Higher-dimensional Hamiltonian systems usually exhibit a mixed phase space in which regular and chaotic motion coexist. While regular trajectories are confined to regular tori, chaotic trajectories can be transported through a web of so called resonance channels which disrupt the regular structures. The focus of this thesis are time-discrete 4D symplectic maps which represent the lowest dimensional system for which the chaotic transport can circumvent regular tori. While the dynamics of 2D maps are well established, many fundamental questions are open for maps of dimension four and higher due to this property. In particular, the mechanism of the power-law trapping is unknown for these maps. In this thesis, the organization and hierarchy of the regular structures of 4D maps is uncovered and the slow chaotic transport close to these structures is examined. Specifically, this transport is shown to be organized by a set of overlapping resonance channels. The transport across these channels is found to be governed by partial transport barriers. For the transport along a channel a stochastic process including a drift is conjectured. Based on each of these two types of chaotic transport a possible mechanism for the power-law trapping in higher-dimensional systems is proposed.

Für das Verständnis einer Vielzahl von Problemen von der Himmelsmechanik bis hin zur Beschreibung von Molekülen spielen Systeme mit mehr als zwei Freiheitsgraden eine entscheidende Rolle. Aufgrund der Dimensionalität gestaltet sich ein Verständnis dieser Systeme jedoch deutlich schwieriger als bei Systemen mit zwei oder weniger Freiheitsgraden. Die vorliegende Arbeit soll zum besseren Verständnis der klassischen und quantenmechanischen Eigenschaften getriebener Systeme mit zwei Freiheitsgraden beitragen. Hierzu werden dreidimensionale Schnitte durch den Phasenraum von 4D Abbildungen betrachtet. Anhand dreier Beispiele, deren Phasenräume zunehmend kompliziert sind, werden diese 3D Schnitte vorgestellt und untersucht. In einer sich anschließenden quantenmechanischen Untersuchung gehen wir auf zwei wichtige Aspekte ein. Zum einen untersuchen wir die quantenmechanischen Signaturen des klassischen "Arnold Webs". Es wird darauf eingegangen, wie die Quantenmechanik dieses Netz im semiklassischen Limes auflösen kann. Darüberhinaus widmen wir uns dem wichtigen Aspekt quantenmechanischer Kopplungen klassisch getrennter Phasenraumgebiete anhand der Untersuchung dynamischer Tunnelraten. Für diese wenden wir sowohl den in der Literatur bekannten "fictitious integrable system approach" als auch die Theorie des resonanz-unterstützen Tunnelns auf 4D Abbildungen an. / Systems with more than two degrees of freedom are of fundamental importance for the understanding of problems ranging from celestial mechanics to molecules. Due to the dimensionality the classical phase-space structure of such systems is more difficult to understand than for systems with two or fewer degrees of freedom. This thesis aims for a better insight into the classical as well as the quantum mechanics of 4D mappings representing driven systems with two degrees of freedom. In order to analyze such systems, we introduce 3D sections through the 4D phase space which reveal the regular and chaotic structures. We introduce these concepts by means of three example mappings of increasing complexity. After a classical analysis the systems are investigated quantum mechanically. We focus especially on two important aspects: First, we address quantum mechanical consequences of the classical Arnold web and demonstrate how quantum mechanics can resolve this web in the semiclassical limit. Second, we investigate the quantum mechanical tunneling couplings between regular and chaotic regions in phase space. We determine regular-to-chaotic tunneling rates numerically and extend the fictitious integrable system approach to higher dimensions for their prediction. Finally, we study resonance-assisted tunneling in 4D maps.

