Die Synthese von AlN/GaN- und (Al,In)N/GaN-Braggreflektoren wird untersucht. Die Strukturen wurden mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie auf 6H-SiC(0001)-Substraten abgeschieden. Ferner wurde der Einfluß der Si-Dotierung auf die Oberflächenmorphologie sowie die strukturellen und elektrischen Eigenschaften der AlN/GaN-Braggreflektoren untersucht. Es wurden rißfreie Braggreflektoren mit einer hohen Reflektivität (R>99%) und einem bei 450 nm zentrierten Stopband erhalten. Die Si-dotierten Strukturen weisen eine ohmsche I-V-Charakteristik im gesamten Meßbereich sowie einen spezifischen Widerstand von 2-4 mOhmcm2 auf. Die Ergebnisse der (Al,In)N-Wachstumsversuche wurden in einem Phasendiagramm zusammengefaßt, welches den optimalen Parameterraum für (Al,In)N klar aufzeigt. / We study the synthesis of AlN/GaN and (Al,In)N/GaN Bragg reflectors. The structures were grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE) on 6H-SiC(0001) substrates. In addition, we study the impact of Si-doping on the surface morphology and the structural and electrical properties of the AlN/GaN Bragg reflectors. Crack-free and high-reflectance (R>99%) Bragg reflectors were achieved with a stopband centered at 450 nm. The Si-doped structures exhibit ohmic I-V behavior in the entire measurement range. The specific series resistance is 2-4 mOhmcm2. The results of the (Al,In)N growth experiments are summarized in a phase diagram which clearly shows the optimum growth window for (Al,In)N.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Wurtzit M-plane (In,Ga)N(1-100)-Heterostrukturen auf g-LiAlO2(100) mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie (MBE). Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, und optischen Eigenschaften von M-plane GaN-Filmen werden untersucht. Ferner werden M-plane (In,Ga)N/GaN Multiquantenwells (MQWs) hergestellt und deren strukturelle und optische Eigenschaften untersucht. Schließlich wird der Einbau von Mg in M-plane GaN untersucht, um p-Typ-Leitfähigkeit zu erreichen. Die Arbeit beginnt mit einer Einführung bezüglich der Verspannung und der elektrostatischen Polarisation in Nitriden. Die Motivation fuer das Wachstum in [1-100]-Richtung anstatt in der konventionellen [0001]-Richtung ist, dass die GaN(1-100)-Flaeche nichtpolar ist, da sie aus einer gleichen Anzahl dreifach koordinierter Ga- und N-Atome aufgebaut ist. GaN ist überdies nicht piezoelektrisch in der [1-100]-Richtung. Das daraus folgende Fehlen elektrostatischer Felder in dieser Richtung stellt einen klaren Vorteil für die Leistung von GaN-basierenden hocheffizienten Leuchtdioden (LEDs) dar. Entsprechende [0001]-orientierte Strukturen, die auf konventionellen Substraten wie Al2O3 und SiC abgeschieden werden, leiden unter einer verringerten Effizienz durch die Präsenz der spontanen und piezoelektrischen Polarisation in dieser Wachstumsrichtung. Die Eigenschaften des Substrats LiAlO2 in Bezug auf das MBE-Wachstum werden anschliessend diskutiert. Es wird gezeigt, daß die thermische Stabilität von LiAlO2 fuer das MBE-Wachstum von Heterostrukturen geeignet ist. Die Polaritaet von LiAlO2 hat einen entscheidenden Einfluß auf die Phasenreinheit der GaN-Filme, und die Wahl der richtigen Polaritaet ist Voraussetzung fuer die Herstellung von einphasigen M-plane GaN-Schichten. In Kapitel 4 wird der Einfluß der Nukleationsbedingungen auf die strukturellen und morphologischen Eigenschaften von M-plane GaN-Filmen systematisch untersucht. Ferner wird die Ga-Adsorption und -Desorption ausführlich untersucht. Optimale Wachstumsbedingungen werden etabliert, die es ermoeglichen, M-plane-GaN-Schichten hoher Qualitaet reproduzierbar zu erhalten. Die Mikrostruktur der M-plane-GaN-Schichten, untersucht mittels Transmissionselektronenmikroskopie, ist durch eine hohe Dichte an Stapelfehlern als dominierenden Defekt gekennzeichnet. Vollstaendige Fadenversetzungen, die die dominanten Defekte in C-plane GaN sind, werden dagegen nicht beobachtet. Die Korrelation zwischen den Stapelfehlern und den optischen Eigenschaften der Films wird untersucht. Eine intensive Emissionslinie wird in Tieftemperatur-Photolumineszenzspektren beobachtet, die an Stapelfehlern gebundenen Exzitonen zugeordnet wird. In Kapitel 6 wird die erfolgreiche Synthese von M-plane-(In,Ga)N/GaN-MQWs beschrieben. Das Zusammensetzungsprofil dieser Strukturen wird mittels Roentgendiffraktometrie und Sekundaerionenmassenspektrometrie untersucht. Die Ergebnisse belegen eine betraechtliche Oberflaechensegregation von In, die zu einem