Spelling suggestions: "subject:"laser femtoseconde"" "subject:"laser femtosecondes""
21 |
Highly scalable femtosecond coherent beam combining system of high power fiber amplifiers / Architecture évolutive de combinaison cohérente femtoseconde pour amplificateurs à fibre de puissanceHeilmann, Anke 18 December 2018 (has links)
Allier de fortes puissances moyennes et crêtes donne accès à un champ applicatif très large pour un système laser ultrarapide. Une technique qui s’est avérée capable de satisfaire ces exigences est la combinaison cohérente de faisceaux (CBC). Elle permet de séparer spatialement les faisceaux avant l’amplification pour les recombiner ensuite d’une manière cohérente en un unique faisceau. Afin d’obtenir une recombinaison efficace, les propriétés spatiales et spectrales de tous les faisceaux doivent être parfaitement en accord.Pour des applications comme l’accélération de particules, le recours à plusieurs milliers de fibres doit être envisagé. Il est donc nécessaire d’étudier des architectures CBC fortement évolutives en termes de canaux amplificateurs.Le projet XCAN vise à une première démonstration d’un tel système en réalisant la combinaison cohérente de 61 fibres amplificatrices. Afin d’étudier les défis scientifiques et techniques d’une telle architecture, une version de taille réduite comprenant sept fibres a été mise en place.La conception et la réalisation de ce prototype sont le sujet de cette thèse.Dans un premier temps, des simulations ont été effectués afin d’estimer les désaccords tolérables entre les propriétés spatiales et spectrales des différents faisceaux.Basé sur ce travail de modélisation, un système laser de combinaison cohérente de sept fibres a été ensuite assemblé et caractérisé. Les résultats obtenus sont très prometteurs et montrent que notre architecture est bien adaptée pour accueillir les 61 fibres du démonstrateur final XCAN. / Future applications of high power ultrafast laser systems require simultaneously high average and peak powers. A technique which has proved to be capable of meeting these demands is coherent beam combining (CBC).In this technique, the beam is spatially split prior to amplification, and coherently recombined in one single beam afterwards. In order to achieve an efficient recombination, the spatial and spectral properties of all beams need to be perfectly matched.For applications such as particle acceleration, the coherent combining of several thousands of fibers needs to be considered. It is thus necessary to investigate highly scalable CBC architectures.The XCAN project aims at a first demonstration of such a scalable setup by coherently combining 61 fiber amplifiers. In order to study the scientific and technical challenges of such a system, a downscaled version consisting of seven fibers has been implemented.The design and characterization of this prototype is the subject of this thesis.As a starting point, numerical simulations have been performed in order to estimate the maximum tolerable mismatches between the spatial and spectral properties of the beams.Based on this modeling work, a seven fiber CBC system has been assembled and characterized. The obtained results are very promising and imply that our setup is well suited for the accommodation of all 61 fibers of the final XCAN demonstrator.
