L’origine de la croissance très rapide des émissions des gaz à effet de serre est attribuée, pour plus des ¾, au seul dioxyde de carbone (CO₂). Ce dernier engendre d’importants impacts sur l’équilibre thermique de la Terre, sur l’environnement et sur la biodiversité. Il est donc nécessaire de mettre en oeuvre des actions d’envergure pour réduire ces émissions. La carbonatation minérale est l’une des méthodes de la séquestration du CO₂, qui participe significativement à l’effort global de réduction des émissions d’origine anthropique dans l’atmosphère. Plusieurs auteurs ont montré que le processus de carbonatation minérale se produit naturellement en surface de la halde à résidus miniers de la mine LAB Chrysotile à Thetford Mines, Québec (Canada). L’objectif de ce projet est de trouver les évidences de la carbonatation minérale en soussurface de la halde à résidus miniers en caractérisant les phases minérales carbonatées des échantillons d’un forage de 90 m de profondeur et en identifiant les horizons présentant un fort potentiel de carbonatation minérale. Un total de 42 échantillons de forage a été prélevé à différentes profondeurs puis tamisés, broyés et analysés par les méthodes suivantes : analyseur élémentaire carbone-soufre, appareil infrarouge à transformée de Fourier-ATR, microfluorescence des rayons X et le microscope électronique à balayage. Les résultats ont montré la présence de l’artinite, la nésquehonite, la dypingite et l’hydromagnésite dans tous les échantillons analysés cela prouve que les minéraux carbonatés sont stable à l’intérieure de la pile de résidu. Cependant les minéraux ont peutêtre précipité à la surface puis avoir été subséquemment enfouis par d’autres résidus. La corrélation entre les absorbances, la teneur en carbone, les mesures de la résistivité et de la susceptibilité magnétique montre que la carbonatation minérale s'est produite d’une manière très hétérogène tout au long du forage, mais que les horizons aux profondeurs entre 15-20 m, 24-29 m, 37-42 m, 57 m, 65-69 m, 80-84 m et à 89 m ont une concentration significative en carbonates de magnésium hydratés.

L'ancien site minier St. Lawrence Columbium abandonné en 1976 a exploité durant ses 15 années d'activité, la seule intrusion de nature carbonatique des Collines Montérégiennes pour sa richesse en minéraux carbonatés porteurs de niobium, d'éléments radioactifs et du groupe des terres rares. L'objectif principal de cette étude est de développer un modèle conceptuel de transport réactif du site qui vise à quantifier la mobilité et le devenir de ces éléments chimiques critiques pour l'environnement en utilisant dans un premier temps, le modèle numérique d'écoulement et de transport par éléments finis Flonet/TR2 afin de modéliser le système d'écoulement saturé en 2D. Par la suite, le modèle par volumes finis MIN3P simule le transport réactif en 1D et en 2D entre le parc à résidus et une des fosses du site. Également, une étude de sensibilité des paramètres d'écoulement et de transport par la méthode de Morris, est menée afin d'identifier les variables d'entrée les plus critiques. Les résultats de la simulation avec Flonet/TR2 permettent d'identifier tout d'abord un chemin préférentiel pour l'écoulement et le transport induit par un roc altéré en surface avec notamment des temps de résidences passant d'une dizaine d'années à plusieurs centaines d'année après 20 m sous le niveau de la nappe. Les simulations de transport réactif ont, quant à elles, révélée des concentrations en oxyde d'uranium qui demeurent en deçà des critères d'eau de résurgence contrairement au fluor et au sulfure d'hydrogène qui ont des concentrations maximales naturelles respectives de 5,0 mg/L et de 1,20x10⁻² mg/L. La capacité du socle rocheux à tamponner la variation de pH engendrée par la dissolution de minéraux soufrés tel que la sphalérite et la molybdénite, a également été constaté, variant entre 8,0 et 6,7 dans le temps. Les analyses de sensibilités montrent que d'une part, le système d'écoulement est significativement impacté par la variation saisonnière de la recharge au top du modèle ainsi que par l'hétérogénéité de la perméabilité du roc induisant des variations du temps de résidence de plusieurs dizaines d'années. D'autre part, la variation du taux de lixiviation des résidus, simulé par la modification des concentrations d'entrées, est la principale source de variation des concentrations de sortie pour le modèle numérique de transport réactif. / During its 15 years of operation, the former St. Lawrence Columbium mining site, abandoned in 1976, exploited the only carbonate intrusion in the Monteregian Hills for its wealth of carbonate minerals containing niobium, radioactive elements and rare earth elements. The main objective of this study is to develop a conceptual model of reactive transport that aims to quantify the mobility