Cette thèse porte sur des calculs numériques des propriétés électroniques et optiques des boîtes quantiques avec des confinements non-usuels tels que des boîtes de InGaN/GaN, des tétrapodes de CdSe,...<br /><br />Après avoir présenté les méthodes de calculs numériques utilisées tout au long de cette thèse, nous commençons par étudier théoriquement un super-réseau des boîtes quantiques InAs/GaAs avec une petite périodicité. Cette petite périodicité entraîne l'alignement vertical des boîtes quantiques. Nous montrons que l'état fondamental ne couple qu'avec les états du continuum qui ont presque la même extension dans le plan pour les excitations avec la polarisation suivant la direction de croissance (z). En conséquence de ces couplages particuliers, les photo-réponses en polarisation z ne changent pas quand un champ magnétique est appliqué parallèle à z malgré la présence de nombreux états de quasi-Landau dans le continuum. Nous montrons ensuite qu'une absorption lié-continuum forte en polarisation dans le plan peut être obtenue si l'on réduit la taille latérale des boîtes. Ces résultats sont utilisés pour expliquer les résultats expérimentaux obtenus à Vienne. Dans ce travail effectué en collaboration, nous étudions théoriquement et expérimentalement les photo-détecteurs basés sur des boîtes quantiques InAs/GaAs insérées dans un super-réseau, sans ou avec les barrières de AlAs. Nous montrons que ces structures périodiques peuvent être utilisées pour fabriquer des photo-détecteurs dans la gamme infrarouge lointain. Les spectres de photo-courant sont en bon accord avec les spectres d'absorption optique obtenus par nos calculs.<br /><br />Nous nous intéressons aussi à des hétéro-structures à base de nitrure. Ces semi-conducteurs présentent des propriétés physiques originales comme des grandes masses effectives, de grands offsets de bande, un champ piézo-électrique colossal, ... Nous nous focalisons sur les hétéro-structures InGaN/GaN sur lesquelles de nombreuses applications opto-électroniques sont basées. Nous montrons que les effets du désordre ainsi que les grandes valeurs physiques rendent l'Approximation du Cristal Virtuel non valable dans ces systèmes. Enfin, nous effectuons des calculs des structures électroniques des tétrapodes de CdSe. Nous montrons que les quatre premiers états sont confinés en grande partie dans le corps sphérique, ce qui est cohérent avec les spectres expérimentaux.

Le potentiel des matériaux Ga(In,Sb)AsN pour les applications transistors est évalué. Une étude RHEED est d'abord menée en fonction de la concentration d'azote et de la température pour fixer les conditions de croissance. Ensuite, la présence de pièges électroniques dont le nombre représente environ 1% de la concentration totale d'azote est mise en évidence par la diminution du nombre d'électrons dans les couches dopées, par une résonance cyclotron supplémentaire et des plateaux de Hall décalés dans les gaz bidimensionnels. Ces pièges attribuables aux clusters d'azote provoquent une diffusion de type impuretés ionisées qui fait chuter la mobilité dès les plus faibles concentrations d'azote. Par ailleurs, on observe une forte diffusion par les phonons, et on mesure une faible augmentation de la masse. Ces propriétés conduisent à une diminution importante du gain dans les TBH malgré un abaissement très intéressant de la tension à appliquer pour obtenir un courant d'injection donné. Une partie annexe traite de phototransistors à base de GaN.

La fabrication d'hétérostructures de semi-conducteurs III-V de qualité repose sur la connaissance des surfaces, l'optimisation de la formation des interfaces et la maîtrise de la relaxation des couches contraintes. Nous montrons d'abord par une étude en diffraction et spectroscopie d'électrons que la reconstruction de surface des semi-conducteurs III-V phosphorés est différente des reconstructions couramment observées sur les arséniés. Nous abordons ensuite le problème des interfaces à anion commun pour lequel nous proposons un modèle cinétique prenant en compte l'effet de la température de croissance sur les mécanismes d'échange et de ségrégation en surface. Pour les interfaces différant par leurs anions, la corrélation des résultats de diverses techniques nous conduit à une description précise de la composition chimique de ces interfaces en fonction des conditions de croissance et de son influence sur les propriétés électroniques de l'hétérostructure. L'obtention d'interfaces les plus abruptes possible nous amène à étudier la réactivité de surface des arséniures sous flux de phosphore pour laquelle nous déterminons les facteurs essentiels : dimères d'anions en surface et énergie de liaison des binaires impliqués. L'effet de la contrainte sur la morphologie des couches de semi-conducteurs phosphorés présente des similitudes et des différences avec le cas des arséniés. Nous proposons une interprétation de ces différences soulignant le rôle des reconstructions de surface spécifiques aux phosphorés. <br />Nous envisageons ensuite l'utilisation de ces hétérostructures dans des transistors à effet de champ à modulation de dopage. Nous optimisons la croissance de structures à double plan de dopage, à canaux composites et étudions les limites des approches pseudomorphique et métamorphique pour les canaux en InGaAs à fort taux d'indium. Nous discutons enfin de l'intérêt des semi-conducteurs antimoniés pour améliorer les résultats obtenus avec les arséniés et phosphorés.