|
22 |
Etude des mécanismes fondamentaux d'interaction entre impulsions laser ultra-brèves et matériaux diélectriques / Study of the fundamental interaction mechanisms between ultrashort laser pulses and dielectric materialsBilde, Allan 21 June 2018 (has links)
L'interaction entre impulsions lasers ultra-brèves et matériaux diélectriques est un sujet d'étude en constant renouvellement, motivé aussi bien par la naissance d'une multitude d'applications (micro-usinage laser, opérations de la cornée, ...) que par ses aspects fondamentaux (génération d'harmoniques d'ordre élevé, électronique au cycle optique, ...). Pourtant, les mécanismes sous-jacents à cette interaction sont encore mal compris, en particulier d'un point de vue quantitatif. En effet, une bonne partie des phénomènes ont lieu durant le passage de l'impulsion laser, c'est-à-dire pendant quelques dizaines de femtosecondes. De surcroît, les éclairements impliqués dans l'interaction sont élevés : quelques dizaines de TW/cm^2. La compréhension et la quantification des processus élémentaires ayant lieu durant l'interaction requiert donc de concevoir des expériences sur mesure ainsi que d'effectuer un travail approfondi de modélisation. Dans ce manuscrit sont présentées deux techniques expérimentales complémentaires utilisées durant la thèse : l'interférométrie fréquentielle et la spectroscopie d'absorption résolues en temps. Ces deux techniques sont employées pour étudier les processus électroniques d'excitation et de relaxation dans trois matériaux distincts : le quartz, le saphir et l'oxyde de magnésium. La quasi-intégralité des résultats expérimentaux sont analysés à l'aide d'un modèle en équation de taux multiples (MRE) permettant de discriminer l'importance relative de chacun des processus pris en compte. Tout d'abord, une preuve expérimentale directe de l'existence de l'ionisation par impact dans le quartz est présentée. Ces résultats ont été obtenus par l'exposition de l'échantillon à une série de deux impulsions, ce qui permet de moduler indépendamment la densité et la température du plasma. Les résultats expérimentaux sont reproduits avec succès par le modèle MRE intégrant l'ionisation multiphotonique, le chauffage des porteurs photo-excités ainsi que l'ionisation par impact comme processus d'excitation. Nous nous concentrons ensuite sur une seconde série de résultats concernant la relaxation du saphir après excitation induite par laser. Un nouveau mécanisme de relaxation est proposé et testé par la modélisation pour tenter d'expliquer la dynamique de ce processus. Ce mécanisme implique la formation d'excitons auto-piégés puis leur recombinaison. Enfin, le modèle MRE est appliqué à la détection de seuils d'ablation dans les trois solides. Le choix du critère physique déterminant ce seuil, sujet soumis à d'intenses débats dans la littérature, est alors discuté. / The interaction between an ultrashort laser pulse et dielectric materials is a constantly evolving field motivated by the birth of various applications (laser micro-machining, cornea surgery, ...) as well as its fundamental aspects (high-order harmonic generation, electronics at optical-cycle regime, ...). However, the underlying mechanisms of this interaction are still to be understood, especially from a quantitative point of view. Indeed, most phenomena occur during the pulse propagation through the material (i.e. in a few tens of femtoseconds). Moreover, the involved intensities are very high: a few tens of TW/cm^2. These two aspects make it difficult to study this interaction. To push the understanding forward, it is necessary to design new experiments and carry out an extensive work in modelling. Two complementary experimental techniques are presented in this manuscript: time resolved spectral interferometry and absorption spectroscopy. These two techniques are used to study elementary excitation and relaxation electronic processes in three different materials: Quartz, sapphire and magnesium oxide. Almost all experimental results are analyzed using a multiple rate equations (MRE) model allowing us to discriminate the relative importance of each of these processes. Firstly, a direct experimental proof of the existence of impact ionization in quartz is presented. These results have been obtained by exposing the sample to a sequence of two laser pulses, allowing us to tune independently both density and temperature of the plasma. The experimental results are successfully reproduced by the MRE model including multiphoton ionization, inverse bremsstrahlung and impact ionization as excitation processes. We then focus on another series of results on sapphire relaxation after laser-induced excitation. A new relaxation mechanism is proposed and tested by modelling to attempt to explain the dynamic of this process. This mechanism involves the formation of self-trapped excitons and their recombination. Finally, the MRE model is applied to the detection of the laser-induced ablation threshold in all three solids. The choice of the physical criterion defining this threshold, a subject that has caused intense debates over the past years, is discussed.
