Inhomogeneous deformation fields arising from the grain-grain interactions in polycrystalline materials have been evaluated using a crystal plasticity finite element method and extensively compared to neutron diffraction measurements under fatigue crack growth conditions. The roles of intergranular deformation anisotropy, grain boundary damage, and non-common deformation mechanisms (such as twinning for hexagonal close packed crystals) are systematically evaluated. The lattice misorientation field can be used to determine the intragranular deformation behavior in polycrystals or to describe the deformation inhomogeneity due to dislocation plasticity in single crystals. The study of indentation-induced lattice misorientation fields in single crystals sheds lights on the understanding of the scale-dependent plasticity mechanisms. A two-scale micromechanical analysis is performed to study the lattice strain distributions near a fatigue crack tip. The experimental finding of vanishing residual intergranular strain in polycrystals as the increase of the fully reversed loading cycles suggests the intergranular damage be the dominant failure mechanism. Our model predictions are compared to in situ neutron diffraction measurements of Ni-based superalloys under fatigue crack growth conditions. Predicted and measured lattice strains in the vicinity of fatigue crack tips illustrate the important roles played by the intergranular damage and the surrounding plasticity in fatigue growth. Motivated by the synchrotron x-ray measurements of lattice rotation fields in single crystals under indentation, the effect of the orientation of slip systems on the 2D wedge indentation of a model single crystal is investigated. Furthermore, the crystallographic orientations of the indented solids are gradually rotated, resulting changes of lattice misorientation patterns under the indenter. These 2D simulations, as well as a 3D Berkovich indentation simulation, suggest a kinematic relationship between the lattice misorientation and crystalline slip fields. Advanced structural materials such as light-weighted materials, nanocrystalline metals/alloys, and hierarchically structured alloys often encounter unconventional deformation mechanisms. The convolution of crystalline slip and deformation twin are considered in the hexagonal close packed polycrystals. Specifically, we have determined the lattice strain distributions near fatigue crack tips in Zircaloy-4, and the role of tensile-twins on intergranular strain evolution in a wrought Mg alloy, which compare favorable to available neutron diffraction measurements.

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Volatile elements released from the subducting slab play a fundamental role during the formation of arc magmas in the mantle wedge. Advances of melt inclusion studies enlarged the data on volatile abundance in arc magmas, and it is now possible to characterize some volatile contents in arc primary magmas, in particular F and Cl. A recent study of Mt Shasta melt inclusions (LeVoyer et al., 2010) shows that fractionation of F and Cl potentially contains information about arc magma genesis. In order to trace the source of arc magmas, fluorine and chlorine partitioning was investigated. Here, I present new experimental determinations of Cl and F partition coefficients between dry and hydrous silicate melts and mantle minerals: olivine, orthopyroxene, clinopyroxene, plagioclase, garnet and also pargasite and phlogopite. The values were compiled from more than 300 measurements in 24 melting experiments, conducted between 8 and 25 kbars and between 1180 and 1430˚C. The low abundance F, Cl measurements in minerals were done by Cameca IMF 1280 at WHOI using the negative secondary ion mode. The results show that DOpx/meltF ranges from 0.123 to 0.021 and DCpx/meltF ranges from 0.153 to 0.083, while Cl partition coefficient varies from DOpx/meltCl from 0.002 to 0.069 and DCpx/meltCfrom 0.008 to 0.015, as well. Furthermore, DOl/meltF ranges from 0.116 to 0.005 and DOl/meltCl from 0.001 to 0.004; DGrt/meltF ranges from 0.012 to 0.166 and DGrt/meltCl from 0.003 to 0.087 with the increasing water amount and decreasing temperature. I also show that F is compatible in phlogopite DPhl/meltF > 1.2) while DAmp/meltF is incompatible in pargasite DAmp/meltF from 0.36 to 0.63). On the contrary, Cl is more incompatible in phlogopite (DPhl/meltCl > 1.2 on average 0.09 ± 0.02), than in pargasite (DPhl/meltCl from 0.12 to 0.38). This study demonstrates that F and Cl are substituted in specific oxygen site in minerals that lead then to be more sensitive than trace elements to crystal chemistry and water amount variations thus melting conditions. Using those new partition coefficients, I modelled melting of potential sub-arc lithologies with variable quantity aqueous-fluid. This model is able to decipher 1) amount of aqueous-fluid involved in melting, 2) melting induced by fluid or melting of an hydrous mineral-bearing source and 3) melting of either pargasite-bearing lithology or phlogopite-bearing lithology and shows that sources of some primitive melts, for instance from Italy, bear pargasite and phlogopite, while some primitve melts seem to be the results of fluid-induced melts.