and fate of the chemical elements of highest environmental concern by first using the Flonet/TR2 finite element flow and transport model to simulate the saturated 2D flow domain. Subsequently, the MIN3P finite volume model is used to simulate reactive transport in 1D and 2D between the tailings facility and one of the pits on the site. A sensitivity study of the flow and transport parameters using the Morris method identifies the most critical input variables. The results of the Flonet/TR2 simulation showed a preferential pathway identified for flow and transport induced by uppermost layer of weathered rock with residence times ranging from around ten years to several hundred years down to 20 m below groundwater level. Reactive transport simulations showed uranium oxide concentrations below the criteria for resurgent water, in contrast to fluoride and hydrogen sulphide, which have maximum natural concentrations of 5,0 mg/L and 1.20x10⁻² mg/L, respectively. The simulations showed that bedrock was able to moderate the pH variation caused by the dissolution of sulphur minerals such as sphalerite and molybdenite was also observed, with a simulated pH between 8.0 and 6.7 over time. Sensitivity analyses show that the flow system is significantly influenced by the seasonal variation of recharge at the top of the model and by the heterogeneity of rock permeability, leading to variations in residence time of several decades. In addition, the variation in the residual leaching rate, simulated by the change in input concentrations, is the main source of variation in the output concentrations for the reactive transport numerical model.

Dans les écosystèmes forestiers pauvres en nutriments, les minéraux du sol constituent la principale source de nutriments inorganiques nécessaires à leur bon fonctionnement. Néanmoins ces nutriments ne sont pas directement accessibles aux racines des arbres. C'est l'action conjointe de facteurs abiotiques, comme le pH ou la circulation de l'eau, et biotiques comme les racines ou les microorganismes du sol dont les bactéries, qui vont conduire à l'altération de ces minéraux. A ce jour, nos connaissances sur les communautés bactériennes impliquées dans le processus d'altération et leur distribution dans des sols forestiers restent limitées, notamment à des habitats tels que la rhizosphère et la mycorhizosphère. Les objectifs de cette thèse étaient de caractériser les communautés bactériennes colonisant les minéraux du sol et leur aptitude à altérer les minéraux et enfin d'identifier les gènes bactériens impliqués. La combinaison d'approches cultivable, non cultivable et de biogéochimie sur des minéraux enterrés pendant 4 ans dans un sol forestier, a démontré que leur surface était colonisée par des communautés bactériennes spécifiques, capables d'altérer les minéraux et présentant des capacités métaboliques limitées, suggérant que ce support pourrait être considéré comme un habitat : la minéralosphère. La relation minéral/bactéries a été testée in situ via un amendement minéral sur une plantation et a mis en évidence l'impact de la disponibilité en nutriments sur la structuration des communautés bactériennes capables d'altérer les minéraux. L'étude génétique réalisée sur la souche modèle PML1(12) a révélé l'implication de plusieurs mécanismes dans la fonction altération / In nutrient-poor forest ecosystems, minerals are the main source of inorganic nutrients for the long lasting functioning of the forests. However, these nutrients are not directly accessible to the tree roots. It is the joined action of abiotic factors, such as pH and water circulation, and biotic factors such as tree roots and soil microorganisms, and notably bacteria, which leads to the solubilisation of these minerals. To date, our knowledge of the bacterial communities involved in the mineral weathering process and their distribution in forest soils is very limited and remains restricted to habitats such as the rhizosphere and mycorrhizosphere. The goals of this PhD thesis were to characterise the mineral associated bacterial communities, their ability to weather minerals and finally to identify the bacterial genes involved in the mineral weathering process. The combination of geochemical, cultivation-dependent and -independent approaches applied on minerals grounded in a forest soil during 4 years, revealed that the mineral associated bacterial communities were specific, able to weather minerals and had restricted metabolic abilities. These results suggest that minerals could be considered as a true ecological habitat: the mineralosphere. The mineral/bacteria relationship was tested in situ through a mineral amendment applied on a small-scale plantation, which has highlighted that the nutrient availability impacted the functional structure of the mineral weathering bacterial communities. At least, random mutagenesis applied on a model mineral weathering bacterial strain revealed that its mineral weathering ability resulted from several molecular mechanisms

