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Synthese und Charakterisierung von sensitiven vernetzungsfähigen Blockcopolymeren mittels RAFTSeifert, Denis 17 October 2005 (has links) (PDF)
In vorangegangenen Arbeiten im eigenen Arbeitskreis wurden sensitive Hydrogelpartikel im mm- und μm-Bereich synthetisiert. Die Reaktion dieser Gele auf Änderung des einwirkenden Stimulus war jedoch nicht schnell genug für die gewünschten Anwendungen in Mikroventilen. Die verwendeten Polymere waren statistische Copolymere aus einem Chromophor (DMIAAm) und einem sensitiven Monomer (NIPAAm) und wiesen daher sehr breite Molmassenverteilungen auf. Mit Hilfe des Chromophores wurde es möglich, Hydrogele im Submikrometerbereich zu synthetisieren. Bei der Vernetzung dieser Polymere mit UVBestrahlung musste immer ein Tensid (SDS) zugesetzt werden, um die Bildung kleiner Aggregate zu unterstützen und gleichzeitig die Bildung großer zu unterdrücken. Ein solches Tensid kann die Anwendung dieser Hydrogele in bestimmten Bereichen, wie in der Medizin, verhindern. Es sollen daher tensidfrei Hydrogele synthetisiert werden. Für die Vernetzung sollte auf die photochemische Variante mit DMIAAm als Chromophor zurückgegriffen werden. Als Ausgangspolymere wären Di- bzw. Triblockcopolymere denkbar, die in wässriger Lösung zu einer Mizellbildung neigen. Aus den oben genannten Problemen ergab sich die folgende Zielstellung für die Arbeit. Es sollten sensitive Hydrogelpartikel erzeugt werden, die in der Lage sind, schnell auf eine Änderung der Temperatur zu reagieren. Eine kurze Reaktionszeit ist nur von Gelpartikeln mit kleinen Dimensionen im nm-Bereich zu erwarten. Weiterhin sollen diese Partikel mit einer Hülle umgeben werden, die für eine Stabilisierung sorgt und die Bildung größerer Aggregate unterbindet. Die Hülle muss so beschaffen sein, dass die Volumenänderung des sensitiven Blocks nicht beeinflusst wird. In dieser Dissertation wurde die kontrollierte radikalische Polymerisation von Acrylaten und Acrylamiden untersucht. Als Methode kam die Reversible-Addition-Fragmentation-chain-Transfer (RAFT) Polymerisation zum Einsatz. Die RAFT wurde gewählt, weil diese im Gegensatz zur ATRP metallionenfrei verläuft und die NMRP nicht für Acrylate geeignet ist. Bei den RAFT-Polymerisationen der verschiedenen Monomere wurden vier unterschiedliche Kettenüberträger verwendet (Schema 33) und folgende Ergebnisse erhalten. Als Lösungsmittel kam 1,4-Dioxan in den Polymerisationen zum Einsatz.
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Ausbildung und Charakterisierung von permeablen Werkstoffverbunden durch Fällung von PolymerstrukturenMädler, Andrea 16 July 2009 (has links) (PDF)
Das Ziel der Arbeit bestand darin, ein verbessertes Verfahren zur Ausbildung einer Polyurethanschicht mit poröser Kapillarstruktur zu erarbeiten. Die Fällung (Koagulation) einer Polyurethanlösung erfolgt durch kontrollierte Freisetzung von Fällmittel aus einem zugesetzten, thermisch sensiblen und porös umhüllten Hydrogel. Bei Erwärmung auf eine stoffspezifische Temperatur setzt das Hydrogel Wasser frei, das die Fällung initiiert. Gegenüber der Fällung in einem Fällbad erzielt diese Verfahrensweise deutliche Verbesserungen. Die umhüllten Gele wurden mit Hilfe rheologischer, thermoanalytischer und weiterer Untersuchungsmethoden umfassend charakterisiert. Dadurch gelang es, eine Hüllenstruktur auszuwählen, die den spontanen Austausch von Löse- und Fällmittel verhindert und gleichzeitig die Wasserfreisetzung gewährleistet.
