La Nouvelle-Calédonie détient d’importantes réserves de nickel latéritique et est devenue, en 2017, le cinquième producteur mondial de Ni. Ces dépôts sont habituellement considérés comme résultant d’altération latéritique intense de la péridotite, qui constitue la principale source de nickel. Ainsi, le principal modèle conceptuel de la formation des minerais de nickel latéritique en Nouvelle-Calédonie est un modèle per descensum où la plupart des éléments (Mg, Ni et Si) ont été lessivés depuis la surface, en particulier lors du développement du sol latéritique. Le nickel est ensuite reprécipité, soit dans la goethite de la latérite fine, soit au niveau de la saprolite, sous forme de goethite et de silicates Mg-Ni, dont des talc-like ou kérolite. Les observations minéralogiques et structurales récentes ainsi que les données minières ont cependant mis en évidence de nombreux types d’hétérogénéités dans les concentrations, et la distribution des porteurs de Ni. Comprendre les facteurs la mobilité de cet élément, ses mécanismes de piégeage ainsi que les paramètres chimiques et hydrodynamiques à l’origine de ce piégeage, est essentiel afin de prévoir la distribution du nickel dans les profils latéritiques en Nouvelle-Calédonie, et constitue l’objectif de cette thèse. Ce travail est basé sur le développement (i) d’un modèle 1D s’intéressant en particulier au comportement géochimique du nickel lors de l’altération de l’ophiolite, sa comparaison avec les observations in situ et une compréhension détaillée de la mobilité des éléments traces pendant le processus, et (ii) d’un modèle 2D hydro-géochimique couplé avec l’hydrodynamique complexe des profils latéritiques, améliorant ainsi la connaissance du contrôle structural sur la redistribution et la minéralisation du nickel. Tandis que les simulations 1D permettent de mieux comprendre les aspects chimiques contrôlant les processus de rétention du nickel au sein d’un profil, le modèle 2D se révèle être un outil puissant pour la compréhension de la formation des dépôts locaux les plus riches en nickel. Les résultats du modèle 2D montrent une remobilisation du nickel depuis les horizons supérieurs puis sa reprécipitation sous forme de silicates dans la saprolite. Le nickel remobilisé provient principalement de la zone saprolitique à cause de la dissolution des silicates de nickel formés précédemment ainsi que de l’olivine résiduelle de cette zone. Ce modèle a également révélé que l’horizon latéritique (et en particulier les oxy- hydroxydes de nickel) avait un faible impact dans la remobilisation du nickel. L’infiltration latérale de l’eau contenant le nickel dissout issu des formations surincombantes est à l’origine de la formation des zones les plus riches dans les parties inférieures du profil. Cette redistribution est entièrement contrôlée par l’hydrodynamique locale, la topographie ainsi que l’orientation et la position des fractures. Les modèles présentés permettent d’expliquer les processus de formation des minerais de nickel latéritique saprolitique, améliorant ainsi la compréhension des paramètres contrôlant la mobilité des éléments traces dans un environnement ultramafique. Ceci donne une nouvelle clé de distribution du nickel dans les profils actuels, qui peut devenir un outil pour la prospection minière, et la recherche de nouvelles ressources exploitables / New Caledonia hosts significant lateritic nickel reserves, and presently became the fifth largest Ni producer in the world. These deposits are generally thought to be closely as- sociated with the intense chemical and mechanical weathering of peridotite bedrock that is a principal source of nickel. Thus, the main ore genesis model for Ni ores in New Caledonia is based on a single per descensum model where most elements (Mg, Ni, and Si) are leached from the surface, particularly, during lateritic soil development. Nickel is then concentrated either in the fine-grained laterite where goethite is the main Ni bearer, the so-called ’lateritic ore’, or below the laterites, in the saprolite level, where nickel occurs as goethite and several types of Mg-Ni silicates, in particular kerolite. Recent mineralogical and structural observations together with mining data have revealed a lot of different types of heterogeneities associated with the distribution and mineralogy of Ni bearing minerals. Therefore, in depth investigations of Ni mobility, its retardation processes along with its governing chemical and hydrodynamic parameters are of big importance for understanding and subsequent prediction of Ni distribution in profiles of New Caledonia. Such an investigation is an objective of the present work. The concept is based on the development of i) a powerful 1D model with particular emphasis on Ni geochemical behavior during ophiolite weathering, its comparison with in situ observations, and detailed understanding of trace elements mobility, and ii) 2D hydro-geochemical model coupled with complex hydrodynamics, that would additionally provide new insight into the structural control on Ni redistribution and mineralization. While the 1D simulations provide a remarkable result for understanding the chemical features that drive Ni retention processes in a profile, 2D model appears to be a powerful tool for understanding how local Ni-enrichments may form. The results of this model show the reactivation of Ni from upper horizons and its concentration in neo-formed silicates in bottom of the saprolite. The reactivated Ni comes mostly from the saprolite horizon due to the redissolution of previously formed Ni-bearing silicates and still persisting in this olivine zone. Modeling has revealed minor contribution of the laterite horizon (Ni-oxi-hydroxides) into the Ni remobilization. The lateral infiltration of water with remobilized Ni from areas such as topographic highs to downstream slope areas leads to the formation of richest deposits in this lower part of profile. The manner of redistribution is fully governed by the topographic slopes, orientation and position of the fractures. Presented models appear to be of importance in attempt of explanation of Ni mineralization processes, revealing the main keys to understanding the control of trace elements mobility in ultramafic environment. The latter gives new insights into the Ni distribution in present day profiles and, therefore, may greatly help in mineral prospecting and forecasting the distribution of future resources

