Les nanostructures auto-assemblées sont particulièrement intéressantes pour des applications en opto-électronique et en photonique, notamment sur substrat de GaAs. Néanmoins, leur répartition spatiale à longue distance est aléatoire, leur densité est difficile à contrôler, leur distribution en taille peut être large et leurs formes peuvent êtres différentes. En palliant ces limitations, on devrait pouvoir améliorer les performances de dispositifs existants ou d'en fabriquer de nouveaux. Ce travail étudie la possibilité d'organiser à longue distance des nanostructures auto-assemblées sur substrat de GaAs, grâce aux champs élastiques produits en surface par des réseaux de dislocations (RDs) périodiques faiblement enterrés. Ces RDs se forment à l'interface cristalline entre une fine couche de GaAs et un substrat de GaAs (joints par <>) pour accommoder des désorientations entre leurs plans cristallins. Nous avons montré par l'intermédiaire d'une étude de microscopie électronique en transmission que les désorientations peuvent être choisies de sorte que les dislocations forment un réseau hexagonal périodique présentant des caractéristiques favorables à l'organisation bidimensionnelle à longue distance de nanostructures. Nous avons démontré expérimentalement une telle organisation pour des nanostructures auto-assemblées de GaAs et d'InGaAs.

La diffusion centrale des rayons X en incidence rasante a été appliquée à l'étude in situ de la croissance de nano-objets supportés. En s'appuyant sur une analyse quantitative des mesures expérimentales, la forme, la taille, l'orientation et la distance entre les nanostructures ont été déterminées. Nous avons appliqué cette technique à la caractérisation de la croissance d'agrégats de palladium sur MgO(001). La confrontation des résultats obtenus avec ceux déduits des clichés de microscopie électronique à transmission a permis de valider l'analyse. Plus particulièrement l'énergie d'interface entre les agrégats de palladium et MgO(001) a été déterminée. D'autre part nous avons étudié la croissance auto-organisée de plots de cobalt sur différents substrats nanostructurés. Tout d'abord sur un système modèle, la surface d'Au(111), qui démontre la sensibilité de cette technique aux tous premier stades de l'organisation. Puis sur une surface d'Au(677) crantée et enfin sur un film mince d'argent sur MgO(001) nanostructuré par un réseau de dislocations enterré. Dans chaque cas, la morphologie des plots et le degré d'ordre à longue distance ont été obtenus. Les interférences entre les ondes diffusées par la structuration de la surface et celles diffusées par les plots de cobalt mettent en évidence le phénomène d'auto-organisation et permettent de localiser le site de nucléation-croissance.

Des couches de a-SiO2 déposées sur un substrat de Si ont été irradiées avec des ions lourds. L'endommagement en surface est étudié à l'aide de la Microscopie à Force Atomique (AFM). Pour des pertes d'énergie électronique supérieure à 16.0 keV/nm, des bosses apparaissent en surface. La hauteur de ces bosses diminue quand l'épaisseur de la couche d'oxyde augmente. Les études de Spectroscopie Infrarouge montrent que le seuil d'endommagement pour le a-SiO2 est autour de 2.0 keV/nm. Alors, il est probable que la formation de ces bosses en surface ait son origine dans le substrat de Si. Le modèle de la pointe thermique conforte l'hypothèse que la création des bosses est liée à la réponse du Si. Ce modèle indique un seuil d'endommagement de 1.8 keV/nm (a-SiO2) et 8.0 keV/nm (Si). L'attaque chimique après irradiation offre une possibilité technique de réaliser des trous nanométriques avec des dimensions et formes contrôlables. Il est aussi possible de déterminer le rayon de la pointe AFM.