erniedrigten In-Gehalt sowie stark verbreiterten Quantenwells führt. Der erhaltene In-Gehalt von 7% ist niedriger als derjenige (15%), der in entsprechenden C-plane-Strukturen gefunden wird, die unter identischen Bedingungen hergesellt wurden. Dieses Resultat deutet auf eine niedrigere Einbaueffizienz von In auf (1-100) verglichen mit (0001) hin. Die Abhaengigkeit der Übergangsenergien von der Quantenwellbreite dieser M-plane-MQWs belegt die Abwesenheit interner elektrostatischer Felder entlang der Wachstumsrichtung. Die Rekombinationsdynamik in diesen MQWs wird im Detail untersucht. Sie ist stark von lokalisierten Zuständen beeinflußt. Im Gegensatz zu C-plane-Strukturen, wird in diesen M-plane MQWs eine starke Polarisation der spontanen Emission in der Filmebene mit einem energieabhängigen Polarisationsgrad von bis zu 96% beobachtet. In Kapitel 7 wird der Einfluß der Wachstumstemperatur und der Stoechiometrie auf den Mg-Einbau in GaN(1-100) zur p-Dotierung untersucht. Eine Mg-Konzentration bis zu 8×1020 cm-3 kann in M-plane-GaN-Schichten ohne beobachtbare Degradation der Kristallqualität erreicht werden. Es wird sowohl eine Diffusion als auch eine Segregation von Mg in M-plane GaN beobachtet. Zusaetzlich wird eine ausgepraegte Abhaengigkeit des O-Einbaus von der Mg-Dotierung beobachtet, was auf die hohe Reaktivitaet von Mg mit O zurückgeführt wird. Sowohl optische als auch elektrische Messungen weisen darauf hin, daß Mg in diesen M-plane GaN-Schichten als Akzeptor eingebaut wird. / In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite M-plane (In,Ga)N(1-100) heterostructures on g-LiAlO2(100) by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, and optical doping properties of M-plane GaN. Furthermore, we fabricate M-plane (In,Ga)N/GaN multiple quantum wells and investigate their structural and optical properties. Finally, the incorporation of Mg in $M$-plane GaN is studied to achieve p-type conductivity. We start by giving an introduction concerning strain and electrostatic polarization fields. The motivation of growth along the [1-100] direction, instead of along the conventional [0001] direction is presented. The GaN(1-100) plane is nonpolar since it is composed of equal numbers of three-fold coordinated Ga and N atoms. Furthermore, GaN is not piezoelectrically active along the [1-100] direction. The resulting absence of electrostatic fields in this direction constitutes a distinct advantage for fabricating high-efficiency light-emitting diodes(LEDs). Corresponding [0001]-oriented structures grown on conventional substrates such as Al2O3(0001) and SiC(0001), suffer from a degradation of luminescence efficiency by the presence of both spontaneous and piezoelectric polarization along the growth direction. The properties of the LiAlO2 substrate with respect to MBE growth are discussed next. The thermal stability of LiAlO2 is demonstrated to be suitable for MBE-growth of heterostructures. The polarity of LiAlO2 is found to have a crucial influence on the phase-purity of the GaN films. The synthesis of pure M-plane GaN is preferentially achieved on one face of the substrate. The impact of nucleation conditions on the structural and morphological properties of M-plane GaN films is systematically investigated. Furthermore, a comprehensive study of Ga adsorption and desorption on the M-plane is presented. Optimum growth conditions are established, and high quality M-plane GaN can be obtained reproducibly. Concerning the microstructure of our M-plane GaN layers, stacking faults are found by transmission electron microscopy (TEM) to be the dominant defects, while perfect threading dislocations, which are the dominant defects (108-1010 cm-2) in C-plane GaN, are not observed by TEM. The correlation between the stacking faults and the optical properties of the films is explored. A strong transition from excitons bound to stacking faults is observed by low temperature photoluminescence measurements. The successful synthesis of M-plane (In,Ga)N/GaN multiple quantum wells (MQWs) is demonstrated. The composition profiles of these structures are investigated by both x-ray diffractometry and secondary ion-mass spectrometry. The results reveal significant In surface segregation, resulting in a reduced In content and much wider wells than intended. The resulting In content of ~7% is lower than that obtained (~15%) for corresponding C-plane structures grown under identical conditions, suggesting a lower In incorporation efficiency on the (1-100) plane compared to the (0001) plane. The dependence of the transition energies on the well thickness of these M-plane quantum wells evidences the absence of internal electrostatic fields along this growth direction. The recombination dynamics in these MQWs is investigated in detail, and is found to be strongly influenced by localized states. Furthermore, in contrast to C-plane (0001) structures, a strong in-plane anisotropy of the spontaneous emission with an energy-dependent polarization degree of up to 96% is observed in the M-plane (In,Ga)N/GaN MQWs. Finally, the impact of the growth temperature and stoichiometry on the Mg incorporation in GaN(1-100) is investigated. Mg doping levels up to 8×1020 cm-3 can be obtained in M-plane GaN, with no observed degradation in crystal quality. Both Mg diffusion and surface segregation in M-plane GaN are observed. In addition, a pronounced dependence of the O incorporation on the Mg doping is observed, and attributed to the high reactivity of Mg with O. Both optical and electrical measurements indicate that Mg acts as an acceptor in the Mg-doped M-plane layers.

Während über hexagonales (alpha) GaN zum ersten Mal 1932 berichtet wurde, gelang erst 1989 die Synthese einer mit Molekularstrahlepitaxie (MBE) auf 3C-SiC epitaktisch gewachsenen, metastabilen kubischen (eta) GaN Schicht. Die vorliegende Arbeit befaßt sich mit der Herstellung der Verbindungen eta-(In,Ga,Al)N mittels RF-Plasma unterstützter MBE auf GaAs(001) und den mikrostrukturellen sowie optischen Eigenschaften dieses neuartigen Materialsystems. Im Vergleich zur hexagonalen bietet die kubische Kristallstruktur auf Grund ihrer höheren Symmetrie potentielle Vorteile für die Anwendung in optischen und elektronischen Bauelementen. Viele wichtige Materialgrößen der kubischen Nitride sind jedoch noch gänzlich unbekannt, da sich die Synthese einkristalliner Schichten als sehr schwierig erweist. Das Ziel dieser Arbeit ist es daher erstens, die technologischen Grenzen der Herstellung von bauelementrelevanten kubischen (In,Ga,Al)N Heterostrukturen auszuweiten und zweitens, einen Beitrag zur Aufklärung der bis dato wenig bekannten optischen und elektronischen Eigenschaften des GaN und der Mischkristalle In GaN zu leisten. Zunächst wird ein optimierter MBE Prozess unter Einsatz einer Plasmaquelle hohen Stickstofflusses vorgestellt, welcher nicht nur die reproduzierbare Epitaxie glatter, einphasiger GaN Nukleationsschichten auf GaAs ermöglicht. Vielmehr können damit auch dicke GaN. Schichten mit glatter Oberflächenmorphologie hergestellt werden, welche die Grundlage komplizierterer eta-(In,Ga,Al)N Strukturen bilden. An einer solchen GaN Schicht mit einer mittleren Rauhigkeit von nur 1.5 nm werden dann temperaturabhängige Reflexions- und Transmissionsmessungen durchgeführt. Zur Auswertung der Daten wird ein numerisches Verfahren entwickelt, welches die Berechnung des kompletten Satzes von optischen Konstanten im Spektralgebiet 2.0 = 0.4 wären grün-gelbe Laserdioden. Zusammenfassung in PostScript / While the earliest report on wurtzite (alpha) GaN dates back to 1932, it was not until 1989 that the first epitaxial layer of metastable zincblende (eta) GaN has been synthesized by molecular beam epitaxy (MBE) on a 3C-SiC substrate. The present work focuses on radio frequency (RF) plasma-assisted MBE growth, microstructure, and optical properties of the eta-(In,Ga,Al)N material system on GaAs(001). Due to their higher crystal symmetry, these cubic nitrides are expected to be intrinsically superior for (opto-) electronic applications than the widely employed wurtzite counterparts. Owing to the difficulties of obtaining single-phase crystals, many important material constants are essentially unknown for the cubic nitrides. The aim of this work is therefore, first, to push the technological limits of synthesizing device-relevant zincblende (In,Ga,Al)N heterostructures and, second, to determine the basic optical and electronic properties of GaN as well as to investigate the hardly explored alloy InGaN. An optimized MBE growth process is presented which allows not only the reproducible nucleation of smooth, monocrystalline GaN layers on GaAs using a high-nitrogen-flow RF plasma source. In particular, thick single-phase GaN layers with smooth surface morphology are obtained being a prerequisite for the synthesis of ternary eta-(Ga,In,Al)N structures. Temperature dependent reflectance and transmittance measurements are carried out on such a GaN film having a RMS surface roughness as little as 1.5 nm. A numerical method