La géométrie innovante du laser à cavité verticale présente un attrait considérable pour quelques applications spécifiques telles que les interconnexions optiques massivement parallèles ou l'ordinateur optique qui nécessitent des réseaux uni- ou bi-dimensionnels de lasers à faible courant de seuil. Dans le dessein de réaliser un laser à cavité verticale monolithique émettant aux longueurs d'onde d'intérêt pour les télécommunications optiques (1,3-1,55 µm), le système semiconducteur AlGaAsSb permet d'atteindre de très haut pouvoirs réflecteurs pour les miroirs de Bragg, qui constituent les éléments clés de ce type de composant. La pierre angulaire de ce travail a été d'établir les conditions de croissance par Épitaxie par Jets Moléculaires des couches antimoniures sur InP et sur GaSb. En particulier l'accord de maille de AlGaAsSb sur InP a été obtenu malgré les difficultés liées à une lacune de miscibilité à ces compositions. Le choix de multipuits GaInSb dans des barrières de AlGaAsSb comme zone active sur GaSb émettant à 1,55 µm, nous a permis d'atteindre une émission laser à température ambiante sur des lasers à émission par la tranche, ce résultat constituant une première mondiale. La réalisation de miroirs de Bragg performants aux longueurs d'onde de 1,55 µm et 2 µm valide les grandes potentialités du système semiconducteur AlGaAsSb/AlAsSb pour la fabrication de lasers à cavité verticale fonctionnant dans le proche infrarouge. De même la croissance d'une structure à cavité verticale 3l centrée à 1,5 µm montre la faisabilité de lasers à cavité verticale totalement monolithiques sur GaSb pour les applications aux télécommunications optiques.

Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les effets d'optique non linéaires dans les cristaux photoniques en semiconducteurs III-V. Les cristaux photoniques sont des matériaux artificiels présentant une modulation périodique de l'indice de réfraction à l'échelle de la longueur d'onde de la lumière. En contrôlant les paramètres physiques de ces structures (périodicité, motifs, facteur de remplissage en air...), il est possible de réaliser une véritable ingénierie des propriétés dispersives de la matière pour, par exemple, empêcher la lumière de se propager dans toutes les directions de l'espace. L'objectif de cette thèse est de combiner les propriétés dispersives uniques des cristaux photoniques aux propriétés non linéaires très intéressantes des semiconducteurs III-V afin d'exalter les interactions non linéaires entre la lumière et la matière. Nous verrons que les cristaux photoniques 1D et 2D sont adéquats pour obtenir des effets non linéaires du second ordre (génération de seconde harmonique) efficaces sur de courtes distances car ils permettent de réaliser la condition d'accord de phase dans des matériaux fortement non linéaires comme l'AlxGa1-xAs tout en ralentissant la lumière. Nous montrerons également que les cristaux photoniques 2D en semiconducteurs III-V permettent de réaliser les briques de bases actives pour le traitement du signal tout optique comme des sources lasers, des amplificateurs, des commutateurs ultrarapides...

Les photodétecteurs infrarouge à multipuits quantiques (QWIP : Quantum Well Infrared Photodetector) sont des composants pluridisciplinaires : science des matériaux nécessaire à l'épitaxie, transport électronique dans ces couches semi-conductrices, modélisation électromagnétique du couplage optique, contrôle des process de salle blanche. Il est impératif de maîtriser chacune de ces composantes afin d'exploiter cette technologie pour des applications d'imagerie infrarouge. L'objectif de cette thèse est de permettre l'élargissement de la gamme spectrale accessible aux QWIPs. Pour ce faire, nous avons étudié les points communs et les spécificités de la physique de ce composant entre 3 et 20 µm. En particulier, nous avons traité de cette problématique dans les domaines que sont le transport électronique et l'aspect matériau. Après une introduction générale sur l'imagerie infrarouge et sur le composant QWIP, nous présentons les résultats d'une étude structurale et chimique des hétérostructures AlGaAs / InGaAs. Ces alliages constituent le cœur du détecteur, c'est pourquoi l'extension des longueurs d'onde de détection passe en premier lieu par le contrôle et donc la connaissance, de ces matériaux. La suite de ce travail de thèse est consacrée à l'étude des différents régimes de transport électronique dans les QWIPs : régime tunnel séquentiel résonant, régime de fort champ, régime thermoïonique et régime optique. Bien que les différents modes de transport soient observables sur l'ensemble des échantillons, certains d'entre eux ne sont dominants que pour quelques applications spécifiques. Enfin, nous montrons que la maîtrise des différentes étapes de conception et de fabrication nous permet d'optimiser les QWIPs dans la bande 3-5 µm pour des besoins de détection terrestre et de réaliser des QWIPs large bande dans la gamme 10-20 µm pour des applications spatiales.

