Lorsqu'ils sont soumis à des pulses laser courts et intenses, des atomes peuvent perdre des électrons. Plusieurs canaux sont impliqués dans la double ionisation, comme la NSDI et le scénario associé de la recollision. La recollision est maintenant vue comme la “pierre d'angle de la physique en champ fort” pour les éclairages qu'elle donne dans l'organisation de la matière et en ce qu'elle constitue l'une des manifestations les plus flagrantes de la corrélation électron-électron dans la nature. Dans ce manuscrit, une analyse théorique des mécanismes de double ionisation est menée en utilisant la mécanique classique. Cette description complémente les modèles quantiques en observant la dynamique depuis un cadre de travail différent et avec l'éclairage de la dynamique nonlinéaire. L'analyse, menée dans l'espace des phases, permet l'identification des structures organisatrices qui régulent les différents mécanismes d'ionisation. Pour des champs laser polarisés linéairement, le mécanisme de la recollision est complété par l'image de l'électron interne. L'électron interne donne accès à une description fine de la dynamique de recollision et explique les différentes routes pour la double ionisation. Il permet également de faire des prédictions telles que l'intensité du coude dans la probabilité de double ionisation et explique complètement la RESI. En polarisation circulaire, il est communément cru que la recollision n'est pas possible, en dépit de résultats expérimentaux contradictoires. En fait, l'analyse de l'espace des phases montre que la recollision est possible mais pas accessible à tous les atomes, réconciliant par conséquent les contradictions expérimentales précédentes. / When subjected to strong and short laser pulses, atoms may lose electrons. Several ionization channels are involved in such double ionization events, like nonsequential double ionization (NSDI) and its associated recollision scenario. Recollision is now seen as the “keystone of strong field physics”, for its insights into the organization of matter, and is one of the most dramatic manifestations of electron-electron correlation in nature. In this manuscript a theoretical analysis of the double ionization mechanisms is carried out using classical mechanics. This description complements quantum treatments by observing the dynamics from a different framework, with the light of nonlinear dynamics, as both frameworks exhibit the main ingredient, i.e., strong electron-electron correlation. The analysis, carried out in phase space (e.g., through reduced models) enables the identification of the organizing structures that regulate the ionization channels. For linearly polarized lasers, the recollision mechanism is completed by the picture of the “inner” electron. The inner electron gives access to a fine description of the recollision dynamics and explains the routes to double ionization. It also enables verifiable predictions such as the location of the characteristic knee shape in the double ionization yield versus laser intensity and fully explains delayed ionizations like RESI. For circular polarization, it is commonly believed that recollision is not possible, despite apparently contradictory experimental results. In fact, the phase space analysis shows that recollision is possible but not accessible to all atoms, thus reconciling the previous experimental results.

Ce travail présente une étude originale de l'interaction laser-matière en régime nanoseconde à l'aide d'une double approche expériences-modélisation numérique. L'approche expérimentale vise à caractériser les plasmas produits par laser et l'empreinte laissée par le faisceau laser sur la cible. L'approche numérique s'appuie sur un modèle 1D qui permet de décrire le chauffage de la cible par le laser, l'ablation de matière et la formation d'un plasma dans cette matière ablatée dûe à l'interaction avec le laser. Des comparaisons des résultats obtenus par les deux approches permettent d'évaluer le degré de précision des résultats issus du modèle. Ces comparaisons se limitent aux 100 premières nanosecondes d'expansion du plasma. Nous montrons ainsi que le modèle décrit assez bien l'écrantage du faisceau laser par le plasma, l'expansion du plasma et la propagation de l'onde de choc dans le gaz ambiant. De plus, les valeurs des seuils d'ablation et de formation du plasma sont calculées avec une bonne précision. En revanche, des écarts sont constatés pour la modélisation des processus d'interaction entre le laser et la cible. Le degré de précision du modèle est au final suffisamment bon pour nous permettre d'étudier précisément l'effet du gaz ambiant sur les propriétés et la dynamique du plasma. / This work provides an original study about laser-matter interaction in the nanosecond regime, based on a coupling between the experiments and the modelling. The experimental study provides a description of the dynamics of the laser produced plasmas. The modelling, based on a 1D numerical scheme, is aimed to describe the heating of the target by the laser pulse, the process of matter ablation and the formation of a plasma in this ablated material due to the interaction with the laser. The comparisons between both experimental and numerical results give the order of accuracy of the results obtained by modelling. These comparisons are limited to the first hundred nanoseconds of plasma expansion. We show that the plasma shielding, the plasma expansion and the propagation of the shockwave are well modelled. Furthermore, the values of both ablation and plasma formation threshold are accurately computed. However, many differences are observed in the results concerning the laser-target interaction process. Finally, the degree of accuracy of the model is sufficiently high to study precisely the background gas effet on both plasma dynamics and properties.