Dans un contexte accru d’économie circulaire et de valorisation des matières premières recyclées, les mâchefers d’incinération de déchets non dangereux (MIDND) constituent des déchets granulaires minéraux identifiés comme ressources renouvelables potentiellement valorisables dans la filière construction, notamment dans le domaine des matériaux cimentaires (type mortier/béton). Compte tenu de l'origine et de la nature des granulats de mâchefers, dans une finalité de concourir à une meilleure compatibilité mâchefer/ciment, il apparait essentiel en premier lieu de considérer des fractions minérales de mâchefers au mieux épurées par l’optimisation de l’enlèvement des métaux ferreux, non-ferreux et indésirables. En second temps, tenant compte des spécificités physico-chimiques résultantes des mâchefers, le choix de la base cimentaire constitue le second facteur prépondérant en sus de la nécessité de meilleure qualité de la fraction minérale de mâchefer. Le présent travail doctoral traite spécifiquement de l’apport de l’utilisation d’un ciment sulfo-alumineux dans le contexte de valorisation des mâchefers en matrice cimentaire. Des sables de mâchefers améliorés de fraction 0/2 mm ont été élaborés et utilisés pour l’étude. Dans une première partie, les résultats de formulation de mortiers cimentaires (ciment Portland, noté OPC / ciment sulfo-alumineux, noté CSA) à base de mâchefers en substitution volumique partielle du sable naturel (25, 50 et 75 %) et totale (100 %), mettent en évidence l’apport bénéfique du ciment CSA sur les résistances en compression par comparaison aux mortiers OPC. Une analyse expérimentale du réseau poreux des mortiers à 90 jours révèle que la frange de porosité supérieure à 50 nm est nettement plus faible pour les mortiers CSA. La thèse met en évidence un résultat majeur et pionnier : en interaction mâchefer, le niveau de basicité du milieu réactionnel joue un rôle prépondérant sur le potentiel de dégagement gazeux (hydrogène) après la mise en œuvre et avant la prise. Ce gaz impacte le niveau de porosité de la frange la plus grossière des mortiers durcis. La seconde partie concerne l’étude physique et microstructurale des mortiers soumis à l’attaque à l’eau pure ou à attaque sulfatique pour des substitutions volumiques de 50 et 100 %, avec les témoins pour référentiels. Les observations MEB sur les différentes matrices mettent en évidence une nette moindre sensibilité des mortiers mâchefer/CSA que des mortiers mâchefer/OPC, traduit par des porosités, fissurations et épaisseurs dégradées moindres. / In a world where circular economy and the valorization of raw materials is taking a greater importance, municipal solid waste incineration (MSWI) bottom ash is identified as potentially renewable resource in the construction field and more specifically in cementitious materials like mortar and concrete. Given the origin of the bottom ash and in order to have a better cement/MSWI bottom ash compatibility, the fraction used was as refined as possible by removing ferrous, non-ferrous and unwanted materials. The choice of the cement used is a critical factor as well because it affects the quality of the end product since MSWI bottom ash has particular physicochemical properties. The work in this PhD studies the advantages of using a sulfo-aluminate cement to valorize an improved 0/2 mm fraction of bottom ash that has been developed to be used in cementitious matrices. The first part presents the results of the mortar sample mixes containing bottom ash in a substitution by volume of the standard sand. To better highlight the effect of using a sulfo-aluminate (CSA), CSA mortars containing bottom ash were compared to a Portland cement (OPC) mortars, with substitution rates of 25 %, 50 %, 75 % and 100 % were used. A study of the porosity was then conducted at 90 days ; it shows that the pores larger to 50 nm are remarkably less present for CSA mortars. This thesis brings forward a major and innovative result : the level of alkalinity of the mortar plays an important role in the release of hydrogen gas after mixing and before setting. The presence of these gases creates large porosity in the hardened mortar samples. The second part studies the physical and microstructural aspects of the mortars after being immersed in aggressive environments : pure water and sulfate solution. The substitution rates used in this experiment were 50 % and 100 % by volume as well as the reference mortars with no bottom ash. These samples were then studied in the SEM which showed that CSA/bottom ash mortars were clearly less affected than the OPC/bottom ash mortars. This was highlighted by the porosity, the cracking and the depth of degraded zone.

