Vinicius Reis [UNESP] 22 February 2005 (has links) (PDF)
Made available in DSpace on 2014-06-11T19:31:32Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2005-02-22Bitstream added on 2014-06-13T20:02:12Z : No. of bitstreams: 1 so_mvr_dr_arafo.pdf: 744217 bytes, checksum: 8bf048177cd6e909a65866fcf5ea6681 (MD5) / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / O objetivo deste trabalho foi avaliar a liberação de íons cálcio e pH, de três pastas à base de hidróxido de cálcio, a saber: UltraCal- XS, Calcicur e pasta aquosa, além de avaliar a resposta tecidual das mesmas em tecido conjuntivo subcutâneo, do dorso de ratos Wistar, nos períodos de 7 e 30 dias. A análise do cálcio contido nas pastas testadas foi realizada utilizando a espectrofotometria por absorção atômica. As leituras de pH foram efetuadas com o emprego de um peagâmetro. As mensurações do pH e liberação de cálcio foram realizadas nos períodos experimentais de 1 hora, 1, 2, 3, 7, 15, 30, 45 e 60 dias. Para a resposta de biocompatibilidade foram empregados 18 ratos Wistar, nos quais foram inseridos, no tecido subcutâneo do dorso, 04 tubos de polietieleno, contendo em cada tubo uma das 3 pastas, nos períodos de 7 e 30 dias. Os resultados indicaram diferenças significativas entre o pH e liberação de cálcio das pastas estudadas, quando foram levados em consideração os valores no período inicial, valores mínimo, máximo e quando da comparação dos valores final e inicial (delta). O pH e liberação de cálcio foram maiores para a pasta controle e Calcicur, respectivamente, quando comparadas a UltraCal (ANOVA-1via). No experimento de biocompatibilidade não foi possível observar diferenças estatísticas significantes entre os 3 materiais testados nos períodos de 7 e de 30 dias, entretanto, levando em consideração os eventos celulares, foi possível identificar que, para as 3 pastas de hidróxido de cálcio, ocorreu uma redução nos escores de avaliação de 7 para 30 dias (ANOVA-2 vias). As pastas UltraCal, Calcicur e controle mantiveram-se com pH acima de 12 em todos tempos testados. A dissociação em íons cálcio e hidroxila, das pastas controle e Calcicur, aconteceu de forma mais rápida, até 45 dias, em função do veículo aquoso. As 3 pastas... . / The aim of this study was to evaluate the release of calcium íons and pH of three calcium hydroxide pastes: UltraCal XS, Calcicur and aqueous paste besides evaluating the tissue's response in subcutaneous conjunctive tissue extracted from the dorsal part of Wistar rats in the period of 7 and 30 days. The analysis of the calcium present in the pastes was performed using a spectrophotometer by atomic absorption. A pHmeter was employed to read the measured pH. The pH and calcium release measurements were performed in the experimental times of 1 hour and 1, 2, 3, 7, 15, 30, 45 and 60 days. For the biocompatibility response 18 Wistar rats were used, on which were inserted into the dorsal subcutaneous tissue poliethylene tubes containing each one the three pastes, in the periods of 7 and 30 days. The results showed significant differences between the pH and calcium release of the pastes considering the values from starting time, minimum and maximum values, and when comparing the final and starting values (delta). The results showed higher pH and calcium release to the control paste and Calcicur respectively when compared to UltraCal (ANOVA- one way). On the biocompatibility experiment, statistically significant differences were not observed among the three tested materials in the periods of 7 and 30 days. Nevertheless, considering the cellular events, it was possible to identify that for all three calcium hydroxide pastes there was an evaluation score reduction from 7 to 30 days (ANOVA-two ways). Ultracal, Calcicur and the control paste maintained the pH above 12 during all times. The calcium and hydroxil ions from the control paste and Calcicur presented a faster ionic dissociation, up to 45 days due to the aqueous vehicle. The biocompatibility of the three pastes was observed in the evaluated observation times.