Dans cette thèse, nous étudions l’influence d’un plasma non-stationnaire produit par des impulsions laser en régime d’auto-focalisation. Cette auto-focalisation est couplée à des non-linéarités Brillouin pour des impulsions nanosecondes dans les verres de silice. Elle excite différents canaux d’ionisation dans les cristaux de KDP irradiées par des impulsions femtosecondes. Tout d’abord, nous dérivons les équations de propagation des ondes optiques laser et Stokes sujettes à la filamentation due à l’effet Kerr, la rétrodiffusion Brillouin et à la génération de plasma. Dans une deuxième partie, nous présentons des résultats numériques sur la propagation non-linéaire de faisceaux LIL. Ceux-ci révèlent l’importance de la distribution temporelle de l’impulsion pompe dans la compétition entre auto-compression Kerr et la rétrodiffusion Brillouin stimulée. Ces simulations préliminaires permettent de valider le système anti-Brillouin opté pour le LMJ sur la base de faisceaux millimétriques.Dans une troisième partie, nous présentons des résultats théoriques et numériques sur la filamentation d’impulsions nanosecondes opérant dans l’ultraviolet et l’infrarouge. L’influence d’un plasma inertiel sur la dynamique de couplage de deux ondes en contre-propagation est examinée. Dans une configuration à une onde, une analyse variationnelle reproduit les caractéristiques globales d’un équilibre quasi-stationnaire entre auto-compression Kerr et défocalisation plasma. Toutefois, cet équilibre cesse pour faire place à des instabilités modulationnelles induites par rétroaction du plasma sur l’onde de pompe. Nous montrons que des modulations de phase supprimant la rétrodiffusion Brillouin permettent d’inhiber ces instabilités plasma. La robustesse de ces modulations de phase est testée en présence d’un bruit aléatoire dans le profil de  l’impulsion laser.Enfin, nous étudions numériquement la dynamique non-linéaire d’impulsions femtosecondes se propageant dans la silice et le KDP. Premièrement, nous montrons que la présence de défauts impliquant moins de photons pour exciter un électron de la bande de valence à la bande de conduction promeut des intensités de filamentation plus élevées. Ensuite, nous comparons la dynamique de filamentation dans la silice avec celle dans un cristal KDP. Le modèle d’ionisation pour le KDP prend en compte la présence de défauts et la dynamique électrons-trous. Nous montrons que la dynamique de propagation dans la silice et le KDP présente des analogies remarquables pour des rapports de puissance incidente sur puissance critique équivalents.La conclusion nous permet de résumer les résultats originaux obtenus dans le cadre de cette thèse et d’en discuter des développements ultérieurs possibles. / In this thesis, we study the role of an inertial plasma reponse produced by laser pulses in self-focusing regime. Self-focusing is coupled with Brillouin nonlinearities for nanosecond pulses in silica glasses. For femtosecond pulses propagating in KDP crystals, self-focusing excites various ionization chanels. First of all, we derive the propagation equations for the pump and Stokes waves, subjected to filamentation due to optical Kerr effect, stimulated Brillouin scattering and plasma generation. In the second part, we present numerical results on the nonlinear propagation of LIL laser beams. These results show that temporal distribution of the pump pulse play a key role in the competition between self-focusing and stimulated Brillouin scattering. These preliminary results valide the anti-Brillouin system opted on the MegaJoule laser (LMJ) on the basis of milimetric-size laser beam.In a third part, we present numerical and theoretical results on the filamentation in fused silica of nanosecond light pulses operating in ultraviolet and infrared range. Emphasis is put on the action of a dynamical plasma reponse on two counterpropagating waves. For a single wave, we develop a variational analysis which reproduces global propagation features for a quasistationary balance between self-focusing and plasma defocusing. However, such a quasistionary balance ceases to clean up modulational instabilites induced by plasma retroaction on the pump wave. We show that phase modulations supress both simulated Brillouin scattering and plasma instabilities. The robustness of phase modulations is evaluated in presence of random fluctuations in the input pump pulse profile.Finally, we study numerically the nonlinear propagation of femtosecond pulses in fused silica and KDP. First, we show that the presence of defects involving less photons for exciting electrons from the valence band to the conduction band promotes higher filamentation intensity levels. Then, we compare the filamentation dynamic in silica and KDP crystal. The ionization model for KDP crystal takes into account the presence of defects and the electron-hole dynamics. We show that the propagation dynamics in silica and KDP are almost identical at equivalent ratios of input power over the critical power self-focusing.The summary of this thesis recalls the original results obtained and discusses the possibility of future developments.