Tunneling is one of the most prominent features of quantum mechanics. While the tunneling process in one-dimensional integrable systems is well understood, its quantitative prediction for systems with mixed phase space is a long-standing open challenge. In such systems regions of regular and chaotic dynamics coexist in phase space, which are classically separated but quantum mechanically coupled by the process of dynamical tunneling. We derive a prediction of dynamical tunneling rates which describe the decay of states localized inside the regular region towards the so-called chaotic sea. This approach uses a fictitious integrable system which mimics the dynamics inside the regular domain and extends it into the chaotic region. Excellent agreement with numerical data is found for kicked systems, billiards, and optical microcavities, if nonlinear resonances are negligible. Semiclassically, however, such nonlinear resonance chains dominate the tunneling process. Hence, we combine our approach with an improved resonance-assisted tunneling theory and derive a unified prediction which is valid from the quantum to the semiclassical regime. We obtain results which show a drastically improved accuracy of several orders of magnitude compared to previous studies. / Der Tunnelprozess ist einer der bedeutensten Effekte in der Quantenmechanik. Während das Tunneln in eindimensionalen integrablen Systemen gut verstanden ist, gestaltet sich dessen Beschreibung für Systeme mit gemischtem Phasenraum weitaus schwieriger. Solche Systeme besitzen Gebiete regulärer und chaotischer Bewegung, die klassisch getrennt sind, aber quantenmechanisch durch den Prozess des dynamischen Tunnelns gekoppelt werden. In dieser Arbeit wird eine theoretische Vorhersage für dynamische Tunnelraten abgeleitet, die den Zerfall von Zuständen, die im regulären Gebiet lokalisiert sind, in die sogenannte chaotische See beschreibt. Dazu wird ein fiktives integrables System konstruiert, das im regulären Bereich eine nahezu gleiche Dynamik aufweist und diese Dynamik in das chaotische Gebiet fortsetzt. Die Theorie zeigt eine ausgezeichnete Übereinstimmung mit numerischen Daten für gekickte Systeme, Billards und optische Mikrokavitäten, falls nichtlineare Resonanzketten vernachlässigbar sind. Semiklassisch jedoch bestimmen diese nichtlinearen Resonanzketten den Tunnelprozess. Daher kombinieren wir unseren Zugang mit einer verbesserten Theorie des Resonanz-unterstützten Tunnelns und erhalten eine Vorhersage,die vom Quanten- bis in den semiklassischen Bereich gültig ist. Ihre Resultate zeigen eine Genauigkeit, die verglichen mit früheren Theorien um mehrere Größenordnungen verbessert wurde.

Im Rahmen der Arbeit wurden Lidar- und Wolkenradarmessungen von troposphärischen Schichtwolken durchgeführt und ausgewertet, um den Zusammenhang zwischen Vertikalwinden und Eisbildung in diesen Wolken zu untersuchen. Der Eis- und Flüssigwassergehalt von Schichtwolken wurde mit einer Kombination aus Raman-Lidar und Wolkenradar untersucht. Die vertikalen Windbewegungen an der Wolkenunterkante wurden mit einem Doppler-Lidar aufgezeichnet. Durch die Auswertung vorangegangener Messkampagnen konnte die Vertikalwindstatistik in mittelhohen Schichtwolken zwischen den Standorten Leipzig und Praia (Kap Verde) verglichen werden. Messverfahren für die Vertikalwindmessung mit Doppler-Lidar wurden im Rahmen dieser Arbeit weiterentwickelt. In Zusammenarbeit mit dem Deutschen Wetterdienst wurde außerdem die Kombination von Doppler-Lidar, Wolkenradar und Wind-Profiler getestet. Die Eisbildungseffizienz in der Troposphäre wurde im Temperaturbereich zwischen 0 und -40°C für den Standort Leipzig untersucht und sowohl mit vorangegangenen Lidarmessungen, als auch mit aktuellen Satellitenmessungen verglichen. Zum ersten Mal wurde außerdem die statistische Verteilung von Vertikalwinden an der Basis von Mischphasenwolken dargestellt. Es wurde festgestellt, dass sich bei einer Temperatur von (-9 +/- 3)°C bereits in 50% der Schichtwolken über Leipzig Eis bildet. Zwischen -15 und 0°C wurden Verhältnisse zwischen Eis- und Flüssigwasserpfad zwischen 0,1 und 0,0001 abgeschätzt. Im Rahmen der Messgenauigkeit wurden zwischen den Standorten Leipzig und Praia keine Unterschiede in der Vertikalwindstatistik festgestellt.