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Fabrication of Tissue Precursors Induced by Shape-changing HydrogelsAkintewe, Olukemi O. 01 January 2015 (has links)
Scaffold based tissue reconstruction inherently limits regenerative capacity due to inflammatory response and limited cell migration. In contrast, scaffold-free methods promise formation of functional tissues with both reduced adverse host reactions and enhanced integration. Cell-sheet engineering is a well-known bottom-up tissue engineering approach that allows the release of intact cell sheet from a temperature responsive polymer such as poly-N-isopropylacrylamide (pNIPAAm). pNIPAAm is an ideal template for culturing cell sheets because it undergoes a sharp volume-phase transition owing to the hydrophilic and hydrophobic interaction around its lower critical solution temperature (LCST) of 32°C, a temperature close to physiological temperature. Compared to enzymatic digestion via trypsinization, pNIPAAm provides a non-destructive approach for tissue harvest which retains its basal surface extracellular matrix and preserves cell-to-cell junctions thereby creating an intact monolayer of cell sheet suitable for tissue transplantation.
The overall thrust of this dissertation is to gain a comprehensive understanding of how tissue precursors are formed, harvested and printed from interactions with shape-changing pNIPAAm hydrogel. A simple geometrical microbeam pattern of pNIPAAm structures covalently bound on glass substrates for culturing mouse embryonic fibroblast and skeletal myoblast cell lines is presented. In order to characterize the cell-surface interactions, three main investigations were conducted: 1) the mechanism of cell detachment; 2) the feasibility of micro-contact printing tissue precursors onto target surfaces; and 3) the assembly of these tissues into three-dimensional (3D) constructs.
Detachment of cells from the shape-changing hydrogel was found to correlate with the lateral swelling of the microbeams, which is induced by thermal activation, hydration and shape distortion of the patterns. The mechanism of cell detachment was primarily driven by strain, which occurred almost instantaneously above a critical strain of 25%. This shape-changing pNIPAAm construct allows water penetration from the periphery and beneath the attached cells, providing rapid hydration and detachment within seconds. Cell cultured microbeams were used as stamps for micro-contact printing of tissue precursors and their viability, metabolic activity, local and global organization were evaluated after printing. The formation and printing of intact tissues from the shape-changing hydrogel suggests that the geometric patterning of pNIPAAm directs spatial organization through physical guidance cues while preserving cell functioning. Tissue precursors were sequentially assembled into parallel and perpendicular configurations to demonstrate the feasibility of constructing dense tissues with different organizations such as interconnected cell lines that could induce vascularization to solve perfusion issues in regenerative therapies. The novel approach presented in this dissertation establishes an efficient method for harvesting and printing of tissue precursors that may be applicable for the modular, bottom up construction of complex tissues for organ models and regenerative therapies.
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Engineering zonally organized articular cartilageNguyen, Lonnissa Hong 14 October 2011 (has links)
Cartilage regeneration is one of the most widely studied areas in tissue-engineering. Despite significant progress, most efforts to date have only focused on generating homogenous tissues whose bulk properties are similar to articular cartilage. However, anatomically and functionally, articular cartilage consists of four spatially distinct regions: the superficial, transitional, deep, and calcified zones. Each zone is characterized by unique extra-cellular matrix (ECM) compositions, mechanical properties, and cellular organization. The ECM is primarily composed of type II collagen and glycosaminoglycans (GAGs), whose relative concentrations vary between zones and therefore lead to distinctive mechanical properties.
One of the major unsolved challenges in engineering cartilage has been the inability to regenerate tissue that mimics the zonal architecture of articular cartilage. Recent studies have attempted to imitate this spatial organization using zone-specific chondrocytes isolated from donor animal cartilage. Directed differentiation of a single stem population into zonally organized native-like articular cartilage has not yet been reported.