La caractérisation de matériaux par spectroscopie optique d’émission d’un plasma induit par laser (LIPS) suscite un intérêt qui ne va que s’amplifiant, et dont les applications se multiplient. L’objectif de ce mémoire est de vérifier l’influence du choix des raies spectrales sur certaines mesures du plasma, soit la densité électronique et la température d’excitation des atomes neutres et ionisés une fois, ainsi que la température d’ionisation. Nos mesures sont intégrées spatialement et résolues temporellement, ce qui est typique des conditions opératoires du LIPS, et nous avons utilisé pour nos travaux des cibles binaires d’aluminium contenant des éléments à l’état de trace (Al-Fe et Al-Mg). Premièrement, nous avons mesuré la densité électronique à l’aide de l’élargissement Stark de raies de plusieurs espèces (Al II, Fe II, Mg II, Fe I, Mg I, Halpha). Nous avons observé que les densités absolues avaient un comportement temporel différent en fonction de l’espèce. Les raies ioniques donnent des densités électroniques systématiquement plus élevées (jusqu’à 50 % à 200 ns après l’allumage du plasma), et décroissent plus rapidement que les densités issues des raies neutres. Par ailleurs, les densités obtenues par les éléments traces Fe et Mg sont moindres que les densités obtenues par l’observation de la raie communément utilisée Al II à 281,618 nm. Nous avons parallèlement étudié la densité électronique déterminée à l’aide de la raie de l’hydrogène Halpha, et la densité électronique ainsi obtenue a un comportement temporel similaire à celle obtenue par la raie Al II à 281,618 nm. Les deux espèces partagent probablement la même distribution spatiale à l’intérieur du plasma. Finalement, nous avons mesuré la température d’excitation du fer (neutre et ionisé, à l’état de trace dans nos cibles), ainsi que la température d’ionisation, à l’aide de diagrammes de Boltzmann et de Saha-Boltzmann, respectivement. À l’instar de travaux antérieurs (Barthélémy et al., 2005), il nous est apparu que les différentes températures convergeaient vers une température unique (considérant nos incertitudes) après 2-3 microsecondes. Les différentes températures mesurées de 0 à 2 microsecondes ne se recoupent pas, ce qui pourrait s’expliquer soit par un écart à l’équilibre thermodynamique local, soit en considérant un plasma inhomogène où la distribution des éléments dans la plume n’est pas similaire d’un élément à l’autre, les espèces énergétiques se retrouvant au cœur du plasma, plus chaud, alors que les espèces de moindre énergie se retrouvant principalement en périphérie. / Interest in the characterization of materials by laser induced plasma spectroscopy (LIPS) is growing with new applications emerging at an ever increasing pace. The purpose of this thesis is to verify the influence of the selection of spectral lines according to measured parameters of the plasma: electron density and excitation (neutral and singly ionized atoms) and ionization temperatures. Our measurements are conducted under typical operating conditions of LIPS: spatially integrated and temporally resolved. We used two binary aluminum targets containing trace elements (Al-Fe and Al-Mg). First, we measured the electron density using Stark broadening of lines from several species (Al II, Fe II, Mg II, Fe I, Mg I, Hα). We observed that the absolute density had a different temporal behavior depending on the species. The ionic lines giving electron densities systematically higher (up to 50 % at 200 ns after plasma ignition), and decreasing faster than densities derived from neutral lines. Densities obtained from trace elements Mg and Fe are lower than densities obtained from the commonly used line Al II at 281.618 nm. In parallel, we studied the space-integrated electron density evolution found from hydrogen Hα line and observed that it has a temporal behavior similar to the density obtained by the Al II line at 281.618 nm. Thus the two species probably share the same spatial distribution within the plasma. Finally, we measured the excitation temperature of iron (neutral and ionized, in trace amount in our targets), and the ionization temperature, using Boltzmann and Saha-Boltzmann plots, respectively. As previously described by Barthélémy et al. (2005), it appears that the different temperatures converge to a single value (considering error bars) after 2-3 microseconds. The different temperatures measured from 0 to 2 microseconds do not overlap, which could be explained by a departure from local thermodynamic equilibrium (Barthélémy et al., 2005), or by considering an inhomogeneous plasma where spatial distribution differs from one species to another, so that high energy species are found from within the plasma’s centre, which is hotter, while the lower energy species are found mainly in the periphery.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ).