Organic molecules adsorbed on inorganic substrates are the topics of interest in this thesis. Interfaces of this kind are found in dye sensitized solar cells that convert solar energy to electricity, a promising environmentally friendly energy source which might provide a route to replace fossil fuels. Another field where these interfaces play a role is in molecular electronics, an approach to solve the down scaling in the ever increasing hunt for miniaturized electronic devices. The motivation for this work lies among other in these applications and surface science is a suitable approach to investigate the electronic and morphologic properties of the interfaces as it provides detailed knowledge on an atomic level. Phthalocyanines are the organic molecules investigated and the inorganic substrates range from wide band gap via narrow band gap semiconductors to metals. Photoelectron and X-ray spectroscopy experiments are performed to shed light on the electronic properties of the adsorbed molecules and the substrate, as well as the chemical interaction between adsorbate and substrate at the interface. The ordering of the adsorbate at the interface is important as ordered molecular thin films may have other properties than amorphous films due to the anisotropic electronic properties of the organic molecules; this is investigated using scanning tunneling microscopy. We find that the phthalocyanines are affected by adsorption when the substrate is TiO2 or Ag, where charge transfer from the molecule occurs or an interface state is formed respectively. The molecules are adsorbed flat on these surfaces giving a large contact area and a relatively strong bond. On Ag, ordered structures appear with different symmetry depending on initial coverage. The reactivity of the TiO2 surface is not ideal in the solar cell application and by modifying the surface with a thin organic layer, the negative influence on the adsorbed phthalocyanine is reduced. ZnO is not as reactive as TiO2, thanks maybe to the upright adsorption mode of the phthalocyanines. The semiconductor InSb is less reactive leading to self-assembled molecular structures on the (001) surface, either homogenously distributed in a one monolayer thick film or in strands along the reconstruction rows. InAs on the other hand has a larger influence on the adsorbed molecules resulting in a metallic film upon thermal treatment. / QC 20100812

The coupling between longitudinal-optical (LO) phonons and neutral excitons in two different kinds of InGaAs pyramidal quantum dots embedded in either AlGaAs or GaAs barriers is experimentally examined. We find a slightly weaker exciton-LO-phonon coupling and increased linewidth of the phonon replicas for the quantum dots with GaAs barriers compared to the ones with AlGaAs barriers. These results, combined with the fact that the LO-phonon energy of the exciton is the same for both kinds of dots, are taken as evidence that the excitons mainly couple to LO-phonons within the QDs. / Original Publication:Daniel Dufåker, L. O. Mereni, Fredrik K. Karlsson, V. Dimastrodonato, G. Juska, Per-Olof Holtz and E. Pelucchi, Exciton-phonon coupling in single quantum dots with different barriers, 2011, Applied Physics Letters, (98), 25, 251911.http://dx.doi.org/10.1063/1.3600781Copyright: American Institute of Physicshttp://www.aip.org/

Issues of major relevance to the n-type conductivity of Al0.77Ga0.23N associated with Si and O incorporation, their shallow donor or deep donor level behavior, and carrier compensation are elucidated by allying (i) study of Si and O incorporation kinetics at high process temperature and low growth rate, and (ii) electron paramagnetic resonance measurements. The Al0.77Ga0.23N composition correlates to that Al content for which a drastic reduction of the conductivity of AlxGa1−xN is commonly reported. We note the incorporation of carbon, the role of which for the transport properties of AlxGa1−xN has not been widely discussed.

In this research the growth of InN epilayers by high-pressure chemical vapor deposition (HPCVD) and structural, optical properties of HPCVD grown InN layers has been studied. We demonstrated that the HPCVD approach suppresses the thermal decomposition of InN, and therefore extends the processing parameters towards the higher growth temperatures (up to 1100K for reactor pressures of 15 bar, molar ammonia and TMI ratios around 800, and a carrier gas flow of 12 slm). Structural and surface morphology studies of InN thin layers have been performed by X-ray diffraction, low energy electron diffraction (LEED), auger electron spectroscopy (AES), high-resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS) and atomic force microscopy (AFM). Raman spectroscopy, infrared reflection, transmission, photoluminescence spectroscopy studies have been carried out to investigate the structural and optical properties of InN films grown on sapphire and GaN/sapphire templates. InN layers grown on a GaN (0002) epilayer exhibit single-phase InN (0002) X-ray diffraction peaks with a full width at half maximum (FWHM) around 200 arcsec. Auger electron spectroscopy confirmed the cleanliness of the surface, and low energy electron diffraction yielded a 1×1 hexagonal pattern indicating a well-ordered surface. The plasmon excitations are shifted to lower energies in HREEL spectra due to the higher carrier concentration at the surface than in the bulk, suggesting a surface electron accumulation. The surface roughness of samples grown on GaN templates is found to be smoother (roughness of 9 nm) compared to the samples grown on sapphire. We found that the deposition sometimes led to the growth of 3 dimensional hexagonal InN pyramids. Results obtained from Raman and IR reflectance measurements are used to estimate the free carrier concentrations, which were found in the range from mid 10^18 cm-3 to low 10^20 cm-3. The optical absorption edge energy calculated from the transmission spectra is 1.2 eV for samples of lower electron concentration. The Raman analysis revealed a high-quality crystalline layer with a FWHM for the E2(high) peak around 6.9 cm^-1. The results presented in our study suggest that the optimum molar ratio might be below 800, which is due to the efficient cracking of the ammonia precursor at the high reactor pressure and high growth temperature.