is developed which allows to extract from these data the complete set of optical constants for photon energies covering the transparent as well as the strongly absorbing spectral range (2.0 -- 3.8 eV). Inhomogeneities in the refractive index leading to finite coherence effects are quantitatively analyzed by means of Monte Carlo simulations. The fundamental band gap EG(T) of GaN is determined for 5 < T < 300 K and the room temperature density of states is investigated. Systematic studies of the band edge photoluminescence (PL) in terms of transition energies, lineshapes, linewidths, and intensities are carried out for both alpha- and GaN as a function of temperature. Average phonon energies and coupling constants, activation energies for thermal broadening and quenching are determined. Excitation density dependent PL measurements are carried out for both phases in order to study the impact of nonradiative recombination processes at 300 K. A recombination model is applied to estimate the internal quantum efficiency, the (non)radiative lifetimes, as well as the ratio of the electron to hole capture coefficients for both polytypes. It is seen that the dominant nonradiative centers in the n-type material investigated act as hole traps which, however, can be saturated at already modest carrier injection rates. In summary, despite large defect densities in GaN due to highly mismatched heteroepitaxy on GaAs, band edge luminescence is observed up to 500 K with intensities comparable to those of state-of-the-art alpha-GaN. For the first time, thick InGaN films are fabricated on which blue and green luminescence can be observed up to 400 K for x=0.17 and x=0.4, respectively. Apart from bulk-like InGaN films, the first coherently strained InGaN/GaN (multi) quantum wells with In contents as high as 50 % and abrupt interfaces are grown. This achievement shows that a ternary alloy can be synthesized in a metastable crystal structure far beyond the miscibility limit of its binary constituents despite the handicap of highly lattice mismatched heteroepitaxy. The well widths of these structures range between 4 and 7 nm and are thus beyond the theoretically expected critical thickness for the strain values observed. It is to be expected that even higher In contents can be reached for film thicknesses below 5 nm. The potential application of such InGaN/GaN multi quantum wells with x >= 0.4 would thus be diode lasers operating in the green-yellow range. abstract in PostScript

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen mittels reaktiver Molekularstrahlepitaxie (MBE) auf SiC(0001)-Substraten. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Die reaktive MBE von Gruppe-III-Nitriden nutzt die katalytische Dekomposition von NH3 als Stickstoff-Precursor. Im Vergleich zur plasma-unterstützten MBE und metall-organischen Gasphasenepitaxie (MOCVD) ist dieses Abscheideverfahren eine noch wenig etablierte Methode, um kristalline (Al,Ga)N-basierende Heterostrukturen herzustellen. Es wird eine Einführung in das Verfahren und die Oberflächenchemie der reaktiven MBE gegeben. Die Synthese von (Al,Ga)N-Pufferschichten auf SiC(0001) wird diskutiert. Eine Prozedur zur Präparation der SiC-Substrate wird vorgestellt. Eine Methode zur in situ-Kontrolle der Wachstumsparameter wird erarbeitet, die auf der Beugung von hochenergetischen Elektronen (RHEED) beruht und ein reproduzierbares (Al,Ga)N-Wachstum ermöglicht. Die Pufferschichten haben atomar glatte Oberflächen, die sich für eine weitere Abscheidung von GaN/(Al,Ga)N-Heterostrukturen eignen. Es werden die strukturellen und optischen Eigenschaften solcher Strukturen studiert und mit Proben verglichen, die mittels plasma-unterstützter MBE und MOCVD hergestellt werden. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer elektrischen Polarisationsfelder aus. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwell-Strukturen (MQWs) mit unterschiedlichen Well-Dicken werden auf GaN- und (Al,Ga)N-Pufferschichten gewachsen. Es werden die Auswirkungen der spontanen Polarisation und Piezopolarisation auf die optischen Eigenschaften der MQWs studiert. Im speziellen wird - experimentell und theoretisch - gezeigt, daß die polarisationsbedingten elektrischen Felder in GaN/(Al,Ga)N-MQWs nicht durch hohe Dichten von freien Ladungsträgern abgeschirmt werden können. Ferner wird der Einfluß der GaN/(Al,Ga)N-Grenzflächenmorphologie auf die optischen Eigenschaften studiert. Das Wachstum von (Al,Ga)N/GaN-Heterostruktur-Feldeffekt-Transistoren (HFETs) auf