L’évolution des assemblages pétrologiques avec l’augmentation de pression et de température est couramment perçue à l’équilibre et figée dans le temps. Le développement des sources synchrotron de rayons X permet à présent de mesurer in situ et en temps résolu les vitesses de transformations minéralogiques à haute pression (HP), haute température (HT). Cette thèse présente l’utilisation de cette technologie dans 2 contextes géologiques. (i) Le potentiel sismogène de la déstabilisation des minéraux hydratés dans les plaques en subduction est vérifié. Les cinétiques de déshydratation du talc, de la phase à 10Å et de l’antigorite ont été mesurées à HP-HT en système clos. Nous avons identifié que l’antigorite se déshydrate en passant par un stade intermédiaire. Toutes les vitesses de libération de fluides associées sont plus rapides que la déformation visqueuse des roches et sont donc compatibles avec le déclenchement de rupture. (ii) Les cinétiques de transition olivine-ringwoodite ont été déterminées dans la loupe de costabilité pour des compositions riches en Fe. Elles mettent en évidence une amorphisation partielle de l'olivine en début de transformation. Cela pourrait perturber de manière significative la vitesse des ondes sismiques lors de leur passage au niveau de la zone de transition mantellique. Par ailleurs, les temps caractéristiques de réaction et la réduction conséquente de la taille des grains, indiquent qu’une telle transition de phase induit une atténuation sismique importante. Ces résultats expérimentaux in situ HP-HT révèlent des mécanismes originaux de transition de phase et contribuent ainsi à une meilleure compréhension des modèles géodynamiques / The evolution of petrological assemblies with increasing pressure and temperature is commonly perceived at equilibrium and fixed within time. The development of X-ray synchrotron sources now enable to measure in situ, time-resolved rates of mineralogical transformations at high pressure (HP), high temperature (HT). This thesis presents the application of this technology in two geological settings. (i) The seismogenic ability of breakdown of hydrated minerals within the subducting slab is checked. The dehydration kinetics of talc, 10Å phase and antigorite were measured at HP-HT in a closed system. We have found that antigorite dehydrates through an intermediate stage. All associated rates of released fluids are faster than the viscous deformation of rocks and are therefore compatible with the trigger of rupture. (ii) The kinetics of olivineringwoodite transition were determined within the co-stability loop for Fe-rich compositions. They show a partial amorphization of olivine at the beginning of the transformation. This could significantly affect the velocities of seismic waves when crossing the mantle transition zone. Moreover, the characteristic times of this reaction and the substantial reduction in grain size, indicate that such a phase transition may induce a significant seismic attenuation. These in situ HP-HT experimental results reveal novel mechanisms of phase transition and thus contribute to a better understanding of geodynamic models

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Les gisements uranifères nigériens sont localisés dans les formations carbonifères et jurassiques du bassin de Tim Mersoï. AREVA est actionnaire de 3 sites miniers de cette région: la SOMAÏR et la COMINAK dans le district d'Arlit, en exploitation depuis 50ans, et IMOURAREN, 80km plus au Sud, dont l'exploitation est programmée pour 2015. La minéralisation du gisement d'Imouraren est comprise dans la formation fluviatile du Tchirézrine 2 (Jurassique), formée de chenaux et de plaines d'inondation. Les faciès de remplissage de chenaux vont des grès grossiers aux grès très fins (cortège détritique : quartz et feldspaths), tandis que les faciès de débordement sont constitués d'analcimolites. La minéralogie secondaire est acquise lors de 2 évènements : 1- la diagenèse, avec formation de minéraux argileux, d'analcime, de quartz et d'albite secondaires, et 2- un épisode de circulations de fluides, qui induit une altération des minéraux détritiques et diagénétiques, la