With more atoms in a system, coupling between quantum states complicates the system dynamics. We shine intense laser pulses on three systems with increasing complexity: a molecule, a dimer, and a solid. For single molecules, a 400 nm photon excites NO_2 and initiates a dissociation process. We probe the dynamics using a strong laser pulse to ionize the molecule, and detect the resulting electrons and ions. The evolution of the NO-O molecular bond was directly measured in our experiment. For dimers, a laser pulse removes three electrons from (CO)_2. The dimer breaks up into C^+, O^+ and CO^+. Compared to a monomer, CO^{2+} in the dimer has a new prompt dissociation pathway that produces fragments with higher kinetic energy. Calculation shows that the Coulomb field of the neighboring CO^+ modifies the electronic state of the dimer, giving rise to a prompt channel. Coupling between different charge state configurations results in a new dimer electronic state, which leads to dissociation with higher kinetic energy. For solids, coupling among many atoms creates bands and a bandgap that plays the role of the ionization potential and reduces the threshold for electron-hole pair generation. Thus, solids are a good medium for high-order harmonic generation at the high repetition rates needed for frequency combs. We generate up to the 7th harmonic in silicon and zinc oxide with femtosecond pulses from a thulium fiber laser.

The nanoscale manipulation of soft-matter, such as biological tissues, in its native environment has promising applications in medicine to correct for defects (eg. eye cataracts) or to destroy malignant regions (eg. cancerous tumours). To achieve this we need the ability to first image and then do precise ablation with sub-micron resolution with the same setup. For this purpose, we designed and built a multiphoton microscope and tested it on goldfish gills and bovine cells. We then studied light-matter interaction on a hard polymer (PMMA) because the nature of ablation of soft-matter in its native environment is complex and not well understood. Ablation and modification thresholds for successive laser shots were obtained. The ablation craters revealed 3D nanostructures and polarization dependent orientation. The interaction also induced localized porosity in PMMA that can be controlled.

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第22244号 / 理博第4558号 / 新制||理||1655(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 阪部 周二, 准教授 橋田 昌樹, 教授 鶴 剛 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM

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Les progrès continus des installations laser ont permis l'obtention d'impulsions ultra-brèves atteignant des intensités focalisées très élevées (I>1018 W/cm²). A ces intensités, la matière présente des comportements non-linéaires nouveaux, les électrons atteignant des vitesses relativistes. L'accès expérimental à ce régime d'interaction sur des cibles solides a longtemps été interdit en raison de la présence autour de l'impulsion femtoseconde d'un piédestal (dû notamment à l'émission spontanée amplifiée (ASE) présente dans la chaîne laser) suffisamment intense pour modifier l'état de la cible.<br />Dans cette thèse, nous avons tout d'abord caractérisé, expérimentalement et théoriquement, un dispositif améliorant le contraste temporel de l'impulsion : le Miroir Plasma. Celui-ci consiste à focaliser l'impulsion sur une cible diélectrique de sorte que le piédestal est transmis, alors que l'impulsion principale est réfléchie par le plasma surcritique formé à la surface. Son installation sur le laser UHI 10 (CEA Saclay –10 TW– 60 fs) nous a alors permis d'étudier l'interaction d'impulsions ultra-intenses à fort contraste temporel avec des cibles solides. <br />Dans un premier temps, nous avons réussi à générer des plasmas denses résultant de l'interaction directe de l'impulsion principale avec des cibles minces (100 nm). Leur caractérisation a été réalisée au moyen d'une source XUV obtenue par génération d'harmoniques d'ordre élevé dans un jet de gaz rare. <br />Dans un second temps, nous avons étudié expérimentalement le phénomène de génération d'harmoniques d'ordre élevé sur cible solide, encore mal compris, mais qui potentiellement fournira une nouvelle source XUV ultra-courte et intense.