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A new technique for sample preparation and trace analysis of organic pollutants in water using mixed-phase thin film (MPTF) devices, combined with direct thermal desorption, cold trapping, gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) is presented for the first time. Two novel analytical devices, Carboxen/polydimethylsiloxane (CAR/PDMS) and polydimethylsiloxane/divinylbenzene (PDMS/DVB) TF samplers were fabricated using spin coating technique and glass wool fabric mesh as substrate. The samplers were easily tailored in size and shape by cutting tools. Good durability and flat-shape stability were observed during extractions and stirring in water. The latter characteristic obviates the need for an extra framed holder for rapid thin film microextraction (TFME) and makes the samplers more robust and user-friendly. The analytical performance of the MPTF devices was satisfactorily illustrated and compared with those of solid phase microextraction (SPME) fibers and PDMS thin film membrane using water samples spiked with seven N–nitrosamines (NAs), known as disinfection by-products (DBPs) in drinking water. Marked enhancement of extraction efficiencies (typically more than one order of magnitude) for the N-nitrosamines, including the hydrophilic ones, was obtained with the MPTF devices under generally pre-equilibrium conditions, compared to the SPME fibers and PDMS thin film membrane. The analytical results obtained in this study, including linearity, repeatability and detection levels at low ng/L for the tested compounds, indicate that the new thin film devices are promising for rapid sampling and sample preparation of trace levels of polar organic pollutants in water with sensitivities higher than SPME fibers and with a wide application range typical of mixed-phase coatings. The user-friendly format and robustness of the novel devices are also advantageous for on-site applications, which is the ultimate use of thin film samplers. Moreover, the thin film fabrication approach developed in this study offers the possibility of making other novel samplers with PDMS or different absorptive polymers such as polyacrylate (PA) and polyethylene glycol (PEG) as particle-free, or as particle-loaded thin films with a variety of adsorptive solid particles. In another development in the course of this research, the performance and accuracy of the SPME fiber approach for sample preparation of selected DBPs were demonstrated and compared with the conventional liquid-liquid extraction (LLE) method by real drinking water samples analysis in collaboration with Health Canada. Four regulated trihalomethanes (THMs) and seven other DBPs known as priority by-products, including four haloacetonitriles, two haloketones and chloropicrin, were analyzed in real samples during two separate comparative studies. In each study, duplicate samples from several water treatment and distribution systems in Canada, collected and stabilized under the same protocol, were analyzed in parallel by two independent labs; in the University of Waterloo by an optimized headspace SPME-GC-MS and in Health Canada by a LLE-GC-ECD (electron capture detection) method equivalent to EPA 551.1. The values for the concentration of the analytes in the samples obtained by the two methods were in good agreement with each other in majority of the cases indicating that SPME affords the promise of a dependable sample preparation technique for rapid DBPs analysis. In particular, it was shown that the SPME fiber approach combined with GC-MS is a fast reliable alternative to the LLE-GC-ECD (EPA 551.1) method for analysis of the regulated THMs in the concentration ranges that are typical and relevant for drinking water samples.