Cette thèse présente un banc d'écriture de réseaux de diffraction de grande surface dont la période peut varier de 100 nm à plusieurs micromètres. Le principe est basé sur l'écriture au vol qui permet d'écrire des longs réseaux en balayant continûment un substrat recouvert de résine photosensible sous un interférogramme de petite dimension créé par un masque de phase. Deux types de masques ont été fabriqués. Le premier, pouvant être décrit comme un interféromètre de type Mach-Zehnder monolithique, présente l'intérêt d'écrire des réseaux de grandes périodes sans limite supérieure. Il est composé de trois réseaux de diffraction, écrits sur la même face d'un substrat épais grâce à destechniques standards de lithographie (e-beam, gravure RIE) accessibles lors d'un échange à l'UEF àJoensuu. A la longueur d'onde 442 nm, ce masque a permis d'écrire un réseau de période de 2 µmde grande dimension à l'aide d'une nappe de lumière divergente. Le second type de masque est monolithique en matériau haut indice. Il est utilisé en immersion à la longueur d'onde de 244 nm; des réseaux de période de 100 nm ont été écrits. La structure capable de supprimer l'ordre zéro transmis a été modélisée et les masques ont été fabriqués par trois partenaires européens du réseau d'excellence NEMO. La gravure du LuAG a également été étudiée en vue de fabriquer un masque de phase pour la longueur d'onde 193 nm. Afin d'écrire des réseaux larges et homogènes, une étude des différentes techniques d'élargissement de faisceau a été réalisée en vue de disposer d'une ligne de lumière avec un profil d'intensité homogène dit " top-hat ", et une méthode de fabrication d'un long masque de phase a été développée

Les nanostructures métalliques sont le siège de résonances plasmoniques qui permettent de confiner le champ électromagnétique et de contrôler la lumière à une échelle très sublongueur d'onde. Les travaux de cette thèse portent en premier lieu sur la conception de structures plasmoniques agissant en absorption. Dans cette thèse, j'ai dimensionné, fabriqué et caractérisé des résonateurs métal / isolant / métal verticaux (sillons à grand rapport d'aspect) qui présentent une absorption totale dans l'infrarouge. Par ailleurs, j'ai étudié le couplage fort dans ces résonateurs qui mène à de très grands facteurs de qualité. Je montre qu'on peut également coupler plusieurs résonateurs pour faire du tri de photons et de l'absorption large bande. D'autre part, les systèmes plasmoniques deviennent plus complexes, et leur dimensionnement rapide passe par une réduction du temps de calcul. J'ai développé une méthode modale basée sur les B-splines qui permet, grâce à l'utilisation de matrices creuses, d'accélérer les calculs. De telles méthodes peuvent être utilisées conjointement avec un algorithme métaheuristique pour dimensionner des fonctions optiques, par exemple un absorbant large bande ou un filtre passe bande.

Dans les biotechnologies, les particules magnétiques sont de plus en plus utilisées dans diverses applications, de thérapies ou de diagnostics : " Drug delivery ", traitements de cancers, IRM, etc. Inscrit dans le démarrage d'un nouvel axe de recherche du laboratoire SPINTEC, le travail de thèse a mis en œuvre des particules élaborées par une approche de type "top-down". Les matériaux utilisés sont antiferromagnétiques synthétiques (SAF). L'intérêt des nanoparticules magnétiques dans les domaines biomédicaux a été présenté en introduction. L'étude réalisée à SPINTEC a tout d'abord consisté à caractériser et modéliser différents matériaux SAF, et développer les procédés technologiques permettant la fabrication des particules. Ensuite le travail a été consacré à l'observation et la modélisation du comportement des particules en suspension dans un champ magnétique appliqué. Un modèle des phénomènes d'autopolarisation et d'agglomération des particules SAF a permis de déterminer une susceptibilité seuil en dessous de laquelle les particules restent dispersées en solution, évitant les phénomènes d'agglomération.

Ce manuscrit se concentre sur l'analyse du GISAXS d'îlots sur un substrat. Les données GISAXS doivent être analysées de façon quantitative afin d'obtenir des paramètres morphologiques précis (courbes de croissance, forme d'équilibre de l'îlot et énergie interfaciale) pour le processus d'élaboration. L'accent est mis sur le facteur de forme de l'îlot, c'est-à-dire la transformée de Fourier de la forme de l'îlot. On montre que la forme de l'îlot et la taille peuvent être obtenues à partir de la symétrie de l'îlot, la présence de facettes de l''îlot, le comportement asymptotique loin dans l'espace réciproque pour une grande polydispersité et les zéros ou les minima de l'intensité pour une faible polydispersité. Une comparaison approfondie entre l'approximation de Born et l'approximation plus précise de l'onde distordue (DWBA) met en évidence la spécificité apportée par la géométrie en incidence rasante. L'analyse quantitative est illustrée pour des images GISAXS acquises in situ pendant l'épitaxie par jet moléculaire de nano-îlots Ag ou Pd sur MgO(001) pour différentes épaisseurs et températures. Les paramètres morphologiques obtenus sont en très bon accord avec des résultats de microscopie électronique à transmission. Finalement, la diffusion incohérente a été mise en évidence en GISAXS et a pour origine des corrélations entre les îlots.

Avec l'intégration de circuits intégrés de plus en plus denses, le besoin d'outils de caractérisation adaptés à ces échelles se fait ressentir. Identifier et analyser les problèmes de fiabilité survenant dans ces structures à des dimensions inférieures à 100 nm demande la mise au point d'instruments innovants. Ce travail de thèse a consisté dans un premier temps à développer un appareil à champs proches sensible aux propriétés mécaniques de surface, et dans un second temps à analyser les résultats expérimentaux en s'appuyant sur des approches analytiques et/ou numériques. Désigné sous le nom de microscope à force atomique à résonance de contact (CR-AFM), cet appareil est sensible à la rigidité effective de films minces sur substrat, ce qui lui permet de cartographier la rigidité mécanique de films minces. Nous avons mené un important travail de développement instrumental afin d'obtenir des résultats expérimentaux répétables et fiables, condition indispensable à une analyse quantitative. Puis nous avons utilisé le CR-AFM sur divers échantillons : empilements modèles (films de silice sur silicium, avec épaisseurs variables de silice), films de silice avec porosité variable, structures damascènes d'interconnexion cuivre,... Des images traduisant les variations d'élasticité de surface ont ainsi pu être construites. Pour quantifier ces variations, nous avons analysé nos résultats à l'aide de différents modèles (approches analytiques et numériques). Des simulations par éléments finis ont été réalisées pour étayer ces résultats.

Cette thèse présente les résultats d'études théoriques et numériques des excitations collectives de systèmes de carbone de dimensionnalité différente. D'abord, une méthode combinant la théorie du milieu effectif et des calculs ab-initio a été développée pour décrire les excitations collectives de nanostructures (comme les nanotubes de carbone) à partir de la polarisabilité de leurs blocs élémentaires (graphène). Contrairement à la théorie diélectrique standard, les équations de Maxwell sont résolues pour la fonction diélectrique microscopique dépendant du temps et du moment ε(q,q',ω) du matériau massif. Cette dernière a été calculée à partir des premiers principes dans l'approximation de la phase aléatoire (RPA). Cette méthode a ensuite été appliquée pour calculer les spectres de perte d'énergie d'électrons (EELS) pour le graphène et les nanotubes de carbone monoparoi (SWCNT). L'accord avec les calculs complètement ab-initio sur ces systèmes et avec les expériences correspondantes est très bon. La dispersion du plasmon π dans le graphène et les SWCNT a été analysée et expliquée. La dépendance avec la direction du moment des spectres de perte d'énergie d'électrons des SWCNT est comprise en termes d'excitations des modes normaux. Finalement, l'utilisation des calculs ab-initio en vue de prédire le EELS résolu spatialement a été étudiée. Le facteur de forme mixte dynamique a été analysé et une discontinuité de son comportement pour certaines réflections de Bragg a été prédite. Cet effet a été expliqué par les effets de champ cristallin et a été confirmé par des expériences de IXS sur le graphite et le silicium. L'approche blocs élémentaires a été appliquée au EELS résolu spatialement.

Depuis leur découverte et à travers une multitude de procédés de mise en forme on sait exploiter la capacité des métaux à se déformer de façon irréversible. Il est néanmoins intéressant de noter que vers la fin du vingtième siècle, un engouement tout particulier pour les déformations intenses est apparu au sein d'une partie de la communauté scientifique. C'est d'abord la production de nouveaux matériaux par les techniques de broyage de poudres. Bien entendu il s'agissait aussi de comprendre les mécanismes physiques conduisant aux systèmes hors équilibres ainsi obtenus (nanocristaux, solution solides supersaturées, amorphisation, ...). Puis, un peu plus tard, au début des années 90, les hyperdéformations d'alliages métalliques massifs ont connus un intérêt croissant, poussées par des perspectives de production de matériaux nanostructurés. Au-delà de l'intérêt purement scientifique, nombre de chercheurs y ont vu, et y voient encore, la possibilité d'obtenir à grande échelle et à moindre coût des matériaux à très haute résistance mécanique. C'est ainsi que le terme « Severe Plastic Deformation (SPD) » fut introduit. Il fait partie de ces expressions construites de façon peu rigoureuse en associant un concept parfaitement clair (plastic deformation) à un terme vague et subjectif (severe), et à ce titre il peut tout à fait être comparé au bien connu HRTEM (High Resolution Transmission Electron Microscopy). En fait, il est classiquement associé aux procédés spécifiquement développés pour la production de nanostructures grâce à des taux de déformation bien supérieur à 100% sans que les dimensions macroscopiques des pièces traitées ne soient affectées de manière significative. Ces taux de déformation sont généralement appliqués à des températures modérées où les phénomènes de restauration et de recristallisation sont restreints, l'endommagement étant quant à lui limité grâce aux fortes contraintes hydrostatiques mises en jeu. Ces procédés spécifiques, les mécanismes de nanostructuration, et plus particulièrement le cas des matériaux multiphasés et des structures hors équilibre ainsi obtenues sont passées en revue dans la première partie de ce mémoire. Le travail présenté ensuite porte sur l'étude de l'évolution des microstructures dans différents alliages métalliques hyperdéformés. Ce travail a été initié au cours de ma thèse sur deux types de nanocomposites (perlites tréfilées et composite filamentaire Cu/Nb). Ces matériaux sont produits par tréfilage intense, et les fortes déformations portent très loin de leur équilibre les microstructures, en accroissant de manière importante la proportion d'interfaces, la densité de dislocations et le niveau de contraintes internes. Une force motrice suffisante est ainsi parfois atteinte pour dissoudre les carbures (perlite tréfilée) ou amorphiser localement la structure (composite Cu/Nb). Sur la base de ce travail, et pour clarifier les mécanismes physiques particuliers opérant dans ce type de composites filamentaires, différentes études sur des matériaux modèles ou industriels ont été entreprises et sont présentées dans la seconde partie de ce mémoire. Il s'agissait d'une part pour les perlites tréfilées : (i) d'identifier le rôle des éléments d'alliages (Si, Mn et Cr) dans la décomposition de la cémentite ; (ii) d'étudier l'influence de la forme des carbures sur leur stabilité ; (iii) d'identifier les mécanismes de vieillissement responsable d'une modification notable du comportement mécanique. D'autre part, pour les nanocomposites de type Cu/X, il s'agissait d'étudier un système pour lequel le champ d'évaporation de la matrice (Cu) et du renfort (V) étaient similaires afin de s'affranchir des effets de grandissements locaux pouvant affecter les gradients de concentrations dans les volumes reconstruits issus des données de sonde atomique. La troisième partie de ce mémoire porte sur l'étude du système modèle Cu-Fe hyperdéformé par torsion sous pression intense afin d'étudier les mécanismes physiques conduisant à la formation de solutions solides hors équilibre. Nous discuterons notamment de l'influence de divers paramètres comme la température, la vitesse et le taux de déformation. Le rôle des défauts cristallins comme les dislocations ou les lacunes sera aussi abordé. Enfin, la dernière partie de ce mémoire porte sur les mécanismes de nanostructuration par déformation intense et notamment le rôle des atomes de soluté qui interagissent fortement avec les dislocations. Dans ce contexte, nous aborderons le rôle spécifique du carbone en solution solide dans des aciers hyperdéformés que nous comparerons aux mécanismes observés dans un alliage d'aluminium. Ensuite nous discuterons des différentes stratégies possibles pour obtenir un alliage multiphasé nanostructuré grâce à des procédés de déformation plastique intense en nous appuyant sur deux exemples spécifiques. D'une part un composite Cu-Cr hyperdéformé et nanostructuré dans l'état bi-phasé et d'autre part un alliage FeAuPd hyperdéformé et nanostructuré avant séparation de phase.