This dissertation reports that hydrogels, incorporating both synthetic and natural polymers as well as cell-induced degradability, are suitable for generating zone-specific chondrogenic phenotypes from a single MSC population. Specifically, cues provided from the unique combinations of chondroitin sulfate (CS), hyaluronic acid (HA), and MMP-sensitive peptide (MMP-pep) within a PEG-based hydrogel, direct the chondrogenic differentiation of MSCs. The findings of this dissertation demonstrate the capability of creating native-like and mechanically relevant articular cartilage consisting of zone specific layers. This ability provides a new direction in cartilage tissue engineering and could be invaluable for cartilage repair if incorporated with current minimally invasive surgical techniques. / text
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Cytocompatible coatings to control cell activityDrachuk, Irina 27 August 2014 (has links)
Cell-surface engineering has been attracting increased interest in the field of biotechnology, tissue engineering, cell therapy, or biosensors/bioelectronics. Thin nanocoatings or sometimes referred as nanoshells allow for modifying and controlling variety of cell properties, specifically retardation of cell division or growth, masking immunological properties, providing chemical and mechanical resistance to external stressors, and ability to further functionalize shells in order to guide cells attachment, their proliferation and function in artificial environment.
Bottom-up approach, utilizing layer-by-layer (LbL) assembly of wide variety of different components (synthetic and natural polyelectrolytes, nanoparticles, and other nano-structures) has been introduced and elaborated to modify cell surfaces. Despite successful examples of the LbL-based cell encapsulation with polyelectrolytes, cytotoxicity of their polycation components possesses severe limitations for this approach. Additionally, by constructing rigid non-permeable shells can suppress the essential properties of cells.
In this view, the goal of this research is to explore the formation of cyto-compatible ultrathin coatings from synthetic and natural polymers through utilization of non-cationic counterparts, with possibility to actively control cell division, provide protection from external environment, and temper shell properties in order to elicit or change specific cell response.
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Mécanismes de formation et mise en forme de cristaux zéolithiquesItani, Lama 09 November 2010 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse inclut deux parties : i) l'étude fondamentale de la formation de cristaux zéolithiques ; et ii) la préparation de massifs zéolithiques de taille centimétriques à porosité interparticulaire contrôlée. La première partie de ce travail est donc consacrée à l'étude de l'effet de la microstructure (propriétés physiques et texturales) et de la composition chimique du gel sur la vitesse de nucléation et la taille des cristaux formés. Les résultats de cette étude se résument par le rôle important que joue la composition du gel (plus particulièrement sa concentration en hydroxyde de cation alcalin) sur le degré de polymérisation des particules du gel, la détermination de sa microstructure et par conséquent sur la vitesse de nucléation des zéolithes et la taille des cristaux. Les connaissances acquises dans la première partie ont été utilisées dans le développement du deuxième objective. Notamment, la préparation de massifs zéolithiques de taille centimétrique de types structuraux *BEA et MFI. Le contrôle post-synthèse de la porosité interparticulaire de ces massifs était essentiel pour leur utilisation dans des applications bien précises. A cette fin, une méthode en deux étapes, comportant un assemblage de nanocristaux de zéolithes préformés (en présence ou en absence d'un liant) puis un traitement de croissance secondaire pour l'élimination de la porosité interparticulaire, a été mise en œuvre. Plusieurs traitements de croissance secondaire furent évalués selon le type de zéolithe étudié. Une attention particulière fut accordée à l'étude de l'évolution du liant au cours des processus de préparation et de calcination des massifs zéolithiques.
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Hydrogels physiques de chitosane pour la régénération in vivo du tissu cutané après brûlures du troisième degréDupasquier, Florence 13 May 2011 (has links) (PDF)
Ce travail concerne l'étude des propriétés biologiques d'hydrogels physiques bicouches de chitosane, dont l'usage est destiné à la cicatrisation des brûlures du 3ème degré. L'étude bactériologique a révélé que les dispositifs présentaient des propriétés bactériostatiques voire bactéricides de grand intérêt pour l'application visée. L'étude à long terme de la cicatrisation en présence des hydrogels physiques bicouches de chitosane a montré que ces dispositifs permettent la reconstruction d'un tissu bien organisé, bien vascularisé et aux propriétés mécaniques et esthétiques similaires à celles d'un tissu sain. L'avantage thérapeutique du dispositif proposé est que le système hydrogel n'a pas à être remplacé au cours de la cicatrisation, contrairement aux pansements traditionnels qui nécessitent d'être changés régulièrement, impliquant risques d'infection, douleurs et altération du tissu en formation. Le tissu cutané a été étudié au cours de ce travail à différentes échelles et selon différentes approches complémentaires : une approche esthétique et clinique (photos, calques), mécanique (tests de traction), histologique et immuno-histologique, et enfin nanostructurale grâce à l'utilisation conjointe de la microscopie électronique et de la diffusion des rayons X aux petits angles. L'étude histologique détaillée des interactions biologiques entre le tissu hôte et le dispositif a permis de valider son caractère biocompatible, biorésorbable et colonisable, et d'envisager son utilisation en ingénierie tissulaire en tant que milieu à gradient de propriétés biologiques, favorable au développement de néo-tissu cutané.