Generic Hamiltonian systems have a mixed phase space, in which regular and chaotic motion coexist. In the chaotic sea the classical transport is limited by partial barriers, which allow for a flux \Phi given by the corresponding turnstile area. Quantum mechanically the transport is suppressed if Planck's constant is large compared to the classical flux, h >> \Phi, while for h << \Phi classical transport is recovered. For the transition between these limiting cases there are many open questions, in particular concerning the correct scaling parameter and the width of the transition. To investigate this transition in a controlled way, we design a kicked system with a particularly simple phase-space structure, consisting of two chaotic regions separated by one dominant partial barrier. We find a universal scaling with the single parameter \Phi/h and a transition width of almost two orders of magnitude in \Phi/h. In order to describe this transition, we consider several matrix models. While the numerical data is not well described by the random matrix model proposed by Bohigas, Tomsovic, and Ullmo, a deterministic 2x2-model, a channel coupling model, and a unitary model are presented, which describe the transitional behavior of the designed kicked system. This is also confirmed for the generic standard map, suggesting a universal scaling behavior for the quantum transition of a partial barrier. / Generische Hamilton'sche Systeme besitzen einen gemischten Phasenraum, in dem sowohl reguläre als auch chaotische Dynamik vorkommen. Der klassische Transport in der chaotischen See wird durch partielle Barrieren begrenzt, die nur einen Fluss \Phi hindurch lassen. Der quantenmechanische Transport ist stark unterdrückt, wenn die Planck'sche Konstante groß gegen den klassischen Fluss ist, h >> \Phi. Ist hingegen h << \Phi folgt die Quantenmechanik der klassischen Dynamik. Für den Übergangsbereich zwischen diesen Grenzfällen gibt es noch viele offene Fragen, insbesondere bezüglich des richtigen Skalierungsparameters und der Breite des Übergangs. Um gezielt diesen Übergang zu untersuchen, haben wir ein System mit einem besonders einfachen Phasenraum entworfen. Er besteht aus zwei chaotischen Gebieten, die durch eine dominante partielle Barriere getrennt sind. Es zeigt sich, dass das universelle Verhalten durch den Parameter \Phi/h beschrieben wird und der Übergang sich über zwei Größenordnungen erstreckt. Wir betrachten verschiedene Matrixmodelle um diesen Übergang zu verstehen. Die numerischen Daten werden nicht durch das Zufallsmatrixmodell von Bohigas, Tomsovic und Ullmo beschrieben. Ein deterministisches 2x2-Modell, eine Kanalkopplung und ein unitäres Matrixmodell beschreiben hingegen den Übergang des entworfenen gekickten Systems. Die Tatsache, dass auch die generische Standardabbildung diesem Verhalten folgt, spricht für ein universelles Verhalten des Quantenübergangs einer partiellen Barriere.

Higher-dimensional Hamiltonian systems usually exhibit a mixed phase space in which regular and chaotic motion coexist. While regular trajectories are confined to regular tori, chaotic trajectories can be transported through a web of so called resonance channels which disrupt the regular structures. The focus of this thesis are time-discrete 4D symplectic maps which represent the lowest dimensional system for which the chaotic transport can circumvent regular tori. While the dynamics of 2D maps are well established, many fundamental questions are open for maps of dimension four and higher due to this property. In particular, the mechanism of the power-law trapping is unknown for these maps. In this thesis, the organization and hierarchy of the regular structures of 4D maps is uncovered and the slow chaotic transport close to these structures is examined. Specifically, this transport is shown to be organized by a set of overlapping resonance channels. The transport across these channels is found to be governed by partial transport barriers. For the transport along a channel a stochastic process including a drift is conjectured. Based on each of these two types of chaotic transport a possible mechanism for the power-law trapping in higher-dimensional systems is proposed.

Tunneling is one of the most prominent features of quantum mechanics. While the tunneling process in one-dimensional integrable systems is well understood, its quantitative prediction for systems with mixed phase space is a long-standing open challenge. In such systems regions of regular and chaotic dynamics coexist in phase space, which are classically separated but quantum mechanically coupled by the process of dynamical tunneling. We derive a prediction of dynamical tunneling rates which describe the decay of states localized inside the regular region towards the so-called chaotic sea. This approach uses a fictitious integrable system which mimics the dynamics inside the regular domain and extends it into the chaotic region. Excellent agreement with numerical data is found for kicked systems, billiards, and optical microcavities, if nonlinear resonances are negligible. Semiclassically, however, such nonlinear resonance chains dominate the tunneling process. Hence, we combine our approach with an improved resonance-assisted tunneling theory and derive a unified prediction which is valid from the quantum to the semiclassical regime. We obtain results which show a drastically improved accuracy of several orders of magnitude compared to previous studies. / Der Tunnelprozess ist einer der bedeutensten Effekte in der Quantenmechanik. Während das Tunneln in eindimensionalen integrablen Systemen gut verstanden ist, gestaltet sich dessen Beschreibung für Systeme mit gemischtem Phasenraum weitaus schwieriger. Solche Systeme besitzen Gebiete regulärer und chaotischer Bewegung, die klassisch getrennt sind, aber quantenmechanisch durch den Prozess des dynamischen Tunnelns gekoppelt werden. In dieser Arbeit wird eine theoretische Vorhersage für dynamische Tunnelraten abgeleitet, die den Zerfall von Zuständen, die im regulären Gebiet lokalisiert sind, in die sogenannte chaotische See beschreibt. Dazu wird ein fiktives integrables System konstruiert, das im regulären Bereich eine nahezu gleiche Dynamik aufweist und diese Dynamik in das chaotische Gebiet fortsetzt. Die Theorie zeigt eine ausgezeichnete Übereinstimmung mit numerischen Daten für gekickte Systeme, Billards und optische Mikrokavitäten, falls nichtlineare Resonanzketten vernachlässigbar sind. Semiklassisch jedoch bestimmen diese nichtlinearen Resonanzketten den Tunnelprozess. Daher kombinieren wir unseren Zugang mit einer verbesserten Theorie des Resonanz-unterstützten Tunnelns und erhalten eine Vorhersage,die vom Quanten- bis in den semiklassischen Bereich gültig ist. Ihre Resultate zeigen eine Genauigkeit, die verglichen mit früheren Theorien um mehrere Größenordnungen verbessert wurde.