Polycrystalline NiTi shape memory alloys have the ability to recover their original, pre-deformed shape in the presence of external loads when heated through a solid-solid phase transformation from a lower-symmetry B19' martensite phase to a higher-symmetry B2 austenite phase. The strain associated with a shape memory alloy in an actuator application typically has thermal, elastic and inelastic contributions. The objective of this work was to investigate the aforementioned strains by recourse to in situ neutron diffraction experiments during selected combinations of heating, cooling and/or mechanical loading. The primary studies were conducted on polycrystalline Ni49.9Ti50.1 specimens on the Spectrometer for MAterials Research at Temperature and Stress (SMARTS) at Los Alamos National Laboratory. Quantitative information on the phase-specific strain, texture and phase fraction evolution was obtained from the neutron data using Rietveld refinement and single-peak analyses, and compared with macroscopic data from extensometry. First, the lattice strain evolution during heating and cooling in an unloaded sample (i.e., free-recovery experiment) was studied. The lattice strain evolution remained linear with temperature and was not influenced by intergranular stresses, enabling the determination of a thermal expansion tensor that quantified the associated anisotropy due to the symmetry of B19' NiTi. The tensor thus determined was subsequently used to obtain an average coefficient of thermal expansion that was consistent with macroscopic dilatometric measurements and a 30,000 grain polycrystalline self-consistent model. The accommodative nature of B19' NiTi was found to account for macroscopic shape changes lagging (with temperature) the start and finish of the transformation. Second, the elastic response of B19' martensitic NiTi variants during monotonic loading was studied. Emphasis was placed on capturing and quantifying the strain anisotropy which arises from the symmetry of monoclinic martensite and internal stresses resulting from intergranular constraints between individual variants and load re-distribution among variants as the texture evolved during variant reorientation and detwinning. The methodology adopted took into account both tensile and compressive loading given the asymmetric response in the texture evolution. Plane specific elastic moduli were determined from neutron measurements and compared with those determined using a self-consistent polycrystalline deformation model and from recently reported elastic stiffness constants determined via ab initio calculations. The comparison among the three approaches further helped understand the influence of elastic anisotropy, intergranular constraint, and texture evolution on the deformation behavior of polycrystalline B19' NiTi. Connections were additionally made between the assessed elastic properties of martensitic NiTi single crystals (i.e., the single crystal stiffness tensor) and the overall macroscopic response in bulk polycrystalline form. Lastly, the role of upper-cycle temperature, i.e., the maximum temperature reached during thermal cycling, was investigated during load-biased thermal cycling of NiTi shape memory alloys at selected combinations of stress and temperature. Results showed that the upper-cycle temperature, under isobaric conditions, significantly affected the amount of transformation strain and thus the work output available for actuation. With the objective of investigating the underlying microstructural and micromechanical changes due to the influence of the upper-cycle temperature, the texture evolution was systematically analyzed. While the changes in transformation strain were closely related to the evolution in texture of the room temperature martensite, retained martensite in the austenite state could additionally affect the transformation strain. Additionally, multiple thermal cycles were performed under load-biased conditions in both NiTi and NiTiPd alloys, to further assess and understand the role of retained martensite. Dimensional and thermal stabilities of these alloys were correlated with the volume fraction and texture of retained martensite, and the internal strain evolution in these alloys. The role of symmetry, i.e., B19' monoclinic martensite vs. B19 orthorhombic martensite in these alloys was also assessed. This work not only established a methodology to study the thermal and elastic properties of the low symmetry B19' monoclinic martensite, but also provided valuable insight into quantitative micromechanical and microstructural changes responsible for the thermomechanical response of NiTi shape memory alloys. It has immediate implications for optimizing shape memory behavior in the alloys investigated, with extension to high temperature shape memory alloys with ternary and quaternary elemental additions, such as Pd, Pt and Hf. This work was supported by funding from NASAÂ s Fundamental Aeronautics Program, Supersonics Project (NNX08AB51A) and NSF (CAREER DMR-0239512). It benefited additionally from the use of the Lujan Neutron Scattering Center at Los Alamos National Laboratory, which is funded by the Office of Basic Energy Sciences (Department of Energy) and is operated by Los Alamos National Security LLC under DOE Contract DE-AC52-06NA25396.