Cette thèse a pour objet l'étude de l'interaction laser-matière dans un régime d'éclairement extrême que visent à atteindre plusieurs installations multi-pétawatt en cours de développement (CILEX-Apollon, ELI, IZEST, etc.). Pour un éclairement supérieur à 1022 Wcm-2, la dynamique relativiste des électrons accélérés dans l'onde laser est modiée par un important rayonnement Compton inverse non-linéaire. Au-delà de 1023 Wcm2, les photons ainsi produits peuvent, en interagissant à leur tour avec le champ laser, se désintégrer en paires électron-positron via le mécanisme de Breit-Wheeler non-linéaire. Ces mécanismes d'électrodynamique quantique, dont l'étude expérimentale était jusqu'ici l'apanage des grands accélérateurs de particles, peuvent grandement affecter les mécanismes usuels d'interaction laser-plasma, notamment ceux régissant l'accélération de particules chargées et, par conséquent, le bilan global de l'interaction. Afin de modéliser ce régime inédit d'interaction, qui combine processus collectifs, relativistes et d'électrodynamique quantique, nous avons enrichi des mécanismes précédents le code de simulation particle-in-cell calder développé de longue date au CEA/DIF. L'influence de ces mécanismes est d'abord explorée dans le cas d'une impulsion laser interagissant avec une cible dense de taille micrométrique. Un rendement de conversion de l'énergie laser en photons supérieur à 10% est observée au-dessus de 1023 Wcm-2, tandis que la production d'anti-matière s'emballe, via un mécanisme de cascade, à partir de 1024 Wcm2. Dans un second temps, nous étudions la génération de positrons lors de la collision frontale entre un faisceau d'électrons ultra-relativistes issu d'un accélérateur plasma et une impulsion laser ultra-intense. Dans une dernière partie, nous considérons un scénario prospectif d'intérêt astrophysique, à savoir la collision de plasmas de paires issus de cibles solides irradiées à 1024 Wcm-2 montrant la croissance rapide d'une instabilité de lamentation magnétique combinée à d'intenses effets radiatifs. / This PhD thesis is concerned with the regime of extreme-intensity laser-matter interaction that should be accessed on upcoming multi-petawatt facilities (e.g. CILEX-Apollon, ELI, IZEST). At intensities IL > 1022 Wcm-2, the relativistic dynamics of the laser-driven electrons becomes significantly modified by high-energy radiation emission through nonlinear inverse Compton scattering. For IL > 1023 Wcm-2, the emitted-ray photons can, in turn, interact with the laser field and decay into electron-positron pairs via the nonlinear Breit-Wheeler process. These quantum electrodynamic processes, which until recently could only be explored on large-scale particle accelerators, can greatly alter the "standard" mechanisms of laser-plasma interaction, and therefore its overall energy budget. In order to model their intricate interplay with the laser-induced plasma processes, they have been implemented within the particle-in-cell code calder developed at CEA. In a first part, we study these QED processes in the interaction of an ultra-intense laser with a micrometric overdense target. It is found that the laser-to--ray energy conversion efficiency can by far exceed 10% for intensities IL > 1023 Wcm-2, while copious pair production (through pair cascading) kicks in for IL > 1024 Wcm-2. In a second part, we consider positron generation in the collision between a GeV electron bunch issued from a laser-wake eld accelerator and a counterpropagating laser pulse. In a third part, we analyze a prospective scheme of astrophysical interest, consisting in the collision between two dense pair plasmas produced from solid targets irradiated at 1024 Wcm-2 showing a fast-growing magnetic lamentation instability amplified by intense synchrotron emission.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas suffisante pour induire des effets non-linéaires (transitions à deux photons).Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du µJ lors de la génération dans l'argon.- Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en réflexion et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le profil d'intensité est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé.- Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé.Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ). / The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of μJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).