Les lasers de haute puissance permettent d'atteindre des intensités très importantes (jusqu'à 10²²W.cm⁻²). Parvenir à ce niveau d'intensité nécessite de concentrer une quantité modérée d'énergie (de l'ordre du joule) dans un temps très court (de l'ordre de la dizaine de femtosecondes) sur une surface réduite (de l'ordre du μm²). Ces faisceaux sont donc ultra-courts et focalisés à l'aide d'une optique à grande ouverture. Ces caractéristiques signifient que leur diamètre avant focalisation est grand et leur largeur spectrale est importante. Pour cette raison, ces faisceaux sont à même de présenter des distorsions spatio-spectrales (ou couplages spatio-temporels). Après focalisation, ces distorsions ont pour effet une diminution drastique de l'intensité pic. Ceci est d'autant plus vrai que le système laser est puissant et donc que son diamètre et sa largeur spectrale sont grands. En dépit de cet effet néfaste, les couplages spatio-temporels présentent aussi un intérêt lorsqu'ils sont maitrisés. On peut en effet introduire des couplages spatio-temporels de faible amplitude à des fins expérimentales. Dans les années 1990 et 2000, un effort important a été fourni pour permettre la caractérisation et l'optimisation du profil temporel des lasers femtoseconde. Dans le même temps, des solutions d'optique adaptative ont été développées pour contrôler le profil spatial des faisceaux ultra-intenses et obtenir la meilleure tache focale possible. Les systèmes laser de haute-puissance actuels sont maintenant caractérisés et optimisés indépendamment par ces deux types de diagnostics. Par essence, cette approche est aveugle aux couplages spatio-temporels. Seule une caractérisation spatio-temporelle permettrait de mesurer ces distorsions. Il existait déjà des méthodes de caractérisation spatio-temporelle avant le début de cette thèse. Aucun de ces dispositifs n'avait cependant été adapté à la mesure de faisceaux ultra-intenses. Lors de cette thèse, nous avons développé une nouvelle technique de caractérisation spatio-temporelle appelée TERMITES. Cette technique est basée sur un schéma de spectroscopie par transformée de Fourier auto-référencée. TERMITES nous a permis d'effectuer la première caractérisation spatio-temporelle totale d'un laser 100 TW (le laser UHI-100 du CEA Saclay). Les distorsions spatio-temporelles détectées à l'aide de ces mesures ont confirmé la nécessité d'une généralisation de la métrologie spatio-temporelle des lasers de haute puissance. / High power laser make it possible to reach very high intensities (up to 10²²W.cm⁻²). In order to get to this level of intensity, a moderate quantity of energy (on the order of the Joule) is concentrated in a very short time (on the order of tens of femtoseconds) onto a small surface (on the order of 1 μm²). These beams are therefore ultra-short and focused with a high aperture optic. These features mean that their diameter prior to focus is large and their spectral width is big. As a result, these beams are subject to spatio-spectral distorsions (of spatio-temporal couplings). After focus, these distorsions induce a dramatic reduction of the peak intensity. This situation is all the more true when the laser is more intense and its diameter and spectral width are therefore bigger. Despite their detrimental effects, spatio-temporal couplings can be of great interest when controlled. One can indeed introduce weak spatio-temporal couplings for experimental purposes. In the 1990s and 2000s, a big effort was put in order to characterize dans optimize the temporal profile of femtosecond lasers. Meanwhile, adaptative optics solutions were developed to control the spatial profil of ultra intense laser beams and provide the best focal spot achievable. By nature, this approach is blind to spatio-temporal couplings. Measuring these distorsions requires a spatio-temporal characterization. Before the start of this Phd thesis, spatio-temporal characterization methods already existed. Although none of these devices were ever adapted to the measurement of ultra-intense laser beams. During this Phd Thesis, we developped a new spatio-temporal characterization technique which we called TERMITES. This technique is based on a self-referenced Fourier transform spectroscopy scheme. TERMITES made it possible for us to perform the first total spatio-temporal characterization of a 100 TW laser (UHI-100 at CEA Saclay, France). The detection of spatio-temporal distorsions with the help of these measurements confirmed the need for a generalization of spatio-temporal characterization of ultra-high power lasers.