semiisolierenden (Al,Ga)N-Puffern wird untersucht. Diese Heterostrukturen zeichnen sich durch eine geringe Dichte an Fadenversetzungen (1-2 x 108 cm-2) und durch das Fehlen jeglicher Parallelleitfähigkeit aus. Für diese Strukturen, die Beweglichkeiten von bis zu 750 cm2/Vs bei Raumtemperatur zeigen, werden Simulationen der temperaturabhängigen Beweglichkeiten unter Beachtung aller wichtigen Streumechanismen durchgeführt. In Übereinstimmung mit der Sekundärionenspektrometrie an diesen Proben wird belegt, daß die Transistoreigenschaften dominant durch tiefe Störstellen - sehr wahrscheinlich As - begrenzt werden. Es wird die Synthese von spannungskompensierten GaN/(Al,Ga)N-Bragg-Reflektoren mit Reflektivitäten von über 90% im blauen Spektralbereich vorgestellt. Die experimentelle Realisierung basiert auf der exakten Bestimmung der individuellen Schichtdicken durch die Simulation der gemessenen Röntgenbeugungsprofile und Reflektivitätsspektren. Die mittels Laserstreuung abgeschätzten Reflektivitätsverluste können durch NH3-reiche Synthesebedingungen reduziert werden. / In this thesis, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga)N heterostructures on SiC(0001) by reactive molecular beam epitaxy (MBE). We examine the impact of growth conditions on the structural, morphological, optical and electrical properties of the films. MBE of group-III nitrides is almost entirely based on the use of an N2 plasma discharge for providing reactive N. However, an alternative and attractive candidate for producing N radicals is NH3, which decomposes on the growth front by a catalytic reaction even at comparatively low temperatures. The basic growth technique and surface chemistry of reactive MBE is introduced. The deposition of (Al,Ga)N buffer layers on SiC(0001) substrates is discussed. An ex-situ cleaning procedure for the SiC substrates is presented. An in-situ method for the reproducible growth of these buffers layers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The layers have atomically smooth surfaces well suited for the growth of GaN/(Al,Ga)N heterostructures. The structural and optical properties of these buffers are compared to such layers grown by plasma-assisted MBE and metal organic vapor phase deposition (MOCVD), respectively. Compared to other III-V semiconductors hexagonal nitrides exhibit huge electrical polarization fields. GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) with different well thicknesses are deposited on GaN and (Al,Ga)N buffer layers, respectively. It is demonstrated that the electric field in the quantum wells (QWs) leads to a quantum-confined Stark shift of the QW emission, which thus can fall well below the bulk GaN band-gap energy. In the opposite, it is proved that the strain state of the QWs alone has little impact on the electric fields in MQWs. The optical properties of these heterostructures are studied by stationary and time-resolved photoluminescence and compared with the results of self-consistent Schrödinger-Poisson calculations. It is shown that the recombination dynamics in heavily doped MQWs (7 x 1018 cm-3) is still controlled by residual fields, contrary to the common assumption that flat-band conditions are achieved at this doping level. Furthermore, the influence of the interface roughness on the QW emission widths is analyzed. The growth of (Al,Ga)N/GaN heterostructure field effect transistors (HFETs) on semi-insulating (Al,Ga)N buffers is studied. Temperature dependent Hall measurements show a mobility of up to 750 cm2/Vs and 1400 cm2/Vs at 300 K and 77 K, respectively. Transmission electron microscopy reveals the (Al,Ga)N/GaN interface to be abrupt and the dislocation density to be too low to limit the HFET mobility. However, secondary ion mass spectroscopy detects a significant concentration of As in the channel region. Indeed, an excellent fit to the temperature dependence of the mobility is obtained by including scattering with As. The synthesis and analysis of highly reflective and conductive GaN/(Al,Ga)N Bragg reflectors is examined. The realization of these Bragg mirrors is based on the exact determination of the structural parameters by simulating x-ray diffraction profiles and corresponding reflectivity spectra. To prevent cracking from these thick stacks, a concept of strain-balanced multilayer structure is employed. It is demonstrated that the difference between the theoretical and the measured maximum reflectivity can be minimized by growing the Bragg mirrors under NH3 stable growth conditions.