This thesis provides also a detailed stepwise guideline on the data analysis for scanning X-ray diffraction experiments at a modern synchrotron radiation source. / Halbleiterbasierte Spin-Qubits in elektrostatischen Quantenpunkten haben vor Kurzem ein technologisches Niveau erreicht, welches lange Kohärenzzeiten und hohe Fidelitäten ermöglicht. Diese Eigenschaften sind wichtig, um eine große Anzahl von Qubits zu realisieren, welche durch adiabatische Ladungstransporte miteiander verbunden werden sollen. Allerdings können lokale Fluktuationen der Gitterverspannung im aktiven Material die Spinzustände stören, da sie das elektrostatische Potential beeinflussen. Diese Arbeit untersucht die Gitterverspannung in funktionalen Loch-Spin-Qubits und in Bauelementen für kohärenten Elektronentransport, welche auf epitaktischen Ge/Si0.20Ge0.80 und Si/Si0.66Ge0.34 Heterostrukturen mit metallischen Elektroden basieren. Die experimentelle Herausforderung besteht darin, zugleich eine hohe Sensitivität für die Gitterdeformation und eine räumliche Auflösung auf der Nanometerskala zu erreichen. Dies wird durch rasternde Röntgenbeugungsmikroskopie an der Strahllinie ID01/ESRF ermöglicht, welche eine Abbildung des Verspannungstensors mit einer lateralen Auflösung von ≤ 50 nm in bis zu 10 nm-dünnen epitaktischen Quantentöpfen ermöglicht. Die Untersuchung von vier verschiedenen Quantenbauteilen zeigt Modulationen der Gitterverspannung von 10−4 − 10−3 auf, welche durch die Elektroden und die plastische Entspannung der Heterostruktur verursacht sind. Diese Modulationen werden in räumliche Fluktuationen der Bandkantenniveaus von einer Größenordnung von mehreren meV übersetzt, die damit ähnlich zu den Abständen der orbitalen Energieniveaus der Quantenpunkte sind. Folglich stellt diese Arbeit wichtige Informationen für die Realisierung eines skalierbaren Quantenprozessors durch eine Berücksichtigung der lokalen Materialeigenschaften bereit / Semiconductor spin qubits featuring gate-defined electrostatic quantum dots have recently reached a maturity level enabling long spin coherence times and high fidelity. These characteristics are of paramount importance in the realization of large arrays of qubits interconnected by adiabatic charge shuttling. However, spin coherence can be strongly affected by local fluctuations of the lattice strain in the active material, since they impact the electrostatic potential. This work explores strain fluctuations in functional hole spin qubits and coherent electron shuttling devices based on epitaxial Ge/Si0.20Ge0.80 and Si/Si0.66Ge0.34 heterostructures with metallic electrodes. The main experimental challenge is to simultaneously achieve high sensitivity to the lattice deformation together with nanoscale spatial resolution. These requirements are met by Scanning X-ray Diffraction Microscopy at the synchotron beamline ID01/ESRF, which allows spatial mapping with ≤ 50 nm lateral resolution of the strain tensor in quantum well layers as thin as 10 nm. The analysis of four different devices highlights local modulations of the strain tensor components in the range of 10−4 − 10−3 induced by the gate electrodes and the plastic relaxation of the heterostructure. By means of band perturbation calculations, these strain fluctuations are translated into spatial modulations of the band edge energy levels. These perturbations are found to be of a few meV and thus on a similar magnitude as the orbital energy of the quantum dots. As such, this work provides important information for the realization of a scalable quantum processor with coherent interconnects by considering local material properties.

This thesis work reports in depth analyses of measured µ-XRD and µ-XAS data from standard UO2, chromia (Cr2O3) doped UO2 and MOX fuels, and interpretation of the results considering the role of chromium as a dopant as well as several fission product elements. The lattice parameters of UO2 in fresh and irradiated samples and elastic strain energy densities in the irradiated UO2 samples have been measured and quantified. The µ-XRD patterns have further allowed the evaluation of the crystalline domain size and sub-grain formation at different locations of the irradiated fuel pellets. Attempts have been made to determine lattice parameter and next neighbor atomic environment in chromia-precipitates found in fresh chromia-doped fuel pellets. The local structure around Cr in as-fabricated chromia-doped UO2 matrix and the influence of irradiation on the state of chromium in irradiated fuel matrix have been addressed. Finally, for a comparative understanding of fission gases behavior and irradiation induced re-solution phenomenon in standard and chromia-doped UO2, the last part of the present work tries to clarify the fission gas Kr atomic environment in these irradiated fuels. The work performed on Kr, by micro-beam XAS, comprises the determination of Kr next neighbor distances, an estimation of gas atom densities in the aggregates, and apparent internal pressures in the gas bubbles.

Die Dunkelfeld off-axis Elektronenholographie (DFH) im Transmissionselektronenmikroskop ist eine nanoskalige Interferometriemethode, die es erlaubt, eine ausgewählte Beugungswelle eines Kristalls aufzuzeichnen und anschließend als zweidimensionale Amplituden- und Phasenverteilung zu rekonstruieren. Da sich aus dem Gradientenfeld der Phasenverteilung geometrische Verzerrungen des Kristallgitters bestimmen lassen, ermöglicht die DFH, Deformationsfelder in Kristallen zu vermessen. Damit eröffnen sich der Halbleiterindustrie vielversprechende Analysemöglichkeiten von lokalen mechanischen Verspannungen in Halbleiterkristallen insbesondere im Kanalbereich von Transistoren. Dabei verspricht die DFH eine höhere Ortsauflösung als rasternde, auf Elektronenbeugung mit möglichst fein fokussierten Elektronensonden basierende Methoden wie Nanobeugung. Jedoch steht die DFH als Analysemethode für mechanische Verspannungen bisher noch nicht standardmäßig zur Verfügung. Forschungs- und Entwicklungsbedarf besteht insbesondere hinsichtlich der Anpassung der Methodik auf kompliziertere Halbleiterstrukturen. Am Beispiel des Elementargitters wird demonstriert, wie einerseits die Gitterverzerrung die Phase der Beugungswelle moduliert, und wie andererseits aus dem Gradient der Phase diese Deformation wieder rekonstruiert werden kann. Zusätzlich wird die Modulation der Beugungswelle mit Hilfe eines erst kürzlich veröffentlichten analytischen Modells für den Zweistrahlfall erläutert. Spezielle Anpassungen der DFH im TEM erlauben, die geometrische Phase entweder mit 3...5 nm Lateralauflösung bei 200 nm breitem Gesichtsfeld oder mit 8...10 nm Lateralauflösung bei 800 nm breitem Gesichtsfeld aufzuzeichnen. Da die Deformationskarte