La présente thèse s’inscrit dans le cadre du développement des lasers X-UV générés en régime collisionnel transitoire et a pour objet principal d’étudier l’influence de la mise en forme temporelle des impulsions laser de haute puissance sur l’efficacité de génération de ces sources. Mon travail essentiellement expérimental a consisté à étudier de nouveaux schémas de pompage mettant en oeuvre différents dispositifs permettant de produire des préimpulsions et/ou un piédestal d’ASE au sein de la chaîne laser pilote. Dans ce manuscrit, je présente ces dispositifs et montre l’influence des différents paramètres laser sur l’efficacité de production du laser X-UV. L’étude expérimentale met tout d’abord en évidence une augmentation significative de l’énergie et de la durée de vie dela source laser X-UV en présence d’une préimpulsion.Dans ce contexte, un dispositif a été expérimenté permettant de générer au sein d’un unique faisceau laser, les deux principales impulsions précédées de la pré-impulsion, tout en gardant un contrôle sur leurs caractéristiques spectro-temporelles.Une approche alternative a été expérimentée dans laquelle un laser annexe « Q-switch » à bas coût est utilisé pour générer un plasma peu dense avecde faibles gradients de densité. Ce dernier dispositif a montré d’excellentes performances sur une large plage de longueur d’onde, et a été utilisé pour réaliser une expérience d’injection d’harmoniques d’ordre élevé, générées sur la voies econdaire à partir d’une cellule de gaz d’Argon.Une amélioration notable des caractéristiques spatiales et de la cohérence temporelle du laserX-UV a pu être observée. / The thesis fits within the framework ofsoft x-ray lasers (SXRL) development and has formain objective to study the influence of the temporal shaping of ultra-intense laser pulses, on the efficiency of SXRL generation. My thesiswork consisted in studying, designing and calibrating new pumping schemes through various devices based on the prepulse generation and/or an amount of ASE within the laser driver.In this manuscript, I study their influence on the SXRL generation efficiency by highlighting the optimization parameters such as the delay and the energy ratio between pulses, or the duration of each of them. The experimental study highlights first of all the influence of a prepulse on the SXRL generation efficiency. In the same framework, a device was experimented, allowing to generate within a single laser beam two mainpulses preceded by a prepulse, while maintaining a control over their spectro-temporalcharacteristics.An alternative approach was experimented in which an additional low cost « Q-Switch » lase rwas used to produce a under dense plasma presenting smooth electronic density gradients.This last device has showed excellent performances on a wide wavelength range andhas been used to perfom an experiment of highorder harmonic seeding generated from an Argongas cell on the secondary LASERIX beamline. A noteworthy improvement of the spatial characteristics and the temporal coherence of theSXRL have been observed.

Ce mémoire présente une étude de l’effet d’une pression hydrostatique sur la reconstruction de la surface de Fermi dans le cuprate supraconducteur La[indice inférieur 1.6−x]Nd[indice inférieur 0.4]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4]. Des mesures de la résistivité et de l’effet Hall ont été effectuées à Sherbrooke ainsi qu’au National High Magnetic Field Laboratory de Tallahassee sur des échantillons de La[indice inférieur 1.6−x]Nd[indice inférieur 0.4]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] à deux dopages d’intérêt. Une revue de la littérature pertinente à la mise en contexte des résultats est d’abord présentée, portant notamment sur les études de pression déjà publiées dans le domaine. Quelques notions théoriques sur le transport électrique et sur les signatures des fluctuations quantiques associées à la présence d’un point critique quantique sont ensuite amenées. La méthode expérimentale est décrite en détail et le fonctionnement des cellules de pression est expliqué. Les résultats obtenus dans le cadre de ces travaux sont ensuite présentés. Finalement, une discussion propose quelques pistes d’interprétation pour ces résultats. Les mesures d’effet Hall sous pression ont permis de montrer que la reconstruction de la surface de Fermi est supprimée à p = 0.20. Les données de résistivité témoignent d’un déplacement de la ligne T∗ associée au pseudogap et montrent qu’une pression de 20 kbar suffit à révéler un intervalle de dopage où la résistivité est linéaire jusqu’à très basse température. Ces résultats font état d’une grande ressemblance entre La[indice inférieur 1.6−x]Nd[indice inférieur 0.4]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4] sous pression et La[indice inférieur 2−x]Sr[indice inférieur x]CuO[indice inférieur 4], le composé parent. Ils appuient de plus la thèse que la pression supprime l’ordre de charge associé à la reconstruction de la surface de Fermi.