The environmental concerns over the use of fossil fuels, and their resource constraints, as well as energy security concerns, have spurred great interest in generating electric energy from renewable sources. Solar and wind energy are abundant and potentially readily available. However, the generation of sustainable energies is generally intermittent and these energies have geographical limits which are relative to current large-scale energy generation facilities. To smooth out the intermittency of renewable energy production, low-cost electrical energy storage (EES) devices are becoming highly necessary. Among these EES technologies, lithium ion batteries are one of the most promising EES devices in terms of the characteristics of high gravimetric, volumetric energy density and environmentally friendly compared to lead-acid batteries and Ni-Cd batteries. Other advantages of Li-ion batteries are the ability of being recharged hundreds of times and high stability. Moreover, the dramatically growing market share of hybrid electrical and electrical vehicles in automobiles has motivated the development of high energy and power density LIBs with high mass loading. However, there are still several remaining challenges in LIBs for their further application in grid-scale ESSs. One of the global issues to date is the high costs including the cost of raw materials such as lithium and cobalt, production, machining, and transportation, etc. In addition, the increasing energy demand thereby leads to the pressures on the resource supply chains and thus increasing the cost of LIBs. Therefore, it is urgent to find a complementary or alternative EES device in a short term to satisfy the growing energy demand. Under the background of fast development of LIBs technology as well as the establishment of Li chemistry fundamentals in the last 40 years, rechargeable battery systems utilizing Na element have been extensively studied to develop less expensive and more sustainable ESSs. The sodium resource is abundantly existed in the planet. According to the periodic table, sodium is the most possible alternative to lithium, because it has the similar chemical and physical properties towards to lithium. As a consequence, the established fundamentals in LIBs can be reasonably analogized to SIBs. Moreover, Sodium is readily available from various sources-foods that contain sodium naturally, foods containing salt and other sodium-containing ingredients. Therefore, The study of SIBs technology and sodium chemistry are gaining increasing interests and attentions both in the scientific researchers and battery industry. However, theoretically speaking, the energy density of SIBs is lower than that of LIBs by using same electrode materials because sodium is more than 3 times heavier than Li as well as the standard electrode potential of Na (-2.71 V) is higher than Li (-3.04 V). Therefore, SIBs are not thought as an ideal candidate to substitute LIBs in the fields of small or middle-size portable devices, but are more favorable in a large grid support where the operation cost is the primary choice. Negative electrode is important component in a single cell. Exploring negative electrode materials with high electrochemical performance in LIBs and SIBs is indeed required for fulfilling the spreading energy demand. Among various negative electrode materials, layered transition metal sulfides (MSs) are reckoned as a promising class with high theoretical specific capacity and power capability due to their intrinsically layered structure which is beneficial to the diffusion of Li+ and Na+ . However, layered transition metal sulfides are suffering from intrinsically poor electrical conductivity, volume changes, high irreversibility and sluggish kinetics during Li+ /Na+ storage process. To address these issues, numerous strategies are applied to explore high performance LIBs and SIBs negative electrode materials in this PHD thesis. / Die ökologischen Bedenken hinsichtlich der Nutzung fossiler Brennstoffe und deren Ressourcenbeschränkungen sowie Bedenken hinsichtlich der Energiesicherheit haben großes Interesse an der Erzeugung elektrischer Energie aus