durch numerische Ableitung der geometrischen Phase bestimmt wird, hängt die Signalauflösung der Deformationsmessung direkt von der Signalqualität in der rekonstruierten geometrischen Phase ab. Da die Ableitung das Rauschen verstärkt, werden verschiedene Strategien zur Rauschminderung und Signalverbesserung untersucht, u.a. werden Methoden zur Rauschfilterung eines DF-Hologramms oder zur Glättung der Deformationskarte vorgestellt. Durch Rekonstruktion einer gemittelten geometrischen Phase aus einer Dunkelfeldhologrammserie lassen sich Deformationen E mit einer Messabweichung von lediglich Delta_E=+/-0,05% bestimmen. Bei Aufzeichnung und Rekonstruktion der geometrischen Phase treten eine Reihe von Artefakten auf, die durch Fresnelsche Beugungssäume, defekte Detektorpixel sowie Verzeichnungen durch Projektivlinsen und Detektoroptik hervorgerufen werden. Da sie die Bestimmung der Deformationskarte erschweren, werden geeignete Methoden zur Vermeidung oder Korrektur vorgestellt. Die Präparation von TEM-Lamellen mit fokussiertem Ionenstrahl (FIB) verursacht Schädigungen der Probenoberfläche. Durch Vergleiche von DFH-Messungen mit Finite-Elemente-Simulationen wird gezeigt, dass die auf Oberflächenrelaxation zurückzuführenden Abweichungen vom simulierten Deformationszustand bei 120...160 nm Lamellendicke bis zu 10% betragen können. Präparationsbedingte lokale Dickenvariationen (Curtaining) können zu ähnlich großen Abweichungen führen. Anwendbarkeit und Funktionalität der DFH werden an modernen Halbleiterstrukturen untersucht. Die Vermessung einer verspannten SiGe-Schicht auf Si-Substrat zeigt eine sehr gute Übereinstimmung mit einem analytischen Modell. Die Abweichung beträgt ca. 10% und kann durch Oberflächenrelaxation an der SiGe/Si-Grenzfläche erklärt werden. Mittels SiGe an Source und Drain verspannte Transistoren dienen als Testobjekte für einen Vergleich von DFH und Nanobeugung. Beide Methoden liefern identische Ergebnisse. Der Vorteil der DFH besteht jedoch darin, das Deformationsfeld vollständig in Form einer zweidimensionalen Karte abzubilden, anstatt wie die Nanobeugung lediglich einzelne Profilschnitte zu messen. Die Deformationsmessung an SOI-Strukturen wird durch die leicht unterschiedliche Kristallorientierung (Miscut) zwischen SOI und Si-Substrat, das als Referenzbereich dient, erschwert. Die Deformationswerte im SOI zeigen ein Offset von 0,2% Dehnung gegenüber dem Si-Substrat. Der Miscut zwischen SOI und Si-Substrat kann zu 0,3°bestimmt werden. Für Transistoren mit tensiler Deckschicht gelingt es, Dehnungen von +0,3% in perfekter Übereinstimmung mit FE-Simulationen zu messen. Bei Transistoren, bei denen gleichzeitig eine kompressive Deckschicht und SiGe an Source und Drain eingesetzt werden, gelingt es mittels DFH, Stauchungen von -(0,1+/-0,05)% im Transistorkanal 5 nm unterhalb des Gateoxids nachzuweisen. / Dark-field off-axis electron holography (DFH) in a transmission electron microscope is based on the interference of a diffracted wave emanating from adjacent strained and unstrained sample areas to form a dark-field hologram, from which the phase of the diffracted wave can be reconstructed. Since the gradient of the phase parallel to the diffraction vector yields the lattice strain in this direction, a two-dimensional strain map can be derived. Therefore, DFH is considered to be a promising technique for strain metrology by semiconductor industry, especially for local strain measurements in the transistor channel. In particular, DFH offers better lateral resolution than scanning TEM-techniques based on electron diffraction with small focused electron probe like nano-beam diffraction. However, DFH is not yet available as a standard technique for strain metrology. Research is still needed to apply the method to complex devices. Using the example of a strained cosine lattice the phase modulation due to lattice distortions is discussed. In addition, modulation of the diffracted wave is approximated in two-beam diffraction condition. Adjustments of DFH in the TEM provide strain measurements with 3...5 nm lateral resolution at 200 nm field of view or 8...10 nm lateral resolution at 800 nm field of view. During recording and reconstruction of dark-field holograms several artifacts appear, for instance Fresnel diffraction, defective detector pixels, distortions of projective lenses or detector optics. Since they limit strain evaluation, suitable methods to either avoid or correct these artifacts are discussed. Sample preparation with focused ion beam (FIB) causes surface damage. Comparing DFH results with finite-element simulations reveals a deviation of 10% between simulation and experiment at 120...160 nm sample thickness due to surface relaxation. FIB-induced thickness variations (curtaining) lead to comparable deviations. Applicability of DFH for strain metrology is analyzed on several modern device structures. Strain measurements of SiGe-layers on Si-substrate correspond quite well with an analytic model. A residual deviation of 10% can be explained by surface relaxation close to the SiGe/Si-interface. Transistors strained by SiGe-source/drain serve as test objects for a comparison of DFH with nano-beam diffraction. Though both techniques reveal identical results, DFH is able to map the complete two-dimensional strain field, whereas nano-beam diffraction can only provide single line-scans. Strain mapping in silicon-on-insulator (SOI) is limited by the different crystal orientation (miscut) between the SOI layer and the Si-substrate, which serves as reference. Strain values in the SOI show an off-set of 0.2% in comparison to the unstrained Si-substrate. The miscut between SOI and Si-substrate is estimated to 0.3°. In transistor devices with tensile stress overlayers DFH is able to measure +0.3% tensile strain in excellent agreement with finite-element simulations. In devices with compressive overlayers and SiGe-source/drain a strain value of only -(0.1+/-0.05)% can be determined in the transistor channel 5nm beneath the gate oxide.