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Propriedades eletrônicas e espectroscópicas de aglomerados de moléculas interestelares

Silva, Arnaldo Machado da 29 August 2013 (has links)
Made available in DSpace on 2016-06-02T20:15:33Z (GMT). No. of bitstreams: 1 6049.pdf: 3314406 bytes, checksum: 36b27595ce77ecfa32e1ec7c5668529f (MD5) Previous issue date: 2013-08-29 / The interstellar médium (ISM) is a gigantic reservoir of atoms and molecules of different shapes and sizes. In general, they are concentrated in enormously big regions in space known as interstellar cloud. There exist huge interest in detecting and understanding better the elecronic structure, properties and reaction pathways of these interstellar molecules. With the ever growing development of highly sophisticated radio-astronomical instruments, more than 150 molecules have already been detected in space till date. Regarding this, it is of great importance for the astronomers to have some informations beforehand, obtained through theoretical calculations, with respect to the structural properties, intermolecular interactions and spectroscopic properties of the individual molecules as well as of the clusters formed by these molecules. These informations make the analysis of experimental data easier, safer and productive. With this motivation, we would like to study, in this work, the hydrogen-bonded clusters formed by the welknown astromolecule Hydrogen Cyanide (HCN) with two other astrobiomolecules: Formic acid (HCOOH) and Glycine (NH2CH2COOH). All these three molecules have recently been detected in the interstellar space through radio astronomical measurements and are of great interest in astrophysics, astrochemistry and astrobiology. The presence of hydrogen bonding leads to various alteration in the structural properties of the molecules involved in the cluster formation. It also provokes a redistribution of charges in the próton donor as well as in the próton receptor molecule and as a consequence dipole moment of the molecules might change which, in turn, modifies the electric properties of the molecules. Spectroscopic properties also suffer alterations. With this idea, we have focussed our attention in the present doctoral work on the heterogenous hydrogen-bonded dimers: HCN &#8901;&#8901;&#8901; HCOOH and HCN&#8901;&#8901;&#8901;NH2CH2COOH and trimers: (HCN)2&#8901;&#8901;&#8901;HCOOH and (HCN)2&#8901;&#8901;&#8901;NH2CH2COOH in gas phase. The objective of the present work is to investigate the changes in the structural properties, energetics, electric properties (dipole moment, polarizability) using high-level quantum chemical methods like Moller-Plesset perturbation theory and Density Functional theory with appropriate and sufficiently large basis sets. The effect of hydrogen-bond formation on the vibrational and NMR spectra of these molecules has also been considered. / O meio interestelar é um gigantesco reservatório de átomos e moléculas de vários tamanhos e formas. Em geral, eles estão concentrados em regiões muito grandes conhecidas como nuvens interestelares. Existe um grande interesse em detectar e compreender melhor as estruturas eletrônicas, as propriedades e as reações dessas moléculas interestelares. Com o desenvolvimento de equipamentos de radioastronomia cada vez mais sofisticado, foram detectadas mais de 150 moléculas no espaço interestelar até agora. Esse trabalho, é de grande importância para os astrônomos obter informações de antemão, geradas através de estudos teóricos, sobre as propriedades estruturais, interações intermoleculares e propriedades espectroscópicas, tanto das moléculas individuais quanto dos aglomerados dessas moléculas. Com este tipo de informação, as análises de dados experimentais tornam-se mais fáceis, seguras e produtivas. Tendo isso como motivação, abordamos neste trabalho os aglomerados, estruturados através da formação da ligação de hidrogênio, a astromolécula conhecida como cianeto de hidrogênio (HCN), com duas outras astrobiomoléculas, o ácido fórmico (HCOOH) e a glicina (NH2CH2COOH). Todas essas moléculas foram detectadas recentemente em nuvem interestelar através de radioastronomia e são de grande interesse em astrofísica, astroquímica e astrobiologia. A presença das ligações de hidrogênio provocam diversas alterações nas propriedades estruturais das moléculas envolvidas na formação de aglomerados. A ligação de hidrogênio também provoca uma redistribuição de cargas nas moléculas doadoras e receptoras de prótons e consequentemente uma mudança de momento de dipolo, que por sua vez, modifica as propriedades elétricas das moléculas. As propriedades espectroscópicas também sofrem alterações. Com essa ideia, neste trabalho, abordamos especialmente os dímeros heterogêneos HCN &#8901;&#8901;&#8901; HCOOH e HCN&#8901;&#8901;&#8901;NH2CH2COOH e trimeros: (HCN)2&#8901;&#8901;&#8901;HCOOH e (HCN)2&#8901;&#8901;&#8901;NH2CH2COOH em fase gasosa. O objetivo do presente trabalho é investigar as mudanças nas propriedades estruturais, energéticas e elétricas (momento de dipolo, polarizabilidade), utilizando os métodos de alto nível de química quântica como a teoria de perturbação de Moller-Plesset e de Funcional de Densidade, com conjuntos de base apropriados. O efeito da formação de ligação de hidrogênio no espectro vibracional e RMN também foram considerados.