|
23 |
Développement et caractérisation des lasers XUV <br />créés par laser femtosecondeBettaibi, Islam 28 June 2005 (has links) (PDF)
Les sources XUV cohérentes présentent un potentiel important d'applications scientifiques, médicales et industrielles. Le développement des lasers ultra intenses a permis la réalisation de nouvelles sources XUV cohérentes et brèves, comme la génération d'harmonique d'ordre élevée et les lasers XUV. Ces sources sont compactes, peu coûteuses par rapport aux sources classiques telles que les synchrotrons, et présentent donc un intérêt tout particulier.<br /><br />Cette thèse présente une série d'études sur une nouvelle source laser XUV, pompée par un laser femtoseconde fonctionnant à 10 Hz. Un laser ultra intense est focalisé dans une cellule remplie de xénon ou de krypton et crée une colonne de plasma. Une émission laser à 41,8 nm dans le xénon IX ou à 32,8 nm dans le krypton IX est alors obtenue sur l'axe du laser de pompe. Nous avons réalisé une étude à la fois expérimentale et numérique de ce type de source dans le but de caractériser l'importance de différents paramètres tels que l'intensité et polarisation du laser, la pression du gaz et la longueur de la cellule. Cette thèse présente aussi une étude des profils spatiaux et temporels de l'émission laser.<br /><br />Afin de compenser la réfraction du laser de pompe, nous avons utilisé deux techniques de guidage qui ont permis un allongement significatif de la zone amplificatrice du plasma. La première repose sur la création d'un canal plasma par décharge électrique et la deuxième sur les réflexions sur les parois internes de tubes diélectriques de saphir ou de verre. Dans les deux cas une amélioration spectaculaire des performances de la source a été observée.<br /><br />Finalement, nous présentons dans ce manuscrit une étude préliminaire sur un autre schéma de pompage de laser X: par photo ionisation en couches internes d'atomes neutres. Nous avons développé un système optique qui devrait permettre la réalisation d'une onde inhomogène femtoseconde absolument nécessaire pour ce type de laser X.
|
24 |
Lasers à impulsions ultra-brèves pompés par diodeDruon, Frédéric 15 May 2008 (has links) (PDF)
Activités de recherche portant sur le développement d'une nouvelle génération de lasers produisant des impulsions ultra−brèves et directement pompés par diode. Ces travaux comportent plusieurs volets : 1− un volet sur les oscillateurs et amplificateurs laser femtoseconde à base de nouveaux cristaux dopés à l'ytterbium (en collaboration avec des laboratoires de cristallogenèse) 2− un volet sur les amplificateurs à base de fibres optiques dopées à l'ytterbium et en particulier sur l'optimisation des effets non−linéaires et de la dispersion pour réduire la durée et améliorer la qualité temporelle des impulsions 3− un volet sur les amplificateurs à base de fibres optiques dopées à l'erbium pour des applications en chirurgie oculaire 4− un volet sur le développement de sources et systèmes appliqués à l'imagerie biomédicale 5− un volet consacré au laser Pilote du projet Apollon pour l'Institut de la Lumière Extrême.
|
25 |
Structuration multi-échelle d'alliages métalliques au moyen d'un laser FemtosecondeBizi Bandoki, Pavel 08 June 2012 (has links)
De nombreuses applications industrielles mettent en évidence l’importance des propriétés de mouillage des surfaces métalliques que ce soit directement pour les propriétés d’écoulement de fluides sur ces surfaces ou indirectement pour leur lien avec les phénomènes d’adhésion. Les travaux de Wenzel (1936) et de Cassie -Baxter (1944) ont montré que cette mouillabilité dépendait à la fois de la tension superficielle du solide mais aussi de sa topographie de surface. Ainsi la maîtrise et l’optimisation de ces propriétés nécessitent le contrôle de ces deux aspects, à l’image de la feuille de lotus dont le caractère super-hydrophobe réside à la fois en la présence d’une cire hydrophobe et d’une rugosité multi-échelle. Ces observations sont à l’origine, cette dernière décennie, du développement des techniques de gravures chimiques pour réaliser des texturations superficielles de matériaux et contrôler leur mouillabilité. Afin de surmonter certaines limitations de ces techniques et privilégier un procédé par voie sèche, nous avons envisagé de structurer la surface d’alliages métalliques de titane, d’aluminium, et de différents aciers inoxydables, au moyen d’un traitement de surface par laser femtoseconde. L’analyse topographique de la surface des matériaux (profilométrie optique, AFM, MEB) en fonction des paramètres d’irradiation du laser comme la densité de puissance laser, le nombre d’impulsions et le décalage latéral du faisceau en configuration balayage, a montré l’efficacité de ce procédé pour générer des texturations multi-échelles. Les différentes morphologies de textures peuvent être associées à des transitions de régimes dans l’interaction laser - matière (ripples, spikes, …). L’analyse chimique et structurale (DRX, XPS) des surfaces traitées a mis en évidence des modifications microstructurales dues aux effets thermiques du laser ainsi qu’une évolution de l’état chimique de la surface dont les effets sur la mouillabilité sont importants. L’hydrophobie des surfaces