Les phyllosilicates hydratés tels que les argiles sont à ce jour mal contraints thermodynamiquement. Leur domaine de stabilité, en particulier vis-à-vis de la température, est mal connu ; il est même inexistant pour certains auteurs, pour qui les argiles sont métastables. Nous utilisons un protocole expérimental dans lequel une succession d'équilibres locaux entre un fluide et des minéraux en précipitation se met en place le long d'un gradient thermique (Goffé et al., 1987). Nous obtenons ainsi une succession de minéraux néoformés à l'équilibre avec le fluide et la température, desquels nous déduisons les champs de stabilité thermique des différents assemblages minéralogiques. Les expériences ont été menées dans des systèmes chimiques simples : Mg-Al-Si-H2O (MASH), K-Al-Si-H2O (KASH), et K-Mg-Al-Si-H2O (KMASH). Les séquences de cristallisation observées le long du gradient thermique sont les mêmes lorsque les capsules contenant le matériel de départ sont interverties par rapport au gradient thermique. Cette « réversibilité » des expériences montre que les séquences de cristallisation sont bien l'expression d'un équilibre local. On observe, avec l'augmentation de température (de 200 à 350°C), les successions suivantes : smectite dioctaédrique → smectite trioctaédrique ; kaolinite → donbassite → chlorite trioctaédrique ; smectite → illite → muscovite ; ou encore kaolinite → illite + smectite → donbassite ; successions minéralogiques communément observées dans les systèmes hydrothermaux. Ces séquences expérimentales permettent de développer un modèle thermodynamique des phyllosilicates hydratés qui tient compte de l'évolution de leur état d'hydratation en fonction de la température. Ce modèle permet de mettre en évidence les champs de stabilité des argiles entre 200 et 300°C. Le dynamisme chimique et minéralogique mis en évidence dans ces systèmes expérimentaux est utilisé pour rendre compte des dissolutions/précipitations pouvant avoir lieu entre le fluide chaud et les épontes de granite dans le site de géothermie (Roche Chaude Fracturée) de Soultz-sous-Forêts, dont la pérennité dépend des éventuels changements de morphologie du réseau poreux lié à la fracturation. On constate expérimentalement que les feldspaths et les smectites forment l'ensemble du volume des silicates qui risquent le plus de précipiter, en plus des carbonates déjà décrits dans des études antécédentes et dont nous nous sommes affranchis dans cette étude.

La recherche sur le stockage de déchets radioactifs en formation géologique profonde est conduite, en France, dans les argilites du Callovo-Oxfordien (Est du Bassin de Paris). L'origine et l'histoire de l'eau présente dans cette roche argileuse peu perméable est une problématique majeure alors qu'il s'agit du vecteur de radioactivité vers la biosphère. Différents traceurs géochimiques (ΔD, Δ18O, 87Sr/86Sr et teneurs en gaz rares) sont utilisés ici pour comprendre l'origine et l'histoire de l'eau porale. La principale difficulté réside dans l'impossibilité d'extraire l'eau des argillites, ayant rendu nécessaire la mise au point de protocoles analytiques rigoureux adaptés à ce type de roches. Les résultats obtenus sont confrontés aux analyses géochimiques des eaux des formations calcaires qui encadrent les argilites. Les origines des eaux et les interactions avec les roches avec lesquelles elles sont ou ont été en contact constituent l'intérêt de ce travail. L'analyse de la texture des argilites par adsorption de gaz permet en outre d'étudier leur porosité, leur capacité d'adsorption ainsi que leur comportement à l'hydratation.<br /> Les eaux porales des argilites s'avèrent être d'origine météorique, ce qui signifie que les eaux marines originellement présentes ont été envahies par des eaux météoriques, probablement par diffusion. Les eaux des deux formations calcaires encadrant les argilites présentent des signatures géochimiques distinctes, révélant le rôle d'écran joué par la couche imperméable des argilites.

Ce travail a porté sur l'application de la microtomographie à rayons X à la caractérisation de la géométrie de fractures et milieux poreux soumis à des réactions de dissolution, afin de mieux comprendre les relations existant entre les réactions chimiques, les modifications de géométrie, et l'évolution des écoulements et du transport réactif. Les observations ont permis de mettre en évidence la nature instable des phénomènes de dissolution, qui peuvent conduire à une augmentation rapide de la perméabilité. L'implication de la minéralogie et de la texture des roches naturelles paraît également déterminante dans l'évolution de la rugosité des surfaces, du transport des éléments à l'interface eau-minéral, et des motifs de dissolution. Le modèle de transport réactif HYTEC a ensuite été utilisé afin de mettre en évidence le rôle de la géométrie, de la relation porosité - diffusivité, et de la valeur des nombres de Damköhler et de Péclet dans l'évolution du transport des espèces en solution.