erneuerbaren Quellen geweckt. Sonnen- und Windenergie sind im Überfluss vorhanden und potenziell leicht verfügbar. Die Erzeugung nachhaltiger Energien ist jedoch in der Regel intermittierend, und diese Energien haben geographische Grenzen, die im Vergleich zu den derzeitigen großen Energieerzeugungsanlagen relativ begrenzt sind. Um die Unterbrechungen in der Produktion erneuerbarer Energien auszugleichen, werden kostengünstige elektrische Energiespeicher (EES) dringend notwendig. Unter diesen EES-Technologien sind Lithium-Ionen-Batterien eines der vielversprechendsten EES-Geräte hinsichtlich der Eigenschaften einer hohen gravimetrischen, volumetrischen Energiedichte und umweltfreundlich im Vergleich zu Blei-Säure-Batterien und Ni-Cd-Batterien. Weitere Vorteile von Lithium-Ionen-Batterien sind die Fähigkeit, hunderte Male wieder aufgeladen werden zu können, und die hohe Stabilität. Darüber hinaus hat der dramatisch wachsende Marktanteil von Hybrid- und Elektrofahrzeugen in Automobilen die Entwicklung von LIBs mit hoher Energie- und Leistungsdichte und hoher Massenbelastung motiviert. Es gibt jedoch noch einige Herausforderungen in den LIBs, die für die weitere Anwendung in den ESSs im Rastermaßstab erforderlich sind. Eine der bisherigen globalen Fragen sind die Gesamtkosten einschließlich der Kosten für Rohstoffe wie Lithium und Kobalt, Produktion, Bearbeitung und Transport usw. Darüber hinaus führt die steigende Energienachfrage dadurch zu einem Druck auf die Ressourcenversorgungsketten und damit zu einer Verteuerung der LIBs. Daher ist es dringend erforderlich, kurzfristig eine ergänzende und alternative EES-Technologie zu finden, um den wachsenden Energiebedarf zu decken. Vor dem Hintergrund der schnellen Entwicklung der LIBs-Technologie sowie der Etablierung der Grundlagen der Li-Chemie in den letzten 40 Jahren wurden wiederaufladbare Batteriesysteme, die das Na-Element verwenden, umfassend untersucht, um kostengünstigere und nachhaltigere ESSs zu entwickeln. Die Natriumressource ist auf der Erde im Überfluss vorhanden. Nach dem Periodensystem ist Natrium die möglichste Alternative, da es die ähnlichen chemischen und physikalischen Eigenschaften von Lithium hat. Folglich lassen sich die etablierten Grundlagen der LIBs in vernünftiger Weise mit denen der SIBs vergleichen. Darüber hinaus ist Natrium aus verschiedenen Quellen leicht erhältlich - aus Lebensmitteln, die von Natur aus Natrium enthalten, aus Lebensmitteln, die Salz und andere natriumhaltige Zutaten enthalten. Daher gewinnt das Studium der SIBs-Technologie und Natriumchemie sowohl in der wissenschaftlichen Forschung als auch in der Batterieindustrie zunehmend an Interesse und Aufmerksamkeit. Theoretisch gesehen ist jedoch die Energiedichte von SIBs bei Verwendung der gleichen Elektrodenmaterialien niedriger als die von LIBs, da Natrium mehr als dreimal schwerer als Li ist und das Standardelektrodenpotential von Na (-2,71 V) höher als Li (-3,04 V) ist. Daher werden SIBs nicht als idealer Kandidat für den Ersatz von LIBs im Bereich kleiner oder mittelgroßer tragbarer Geräte angesehen, sondern sie sind günstiger bei einer großen Netzunterstützung, bei der die Betriebskosten die primäre Wahl sind. Die negative Elektrode ist ein notwendiger und wichtiger Teil in einer einzelnen Zelle. In der Tat ist es zur Erfüllung des sich ausbreitenden Energiebedarfs erforderlich, negative Elektroden-Materialien mit hoher elektrochemischer Leistung in LIBs und SIBs zu untersuchen. Unter den verschiedenen Materialien für negative Elektroden gelten geschichtete Übergangsmetallsulfide (MS) als eine vielversprechende Klasse mit hoher theoretischer spezifischer Kapazität und Leistungskapazität aufgrund ihrer intrinsisch geschichteten Struktur, die der Diffusion von Li+ und Na+ förderlich ist. Allerdings leiden schichtförmige Übergangsmetallsulfide unter inhärent schlechter elektrischer Leitfähigkeit, Volumenänderungen, hoher Irreversibilität und träger Kinetik während des Li+ /Na+ -Speicherprozesses. Um diese Probleme anzugehen, werden in dieser Doktorarbeit zahlreiche Strategien zur Untersuchung von Hochleistungs-LIBs und SIBs für negative Elektrodenmaterialien angewandt.