Rapid progress in ultra-intense laser technology has resulted in intensity levels surpassing 1022 W/cm2, reaching the highest possible density of electromagnetic energy amongst all controlled sources available in the laboratory. During recent decades, fast growth in available intensity has stimulated numerous studies based on the use of high intensity lasers as a unique tool for the initiation of nonlinear behavior in various basic systems: first molecules and atoms, then plasma resulting from the ionization of gases and solids, and, finally, pure vacuum. Apart from their fundamental importance, these studies reveal various mechanisms for the conversion of a laser pulse's energy into other forms, opening up new possibilities for generating beams of energetic particles and radiation with tailored properties. In particular, the cheapness and compactness of laser based sources of energetic protons are expected to make a revolution in medicine and industry.   In this thesis we study nonlinear phenomena in the process of laser radiation interacting with plasmas of ionized targets. We develop advanced numerical tools and use them for the simulation of laser-plasma interactions in various configurations relating to both current and proposed experiments. Phenomenological analysis of numerical results helps us to reveal several new effects, understand the physics behind them and develop related theoretical models capable of making general conclusions and predictions. We develop target designs to use studied effects for charged particle acceleration and for the generation of attosecond pulses of unprecedented intensity. Finally, we analyze prospects for experimental activity at the upcoming international high intensity laser facilities and uncover a basic effect of anomalous radiative trapping, which opens up new possibilities for fundamental science.

A presente pesquisa apresenta uma análise da dinâmica espacial e temporal dos eventos intensos de precipitação na bacia hidrográfica do rio Piracicaba, no período de 1981 a 2010, com dados de 51 postos pluviométricos mantidos na região pelo Departamento de Águas e Energia Elétrica (DAEE) e pela Agência Nacional de Águas (ANA) e a Escola Superior de Agricultura Luiz de Queiroz (ESALQ). A partir do limiar de 94 mm em 24 horas, obtido por meio da adaptação do método box plot, foi possível estabelecer áreas de maior ocorrência de eventos e buscar possíveis relações com outros elementos climáticos e geomorfológicos. Verificou-se que o setor centro-leste da bacia hidrográfica recebeu a maior quantidade de chuvas intensas no período estudado. Através do mapa de ocorrência desses fenômenos pode-se perceber a influência do relevo nessa dinâmica já que se trata do início do planalto Atlântico com altitudes de aproximadamente 1800 metros. Suscetíveis a grande quantidade de sistemas frontais e ZCAS, podemos atribuir a variabilidade desses eventos, em sua maioria, a esses sistemas já que predominaram no verão e primavera, justamente o maior período de ocorrência desses fenômenos. Posteriormente buscou-se verificar possíveis associações entre as características pluviométricas do local e a metodologia dos anos padrão. Após a análise desses elementos, pode-se perceber que existe uma boa relação entre os períodos considerados chuvosos e habituais e os eventos de chuva intensa, já que nesses anos obtivemos grande quantidade de precipitações intensas. Por fim, foi realizado o estudo de caso de dois eventos de precipitação que tiveram grande magnitude horária. As consequências em superfície, ficaram evidentes como por exemplo, inundações e alagamentos, representadas por meio de recortes de notícias de jornal de dias posteriores ao evento. / This research presents an analysis of the dynamics of intense precipitation events in the basin of Piracicaba river in the period from 1981 to 2010 with data from 50 rain gauges in the region maintained by the Department of Water and Power (DAEE), the National Water Agency (ANA) and Escola Superior de Agricultura Luiz de Queiroz (ESALQ) . Through the method of integrated analysis, it was the spatiality and variability of events in the study area, looking for possible explanations for the occurrence of these phenomena. From the threshold of 94 mm in 24 hours, obtained by adapting the box plot method, it was possible to establish areas of higher incidence of events and seek possible relationships with other climatic and geomorphological elements. It was found that the central-eastern sector of the basin received the highest amount of heavy rains during the study period. Through the occurrence of these phenomena map one can see the influence of relief in this dynamic since it is the beginning of the Atlantic plateau with altitudes of about 1800 meters. Susceptible to large amount of frontal systems and ZCAS, we can attribute the variability of these events, for the most part, these systems since prevailed in the summer and spring, just the greatest period of occurrence of these systems. Later he sought to investigate possible associations with rainfall characteristics of the site with the methodology of standard years. After analyzing these elements, one can see that there is a good relationship between rainy periods considered and intense rainfall events, since in those years got lots of heavy rainfall. Finally, the study was conducted in the case of two intense precipitation events that had great hourly magnitude. The consequences surface, were evident such as floods and flooding, represented through newspaper news clippings of days after the event.