Un faisceau de Bessel est un champ électromagnétique résistant à la diffraction. il peut se propager en préservant son profile transversal d'intensité même en régime de filamentation. Ceci est très avantageux pour les applications laser de haute puissance, en particulier parce qu’ils permettent de générer des canaux de plasma homogènes dans les diélectriques. Cependant, à haute intensité, les impulsions laser ultracourtes subissent, dans certaines conditions expérimentales (faible focalisation), des instabilités non linéaires entraînant la modulation d’intensité du lobe central au cours de la propagation, ce qui peut être néfaste pour ces applications comme l’usinage des matériaux transparents. L’objectif de cette thèse est de contrôler la génération de canaux de plasma par impulsions de Bessel via le contrôle du profil spatial de ces impulsions. Nous avons dans une première partie, développé une méthode expérimentale pour manipuler le profil d’intensité axiale en régime linéaire. La seconde partie concerne l’étude et le contrôle des instabilités non linéaires induites par l’effet Kerr. Nous avons développé un modèle théorique du mélange à quatre ondes dans les faisceaux de Bessel et avons démontré une nouvelle approche pour manipuler ces instabilités par une mise en forme appropriée de l’intensité axiale des faisceaux de Bessel. Nous avons ensuite étudié la validité des modèles de filamentation basés l’équation non linéaire de Schrödinger et le modèle de Drude. Les résultats expérimentaux de la filamentation des faisceaux de Bessel dans le verre ont montré un comportement invariant par propagation, contrairement aux modèles numériques. Nous avons testé et amendé les modèles de dynamiques de plasma et de propagation. Nos simulations sont comparées à des résultats expérimentaux. Nous montrons que les corrections que nous avons pu apporter par rapport à l’état de l’art sont insuffisantes et rendent nécessaire une autre forme de modèle. / Bessel beams are solutions of Helmholtz equation. They can propagate while conserving their transverse intensity profile in space even in filamentation regime. This feature is very advantageous in high power laser applications such as plasma waveguide generation and laser ablation because they can generate homogeneous plasma channels in dielectrics. However, for moderate to low focusing conditions, Bessel pulses can sustain nonlinear instabilities, which consist in the modulation of the central core intensity along the propagation. Such a feature can prevent efficient energy deposition which hampers the applicability of Bessel pulses. The aim of this thesis is to investigate the possibility to control laser-generated plasma channels using spatially-reshaped Bessel pulses. In a first part, we have developed an experimental method based on a spatial light modulator to modify the evolution of the on-axis intensity of Bessel beams in the linear propagation regime. To study and control Kerr-induced instabilities, we developed, in a second part, a novel model based on four wave mixing interactions in Bessel beams. We have then demonstrated a novel approach to control these instabilities via on-axis intensity shaping. Bessel filamentation models in transparent media were then studied. Most models used in literature are based on nonlinear Schrödinger equation for light propagation and Drude model for laser-matter coupling. Experimental results on Bessel filamentation in glass showed propagation-invariant features in contrast with numerical simulations. Several corrections to this model were discussed. Our results show that such models are insufficient to explain our experimental results and thus the need to develop a more suitable one.

Grâce à ses propriétés (cohérence, brillance, durée), le rayonnement XUV femtoseconde produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé est utilisé comme un processus de sonde pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires, avec une bonne résolution spatiale et temporelle (femtoseconde voire attoseconde). Ainsi, des dynamiques rotationnelles ont été résolues sur des petits systèmes moléculaires (N2, CO2). Les travaux de cette thèse ont consisté à étendre les méthodes de spectroscopie harmoniques et les appliquer à des systèmes moléculaires complexes d'intérêt femtochimique. Parmi elles, nous présenterons la génération d'harmoniques à deux sources, le réseau transitoire d'excitation ou encore la génération d'harmoniques à deux couleurs. Ces techniques nous ont permis de résoudre des dynamiques femtosecondes dans N2O4 et SF6. La HHG est aussi utilisée comme source de rayonnement XUV, en jouant le rôle d'impulsion pompe lors d'expériences de type pompe-sonde. Cette approche a été utilisée pour l'étude du dichroïsme circulaire de photoélectrons de molécules chirales ionisées par un champ XUV harmonique de polarisation quasi circulaire. Nous nous attarderons à détailler la découverte de cette nouvelle source XUV femtoseconde de polarisation quasi circulaire. / High harmonic generation (HHG) spectroscopy has proven to be a promisingtool (like probe in pump-probe experiments) in revealing the atomic and molecular dynamicswith the potential for subangstrom spatial resolution and subfemtosecond temporalresolution. Then, rotational dynamics have been resolved on small molecular systems (N2,CO2). This thesis looks to extending HHG spectroscopy methods to probe the structureand the dynamic of complex molecular systems. We will describe the two sources highharmonic generation, the transient grating of excitation and the two-color high harmonicgeneration. We enable to resolve the femtosecond nuclear dynamics in N2O4 and SF6. HHGis also used like a XUV radiation source, playing the role of pump pulse. This approach hasbeen used for the study of photoelectron circular dichroism. An XUV harmonic field witha quasi-circular polarization ionizes chiral molecules. In this manuscript, we will developthis new femtosecond XUV and quasi circular polarization radiation.