formation de nouvelles phases et le dépôt de l'uranium. Cette altération dessine une zonation minéralogique à l'échelle du gisement.L'hétérogénéité du Tchirézrine 2, tant au niveau des faciès que de la minéralogie, se perçoit lors du traitement du minerai, puisqu'il réagit différemment selon sa provenance, avec parfois des problèmes de récupération de l'U. Des essais de traitement de minerais, ont montré que analcimes et chlorites étaient les deux pénalisants, pour 3 raisons : 1- les piégeages des phases U au sein des analcimes, 2- la dissolution de ces 2 minéraux a tendance à faire sortir des conditions de solubilisation de l'U (pH et Eh) et à former de nombreux sulfates, 3- problèmes de percolation. Une méthode de détection des minerais riches en analcimes, basée sur la spectroscopie infrarouge, a été développée afin d'optimiser les mélanges de minerais et ainsi de réduire les effets néfastes des pénalisants lors du traitement. / Nigerian uraniferous deposits are located in carboniferous and jurassic formations of Tim Mersoï basin. AREVA is shareholder of 3 mine sites in this area: SOMAÏR and COMINAK, both in exploitation since 1960’s and IMOURAREN, 80km further South, whose exploitation is planned for 2015. Mineralization of Imouraren deposit is included in the fluvial formation of Tchirezrine 2 (Jurassic), composed of channels and flood plains. Facies of channel infillings range from coarse sandstones to siltstones, while overflow facies are composed of analcimolites.Secondary mineralogy was acquired during 2 stages: 1- diagenesis, with formation of clay minerals, analcime, secondary quartz and albites, and 2- stage of fluids circulations, which induced alteration of detrital and diagenetic minerals, formation of new phases and uranium deposition. A mineralogical zoning, at the scale of deposit resulted from this alteration. The heterogeneity of Tchirezrine 2, at the level of both facies and mineralogy, is also evidenced during ore treatment, as ore reacts differently depending on its source, with sometimes problems of U recovery. Ore treatment tests showed that analcimes and chlorites were both penalizing minerals, because of 1- the sequestration of U-bearing minerals into analcimes, 2- their dissolution which trends to move away from U solubilization conditions (pH and Eh) and to form numerous sulfates, and 3- problems of percolation. A detection method of analcime-rich ores, based on infrared spectroscopy, was developed in order to optimize ore blending and so to reduce negative effects during ore treatment process.

The one of the most important Eras of the Earth history, i.e. Neoproterozoic (1000-542 Ma),<p>was an enigmatic period characterized by the development of the first stable long-lived ~1.1-<p>0.9 Ga Rodinia and 550-500 Ma Gondwana supercontinents, global-scale orogenic belts,<p>extreme climatic changes (cf. Snowball Earth Hypothesis), the development of microbial<p>organisms facilitating the oxidizing atmosphere and explosion of eukaryotic forms toward the<p>first animals in the terminal Proterozoic. This thesis presents a multidisciplinary study of two<p>Neoproterozoic basins, i.e. Bas-Congo and Sankuru-Mbuji-Mayi-Lomami-Lovoy, in and around the Congo Craton including sedimentology, geochemistry, diagenesis, chemostratigraphy and radiometric dating of carbonate deposits themselves.<p><p>The Mbuji-Mayi Supergroup sequence deposited in a SE-NW trending 1500 m-thick siliciclastic-carbonate intracratonic failed-rift basin, extends from the northern Katanga Province towards the centre of the Congo River Basin. The 1000 m-thick carbonate succession is related to the evolution of a marine ramp submitted to evaporation, with ‘deep’ shaly basinal and low-energy carbonate outer-ramp environments, marine biohermal midramp (MF6) and ‘very shallow’ restricted tide-dominated lagoonal inner-ramp (MF7-MF9) settings overlain by lacustrine (MF10) and sabkha (MF11) environments, periodically<p>submitted to a river water source with a possible freshwater-influence. The sequence stratigraphy shows that the sedimentation is cyclic in the inner ramp with plurimetric ‘thin’ peritidal cycles (± 4 m on average) recording a