métalliques a été considérablement accentuée par le traitement laser. Ces résultats pourront être exploités pour différentes applications industrielles notamment comme moyen de contrôler l’état de surface des moules de plasturgie. / Many industrial applications highlight the importance of the wetting properties of metallic surfaces related to their adhesion phenomena. Wenzel’s (1936) and Cassie – Baxter’s (1944) independent works showed that the wettability depended on both the surface tension of the solid but also on its surface topography. Thus the control and optimization of these properties require control of both aspects, like the lotus leaf whose superhydrophobic character lies in the presence of a hydrophobic wax and a multi-scale roughness. These observations are at the origin of the development of chemical etching techniques to produce surface texturing of materials and control their wettability. To overcome some limitations of these techniques and focus on a dry process, we considered the surface texturing of metal alloys of titanium, aluminum, and various stainless steels, using a femtosecond laser surface treatment. The analysis of the topography of the textured surfaces using different techniques (optical profilometry, AFM, SEM) showed the effectiveness of this method for generating multi-scale texturing. The different morphologies of textures can be associated with regimes transitions in the laser - matter interaction (ripples,spikes ...). The chemical and structural analysis (XRD, XPS) of the treated surfaces revealed microstructural changes due to thermal effects of laser, and a shift in the chemical state of the surface whose effects on the wettability are important. The hydrophobicity of metallic surfaces was significantly enhanced by laser treatment. These results may be used for various industrial applications, including the control of the surface state of plastic molds.
|
26 |
Ultrafast laser-induced modification of optical glasses : a spectroscopy insight into the microscopic mechanisms / Transformation photo-assistée de diélectriques pour l’optique par laser à impulsions ultra-brèves : études des mécanismes microscopiquesMishchik, Konstantin 12 July 2012 (has links)
Le changement local de l'indice de réfraction (CLIR) est l’élément constitutif des fonctions optiques créées par laser dans des matériaux transparents. Selon le régime de l'interaction et en particulier en fonction de la dose d’énergie déposée, de la durée de l'impulsion laser et des conditions de focalisation on peut induire un CLIR isotrope et positif ou produire à l’échelle nanométrique des structures auto-arrangées présentant une biréfringence. Ce changement est essentiel pour les applications photoniques intégrées utilisant des matériaux comme la silice, ce qui été démontré dans la thèse par réalisation des composants optiques allant du simple guide canal enterré à des dispositifs sensibles à la polarisation. En parallèle au développement d’applications photoniques nous avons étudiés les mécanismes microscopiques à l’origine de la modification des propriétés optiques des diélectriques utilisés. Nous avons appliqué les techniques de micro photoluminescence et microspectroscopie Raman pour étudier la formation des défauts ponctuels et des chemins de réorganisation de la structure du verre. Ces modifications de structure de verres jouent un rôle important dans le changement des propriétés électroniques de la silice fondue et, par conséquent, de ses constantes optiques. L’ensemble de ces résultats spectroscopiques nous a permis de revisiter les schémas de densification dans la silice et de proposer un scénario de densification assistée par les défauts générés suite à la relaxation des excitons auto-piégés / Local refractive index changes (RIC) are the building blocks of laser-induced optical functions in bulk transparent materials, where the use of a fused silica as a target material plays a paramount role. Depending on the regime of laser interaction ultra-short pulses can induce positive isotropic refractive index changes (usually denoted as type I) or produce self-arranged nano-scale layered structures resulting in form birefringence (type II). In this thesis we have studied two objectives related to these material transformations. From the one side, we qualitatively determined the effects of the focused ultra-short laser pulses on the fused silica and borosilicate glasses. With the independent control of the energetic dose, pulse duration and focusing conditions, the isotropic type I and birefringent type II traces could be performed with the certain optical properties. Finally, complex polarization sensitive devices were designed and fabricated. From the other side, as these types of RIC have consequences in the functionality and the performances of 3D embedded optical devices, an investigation of the laser-induced structures is particularly useful. We applied photoluminescence and Raman microscopy (RM) to investigate defect formation and glass network reorganization paths. The proposed spectroscopy study distinguishes type I and type II regions by presence and distribution of silicon clusters and non-bridging oxygen hole centers (NBOHC). RM reveals signs of compaction of the glass network in the RIC regions. At the same time, zones with high concentration of NBOHC where no visible RIC and densification signs were detected. Assuming that these zones are precursors of permanent visible modification, we propose a scenario of cold defect-assisted densification realized in type I irradiation regime. This, thereby, revises the densification paths in fused silica
|
27 |
Dynamique de la formation de nanostructures périodiques par impulsions laser ultrabrèves sur une surface métallique / Dynamics of periodic nanostructure formation on metal surfaces by ultrashort laser pulsesBounhalli, Mourad 15 December 2011 (has links)
La surface d’un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d’orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d’une trentaine d’années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l’étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l’état de l’art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l’interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l’accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l’excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l’influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l’aide d’une expérience pompe-sonde / When a material is irradiated with laser fluency close to its ablation threshold, periodic surface structures LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) appears on its surface. These structures are dependent of the polarization vector of incident electric field and their periods are close to the laser wavelength. They have been extensively studied for more than thirty years, and their origins are quite well understood. However, the recent use of ultra-short laser sources has renewed the subject. Present work is dedicated to the dynamics study of the nanostructures formation on a metal surface by femtosecond laser irradiation. We are interested in mechanisms responsible for the formation of these structures and we propose an explanation of their origin. The first chapter presents a literature review on the formation of LIPSS. Here, the parameters affecting the formation of these structures as well as a different models developed by researchers will be discussed. This chapter also addresses the laser material interaction and its processes. The second chapter focuses on the experimental devices used in this context. The third chapter deals with the experimental study concerning the role of excitation of surface plasmon in the formation of LIPSS. In the fourth chapter, the results on the influence of electron phonon coupling on the formation of LIPSS are analyzed. Finally, the last chapter highlights the role of electron-phonon relaxation on the formation of LIPSS using pump-probe experiments
|
28 |
GÉNÉRATION ET DÉTECTION<br /><br />D'ONDES ACOUSTIQUES TRANSVERSES PICOSECONDES :<br /><br />THÉORIES ET EXPÉRIENCESPezeril, Thomas 22 November 2005 (has links) (PDF)
L'acoustique picoseconde est basée sur une technique pompe-sonde optique nécessitant l'emploi d'un laser pulsé subpicoseconde permettant la génération et la détection d'impulsions acoustiques ultrabrèves. L'onde acoustique picoseconde générée est par nature longitudinale lorsque le transducteur opto-acoustique est isotrope. Ainsi, jusqu'à présent, dans la plupart des cas, seul le mode acoustique longitudinal a pu être employé au diagnostic mécanique de structures submicroniques. La mise en oeuvre d'une source acoustique picoseconde d'ondes transverses ouvrirait la voie à de nouvelles perspectives expérimentales. <br /><br />Dans ce travail de thèse, la génération d'ondes acoustiques transverses picosecondes par le mécanisme de génération thermoélastique est envisagée analytiquement et exploitée expérimentalement à partir de transducteurs opto-acoustiques anisotropes, le cas échéant, des substrats métalliques désorientés. La problématique concerne tant la génération thermoélastique que la détection élasto-optique des ondes acoustiques transverses picosecondes.<br /><br />En premier lieu, la théorie de la génération thermoélastique dans des matériaux anisotropes est présentée afin de caractériser la potentialité de la génération thermoélastique et de concevoir les mécanismes propres à la génération des ondes transverses. Puis la théorie de la détection élasto-optique est exposée afin d'étayer l'opportunité d'utilisation du substrat métallique anisotrope en tant que capteur d'ondes transverses picosecondes. Le rôle bivalent du substrat en tant que transducteur et capteur d'ondes transverses picosecondes est opportun.<br /><br />En second lieu, les expériences picosecondes réalisées avec des substrats monocristallins de zinc désorientés sont présentées et interprétées grâce aux prédictions théoriques. Les expériences attestent de l'efficacité de la génération in situ des ondes acoustiques transverses picosecondes et de la génération par réflexion-conversion de modes des ondes acoustiques longitudinales picosecondes. Les simulations numériques concernant les résultats expérimentaux permettent la mesure des coefficients photo-élastiques du zinc. Enfin, l'extrapolation à des substrats polycristallins métalliques permet de démontrer l'efficacité de la génération thermoélastique à partir de cristallites non texturés (001).
|
29 |
Propriétés optiques et spectroscopie non-linéaire de nanoparticules individuellesBaida, Hatim 02 July 2010 (has links) (PDF)
Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.
|
30 |
Adsorption et dynamique femtoseconde de molécules de CO adsorbées sur des nanoparticules épitaxiées : sonde optique non linéaire, effet de taille et de supportGhalgaoui, Ahmed 25 January 2012 (has links) (PDF)
Nous avons étudié la spectroscopie et la dynamique d'excitation d'un système hybride constitué de molécules et de nanoparticules (NP) sur couche isolante, qui est aussi un catalyseur modèle (NP de Pd épitaxiées sur une couche mince de MgO sur Ag(100)). Nous avons mis en évidence le rôle de la forme et de la taille des NP ainsi que de l'épaisseur de la couche d'oxyde sur l'interaction entre NP et molécule de CO, par des expériences fondamentales capables de différentier les sites d'adsorption (spectroscopie laser vibrationnelle par somme de fréquences (SFG)). De plus, des expériences pompe-sonde nous ont permis de sonder la dynamique d'interaction des électrons excités dans les NP avec les molécules. Une analyse combinée par LEED et STM nous a permis de déterminer les meilleures conditions de croissance du film de MgO. Par la suite des NP de palladium ont été épitaxiées sur ce film avec une densité et une distribution de taille satisfaisantes. Les spectres SFG montre une forte dépendance de la fréquence de vibration avec la taille des NP et le taux de couverture en CO. Le modèle d'interaction dipolaire que nous avons développé met en évidence le fait que le déplacement de la fréquence de CO avec le taux de couverture et la taille des NP a deux causes : l'interaction dipolaire entre molécules d'une part, qui est modélisable, et d'autre part la variation de la liaison chimique molécule-substrat quand la couverture en adsorbats varie. Le modèle nous a permis de montrer que la polarisabilité vibrationnelle de CO varie d'environ 40 % dans notre gamme de taille de nanoparticule. La diminution de la force de la liaison chimique se traduit par la décroissance de la fréquence à couverture nulle avec la taille des NP. Ces variations vont dans le sens de la littérature : quand la taille des NP diminue, la densité d'états électroniques diminue, les liaisons Pd-Pd se contractent et l'énergie d'adsorption des molécules de CO diminue. L'excitation des électrons des NP et du substrat d'Ag se manifeste par une réponse spectroscopique et par la photodésorption de CO. On observe le découplage de l'excitation produite dans l'argent quand l'épaisseur de la couche d'oxyde dépasse quelques plans atomiques. On observe clairement un effet de taille sur l'efficacité de l'excitation électronique des NP sur les molécules de CO, qui diminue avec la taille des NP. Ceci montre que le confinement des électrons dans la particule a davantage pour effet d'augmenter la vitesse de relaxation électronique vers les phonons, que d'exciter plus efficacement les molécules adsorbées. Un modèle optique de double couche (NP/oxyde) sur un substrat d'argent et un modèle à trois températures (électrons, phonons et adsorbats) ont été développés dans le but d'interpréter quantitativement ces observations. Le modèle optique fait apparaître des variations très fortes de l'absorption par la couche de nanoparticules avec son épaisseur équivalente : les variations du coefficient de réflexion et l'effet des interférences multiples ne sont pas négligeables. Les résultats du modèle à trois températures montrent que la température électronique d'une couche continue est deux fois plus importante que celle des NP de taille finie.
|
Page generated in 0.0513 seconds