Die Dunkelfeld off-axis Elektronenholographie (DFH) im Transmissionselektronenmikroskop ist eine nanoskalige Interferometriemethode, die es erlaubt, eine ausgewählte Beugungswelle eines Kristalls aufzuzeichnen und anschließend als zweidimensionale Amplituden- und Phasenverteilung zu rekonstruieren. Da sich aus dem Gradientenfeld der Phasenverteilung geometrische Verzerrungen des Kristallgitters bestimmen lassen, ermöglicht die DFH, Deformationsfelder in Kristallen zu vermessen. Damit eröffnen sich der Halbleiterindustrie vielversprechende Analysemöglichkeiten von lokalen mechanischen Verspannungen in Halbleiterkristallen insbesondere im Kanalbereich von Transistoren. Dabei verspricht die DFH eine höhere Ortsauflösung als rasternde, auf Elektronenbeugung mit möglichst fein fokussierten Elektronensonden basierende Methoden wie Nanobeugung. Jedoch steht die DFH als Analysemethode für mechanische Verspannungen bisher noch nicht standardmäßig zur Verfügung. Forschungs- und Entwicklungsbedarf besteht insbesondere hinsichtlich der Anpassung der Methodik auf kompliziertere Halbleiterstrukturen. Am Beispiel des Elementargitters wird demonstriert, wie einerseits die Gitterverzerrung die Phase der Beugungswelle moduliert, und wie andererseits aus dem Gradient der Phase diese Deformation wieder rekonstruiert werden kann. Zusätzlich wird die Modulation der Beugungswelle mit Hilfe eines erst kürzlich veröffentlichten analytischen Modells für den Zweistrahlfall erläutert. Spezielle Anpassungen der DFH im TEM erlauben, die geometrische Phase entweder mit 3...5 nm Lateralauflösung bei 200 nm breitem Gesichtsfeld oder mit 8...10 nm Lateralauflösung bei 800 nm breitem Gesichtsfeld aufzuzeichnen. Da die Deformationskarte durch numerische Ableitung der geometrischen Phase bestimmt wird, hängt die Signalauflösung der Deformationsmessung direkt von der Signalqualität in der rekonstruierten geometrischen Phase ab. Da die Ableitung das Rauschen verstärkt, werden verschiedene Strategien zur Rauschminderung und Signalverbesserung untersucht, u.a. werden Methoden zur Rauschfilterung eines DF-Hologramms oder zur Glättung der Deformationskarte vorgestellt. Durch Rekonstruktion einer gemittelten geometrischen Phase aus einer Dunkelfeldhologrammserie lassen sich Deformationen E mit einer Messabweichung von lediglich Delta_E=+/-0,05% bestimmen. Bei Aufzeichnung und Rekonstruktion der geometrischen Phase treten eine Reihe von Artefakten auf, die durch Fresnelsche Beugungssäume, defekte Detektorpixel sowie Verzeichnungen durch Projektivlinsen und Detektoroptik hervorgerufen werden. Da sie die Bestimmung der Deformationskarte erschweren, werden geeignete Methoden zur Vermeidung oder Korrektur vorgestellt. Die Präparation von TEM-Lamellen mit fokussiertem Ionenstrahl (FIB) verursacht Schädigungen der Probenoberfläche. Durch Vergleiche von DFH-Messungen mit Finite-Elemente-Simulationen wird gezeigt, dass die auf Oberflächenrelaxation zurückzuführenden Abweichungen vom simulierten Deformationszustand bei 120...160 nm Lamellendicke bis zu 10% betragen können. Präparationsbedingte lokale Dickenvariationen (Curtaining) können zu ähnlich großen Abweichungen führen. Anwendbarkeit und Funktionalität der DFH werden an modernen Halbleiterstrukturen untersucht. Die Vermessung einer verspannten SiGe-Schicht auf Si-Substrat zeigt eine sehr gute Übereinstimmung mit einem analytischen Modell. Die Abweichung beträgt ca. 10% und kann durch Oberflächenrelaxation an der SiGe/Si-Grenzfläche erklärt werden. Mittels SiGe an Source und Drain verspannte Transistoren dienen als Testobjekte für einen Vergleich von DFH und Nanobeugung. Beide Methoden liefern identische Ergebnisse. Der Vorteil der DFH besteht jedoch darin, das Deformationsfeld vollständig in Form einer zweidimensionalen Karte abzubilden, anstatt wie die Nanobeugung lediglich einzelne Profilschnitte zu messen. Die Deformationsmessung an SOI-Strukturen wird durch die leicht unterschiedliche Kristallorientierung (Miscut) zwischen SOI und Si-Substrat, das als Referenzbereich dient, erschwert. Die Deformationswerte im SOI zeigen ein Offset von 0,2% Dehnung gegenüber dem Si-Substrat. Der Miscut zwischen SOI und Si-Substrat kann zu 0,3°bestimmt werden. Für Transistoren mit tensiler Deckschicht gelingt es, Dehnungen von +0,3% in perfekter Übereinstimmung mit FE-Simulationen zu messen. Bei Transistoren, bei denen gleichzeitig eine kompressive Deckschicht und SiGe an Source