relative sea level of a maximum of 4 m, with fluctuations in the range of 1-4 m. The outer/mid ramp subtidal facies are also cyclic with ‘thick’ subtidal cycles characterized by an average thickness of ± 17 m, with a probable sealevel<p>fluctuations around 10 to 20 m. The geochemistry approach, including isotopic and major/trace and REE+Y data, allows to infer the nature of the dolomitization processes operating in each carbonate subgroup, i.e dolomitization may be attributed to evaporative reflux of groundwater or to mixing zones of freshwater lenses. The latest alteration processes occured during the uplift of the SMLL Basin. New ages, including LA-ICP-MS U-Pb laser ablation data on detrital zircon grains retrieved in the lower arenaceous-pelitic sequence (BI group), combined with carbon and strontium isotopic analyses, yielded a new depositional time frame of the Mbuji-Mayi Supergroup between 1176 and 800 Ma reinforcing the formerly suggested correlation with the Roan Group in the Katanga Province.<p><p>In the Democratic Republic of Congo, the Sturtian-Marinoan interglacial period was previously related to pre-glacial carbonate-dominated shallow marine sedimentation of the Haut-Shiloango Subgroup with stromatolitic reefs at the transition between greenhouse (warm) and icehouse (cold) climate periods, commonly marked by worldwide glacigenic diamictites and cap carbonates. This thesis highlights that these deposists record as a deepening-upward evolution from storm-influenced facies in mid- and outer-ramps to deepwater environments, with emplacement of mass flow deposits in toe-of-slope settings controlled by synsedimentary faults. In absence of diagnostic glacial features, the marinoan Upper Diamictite Formation is interpreted as a continuous sediment gravity flow deposition along carbonate platform-margin slopes, which occurred along tectonically active continental margins locally influenced by altitude glaciers, developed after a rift–drift transition. The maximum depth of the deepening-upward facies is observed in the C2a member. The<p>shallowing-upward facies exibit a return of distally calcareous tempestites and semi-restricted to restricted peritidal carbonates associated with shallow lagoonal subtidal and intertidal zones submitted to detrital fluxes in the upper C2b to C3b members.<p>The geochemistry highlights (i) the existence of a δ13C-depth gradient of shallow-water and deep-water carbonates; (ii) the carbonate systems were deposited in oxic to suboxic conditions; and (iii) all samples have uniform flat non-marine shale-normalized REE+Y distributions reflecting<p>continental detrital inputs in nearshore environments, or that the nearshore sediments were<p>reworked from ’shallow’ inner to mid-ramp settings in deep-water slope and outer-ramp<p>environments, during the rift-drift transition in the basin. The pre-, syn- and post-glacial<p>carbonate systems could record a distally short-lived regional synrift freshwater-influenced<p>submarine fan derived from nearshore sediments, including gravity flow structures, which are<p>attributed to regional tectonic processes due to a sudden deepening of the basin caused by<p>differential tilting and uplifting of blocks, related to the 750-670 Ma oceanic spreading of the<p>central-southern Macaúbas Basin.<p><p>Combining sedimentology, isotopes and trace elemental geochemistry, the thesis highlights<p>that the δ13C variations in the Neoproterozoic carbonates are complex to interpret, and can be<p>related to: (i) the existence of a δ13C-depth gradient; (ii) the exchange between isotopically<p>light carbon in meteoric waters and carbonate during lithification and early diagenesis; and<p>(iii) isotopic perturbations due to regional metamorphism. Considering the possible englaciation of the Earth (Snowball Earth hypothesis), the Mbuji-Mayi Supergroup and West<p>Congolian Group seem reflected the intimate relationship between glaciations and tectonic<p>activity during the break-up of the Rodinia supercontinent, followed by the rift–drift<p>transition, and finally the pre-orogenic period on the passive continental margin. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished