La forte exaltation de l’interaction lumière-matière au sein de résonateurs optiques présentant un confinement du champ électromagnétique dans un espace nanométrique ouvre la voie à de nouvelles applications dans l’infrarouge, dans les domaines de l’optique, l’opto-électronique, la chimie ou la biologie.La théorie de l’électromagnétisme prévoit que les résonateurs de type métal-isolant-métal présentent un confinement d’autant plus grand que l’épaisseur de l’isolant est faible. Cependant, pour des épaisseurs de l’ordre du nanom` etre, les électrons ont une probabilité non-négligeable de passer d’une couche métallique à l’autre par effet tunnel. Cet effet quantique qui remet en cause leur description dans la théorie classique, a été mis en évidence et étudié dans différents types de résonateurs optiques à nanogap : entre une pointe AFM et un substrat, entre deux nanoparticules, au sein d’une constriction métallique. . . Dans cette thèse, nous avons utilisé un nanorésonateur MIM qui, par son empilement de couches solides, permet une bonne maîtrise de la géométrie et de son évolution dans le temps. Son objectif est double : accéder de façon quantitativeà la physique mise à l’oeuvre et tester son potentiel applicatif. Des procédés de nanofabrication ont été spécifiquement développés et validés par les caractérisations optiques et électriques des nanorésonateurs. Dans le régime quantique, les spectres mesurés en réflexion ne peuvent pas être interprétés par l’approche largement répandue dans la littérature qui introduit un terme de conduction électrique dans l’isolant. De plus le décalage spectral mesuré sous polarisation électrique est très faible (∆λ/λ ~ 10−3Vapp[V ]) et de signe opposé aux prédictions de la littérature. Ces résultats mettent en lumière des comportements inexpliqués qui ouvrent la voie à de nouvelles recherches sur les résonateurs optiques à nanogap. / The great concentration of light-matter interaction inside optical nanoresonators achieving a strong confinement of electromagnetic field in a nanometric space paves the way toward innovative applications in the infrared domain, in optics, optoelectronics, chemistry or biology. Resonators constituted of a stack of metal, insulator and metal allow to achieve stronger confinement for thinner insulator gap. However, in case of a gap thinner than a few nanometers, electrons have anon-negligible probability to pass from a metal to the other by tunneling effect. Questioning electrons description in classical theory, this quantum effect has been highlighted and studied in various kinds of nanogap optical antennas: between an AFM tip and a substrate, between two nanoparticles, inside a metallic constriction. . .In this thesis, we have used a MIM nanoresonator: stacking solid layers allows a good control ofits geometry and its evolution over time. This structure has two roles: accessing quantitatively the underlying physics and testing its potential application. Nanofabrication processes have been specifically developed and validated by optical and electrical characterizations of nanoresonators. In the quantum domain, measured reflectivity spectra cannot be explained by a widespread approach introducing an electrical conduction inside the insulator. Furthermore, the measured shift under an electrical bias is weak (∆λ/λ ~ 10−3Vapp[V ]) and opposite to literature predictions. These results highlight unexplained behaviors and paves the way to new researches about nanogap optical antennas.

Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les cristaux photoniques et leur utilisation en optique non linéaire. Dans ce travail, nous avons étudié les propriétés de dispersion de ces cristaux afin de les utiliser dans des structures en matériaux présentant de grandes non linéarités optiques. Des modélisations ont été effectués dans des structures à 1D d'épaisseur finie pour étudier facilement l'influence des divers paramètres et ont permis de dimensionner une structure guidante gravée dans une couche de GaN déposée sur saphir pour l'exaltation de la génération de la seconde harmonique : une ébauche de réalisation est présentée. Des techniques non destructives de couplage par la surface- ellipsométrie spectroscopique et spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier (s-FTIR)- ont été utilisées pour caractériser des cristaux photoniques 2D réalisés dans des substrats de SOI. Aux grandes longueurs d'ondes, elles nous ont permis de déterminer leur facteur de remplissage avec une grande précision. Elles ont également permis de tracer les courbes de dispersion expérimentales des cristaux photoniques, qui se sont trouvées en bon accord avec les courbes théoriques. Les résultats obtenus par ces méthodes et l'analyse des conditions aux limites aux interfaces cristal photonique / guide ont de plus permis de mettre en évidence les modes des cristaux photoniques situés sous le cône de lumière et supposés jusqu'ici invisibles en optique diffractive. Ces techniques permettent de plus de déterminer les meilleures conditions expérimentales (zones de faible vitesse de groupe, de couplage efficace avec des faisceaux excitateurs) pour observer des effets non linéaires renforcés. Nous avons donc montré que l'utilisation de techniques de couplage par la surface, précises et non destructives, permet l'exploration de zones gravées périodiquement et l'étalonnage rapide des différents facteurs à optimiser lors d'un procès de fabrication ou de remplissage des trous de dispositifs photoniques pour l'optique non linéaire.

Les structures nanophotoniques sont généralement simulées par des méthodes de volumes, comme la méthode des différences finies dans le domaine temporel (FDTD), ou la méthode des éléments finis (FEM). Toutefois, pour les grandes structures, ou des structures plasmoniques métalliques qui nécessitent, la mémoire et le temps de calcul requis peuvent augmenter de façon spectaculaire.Les méthodes de surface, comme la méthode des éléments de frontière (BEM) ont été développées afin de réduire le nombre d'éléments de maillage. Ces méthodes consistent à exprimer le champ formé dans tout l'espace en fonction des courants électrique et magnétique à la surface de l’objet. Combinées avec la méthode multipôle rapide (FMM) qui permet une accélération du calcul de l'interaction entre les éléments lointain du maillage, de grands systèmes peuvent ainsi être manipulés.Nous avons développé, pour la première fois à notre connaissance, une FMM sur un nouveau formalisme BEM, basé sur les potentiels scalaire et vectoriel au lieu de courants électriques et magnétiques. Cette méthode a été montrée pour permettre une simulation précise des systèmes plasmoniques métalliques, tout en offrant une réduction significative des besoins de calcul. Des systèmes nanophotoniques complexes ont été simulés, comme une lentille plasmonique composé d'un ensemble de nanotubes d'or. / Nanophotonic structures are generally simulated by volume methods, as Finite-difference time-domain (FDTD) method, or Finite element method (FEM). However, for large structures, or metallic plasmonic structures, the memory and time computation required can increase dramatically, and make proper simulation infeasible.Surface methods, like the boundary element method (BEM) have been developed to reduce the number of mesh elements. These methods consist in expressing the electromagnetic filed in whole space as a function of electric and magnetic currents at the surface of scatterers. Combined with the fast multipole method (FMM) that enables a huge acceleration of the calculation of interaction between far mesh elements, very large systems can thus be handled.What we performed is the development of an FMM on a new BEM formalism, based on scalar and vector potentials instead of electric and magnetic currents, for the first time to our knowledge. This method was shown to enable accurate simulation of metallic plasmonic systems, while providing a significant reduction of computation requirements, compared to BEM-alone. Several thousands of unknowns could be handled on a standard computer. More complex nanophotonic systems have been simulated, such as a plasmonic lens consisting of a collection of gold nanorods.

L'optimisation du couplage lumière-matière requiert la connaissance de l'orientation du dipôle émetteur associé à une source de photons, ainsi que de la distribution de champ électrique du mode excité. Afin de maximiser le couplage entre des émetteurs fluorescents et des nanostructures, nous avons établi une méthode qui permet de déterminer l'orientation d'un dipôle d'émission. Les calculs en champ électrique, associés à une analyse en polarisation, constituent une modélisation complète, pouvant être généralisée à diverses situations expérimentales. Nous appliquons ensuite la méthode proposée à des nanocristaux colloïdaux de CdSe/CdS et CdSe/ZnS sphériques, ainsi qu'à des nanobâtonnets de CdSe/CdS. Nous avons déterminé, par une analyse en polarisation, l'orientation complète d'un dipôle émetteur individuel. Nous avons ensuite étudié le couplage de la lumière à des plasmons grâce à des réseaux périodiques métalliques. Des mesures de réflectivité spéculaire ont mis en évidence un couplage efficace de la lumière incidente à des plasmons de surface sur une large gamme de longueurs d'onde. Des mesures de microscopie électronique par photoémission (PEEM), basées sur la collection d'électrons photoémis à la surface du métal, ont permis d'étudier le couplage de la lumière aux modes plasmons de surface, avec une haute résolution spatiale (25 nm). L'excitation de l'échantillon par un laser, dont on varie la longueur d'onde et la polarisation, fournit une cartographie de la distribution du champ à la surface. Les échantillons étudiés ont mis en évidence différentes signatures de couplage du faisceau incident aux modes plasmoniques (franges d'interférences, points chauds). / The emission features of a single emitter embedded in a nanostructure are closely related to the local environment parameters, as well as to the orientation of the dipole itself. In order to maximize the coupling of fluorescent emitters to nanostructures, we established a model to determine the 3D-orientation of an emitting dipole. I developed an analytic description of a method which allows a measurement of a single dipole orientation to be performed, in various experimental configurations. I then applied this method to colloidal semiconductor nanocrystals (spherical CdSe/CdS and CdSe/ZnS nanocrystals and CdSe/CdS dot-in-rods). By using a polarization analysis, I determined the 3D-orientation of a single emitting dipole. This study led us to the particular conclusion that the emitting dipole associated to a dot-in-rod is not aligned with the elongated axis of the dot-in-rod. In a second part, I studied the coupling between light to surface plasmons modes using periodic metallic gratings. Specular reflectivity measurements highlighted an efficient coupling between the incident visible light and surface plasmons polaritons for a large range of wavelengths. Photoemission electron microscopy (PEEM) measurements, based on the collection of photo-emitted electrons on the surface of the sample, allowed the coupling of light to plasmonic modes to be investigated with a high spatial resolution (25 nm). The sample is excited by a laser tunable in polarization and wavelength, providing a map of the electric field on the surface. The samples showed two different signatures of a coupling to plasmonic modes (interference fringes and hot spots).

Cette thèse présente la réalisation d'une source de photons uniques basée sur une boîte quantique InAs intégrée dans un fil photonique. Un fil photonique est un guide d'onde monomode constitué d'un matériau de fort indice de réfraction (GaAs dans notre cas). Pour un diamètre optimal voisin de 200 nm, pratiquement toute l'émission spontanée de l'émetteur (longueur d'onde dans le vide 950 nm) est dirigée vers le mode guidé fondamental. Le couplage des photons guidés à un objectif de microscope est ensuite optimisé en travaillant la géométrie des extrémités du fil. Ce dernier repose ainsi sur un miroir intégré et présente une extrémité supérieure en forme de taper. Cette approche non résonante combine de très bonnes performances à une grande tolérance sur la longueur d'onde de l'émetteur intégré. Cette thèse discute la physique des fils photoniques, la réalisation des structures en salle blanche et les résultats obtenus lors de la caractérisation optique. En particulier, nous avons réalisé une source combinant une efficacité record (0.72, état de l'art à 0.4) et une émission de photons uniques très pure. Nous discutons également le contrôle de la polarisation obtenu dans des fils de section elliptique. / This thesis presents the realization of an efficient single-photon source based on an InAs quantum dot integrated in a photonic nanowire. A photonic nanowire is a monomode waveguide made of a high refractive index material (GaAs in our case). For an optimal wire diameter around 200 nm, nearly all the spontaneous emission of the embedded single-photon emitter (free space wavelength 950 nm) is funnelled into the fundamental guided mode. In addition, the outcoupling efficiency of the guided photon to a microscope objective can be brought close to one with a proper engineering of the wire ends. The source thus features an integrated bottom mirror and a smooth tapering of the wire upper end. High performances are maintained over a broad wavelength range, a key asset of this 1D photonic structure. This thesis presents the physics which governs these structures, their realization, and their characterization. Under pulsed optical pumping, we demonstrate a single-photon source with a record efficiency of 0.72, combined with highly pure single-photon emission. We also discuss the possibility to obtain polarization control, using wire with an elliptical section.

Les propriétés optiques des nanomatériaux, tels que les cristaux photoniques ou les métamatériaux, ont reçu beaucoup d’attention dans les dernières années [1–9]. La dérivation numérique de ces propriétés se révèle pourtant très compliquée, en particulier dans le cas des structures métallo-diélectriques, qui comportent des résonances plasmoniques. C’est pourquoi des méthodes numériques avancées et des modèles semi-analytiques sont nécessaires. Dans cette thèse, nous montrerons que le formalisme de la matrice de diffraction peut satisfaire ces deux aspects. La méthode de la matrice de diffraction est un concept très général en physique. Dans le cas des structures périodiques, on peut dériver la matrice de diffraction à l’aide de la méthode modale de Fourier [10]. Pour la description exacte des géométries planes, nous avons développé la méthode des coordonnées adaptées [11], qui nous donne un nouveau système de coordonnées, dans lequel les interfaces des matériaux sont des surfaces de coordonnées constantes. En combinaison avec la méthode de la résolution spatiale adaptative, la méthode des coordonnées adaptées permet d’améliorer considérablement la convergence de la méthode modale de Fourier, de telle sorte qu’on peut calculer des structures métalliques compliquées très efficacement. Si on utilise la matrice de diffraction, il est non seulement possible de dériver les propriétés optiques en illumination de champ lointain, comme la transmission, la réflexion, l’absorption, et le champ proche, mais aussi de décrire l’émission d’un objet à l’intérieur d’une structure et d’obtenir les résonances optiques d’un sytème. Dans cette thèse, nous présenterons une méthode efficace pour la dérivation des résonances optiques tridimensionnelles, utilisant directement la matrice de diffraction [14]. Si on connaît les résonances d’un système isolé, il est aussi possible d’obtenir une approximation des résonances dans le cas d’un système combiné à l’aide de notre méthode du couplage des résonances [15, 16]. Cette méthode permet de décrire le régime de couplage des champs lointain et proche, y compris le couplage fort avec les résonances Fabry-Perot, pour des systèmes qui se composent d’un empilement de deux structures planes et périodiques. Pour cette raison, on peut étudier efficacement le couplage de ces systèmes. Cette thèse est écrite de manière à donner une idée d’ensemble du formalisme de la matrice de diffraction et de la méthode modale de Fourier. En outre, nous décrivons notre généralisation de ces méthodes et nous montrons la validité de nos approches pour différents exemples. / The optical properties of nanostructures such as photonic crystals and metamaterials have drawn a lot of attention in recent years [1–9]. The numerical derivation of these properties, however, turned out to be quite complicated, especially in the case of metallo-dielectric structures with plasmonic resonances. Hence, advanced numerical methods as well as semi-analytical models are required. In this work, we will show that the scattering matrix formalism can provide both. The scattering matrix approach is a very general concept in physics. In the case of periodic grating structures, the scattering matrix can be derived by the Fourier modal method [10]. For an accurate description of non-trivial planar geometries, we have extended the Fourier modal method by the concept of matched coordinates [11], in which we introduce a new coordinate system that contains the material interfaces as surfaces of constant coordinates. In combination with adaptive spatial resolution [12,13], we can achieve a tremendously improved convergence behavior which allows us to calculate complex metallic shapes efficiently. Using the scattering matrix, it is not only possible to obtain the optical properties for far field incidence, such as transmission, reflection, absorption, and near field distributions, but also to solve the emission from objects inside a structure and to calculate the optical resonances of a system. In this work, we provide an efficient method for the ab initio derivation of three-dimensional optical resonances from the scattering matrix [14]. Knowing the resonances in a single system, it is in addition possible to obtain approximated resonance positions for stacked systems using our method of the resonant mode coupling [15, 16]. The method allows describing both near field and far field regime for stacked two-layer systems, including the strong coupling to Fabry-Perot resonances. Thus, we can study the mutual coupling in such systems efficiently. The work will provide the reader with a basic understanding of the scattering matrix formalism and the Fourier modal method. Furthermore, we will describe in detail our extensions to these methods and show their validity for several examples.

Les récents concepts de la nanophotonique et les progrès considérables des procédés de réalisation de la microélectronique devraient conduire à l'émergence de nouvelles générations de composants optiques. L'objectif de cette thèse est ainsi de proposer des filtres optiques innovants, répondant aux besoins des communications spatiales à 0.85 µm, et susceptibles de lever les limitations des filtres usuels, en particulier en termes de largeur spectrale, sensibilité à la polarisation, fonctionnement en incidence oblique et ajustement spectral. Le travail de thèse porte sur la conception, fabrication et caractérisation de filtres à réseaux résonants associant un empilement multicouche et une nanostructuration de surface bidimensionnelle. A partir de la modélisation électromagnétique de la structure, une méthodologie de conception est développée et permet d'établir les paramètres caractéristiques de la maille photonique. Un procédé de fabrication comportant les étapes de dépôt de couches minces, lithographie électronique et gravure sèche est mis au point. Les composants fabriqués présentent des caractéristiques qui sont à l'état de l'art en incidence normale (largueur spectrale de 0.4 nm, réflexion à la résonance de 55%...) et en incidence oblique à ~60° (largeur spectrale < 0.8 nm, indépendance à la polarisation, accordabilité). L'aspect générique du procédé de réalisation et des performances obtenues permettent de considérer que ces filtres seront d'excellents candidats pour remplacer les filtres multi-couches conventionnels. De plus, la compatibilité de leur procédé de fabrication avec ceux de la microélectronique ouvre la voie à des fonctions optiques intégrées avancées.

Les cristaux photoniques sont des structures artificielles dont la modulation périodique de l'indice de réfraction permet d'exalter les phénomènes non linéaires. Ce travail concerne l'étude expérimentale et théorique de l'exaltation de la génération du<br />second harmonique dans les cristaux photoniques planaires à base de nitrures. Cet accroissement est la combinaison de deux processus liés à la périodicité de la constante diélectrique : i) la localisation spatiale des champs électromagnétiques ; ii) la réalisation d'une condition d'accord de phase entre les modes à ω et à 2ω. Nous verrons que la caractérisation des propriétés optiques des cristaux photoniques planaires est une étape<br />essentielle permettant de déterminer les conditions angulaires et fréquentielles qui satisfont aux conditions de quasi-accord de phase. Une fois ces conditions déterminées, nous décrirons la nouvelle méthode de modélisation basée sur le formalisme de la<br />matrice de diffusion qui a permis de mettre en évidence une exaltation du second harmonique par 106. Ces résultats théoriques seront ensuite comparés aux résultats issus de notre dispositif expérimental où un accroissement géant par 104 de l'intensité du champ du second harmonique a pu être mesuré lorsque les conditions de quasi-accord de phase sont réalisées. Cette étude met en évidence la potentialité des cristaux photoniques pour les applications dans le domaine du bleu – proche UV.

Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les effets d'optique non linéaires dans les cristaux photoniques en semiconducteurs III-V. Les cristaux photoniques sont des matériaux artificiels présentant une modulation périodique de l'indice de réfraction à l'échelle de la longueur d'onde de la lumière. En contrôlant les paramètres physiques de ces structures (périodicité, motifs, facteur de remplissage en air...), il est possible de réaliser une véritable ingénierie des propriétés dispersives de la matière pour, par exemple, empêcher la lumière de se propager dans toutes les directions de l'espace. L'objectif de cette thèse est de combiner les propriétés dispersives uniques des cristaux photoniques aux propriétés non linéaires très intéressantes des semiconducteurs III-V afin d'exalter les interactions non linéaires entre la lumière et la matière. Nous verrons que les cristaux photoniques 1D et 2D sont adéquats pour obtenir des effets non linéaires du second ordre (génération de seconde harmonique) efficaces sur de courtes distances car ils permettent de réaliser la condition d'accord de phase dans des matériaux fortement non linéaires comme l'AlxGa1-xAs tout en ralentissant la lumière. Nous montrerons également que les cristaux photoniques 2D en semiconducteurs III-V permettent de réaliser les briques de bases actives pour le traitement du signal tout optique comme des sources lasers, des amplificateurs, des commutateurs ultrarapides...

Cette thèse s'inscrit dans le contexte du contrôle de l'émission spontanée de fluorescence par des structures photoniques. Elle porte sur l'étude de cristaux photoniques et plasmoniques auto-organisés ainsi que sur le couplage de nanocristaux semi-conducteurs photoluminescents aux cristaux plasmoniques. La démarche adoptée consiste en une description des phénomènes observés par le biais de modèles simples permettant de mettre l'accent sur leur interprétation physique. Les structures étudiées sont réalisées à partir d'opales de silice auto-organisées. Il s'agit d'agencements 3D de micro-sphères de silice. Du fait de leur périodicité, ces objets présentent des propriétés optiques particulières et sont appelés "cristaux photoniques". Les outils théoriques permettant de comprendre leurs propriétés sont présentés et utilisés pour interpréter des résultats expérimentaux dont la compréhension n'était jusque là pas entièrement établie. Des "cristaux plasmoniques" sont aussi fabriqués en déposant une couche d'or sur des opales. Ici, ce sont les propriétés des plasmons polaritons de surface - des modes électromagnétiques de surface se propageant à la surface de métaux tels que l'or, l'argent et le cuivre - qui sont modifiées par la périodicité. Ces surfaces d'or aux structures micrométriques ont des propriétés plasmoniques originales et très large-bandes. Elles peuvent être réalisées sur des surfaces de dimensions macroscopiques, ce qui présente un intérêt pour des applications telles que le photovoltaïque, les LEDs, etc. Enfin, le couplage en champ proche de la photoluminescence de nanocristaux de CdSe/CdS aux cristaux plasmoniques est étudiée. La ré-émission des plasmons en champ lointain par le réseau est mise en évidence et un modèle est proposé pour quantifier le taux d'extraction associé.