und Drain eingesetzt werden, gelingt es mittels DFH, Stauchungen von -(0,1+/-0,05)% im Transistorkanal 5 nm unterhalb des Gateoxids nachzuweisen.:1 Einleitung 2 Grundlagen der Elastizitätstheorie 2.1 Der Verzerrungstensor 2.2 Der Spannungstensor 2.3 Das Hooke’sche Gesetz 2.4 Zusammenfassung 3 Mechanisch verspannte Transistoren 3.1 Der MOSFET 3.2 Techniken zur Spannungserzeugung 3.2.1 SiGe- und Si:C-Source/Drain-Gebiete 3.2.2 Verspannte Deckschichten 3.3 Mechanische Verspannung und Ladungsträgerbeweglichkeit 3.4 Zusammenfassung 4 Beugungswelle und geometrische Phase 4.1 Transmissionselektronenmikroskopie 4.1.1 Aufbau eines Transmissionselektronenmikroskops 4.1.2 Hellfeld- und Dunkelfeldabbildung 4.2 Beugung am Kristallgitter 4.2.1 Bragg- und Laue-Beugungsbedingung 4.2.2 Ewaldkugel 4.2.3 Beugungswelle 4.3 Geometrische Phase 4.3.1 Geometrische Phase in kinematischer Näherung 4.3.2 Veranschaulichung der geometrischen Phase am Elementargitter 4.3.3 Grenzen der geometrische Phase 4.3.4 Geometrische Phase bei dynamischer Streuung 4.3.4.1 Streuung im deformierten Kristall 4.3.4.2 Zweistrahlfall im deformierten Kristall 4.3.4.3 Analytische Lösung für z-unabhängige Verschiebung 4.3.4.4 Näherungslösung für z-abhängige Verschiebung 4.3.4.5 Konsequenzen für die Deformationsmessung 4.4 Zusammenfassung 5 Spezialverfahren der Dunkelfeld off-axis Elektronenholographie 5.1 Aufnahme von Dunkelfeldhologrammen 5.1.1 Voraussetzungen 5.1.2 Versuchsaufbau 5.1.3 Rekonstruktion der Beugungswelle 5.2 Bestimmung der Gitterdeformation 5.2.1 Gitterdeformation in g_ref-Richtung 5.2.2 Gitterdeformation in (x,y)-Ebene 5.3 Optimierung des Tecnai F20 Mikroskops für die Dunkelfeldholographie 5.3.1 Anforderungen 5.3.2 Limitierungen durch experimentellen Aufbau 5.3.3 Zusätzliche Freiheitsgrade mit Cs-Korrektor und Pseudo-Lorentz Linse 5.3.4 Verbleibende Limitierungen 5.3.4.1 Begrenzte Beleuchtungskippung 5.3.4.2 Defokussierte Blende in der hinteren Brennebene 5.4 Aufbereitung und Rekonstruktion von Dunkelfeldhologrammen 5.4.1 Beseitigen fehlerhafter Pixel 5.4.2 Entfernen der Fresnelschen Beugungssäume 5.4.3 Wahl der Rekonstruktionsmaske 5.4.4 Filterung der Hologrammintensität mit Wiener-Filter 5.5 Einfluss und Korrektur von Verzeichnungen 5.5.1 Verzeichnungskorrektur mittels Leerwelle 5.5.2 Verzeichnungskorrektur mittels Verzeichnungskarte 5.5.3 Vergleich der Korrekturmethoden 5.6 Vorzeichen der Beugungswelle 5.7 Numerische Ableitung der Phase und Rauschen 5.8 Kalibrierung von Phasen- und Deformationskarte 5.9 Glättung der Dehnungskarte 5.10 Aufzeichnung und Rekonstruktion einer Dunkelfeldhologrammserie 5.11 Maximierung der Intensität in der Beugungswelle 5.11.1 Zweistrahlfall und gekippte Dunkelfeldbeleuchtung 5.11.2 Optimale Probendicke 5.12 Einfluss der Objektkippung an Grenzflächen 5.13 Präparationseinflüsse 5.13.1 Curtaining 5.13.2 Relaxation in FIB-Lamellen 5.13.3 Amorphe Oberflächen 5.13.4 Verbiegung von FIB-Lamellen 5.14 Zusammenfassung 6 Verspannungsmessungen an aktuellen Halbleiterstrukturen 6.1 Gitterdeformation in SiGe-Schicht auf Si-Substrat 6.2 Mit SiGe verspannte Transistoren auf Bulk-Silizium 6.2.1 Transistorstrukturen mit SiGe-S-Source/Drain-Gebieten 6.2.2 Vergleich von Dunkelfeldholographie und Nanobeugung 6.3 Mit SiGe verspannte Transistoren auf Silicon-on-Insulator (SOI) 6.4 Transistorstrukturen mit verspannten Deckschichten 6.4.1 Erste Experimente 6.4.2 Mittels Wolframschicht verspannte Teststruktur 6.4.3 Mittels TPEN-Schicht verspannter n-MOSFET 6.4.4 Mittels CPEN-Schicht und SiGe verspannter p-MOSFET 6.5 Zusammenfassung 7 Zusammenfassung / Dark-field off-axis electron holography (DFH) in a transmission electron microscope is based on the interference of a diffracted wave emanating from adjacent strained and unstrained sample areas to form a dark-field hologram, from which the phase of the diffracted wave can be reconstructed. Since the gradient of the phase parallel to the diffraction vector yields the lattice strain in this direction, a two-dimensional strain map can be derived. Therefore, DFH is considered to be a promising technique for strain metrology by semiconductor industry, especially for local strain measurements in the transistor channel. In particular, DFH offers better lateral resolution than scanning TEM-techniques based on electron diffraction with small focused electron probe like nano-beam diffraction. However, DFH is not yet available as a standard technique for strain metrology. Research is still needed to apply the method to complex devices. Using the example of a strained cosine lattice the phase modulation due to lattice distortions is discussed. In addition, modulation of the diffracted wave is approximated in two-beam diffraction condition. Adjustments of DFH in the TEM provide strain measurements with 3...5 nm lateral resolution at 200 nm field of view or 8...10 nm lateral resolution at 800 nm field of view. During recording and reconstruction of dark-field holograms several artifacts appear, for instance Fresnel diffraction, defective detector pixels, distortions of projective lenses or detector optics. Since they limit strain evaluation, suitable methods to either avoid or correct these artifacts are discussed. Sample preparation with focused ion beam (FIB) causes surface damage. Comparing DFH results with finite-element simulations reveals a deviation of 10% between simulation and experiment at 120...160 nm sample thickness due to surface relaxation. FIB-induced thickness variations (curtaining) lead to comparable deviations. Applicability of DFH for strain metrology is analyzed on several modern device structures. Strain measurements of SiGe-layers on Si-substrate correspond quite well with an analytic model. A residual deviation of 10% can be explained by surface relaxation close to the SiGe/Si-interface. Transistors strained by SiGe-source/drain serve as test objects for a comparison of DFH with nano-beam diffraction. Though both techniques reveal identical results, DFH is able to map the complete two-dimensional strain field, whereas nano-beam diffraction can only provide single line-scans. Strain mapping in silicon-on-insulator (SOI) is limited by the different crystal orientation (miscut) between the SOI layer and the Si-substrate, which serves as reference. Strain values in the SOI show an off-set of 0.2% in comparison to the unstrained Si-substrate. The miscut between SOI and Si-substrate is estimated to 0.3°. In transistor devices with tensile stress overlayers DFH is able to measure +0.3% tensile strain in excellent agreement with finite-element simulations. In devices with compressive overlayers and SiGe-source/drain a strain value of only -(0.1+/-0.05)% can be determined in the transistor channel 5nm beneath the gate oxide.:1 Einleitung 2 Grundlagen der Elastizitätstheorie 2.1 Der Verzerrungstensor 2.2 Der Spannungstensor 2.3 Das Hooke’sche Gesetz 2.4 Zusammenfassung 3 Mechanisch verspannte Transistoren 3.1 Der MOSFET 3.2 Techniken zur Spannungserzeugung 3.2.1 SiGe- und Si:C-Source/Drain-Gebiete 3.2.2 Verspannte Deckschichten 3.3 Mechanische Verspannung und Ladungsträgerbeweglichkeit 3.4 Zusammenfassung 4 Beugungswelle und geometrische Phase 4.1 Transmissionselektronenmikroskopie 4.1.1 Aufbau eines Transmissionselektronenmikroskops 4.1.2 Hellfeld- und Dunkelfeldabbildung 4.2 Beugung am Kristallgitter 4.2.1 Bragg- und Laue-Beugungsbedingung 4.2.2 Ewaldkugel 4.2.3 Beugungswelle 4.3 Geometrische Phase 4.3.1 Geometrische Phase in kinematischer Näherung 4.3.2 Veranschaulichung der geometrischen Phase am Elementargitter 4.3.3 Grenzen der geometrische Phase 4.3.4 Geometrische Phase bei dynamischer Streuung 4.3.4.1 Streuung im deformierten Kristall 4.3.4.2 Zweistrahlfall im deformierten Kristall 4.3.4.3 Analytische Lösung für z-unabhängige Verschiebung 4.3.4.4 Näherungslösung für z-abhängige Verschiebung 4.3.4.5 Konsequenzen für die Deformationsmessung 4.4 Zusammenfassung 5 Spezialverfahren der Dunkelfeld off-axis Elektronenholographie 5.1 Aufnahme von Dunkelfeldhologrammen 5.1.1 Voraussetzungen 5.1.2 Versuchsaufbau 5.1.3 Rekonstruktion der Beugungswelle 5.2 Bestimmung der Gitterdeformation 5.2.1 Gitterdeformation in g_ref-Richtung 5.2.2 Gitterdeformation in (x,y)-Ebene 5.3 Optimierung des Tecnai F20 Mikroskops für die Dunkelfeldholographie 5.3.1 Anforderungen 5.3.2 Limitierungen durch experimentellen Aufbau 5.3.3 Zusätzliche Freiheitsgrade mit Cs-Korrektor und Pseudo-Lorentz Linse 5.3.4 Verbleibende Limitierungen 5.3.4.1 Begrenzte Beleuchtungskippung 5.3.4.2 Defokussierte Blende in der hinteren Brennebene 5.4 Aufbereitung und Rekonstruktion von Dunkelfeldhologrammen 5.4.1 Beseitigen fehlerhafter Pixel 5.4.2 Entfernen der Fresnelschen Beugungssäume 5.4.3 Wahl der Rekonstruktionsmaske 5.4.4 Filterung der Hologrammintensität mit Wiener-Filter 5.5 Einfluss und Korrektur von Verzeichnungen 5.5.1 Verzeichnungskorrektur