We investigate systems with a mixed phase space, where regular and chaotic dynamics coexist. Classically, regions with regular motion, the regular islands, are dynamically not connected to regions with chaotic motion, the chaotic sea. Typically, this is also reflected in the quantum properties, where eigenstates either concentrate on the regular or the chaotic regions. However, it was shown that quantum mechanically, due to the tunneling process, a coupling is induced and flooding of regular islands may occur. This happens when the Heisenberg time, the time needed to resolve the discrete spectrum, is larger than the tunneling time from the regular region to the chaotic sea. In this case the regular eigenstates disappear. We study this effect by the time evolution of wave packets initially started in the chaotic sea and find increasing probability in the regular island. Using random matrix models a quantitative prediction is derived. We find excellent agreement with numerical data obtained for quantum maps and billiards systems. For open systems we investigate the phenomenon of flooding and disappearance of regular states, where the escape time occurs as an additional time scale. We discuss the reappearance of regular states in the case of strongly opened systems. This is demonstrated numerically for quantum maps and experimentally for a mushroom shaped microwave resonator. The reappearance of regular states is explained qualitatively by a matrix model. / Untersucht werden Systeme mit gemischtem Phasenraum, in denen sowohl reguläre als auch chaotische Dynamik auftritt. In der klassischen Mechanik sind Gebiete regulärer Bewegung, die sogenannten regulären Inseln, dynamisch nicht mit den Gebieten chaotischer Bewegung, der chaotischen See, verbunden. Dieses Verhalten spiegelt sich typischerweise auch in den quantenmechanischen Eigenschaften wider, so dass Eigenfunktionen entweder auf chaotischen oder regulären Gebieten konzentriert sind. Es wurde jedoch gezeigt, dass aufgrund des Tunneleffektes eine Kopplung auftritt und reguläre Inseln geflutet werden können. Dies geschieht wenn die Heisenbergzeit, das heißt die Zeit die das System benötigt, um das diskrete Spektrum aufzulösen, größer als die Tunnelzeit vom Regulären ins Chaotische ist, wobei reguläre Eigenzustände verschwinden. Dieser Effekt wird über eine Zeitentwicklung von Wellenpaketen, die in der chaotischen See gestartet werden, untersucht. Es kommt zu einer ansteigenden Wahrscheinlichkeit in der regulären Insel. Mithilfe von Zufallsmatrixmodellen wird eine quantitative Vorhersage abgeleitet, welche die numerischen Daten von Quantenabbildungen und Billardsystemen hervorragend beschreibt. Der Effekt des Flutens und das Verschwinden regulärer Zustände wird ebenfalls mit offenen Systemen untersucht. Hier tritt die Fluchtzeit als zusätzliche Zeitskala auf. Das Wiederkehren regulärer Zustände im Falle stark geöffneter Systeme wird qualitativ mithilfe eines Matrixmodells erklärt und numerisch für Quantenabbildungen sowie experimentell für einen pilzförmigen Mikrowellenresonator belegt.