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Efeito citotóxico trans-amelodentinário de um gel clareador com 35% de peróxido de hidrogênio aplicado sobre dentes restaurados ou não com resina composta

Sacono, Nancy Tomoko [UNESP] 10 January 2011 (has links) (PDF)
Made available in DSpace on 2014-06-11T19:33:01Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2011-01-10Bitstream added on 2014-06-13T19:43:58Z : No. of bitstreams: 1 sacono_nt_dr_arafo.pdf: 695189 bytes, checksum: 66481f0fa19f637e17a35d32612d52da (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / O objetivo do estudo foi avaliar a citotoxicidade trans-amelodentinária de um gel clareador com 35% de H2O2 aplicado sobre dentes com ou sem restauração de resina composta e submetidos ou não a procedimento de envelhecimento. Cavidades preparadas em discos de esmalte/dentina obtidos de dentes bovinos íntegros foram restauradas com sistema adesivo autocondicionante e resina composta. Os discos foram armazenados em solução aquosa por 24 horas ou 6 meses e o procedimento de termociclagem foi realizado somente nos grupos armazenados por 6 meses. Os discos foram posicionados em câmaras pulpares artificiais e distribuídos em grupos: Íntegros 24 horas; Íntegros 24 horas clareados; Íntegros 6 meses; Íntegros 6 meses clareados; Restaurados 24 horas; Restaurados 24 horas clareados; Restaurados 6 meses; e Restaurados 6 meses clareados. O gel clareador foi aplicado sobre os discos por 15 minutos (1 aplicação) ou por 45 minutos (3 aplicações consecutivas de 15 minutos cada), sendo que os extratos (meio de cultura em contato com a dentina + componentes dos gel clareador que se difundiram através dos discos) foram recolhidos e aplicados por 1 hora sobre células odontoblastóides MDPC-23 em cultura (12.500 células/cm2). Para o experimento no qual o gel clareador foi aplicado somente uma vez, observouse redução significativa do metabolismo celular apenas para o grupo de dentes restaurados quando comparado ao controle (íntegros 24 horas não clareados) e ao grupo restaurado não clareado, independente do tempo de armazenamento (Tukey, p<0,05). Quando o gel clareador foi aplicado por três vezes consecutivas, houve diminuição do metabolismo celular estatisticamente significante em todos os grupos clareados (Mann-Whitney, p<0,05), sendo observadas intensas alterações morfológicas das células MDPC-23. Entretanto, não houve diferença com relação a presença de restauração e o tempo... / The aim of this in vitro study was to evaluate the trans-enamel and transdentinal cytotoxic effects of a 35% hydrogen peroxide (H2O2) bleaching gel applied on non-restored or restored teeth, submitted or not to aging by water storage and thermocycling. Enamel/dentin discs were obtained from bovine central incisors and restored or not with self-etching adhesive system and composite resin. These discs were storage in water for 24 hours or 6 months (aging). Thus, the discs were adapted individually in artificial pulp chambers and distributed according to the following treatments: non-restored teeth stored for 24 hours submitted or not to bleaching procedures; non-restored teeth stored for 6 months submitted or not to bleaching procedures; restored teeth stored for 24 hours submitted or not to bleaching procedures; and restored teeth stored for 6 months submitted or not to bleaching procedures. The bleaching gel was left in contact with the enamel surface for 15 minutes (1 application) or for 45 minutes (3 applications of 15 minutes each). The extracts (culture medium in contact to the dentin surface of the discs + bleaching agents components that diffused across the discs) were collected and applied on previously cultured MDPC-23 cells (12.500 cells/cm2) for 1 hour. Cell metabolism was evaluated by the MTT assay and cell morphology by scanning electron microscopy. One application of bleaching gel in the enamel surface of the discs caused a significant decrease in cell metabolism only in the restored discs in comparison with control discs (unbleached and non-restored discs stored for 24 hours) and unbleached restored discs, regardlles of the storage time (Tukey, p<0.05). On the other hand, bleaching agent applied for three consecutive times on enamel caused a significant decreased in cell metabolism in all bleached discs (Mann- Whitney, p<0.05). However, there were no differences between... (Complete abstract click electronic access below)
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Influência da concentração de peróxido de hidrogênio nos agentes clareadores na cor e penetração através da estrutura dental

Godoy, Monique Martins Maia [UNESP] 04 August 2014 (has links) (PDF)
Made available in DSpace on 2015-06-17T19:34:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2014-08-04. Added 1 bitstream(s) on 2015-06-18T12:46:57Z : No. of bitstreams: 1 000828156.pdf: 392333 bytes, checksum: b79ac68a7ba3e049bf4d2f1d3915fbc4 (MD5) / O objetivo deste estudo foi avaliar os efeitos da concentração dos agentes clareadores na cor e penetração do peróxido de hidrogênio através da estrutura dental. Para tal foram preparadas 100 amostras cilíndricas de esmalte/dentina, com 6 mm de diâmetro e 2 mm de espessura (n = 20), obtidas a partir de dentes incisivos bovinos. Os espécimes foram divididos em cinco grupos, de acordo com a concentração de peróxido de hidrogênio contida nos géis clareadores empregados: 20%; 25%; 30%; 35% e 40%. Os espécimes foram posicionados sobre câmaras pulpares artificiais previamente preenchidas com uma solução tampão de acetato, e o clareamento foi realizado durante 30 minutos. Uma amostra de solução foi recolhida do interior da câmara pulpar artificial e a concentração de peróxido de hidrogênio mensurada em espectrofotômetro de absorbânica. Para a análise do efeito clareador, as coordenadas cromáticas L*a*b* foram mensuradas antes do procedimento e uma semana após o clareamento. Os dados foram analisados por meio de análise de variância (ANOVA) e teste de Tukey, ao nível de significância de 5%. A ANOVA mostrou diferenças significativas para penetração e cor (p<0,05). Os valores de média (±dp) e os resultados do teste de Tukey para penetração foram para cada concentração 20%:4,32 (±1,93) a, 25%: 4,33(±1,75) b, 30%: 6,42 (±2,64) c, 35%: 8,44 (± 3,03) d; 40%: 8,64 (±3,09) e. Com relação à cor, os resultados foram para ΔL: 20%: 2,47 (± 1,32) a, 25%: 2,55 (± 0,64)b, 30%: 2,78 (± 0,90)c, 35%: 3,30 (± 0,96)d, e 40%: 3,33 (± 1,56)e. Para Δa: 20%: -0,60 (± 0,66) a, 25%: -0,71 (± 0,37) b, 30%: -0,87 (±0,42) c, 35% -0,96 (± 0,55) d, e 40%: -1.09 (± 0,61) e. Para Δb: 20% -3,18 (± 1,57) a, 25%: - 3,44 (± 1,17) b, 30%: -3,77 (± 1,39) c, 35%: -5,28 (± 1,42) d e 40%: -5,35 (± 1,38) e. Para ΔE: 20%: -3,18 (± 1,57) a, 25%: -3,44 (± 1,17) b, 30%: -3,77... / The aim of this study was to evaluate the effects of bleaching agents on colour and the penetration of the hydrogen peroxide throughout the dental structure. One hundred cylindrical samples of enamel/dentin, obtained from bovine incisors, were prepared with 6mm of diameter and 2mm of thickness (n=20). The samples were divided into five groups, according to the concentration of hydrogen peroxide contained in bleaching gels eemployed: 20%; 25%; 30%; 35%; 40%. The samples were positioned over the artificial pulpar chambers containing an acetate buffer solution and the bleaching was performed for 30 minutes. A sample of the solution was collected and the concentration of the peroxide was measured by a spectrophotometer. To analyse the bleaching effectiveness, the chromatic coordinates Lab were measured, beforehand and one week later the bleaching procedure. The data were analysed by using the analysis of variance (ANOVA) and Tukey's test at a significance level of 5% (0.05). The mean value (+-dp) and the results of Tukey's test to hydrogen peroxide penetration were: 20%: 4.32 (±1.93) a, 25%: 4.33(±1.75) b, 30%: 6.42 (±2.64) c, 35%: 8.44 (± 3.03) d, 40%: 8.64 (±3.09) e. The results for color change were for ΔL: 20%: 2.47 (± 1.32) a, 25%: 2.55 (± 0.64)b, 30%: 2.78 (± 0.90)c, 35%: 3.30 (± 0.96)d, e 40%: 3.33 (± 1.56)e. for Δa: 20%: -0.60 (± 0.66) a, 25%: -0.71 (± 0.37) b, 30%: -0.87 (±0.42) c, 35% -0.96 (± 0.55) d, 40%: -1.09 (± 0.61) e. For Δb: 20% -3.18 (± 1.57) a, 25%: - 3.44 (± 1.17) b, 30%: -3.77 (± 1.39) c, 35%: -5.28 (± 1.42) d and 40%: -5.35 (± 1.38) e. For ΔE: 20%: -3.18 (± 1.57) a, 25%: -3.44 (± 1.17) b, 30%: -3.77 (± 1.39) c, 35%: - 5.28 (± 1.42) d, and 40% -5.35 (± 1.38) e. The groups followed by the same letter do not present significant differences. It was concluded that the increasing of peroxide concentration enhanced bleaching effect, but also increased the penetration through the tooh structure
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Avaliação de compostos modelos visando propor um método de diferenciação de matéria orgânica lábil e recalcitrante em ambientes aquáticos

Constantino, Isabela Carreira [UNESP] 11 February 2015 (has links) (PDF)
Made available in DSpace on 2015-09-17T15:25:07Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2015-02-11. Added 1 bitstream(s) on 2015-09-17T15:49:16Z : No. of bitstreams: 1 000844078_20160401.pdf: 242907 bytes, checksum: 7c433229e939be3717c1315ed658ce98 (MD5) Bitstreams deleted on 2016-04-01T11:49:38Z: 000844078_20160401.pdf,. Added 1 bitstream(s) on 2016-04-01T11:50:33Z : No. of bitstreams: 1 000844078.pdf: 2302216 bytes, checksum: 4e757aab8268beb6e3006887d2287124 (MD5) / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / O desenvolvimento de um método que possibilite diferenciar a fração da matéria orgânica lábil da recalcitrante é fundamental para a interpretação dos processos ambientais nos ambientes aquáticos. A proposta desse trabalho foi avaliar o emprego da cinética de consumo de H2O2 na presença de compostos modelos de matéria orgânica a fim de propor um indicador de labilidade de matéria orgânica para águas superficiais. Para isto, foram realizados experimentos em microcosmos com água e diferentes concentrações de compostos modelos de matéria orgânica (ácido húmico, ácido fúlvico, lignina, piruvato de sódio e ácido ascórbico). Os microcosmos foram estudados em um sistema com reatores com camisa de resfriamento, os quais receberam quantidade conhecida de H2O2 (7,1 µmol L-1), tendo a temperatura e pH controlados durante todo o experimento. Um microcosmo controle foi montado contendo apenas água e H2O2. Em intervalos de tempos calculados de acordo com o comportamento cinético do decréscimo da concentração de H2O2 realizou-se a quantificação deste empregando o método fotométrico com sulfato de N,N-dietil-p-feniletilenodiamina. Parâmetros como Carbono Orgânico Total e ferro (II) foram quantificados empregando Analisador de Carbono Orgânico Total e o método da ortofenantrolina, respectivamente, no início e no final dos experimentos. A caracterização das amostras foi realizada empregando as técnicas de Espectroscopia de Fluorescência Molecular e UV-Vis. Foram aplicados modelos matemáticos para determinação da ordem de reação e suas respectivas meias-vidas para a cinética de consumo de H2O2. A lignina e o ácido fúlvico foram os compostos que melhor se adequaram como compostos de matéria orgânica recalcitrante, pois nos estudos cinéticos, os resultados para as meias-vidas de H2O2 tiveram seus valores próximos ao dos obtidos para os experimentos controle... / The development of a method which allows to differentiate the labile fraction of recalcitrant organic matter is critical for the interpretation of environmental processes in aquatic environments. The purpose of this study was to evaluate the use of kinetics of consumption of H2O2 in the presence of models compounds of organic matter in order to propose a lability indicator of organic matter for natural water. For this, experiments were conducted in microcosms with water and different concentrations of compounds models of organic matter (humic acid, fulvic acid, lignin, sodium pyruvate and ascorbic acid). The microcosms were studied in a system with reactors with cooling jacket, which received known amount of H2O2 (7.1 mmol L-1) and the temperature and pH controlled throughout the experiment. A microcosm control was assembled containing only water and H2O2. At intervals of time calculated in accordance with the kinetics of the decrease of concentration of H2O2 quantification was performed using the photometric method of the sulphate of N,N -diethylp- phenylethylenediamine. Parameters such as total organic carbon and iron (II) were quantitated using Total Organic Carbon Analyzer and method of orthophenanthroline, respectively, at the beginning and end of the experiments. The characterization of the samples was carried out using the techniques of Molecular Spectroscopy Fluorescence and UV -Vis. Mathematical models were applied to determine the reaction order and their respective halflives for the kinetics of consumption of H2O2. Lignin and fulvic acid were the best compounds that are suited as compounds of recalcitrant organic matter, as in kinetic studies, the results for the half-lives of H2O2 had their values close to those obtained for the control experiments (75.3 and 69.2 hours ), indicating that H2O2 oxidation did not act on these compounds. For the experiment using sodium pyruvate, the H2O2...

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