mittels Leerwelle 5.5.2 Verzeichnungskorrektur mittels Verzeichnungskarte 5.5.3 Vergleich der Korrekturmethoden 5.6 Vorzeichen der Beugungswelle 5.7 Numerische Ableitung der Phase und Rauschen 5.8 Kalibrierung von Phasen- und Deformationskarte 5.9 Glättung der Dehnungskarte 5.10 Aufzeichnung und Rekonstruktion einer Dunkelfeldhologrammserie 5.11 Maximierung der Intensität in der Beugungswelle 5.11.1 Zweistrahlfall und gekippte Dunkelfeldbeleuchtung 5.11.2 Optimale Probendicke 5.12 Einfluss der Objektkippung an Grenzflächen 5.13 Präparationseinflüsse 5.13.1 Curtaining 5.13.2 Relaxation in FIB-Lamellen 5.13.3 Amorphe Oberflächen 5.13.4 Verbiegung von FIB-Lamellen 5.14 Zusammenfassung 6 Verspannungsmessungen an aktuellen Halbleiterstrukturen 6.1 Gitterdeformation in SiGe-Schicht auf Si-Substrat 6.2 Mit SiGe verspannte Transistoren auf Bulk-Silizium 6.2.1 Transistorstrukturen mit SiGe-S-Source/Drain-Gebieten 6.2.2 Vergleich von Dunkelfeldholographie und Nanobeugung 6.3 Mit SiGe verspannte Transistoren auf Silicon-on-Insulator (SOI) 6.4 Transistorstrukturen mit verspannten Deckschichten 6.4.1 Erste Experimente 6.4.2 Mittels Wolframschicht verspannte Teststruktur 6.4.3 Mittels TPEN-Schicht verspannter n-MOSFET 6.4.4 Mittels CPEN-Schicht und SiGe verspannter p-MOSFET 6.5 Zusammenfassung 7 Zusammenfassung

Cette thèse présente une analyse approfondie et comparative des résultats de mesures µ-XRD et µ-XAS sur des combustibles UO2 standard, dopé au sesquioxyde de chrome (Cr2O3) et MOX, irradiés ou non. Elle présente également l'interprétation des résultats en regard des effets induits par le chrome en tant que dopant ainsi que par la présence de plusieurs produits de fission. Les paramètres de maille de l’UO2 et les paramètres de densité d'énergie de déformation élastique dans les matériaux irradiés ou non ont été mesurés et quantifiés. Les données de µ-XRD ont en outre permis l'évaluation de la taille des domaines cristallins, ainsi que l’étude de la formation de sous-grains à différentes positions au sein des pastilles de combustibles irradiés. Le paramètre de maille et l'environnement atomique local du chrome dans des précipités d’oxyde de chrome présents dans les pastilles de combustible non-irradié ont également été déterminés. La structure locale du Cr dans la matrice du combustible dopé et l'influence de l'irradiation sur l'état du chrome dans la matrice de combustible ont été étudiées. Enfin, pour une comparaison du comportement des gaz de fission et du phénomène de re-solution induite par l'irradiation dans l’UO2 standard ou dopé, la dernière partie de ce travail propose une tentative d'analyse de l’environnement atomique du Kr dans ces deux combustibles irradiés. Le travail effectué par micro-faisceau XAS sur ce gaz de fission a permis la détermination des distances du Kr avec ses proches voisins, une estimation des densités atomiques des gaz de fission dans les agrégats et des pressions internes apparentes dans ces nano-phases de gaz inertes. / This thesis work reports in depth analyses of measured µ-XRD and µ-XAS data from standard UO2, chromia (Cr2O3) doped UO2 and MOX fuels, and interpretation of the results considering the role of chromium as a dopant as well as several fission product elements. The lattice parameters of UO2 in fresh and irradiated samples and elastic strain energy densities in the irradiated UO2 samples have been measured and quantified. The µ-XRD patterns have further allowed the evaluation of the crystalline domain size and sub-grain formation at different locations of the irradiated fuel pellets. Attempts have been made to determine lattice parameter and next neighbor atomic environment in chromia-precipitates found in fresh chromia-doped fuel pellets. The local structure around Cr in as-fabricated chromia-doped UO2 matrix and the influence of irradiation on the state of chromium in irradiated fuel matrix have been addressed. Finally, for a comparative understanding of fission gases behavior and irradiation induced re-solution phenomenon in standard and chromia-doped UO2, the last part of the present work tries to clarify the fission gas Kr atomic environment in these irradiated fuels. The work performed on Kr, by micro-beam XAS, comprises the determination of Kr next neighbor distances, an estimation of gas atom densities in the aggregates, and apparent internal pressures in the gas bubbles.

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