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Dynamique de bulles de cavitation dans de l'eau micro-confinée sous tension. Application à l'étude de l'embolie dans les arbresVincent, Olivier 12 October 2012 (has links) (PDF)
Les liquides sont capables, comme les solides, de supporter des forces de traction. Ils sont alors à pression négative (c'est-à-dire en tension), dans un état qui est métastable. Le retour vers un état stable à pression positive peut se faire par la nucléation d'une bulle, un processus appelé cavitation. Dans cette thèse nous nous intéressons aux propriétés de la cavitation en milieu confiné, avec un accent particulier sur la dynamique des bulles. Ce sujet est motivé par l'étude du transport de l'eau dans les arbres dont une partie (la sève montante) se fait sous tension, dans des canaux micrométriques. La cavitation entraîne alors l'embolie des éléments conducteurs de sève, c'est-à-dire leur remplissage par du gaz. Une grande partie du manuscrit est consacrée à l'étude de la cavitation dans un milieu modèle, où de l'eau est confinée dans des inclusions sphériques micrométriques au sein d'un hydrogel. L'évaporation passive de l'eau à travers le gel permet de générer des pressions négatives, et la cavitation peut se produire spontanément ou être déclenchée à l'aide d'un laser. Nous résolvons la dynamique subséquente de la bulle à l'aide de diverses méthodes (caméra time-lapse ou caméra rapide, diffusion de la lumière, strobophotographie laser ...) et montrons qu'après une séquence inertielle ultra-rapide, la bulle atteint un état d'équilibre temporaire, puis grossit de manière quasi-statique sous l'effet des flux d'eau dans l'hydrogel, provoquant "l'embolie" de l'inclusion. Une place importante est accordée à un chapitre de théorie qui explore d'une part les propriétés thermodynamiques d'un liquide confiné à pression négative, et d'autre part la dynamique aux temps courts de bulles de cavitation dans de tels systèmes. Nous proposons ainsi une équation de Rayleigh-Plesset modifiée qui rend compte de l'accélération importante des oscillations radiales des bulles que nous avons observée expérimentalement. La compressibilité du liquide et l'élasticité du confinement sont des éléments-clés de ce modèle. Enfin, nous discutons l'application des résultats précédents dans le contexte des arbres, tout en proposant une nouvelle méthode expérimentale qui permet un suivi optique du processus d'embolie. Nous présentons quelques résultats obtenus sur des échantillons de pin sylvestre.
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Synthèse et caractérisation de glycopolymères à base d'oligoalginates en milieu aqueuxGhadban, Ali 20 January 2012 (has links) (PDF)
La synthèse de glycomonomères à base d'oligoalginate (AlgiMERs) et leur polymérisations conventionnelles et RAFT en solution aqueuse ont été étudiés. Premièrement, l'oligoalginates de départ ont été transformés soit dans le glycosylamines correspondant ou en amino alditols (via une amination réductrice). A cette étape, l'optimisation des protocoles d'amination ont été identifiées par la réalisation d'une étude systématique sur un simple acide uronique (acide D-glucuronique). Deuxièmement, les sucres aminés ont été obtenus a réagi avec une électrophile portant un groupe vinyle polymérisable à céder AlgiMERs. Le glycomonomères résultant n'a pas homopolymérisé même en haute force ionique et pour temps de réaction longs, mais leur copolymérisations radicalaire conventionnelles avec N-(2-hydroxyéthyl)méthacrylamide (HEMAm) donne de glycopolymères avec de haute mass molaires (Mw ≈ 1.500.000 Da) contenant jusqu'à 50% en masse de oligoalginate. Une étude cinétique a confirmé que la consommation des deux monomères suivi une cinétique de premier ordre et que les AlgiMERs ont été intégrées tôt dans le processus de polymérisation. Basé sur ces résultats, l'enquête a été étendue à la copolymérisation radicalaire vivante en milieu aqueuse et glycopolymères gradient bien définies ont été obtenues (Mn = 12 000 Da - 90 000 Da; PDI ≤ 1,20). Enfin, j'ai pu prouver qu'un polymère synthétique portant des résidus d'oligo (1→4)-α-L-guluronan conduit des gels en présence d'ions Ca2+ et offre un hydrogel transparent et stable.
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Patient compliance with contemporary contact lenses: Impact on successful contact lens wearDumbleton, Kathryn January 2013 (has links)
Purpose: Contact lens (CL) materials, modalities of wear and replacement, and care systems have changed considerably since the early studies of CL compliance were first conducted. Silicone hydrogel (SiHy) and daily disposable (DD) lenses are now the most popular lenses worn worldwide and the care systems that are currently available for them have been designed to be straightforward to use. The purpose of this research was to investigate patient knowledge of and compliance with the use of these contemporary CLs and care products, to determine whether non-compliant CL wearers experience ocular complications relating to lens wear more frequently and are more likely to discontinue lens wear, and to try to determine the factors that may constrain or enable patients to follow recommendations for appropriate lens wear and care.
Methods: There are many ways in which compliance can be assessed in health care. Several different methodologies were employed during this research: A questionnaire was administered to just over 100 current lens wearers to determine whether photographic aids would help them to recognize which products they were using. More than 500 contact lens (CL) wearers were recruited by their eye care practitioners (ECPs) and mailed a questionnaire designed to evaluate their compliance with contact lens wear and care and to determine whether they had experienced any contact lens related complications which may have occurred as a result of non-compliance. Close to 5000 Current and lapsed CL wearers in Canada were recruited using Facebook to take part in an on line survey investigating CL wearing experiences during 2008 – 2010 and to establish the percentage of participants who temporarily and permanently discontinued CL wear during the period surveyed, the reasons for discontinuation and whether compliance with lens wear and care may have played a role. ECPs and patients independently completed more than 2000 linked questionnaires evaluating their contact lens wear and care. In addition the frequency with which patients attended their ECP’s office for eye examinations was assessed to determine whether there was a relationship between this and their patients’ compliance. More than 800 daily disposable contact lens (DDCL) wearers in four countries completed an online questionnaire designed to investigate how frequently they reused their lenses, the reasons for reuse and how the lenses were stored between uses. Quantitative (online questionnaire) and qualitative (focus groups) research methods were used to explore in detail the lens wear and care habits of adapted contact lens wearers in an attempt to seek a better understanding of what enables and constrains patient compliance with appropriate lens wear and lens care.
Results: The rates of non-compliance with the wear of contemporary CLs were found to be similar to those previously reported. Non-compliance with recommendations for CL replacement was shown to be associated with a higher rate of CL related problems. CL wearers continue to “drop-out” for reasons of discomfort and dryness with their lenses but the drop out rates were not found to be different between compliant and non-compliant CL wearers. Patients who were non-compliant with lens replacement were found to attend their ECP’s offices less frequently. Wearers of DDCLs were the most compliant with lens replacement; however, some did report reusing these lenses and sleeping overnight in them. Focus group participants were able to provide a greater insight into why non-compliant behaviour occurs in CL wearers with the most frequently occurring themes identified as the “consequences” that may occur if patients are non-compliant with one or more aspects of their contact lens wear and the importance of receiving “instructions” regarding the most appropriate way to wear and care for their lenses. Most of the themes that emerged from this qualitative research study were both constraints to, and enablers of, compliance.
Conclusions: Compliance with contemporary CLs and care products remains poor. Non-compliant behaviour can result in serious complications and patients may not always be aware of this. Careful counseling and education on the risks associated with CL wear is required to provide patients with a better lens wearing experience and continued successful contact lens wear. ECPs and the contact lens industry can hopefully apply this greater understanding of why patients fail to wear and care for their lenses as they should and to help them develop strategies and tools to aid compliance and success in contact lens wear.
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